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    Bi2O3—TiO2的制備及其光催化性能研究

    2016-11-25 10:20:09孫偉劉炎趙瑜
    安徽農(nóng)學(xué)通報(bào) 2016年19期

    孫偉 劉炎 趙瑜

    摘 要:該文以四氯化鈦和硝酸鉍為原料,通過共沉淀法制備Bi2O3-TiO2復(fù)合氧化物,以羅丹明B模擬有機(jī)污染物,在太陽光照射研究Bi2O3-TiO2復(fù)合氧化物催化劑的光降解性能??疾炝瞬煌某恋韯?、Ti∶Bi的配比及焙燒溫度等制備條件對(duì)光催化性能的影響。結(jié)果表明,Bi2O3-TiO2復(fù)合氧化物催化劑的光降解率明顯高于單一氧化物Bi2O3、TiO2的光降解率;以NaOH為沉淀劑、Ti∶Bi的配比為1∶10、焙燒溫度500℃時(shí)制得的Bi2O3-TiO2復(fù)合氧化物催化劑具有很好的光催化降解效果。

    關(guān)鍵詞:Bi2O3-TiO2;負(fù)載型催化劑;光催化降解;羅丹明B

    中圖分類號(hào) X703.1 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A 文章編號(hào) 1007-7731(2016)19-0032-03

    Abstract:Bi2O3-TiO2 composite oxides were prepared from titanium tetrachloride and ammonia by liquid phase homogenous precipitation methods.The photocatalytic degradation of rhodamine B was used as model reaction to evaluate the activity of Bi2O3-TiO2 composite oxides under the solar light.The influences of some experimental conditions of Bi2O3-TiO2 composite oxides, such as different precipitating agent, dosage of Ti:Bi, calcination temperature and et al., on the activity of photocatalytic degradation of the rhodamine B were discussed.The results showed that Bi2O3-TiO2 composite oxides have the better photocatalytic activity than titanium dioxide and bismuthous oxide, and the optimized experimental conditions was obtained:precipitating agent is sodium hydroxide, the molar ratio of Ti to Bi is 1∶10, calcining at 500℃.

    Key words:Bi2O3-TiO2;Supported catalyst;Photocatalytic degradation;Rhodamine B

    近年來,有機(jī)污染物的光化學(xué)降解一直是污染控制化學(xué)的研究熱點(diǎn)之一[1]。到目前為止,有關(guān)有機(jī)污染物降解的報(bào)道大多數(shù)是利用單一的Bi2O3、TiO2、Cu2O作催化劑在太陽光下降解,而將半導(dǎo)體復(fù)合得到的復(fù)合氧化物的光催化降解則鮮見于文獻(xiàn)報(bào)道。將Bi2O3和TiO2復(fù)合生成Bi2O3-TiO2復(fù)合氧化物,可能會(huì)提高催化效果和吸光效率,同時(shí)可以拓寬光催化劑的光吸收范圍,有利于利用太陽光能進(jìn)行降解催化。本研究以硝酸鉍和四氯化鈦為原料,采用化學(xué)沉淀法制備Bi2O3-TiO2復(fù)合氧化物,通過對(duì)羅丹明B的光催化降解實(shí)驗(yàn),考察了催化劑制備過程中沉淀劑的不同、催化劑煅燒溫度、Bi/Ti配比等條件對(duì)催化性能的影響,得出最佳的催化劑制備條件。

    1 材料與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器

    1.1.1 試劑 硝酸鉍(武漢興眾誠科技有限公司);四氯化鈦、水合肼(天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司);羅丹明B(沈陽新光化工廠);鹽酸、過氧化氫(武漢市化學(xué)試劑廠);氫氧化鈉(天津鵬坤化工有限公司);氨水、無水乙醇(開封市盛源化工有限公司);所有試劑均為分析純。

    1.1.2 儀器 UV-1800紫外可見分光光度計(jì)(上海美析儀器有限公司),F(xiàn)A3104N電子分析天平(上海丙林電子科技有限公司),馬弗爐(西尼特北京電爐有限公司),90-1恒溫磁力攪拌器(上海精科實(shí)業(yè)有限公司),H1650臺(tái)式離心機(jī)(湘儀離心機(jī)儀器有限公司),BZF-50型真空干燥箱(上海博迅實(shí)業(yè)有限公司),DHG-9030A電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(上海之信儀器有限公司)。

