禹州煤田煤系泥頁巖礦物組成與脆性分析

萬小強(qiáng)，彭　超，潘結(jié)南，王小玉，董永智

（1.河南省煤田地質(zhì)局一隊(duì)，鄭州451150；2.河南理工大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，河南焦作454000）

禹州煤田煤系泥頁巖礦物組成與脆性分析

萬小強(qiáng)1，彭超2，潘結(jié)南2，王小玉1，董永智1

（1.河南省煤田地質(zhì)局一隊(duì)，鄭州451150；2.河南理工大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，河南焦作454000）

為了研究禹州煤田煤系泥頁巖的礦物組成和頁巖氣儲集層物性，對采自該區(qū)石炭二疊系的泥頁巖樣品進(jìn)行了X射線衍射分析和有機(jī)地球化學(xué)實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，禹州煤田煤系泥頁巖有機(jī)碳含量高，有機(jī)質(zhì)類型為Ⅱ型，熱演化程度處于成熟—高成熟階段（平均值為1.62%）；泥頁巖礦物組成以石英、黏土礦物為主，平均含量分別為31.9%、63.2%，部分樣品中含有少量的長石、菱鐵礦、黃鐵礦。通過與海相頁巖對比，海陸過渡相煤系泥頁巖黏土礦物含量為40%～80%，其中高嶺石含量高是煤系泥頁巖儲層的重要特征，平均含量達(dá)到29.6%左右。此外，煤系泥頁巖的石英脆度和總脆度均比海相頁巖要低，其中禹州煤田煤系泥頁巖石英脆度為32%，總脆度為36%，與國內(nèi)其他地區(qū)煤系泥頁巖脆度相當(dāng)。表明禹州煤田煤系泥頁巖具備較好的頁巖氣儲集層可壓裂性。

煤系地層；泥頁巖；礦物組成；脆性；禹州煤田

0　引言

有機(jī)質(zhì)頁巖不僅發(fā)育在海相沉積環(huán)境，而且也發(fā)育在陸相、海陸過渡相沉積環(huán)境。中國海陸過渡相煤系頁巖分布廣、累計(jì)厚度大，且多與煤層、致密砂巖互層，蘊(yùn)藏可觀的天然氣資源。我國海陸過渡相有機(jī)質(zhì)頁巖和超過一半的陸相有機(jī)質(zhì)頁巖發(fā)育在煤系中，據(jù)估計(jì)，蘊(yùn)藏在煤系頁巖中的頁巖氣可采資源達(dá)到12.9×1012m3。然而我國頁巖氣取得的較大進(jìn)展主要集中在海、陸相頁巖，卻對海陸過渡相煤系頁巖氣研究較少，僅僅在我國淮南淮北煤田煤系泥頁巖［1-2］、鄂爾多斯盆地煤系泥頁巖［3］、四川盆地南部龍?zhí)督M煤系泥頁巖［4］、木里煤田煤系泥頁巖［5］有研究。除此之外，煤系中還含有煤層氣、致密氣等資源，今后在煤系頁巖氣勘探開發(fā)方面取得突破是重要的，為煤系中煤層氣、頁巖氣、致密氣聯(lián)合開發(fā)提供基礎(chǔ)地質(zhì)資料。然而，礦物成分的分析是進(jìn)一步研究頁巖儲層吸附能力和基質(zhì)孔隙度的基礎(chǔ)［6］。全巖礦物中脆性礦物在外部應(yīng)力作用下易產(chǎn)生裂縫，影響著頁巖氣的儲集空間和滲流通道；黏土礦物顆粒具有晶層，這些晶層之間可形成大量微孔隙［7］，為頁巖氣的儲存提供了有效的儲集空間。鑒于禹州煤田煤系泥頁巖礦物成分和脆性特征系統(tǒng)資料缺乏的現(xiàn)狀，本文通過采集巖心樣品，運(yùn)用X射線衍射（XRD）分析技術(shù)對禹州煤田煤系泥頁巖樣品礦物組成與脆性特征進(jìn)行研究，為頁巖氣開采提供現(xiàn)實(shí)意義。

1　地質(zhì)背景

禹州煤田位于華北板塊南部，屬嵩箕構(gòu)造區(qū)，主要發(fā)育地層為震旦系上統(tǒng)馬鞍山組、寒武系、石炭系上統(tǒng)、二疊系、新近系和第四系，其中石炭—二疊系為主要含煤地層，二疊系下統(tǒng)山西組的二1煤層為本區(qū)主要可采煤層。整個煤田主體構(gòu)造形態(tài)呈寬緩的北西走向的背、向斜，背向斜被不同期次、不同方向的斷裂構(gòu)造疊加破壞。發(fā)育斷層有NWW、NW和NE向三組，其中以NWW向?yàn)橹鳎嘟M成階梯狀形態(tài)，為區(qū)域主干斷裂，對含煤地層的賦存起區(qū)域的控制作用，NW和NE向斷層多集中分布于背、向斜軸部和主干斷層轉(zhuǎn)折部位（圖1）。