    1.2 催化劑的制備

    1.2.1 TiO2的制備 向稀鹽酸溶液緩慢加入TiCl4溶液,攪拌20min后,再逐滴加入一定量體積分?jǐn)?shù)25%的氨水溶液,調(diào)溶液至pH7~8,生成沉淀,靜置1h,對(duì)溶液進(jìn)行抽濾、洗滌,80℃干燥3h,最后在600℃下焙燒2h,可得產(chǎn)品TiO2[2]。

    1.2.2 Bi2O3的制備 向Bi(NO3)3溶液緩慢加入氫氧化鈉溶液,當(dāng)pH值達(dá)到3~5,溫度至40~60℃時(shí)停止反應(yīng)。將反應(yīng)物過濾并洗滌,加水調(diào)漿,再調(diào)節(jié)溫度,繼續(xù)加氫氧化鈉溶液反應(yīng),隨著堿液的加入反應(yīng)物漸漸變黃,當(dāng)pH=13~14時(shí)即到達(dá)反應(yīng)終點(diǎn),繼續(xù)攪拌30min后,過濾、洗滌,干燥脫水,即得黃色產(chǎn)品Bi2O3[3]。

    1.2.3 Bi2O3/TiO2的制備 用硝酸鉍和四氯化鈦在不同條件下制備Bi2O3-TiO2復(fù)合物,稱取硝酸鉍溶解在60mL鹽酸溶液中,滴加四氯化鈦,用堿液調(diào)節(jié)pH值12左右得出Bi2O3-TiO2。抽濾,烘干,在馬弗爐中500℃下焙燒2h[4]。根據(jù)沉淀劑、原料比例及焙燒溫度的不同,制備不同的催化劑。

    1.3 羅丹明B溶液的最大吸收波長(zhǎng)及標(biāo)準(zhǔn)曲線 配制5mg/L的羅丹明B(RB)溶液,在紫外-可見分光光度計(jì)上從500~650nm進(jìn)行波譜掃描,結(jié)果顯示,其最大吸收波長(zhǎng)為554nm。然后配制了不同濃度的羅丹明B溶液,采用分光光度計(jì),在554nm的波長(zhǎng)下分別測(cè)其吸光度,獲得其標(biāo)準(zhǔn)曲線,結(jié)果如圖1所示。從圖1可知,羅丹明B溶液在濃度為1~5mg/L范圍內(nèi)其吸光度線形關(guān)系很好,線性系數(shù)為0.999 8。

    1.4 光催化降解反應(yīng) 取濃度為5mg/L的羅丹明B溶液80mL于燒杯中,加入0.5g/L的催化劑,超聲2min使催化劑分散均勻,置于恒溫磁力攪拌器上,在太陽光下發(fā)生光催化降解反應(yīng),15min后取樣經(jīng)高速離心機(jī)離心分離后,取上層清液,測(cè)定羅丹明B的光催化脫色反應(yīng)程度。按下列公式計(jì)算光照前后的降解率:

    式中:為光照前羅丹明B溶液的吸光度,為光照后羅丹明B溶液的吸光度。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 Bi2O3、TiO2與Bi2O3-TiO2的催化性能對(duì)比 分別制備Bi2O3、TiO2、Bi2O3-TiO2三種催化劑,對(duì)比Cu2O和Bi2O3負(fù)載前后光催化降解性能的差異,反應(yīng)結(jié)果如圖2所示。由圖2可知,在相同實(shí)驗(yàn)條件下,Bi2O3、TiO2、Bi2O3-TiO2三種催化劑對(duì)羅丹明B溶液作光催化降解時(shí),Bi2O3-TiO2復(fù)合氧化物催化劑的光降解率明顯高于Bi2O3、TiO2單一氧化物的光降解率。因此,選用Bi2O3-TiO2為催化劑用于光催化降解羅丹明B的研究。

    2.2 沉淀劑對(duì)光催化性能的影響 在催化劑制備過程中,分別選用氫氧化鈉和氨水作沉淀劑,得到的催化劑用于光催化降解實(shí)驗(yàn),反應(yīng)結(jié)果如圖3所示。由圖3可知,采用NaOH作為沉淀劑制備的Bi2O3-TiO2的催化效果較好。