圖1　研究區(qū)構(gòu)造位置和采樣位置圖Figure1　Study area regional tectonic setting and sampling sites

2　樣品與實(shí)驗(yàn)

2.1樣品

本次試驗(yàn)所用的樣品采自禹州煤田9個鉆孔的巖樣（圖1），選擇有機(jī)質(zhì)含量相對較高的黑色泥頁巖或炭質(zhì)泥頁巖，主要來自古生界二疊系下石盒子組、山西組和石炭系上統(tǒng)太原組。

2.2試驗(yàn)

對所采集的禹州煤田泥頁巖樣品按國家標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行粉碎，并進(jìn)行縮分，至少分成2份，其中1份用于有機(jī)地球化學(xué)實(shí)驗(yàn)，主要包括有機(jī)碳、鏡質(zhì)體反射率（R0）測定等，另1份用于X射線衍射（XRD）實(shí)驗(yàn)。XRD實(shí)驗(yàn)分析儀器為Rigaku公司生產(chǎn)的Ultima IV型X射線衍射儀，采用粉末衍射聯(lián)合會國際數(shù)據(jù)中心（JCPDS-ICDD）提供的標(biāo)準(zhǔn)粉末衍射分析資料，進(jìn)行礦物成分的定性與定量分析，得到該頁巖樣品的礦物組成與含量數(shù)據(jù)。有機(jī)地球化學(xué)實(shí)驗(yàn)分析，包括有機(jī)碳、R0測定等，均是嚴(yán)格按照國家標(biāo)準(zhǔn)、行業(yè)推薦標(biāo)準(zhǔn)和實(shí)驗(yàn)規(guī)范完成的。相關(guān)的主要實(shí)驗(yàn)分析測試結(jié)果見表1。

表1　禹州煤田煤系泥頁巖樣品的X射線衍射與有機(jī)地球化學(xué)實(shí)驗(yàn)分析結(jié)果Table1　Results of X-ray diffraction analysis and organic geochemical test for argillutite samples from Yuzhou coalfield coal measures

3　結(jié)果與討論

3.1泥頁巖有機(jī)質(zhì)特征

對研究區(qū)煤系泥頁巖樣品進(jìn)行有機(jī)地化特征測定，如表1所示，禹州煤田煤系泥頁巖樣品有機(jī)碳（TOC）含量為0.40%～3.29%，平均為1.45%，大多數(shù)頁巖樣品TOC均超過1%，與同為海陸交互相的Lewis頁巖（TOC值0.45～2.5）相當(dāng)，具有一定的可比性，都具備良好的有機(jī)質(zhì)豐度［8］；與國內(nèi)的海陸交互相鄂爾多斯盆地地區(qū)泥頁巖的有機(jī)碳含量在一定程度上也有相似性［9，3］。

研究區(qū)煤系泥頁巖有機(jī)質(zhì)熱演化程度普遍高，由R0實(shí)測結(jié)果顯示，該區(qū)泥頁巖樣品的R0值為0.74%～1.88%，平均值為1.62%，幾乎所有都分布在1.5%以上，最高可達(dá)2.09%，達(dá)到成熟—高成熟階段，成巖演化處于中成巖階段，烴類演化至濕氣階段，少數(shù)地區(qū)或?qū)佣芜_(dá)到干氣階段。表明該區(qū)泥頁巖具備較好的生烴基礎(chǔ)。

3.2礦物組成特征

3.2.1碎屑礦物

通過對禹州煤田煤系9個泥頁巖樣品進(jìn)行全巖X射線衍射定量分析（圖2）。數(shù)據(jù)表明，脆性礦物總體含量占7.5%～45.0%，其中石英石主要貢獻(xiàn)者，其含量為7.5%～41.9%，平均含量為31.9%，而長石含量較少，僅在04井和12井取得樣品中檢測到長石。研究區(qū)碎屑礦物含量與深度之間不存在相關(guān)性，反映碎屑礦物主要源于沉積母源，成巖自生礦物的貢獻(xiàn)不大。

3.2.2黏土礦物

圖2　禹州煤田煤系泥頁巖樣品的礦物組成含量Figure2　Mineral composition contents distribution of coal measures argillutite in Yuzhou coalfield

圖3　禹州煤田煤系泥頁巖樣品的黏土礦物相對含量Figure3　Yuzhou coalfield coal measures argillutite clay minerals relative content distribution

研究區(qū)樣品中黏土礦物含量為49.0%～87.7%，平均含量達(dá)到63.2%（圖3），普遍要高于脆性礦物的含量。其中高嶺石含量最高，為41%～ 90%，平均為62.4%，其次為伊/蒙混層，相對含量在10%～48%，平均為30.2%；伊利石含量較少，平均相對含量為13.2%，其中有四個樣品中未檢測出伊利石；蒙皂石和綠蒙混層在樣品中均不發(fā)育。

某些標(biāo)志性的黏土礦物演化及組合可以作為表征成巖作用階段及其成熟度的指標(biāo)［6］。從X-射線衍射分析結(jié)果來看，研究區(qū)泥頁巖黏土礦物僅含有高嶺石、伊蒙混層、伊利石三種黏土礦物，伊/蒙混層混層比為10%～30%，平均21.1%，屬于成巖作用中期階段的組合特征，表明研究區(qū)成巖演化至少已經(jīng)進(jìn)入中成巖階段。對應(yīng)的成熟度在0.5%～2%，與所測的鏡質(zhì)體反射率R0（0.74%～1.88%）基本吻合，表明烴源巖成熟度進(jìn)入成熟階段，有助于頁巖氣藏的形成。

3.2.3碳酸鹽礦物

禹州煤田煤系泥頁巖中碳酸鹽礦物含量較低，主要由菱鐵礦組成，其含量主要為1.4%～13.2%（表1）；未測出方解石和白云石的存在。這與地層水介質(zhì)呈酸性有關(guān)，酸性的水介質(zhì)不利于碳酸鹽礦物的沉淀［10-11］。

3.2.4其他礦物

研究區(qū)泥頁巖樣品中只在一個樣品中檢測到黃鐵礦的存在，菱鐵礦含量變化較大，最高可達(dá)13.2%，平均含量為6.5%，只有個別鉆孔的個別層段未檢測出菱鐵礦，反映該區(qū)泥頁巖的沉積環(huán)境具有較強(qiáng)的還原性，這樣的沉積環(huán)境對有機(jī)質(zhì)的富集和保存是有利的，為頁巖氣藏的形成提供了良好的沉積條件。

3.3煤系泥頁巖與海相泥頁巖礦物組分對比

圖4　煤系泥頁巖［2-3］與海相頁巖［14］礦物組成三角圖Figure4　Coal measures argillutite［2-3］and marine facies shale［14］mineral composition ternary plot

圖5　海陸過渡相煤系泥頁巖與海相頁巖的黏土礦物相對含量對比Figure5　Comparison of clay mineral relative contents in transitional facies coal measures argillutite and marine facies shale

從統(tǒng)計(jì)的數(shù)據(jù)來看［2-5，12-13］（圖4），國內(nèi)海陸過渡相煤系泥頁巖在礦物組分上具有很高的相似性，即黏土礦物含量高為40%～80%，平均含量為58.3%；其次是石英等脆性礦物為10%～60%，平均含量為35.7%；碳酸鹽礦物含量很少，小于10%。同海相頁巖相比（圖4，圖5），發(fā)現(xiàn)二者具有較大的差異性：海陸過渡相煤系泥頁巖黏土礦物含量要比海相頁巖高；一般高于的海相頁巖傳統(tǒng)的觀點(diǎn)（50%以上）；海相頁巖伊利石、伊蒙混層是發(fā)育最為普遍的黏土礦物，高嶺石含量較少。相反，黏土礦物中高嶺石含量高卻是煤系泥頁巖儲層的重要特征（圖5）平均含量達(dá)到29.6%，其次是伊蒙混層，而伊利石含量較低。

研究認(rèn)為高含量的黏土礦物可以增加甲烷吸附的場所［15-17］，煤系泥頁巖高含量的黏土礦物將會對頁巖氣的賦存提供有利條件。盡管水敏性最強(qiáng)的蒙脫石和酸敏性最強(qiáng)的綠泥石會對儲層開發(fā)造成一定的影響［18］，但煤系泥頁巖中黏土礦物中蒙脫石和綠泥石含量很少（圖5），可見兩者對頁巖氣的采收影響較小。