    2.3 原料配比對(duì)光催化性能的影響 以NaOH溶液為沉淀劑、硝酸鉍與四氯化鈦以不同比例共沉淀制備Bi2O3-TiO2催化劑。稱取上述配比不同的Bi2O3-TiO2催化劑各0.5g/L,在太陽光下降解80mL濃度為5mg/L羅丹明B溶液。反應(yīng)15min后取樣,離心,測(cè)定吸光度值并計(jì)算降解率,結(jié)果如圖4所示。由圖4可知,隨著Ti∶Bi物質(zhì)的量的比例的增加,Bi2O3-TiO2催化降解羅丹明B的降解率先增加后降低。Ti∶Bi配比小于1∶10時(shí),Bi2O3與TiO2復(fù)合可能主要是引起TiO2表面Ti3+的增加,即晶格中氧缺位增加,這會(huì)提高催化劑對(duì)氧的吸附能力,進(jìn)而提高TiO2催化劑的光催化活性。TiO2的增加可有效利用其催化特性提高Bi2O3-TiO2的催化性能,但Ti∶Bi配比大1∶10時(shí),光催化活性反而下降,這是因?yàn)殂G半徑較大而可能以氧化物形式富集在TiO2表面,但是當(dāng)摻雜量超過一定值時(shí),過多的鉍氧化物沉積在TiO2表面,阻礙了電子和空穴向催化劑表面的傳遞,TiO2表面鉍氧化物成為電荷載流子的復(fù)合中心,導(dǎo)致催化劑活性降低[5]。因此,Bi2O3-TiO2制備時(shí)的最佳的Ti∶Bi配比為1∶10。

    2.4 焙燒溫度對(duì)光催化性能的影響 用氫氧化鈉作沉淀劑,制備Ti∶Bi=1∶10的復(fù)合氧化物催化劑,分別在400℃、500℃、600℃、700℃下焙燒2h。在太陽光照射下催化降解羅丹明B,離心分離,取上層清夜測(cè)其吸光度,結(jié)果見圖5。由圖5可知,焙燒溫度為500℃的光催化性能好,但當(dāng)焙燒溫度大于500℃時(shí),對(duì)羅丹明B的降解率反呈下降趨勢(shì)。在400℃焙燒時(shí),可能由于熱處理溫度太低,吸附作用較大,使得羅丹明B降解不徹底;熱處理溫度升高,有利于TiO2晶化程度的提高,但會(huì)導(dǎo)致晶體顆粒的進(jìn)一步增大,從而使光催化劑的比表面積顯著下降,最終導(dǎo)致光催化效率下降[6]。

    3 結(jié)論

    采用液相沉淀法分別制得Bi2O3、TiO2、Bi2O3-TiO2三種催化劑,在相同條件下對(duì)羅丹明B的光催化降解時(shí),Bi2O3-TiO2催化劑的光降解率明顯高于單一氧化物Bi2O3、TiO2的光降解率。在催化劑制備過程中,當(dāng)采用氫氧化鈉作沉淀劑,Ti∶Bi配比為1∶10,焙燒溫度為500℃條件下,得到的Bi2O3-TiO2復(fù)合氧化物光催化降解效果最佳。

    參考文獻(xiàn)

    [1]陳麗東,劉錦欣,黃曄,等.ZnO-石墨烯復(fù)合材料光催化降解污染物研究進(jìn)展[J].工業(yè)水處理,2015,9(5):17-20.

    [2]孫偉,梁光遠(yuǎn),趙麗平,等.Cu2O/TiO2光催化降解羅丹明B工藝條件的研究[J].工業(yè)水處理,2014,34(5):54-57.

    [3]Bernaurdshaw Neppolian,Youngae Kim,Muthupandian Ashokkumar,et al.Preparation and properties of visible light responsive ZrTiO4/Bi2O3 photocatalysts for 4-chlorophenol decomposition[J].Journal of Hazardous Materials,2010,182(1-3):557-562.

    [4]鄒浩,宋綿新,劉攀,等.Bi2O3/TiO2復(fù)合光催化劑對(duì)甲基橙的光催化作用[J].武漢理工大學(xué)學(xué)報(bào),2014,36(9):12-16.

    [5]姜聚慧,梁寧,宋世理,等.鉍和氮共摻雜TiO2的制備及光催化性能的研究[J].工業(yè)水處理,2013,33(10):44-47.

    [6]陳曉青,楊娟玉.摻鐵TiO2納米微粒的制備及光催化性能[J].應(yīng)用化學(xué),2010,20(1):73-76.

    (責(zé)編:張宏民)

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