3.4脆性分析

通常頁巖所含礦物中的脆性礦物可直接影響頁巖可壓裂性，它的剛性性質(zhì)控制著孔隙及裂隙的發(fā)育和頁巖含氣性［19，4］。頁巖氣儲層評價中一個重要的參數(shù)就是脆性指數(shù)。鑒于李鉅源［20］提出的脆度計(jì)算方法，即將石英/（石英+碳酸鹽+黏土礦物）定名為石英脆度；（石英+碳酸鹽）/（石英+碳酸鹽+黏土礦物）定義為總脆度。本文計(jì)算了不同地區(qū)海相、海陸過渡相泥頁巖的石英脆度和總脆度。

本文統(tǒng)計(jì)了5個不同地區(qū)海陸過渡相煤系泥頁巖和3個不同地區(qū)海相頁巖的石英脆度和總脆度。煤系泥頁巖平均值分別為34%和38%，各地區(qū)脆度相近；海相頁巖脆度要比煤系泥頁巖高，平均值分別為45%和63%（圖6）。其中，禹州煤田煤系泥頁巖的石英脆度為32%，總脆度為36%，脆度總體要比國內(nèi)南方海相頁巖低，與國內(nèi)其他地區(qū)煤系泥頁巖脆度相當(dāng)，表明禹州煤田煤系泥頁巖具備較好的頁巖氣儲集層可壓裂性。

圖6　海陸過渡相煤系泥頁巖與海相頁巖脆度對比Figure6　Brittleness comparisons between transitional facies coal measures argillutite and marine facies shale

4　結(jié)論

（1）禹州煤田煤系泥頁巖有機(jī)碳含量（TOC）含量為0.40%～3.29%，平均為1.45%，大多數(shù)頁巖樣品TOC均超過1%，為該地區(qū)頁巖氣的生成奠定了物質(zhì)基礎(chǔ)。

（2）禹州煤田煤系泥頁巖礦物主要是石英、黏土礦物，平均含量分別為平均含量為31.9%、63.2%；部分頁巖樣品中還含有少量的長石、菱鐵礦、黃鐵礦。

（3）與海相頁巖相比，海陸過渡相煤系泥頁巖：黏土礦物含量較高為40%～80%，平均含量為58.3%；其中黏土礦物中高含量的高嶺石是煤系泥頁巖儲層的重要特征，平均含量達(dá)到29.6%左右；石英等脆性礦物為10%～60%，平均含量為35.7%；碳酸鹽礦物含量較少，小于10%。

（4）煤系泥頁巖的石英脆度和總脆度要比海相頁巖低，石英脆度平均值分別為34%和45%，總脆度平均值分別為38%和63%。其中，禹州煤田煤系泥頁巖的石英脆度為32%，總脆度為36%，與國內(nèi)其他地區(qū)煤系泥頁巖脆度相當(dāng)。表明禹州煤田煤系泥頁巖具備較好的頁巖氣儲集層可壓裂性。

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Coal Measures Argillutite Mineral Composition and Brittleness Analysis in Yuzhou Coalfield

Wan Xiaoqiang1，Peng Chao2，Pan Jienan2，Wang Xiaoyu1and Dong Yongzhi1
（1.The First Exploration Team，Henan Bureau of Coal Geological Exploration，Zhengzhou，Henan 451150；2.School of Resources and Environment，Henan Polytechnic University，Jiaozuo，Henan 454000）

To study Yuzhou coalfield coal measures argillutite mineral composition and physical property of shale gas reservoir carried out X-ray diffraction analysis and organic geochemical test for Permian argillutite samples from the coalfield.The result has shown that the argillutite has high organic carbon content，organic matter type II，on thermal evolution stages of mature—high maturity（average 1.62%）.Mineral composition is mainly quartz and clay minerals，average contents 31.9%and 63.2%respectively；in part of samples have little feldspar，siderite and pyrite.Comparing with marine facies shale，the transitional facies argillutite contains more clay miner?als with percentage 40%～80%，among them the high content of kaolinite is major feature of coal measures argillutite reservoir，average content about 29.6%.Besides，the total brittleness of quartz in coal measures argillutite is lower than that in marine facies shale.Quarts brittleness of coal measures argillutite in the Yuzhou coalfield is 32%，total brittleness 36%，roughly equivalent to coal measures argil?lutite quartz brittleness in other areas of the country.This shows the argillutite in Yuzhou coalfield coal measures has better shale gas reservoir hydraulic fracability.

coal measures strata；argillutite；mineral composition；brittleness；Yuzhou coalfield

P618.12

A

10.3969/j.issn.1674-1803.2016.10.06

1674-1803（2016）10-0024-05

萬小強(qiáng)（1976—），男，高級工程師，地質(zhì)工程專業(yè)碩士研究生，從事地質(zhì)勘查工作。

2016-05-03

責(zé)任編輯：宋博輦