河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤和蔬菜中重金屬累積特征研究

茹淑華，耿暖，張國印，孫世友，王凌

河北省農(nóng)林科學院農(nóng)業(yè)資源環(huán)境研究所，河北 石家莊 050051

河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤和蔬菜中重金屬累積特征研究

茹淑華，耿暖，張國印*，孫世友，王凌

河北省農(nóng)林科學院農(nóng)業(yè)資源環(huán)境研究所，河北 石家莊 050051

采用野外調(diào)查和室內(nèi)分析相結(jié)合的方法，以河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)永年、藁城、定州、青縣和玉田等5個縣為研究對象，調(diào)查研究土壤和蔬菜中重金屬累積特征，分析不同設施類型和種植年限土壤重金屬含量差異，對同一設施類型下土壤重金屬含量與種植年限的關系進行分析和模擬。結(jié)果表明，與全國和河北省土壤重金屬背景值相比，典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤重金屬累積明顯的是Cd、Cu和Zn。參照農(nóng)業(yè)部綠色食品產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量標準（NY/T391—2000），河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤Cr和Cd的超標率分別為4.72%和6.60%，其它元素均不超標。除Cr外，所有蔬菜可食部位中重金屬Cd、Pb、As、Hg均不超標（GB2762—2012）。設施蔬菜土壤中Cd、As、Cu和Zn平均含量均顯著高于露地蔬菜。設施蔬菜土壤中Cr、Cd、As、Hg、Cu變異系數(shù)均明顯高于露地蔬菜，Pb和Zn變異系數(shù)均明顯低于露地蔬菜。隨著種植年限增加，蔬菜土壤中Cd、Pb和Hg含量均呈明顯上升趨勢，且種植年限分別與土壤Pb和Hg含量呈極顯著正相關。根據(jù)產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量標準（NY/T391—2000）土壤中Pb和Hg含量限值，推測研究區(qū)蔬菜的Pb和Hg安全種植年限分別為239.41 a和64.72 a。

土壤；蔬菜；重金屬累積；特征；河北省

RU Shuhua， GENG Nuan， ZHANG Guoyin， SUN Shiyou， WANG Ling. Heavy metals accumulation in soil and vegetable collected from typical vegetable production areas in Hebei Province ［J］. Ecology and Environmental Sciences， 2016， 25（8）: 1407-1411.

隨著生活水平的提高，人們對蔬菜產(chǎn)品逐漸由數(shù)量需求轉(zhuǎn)向質(zhì)量需求，優(yōu)質(zhì)、高產(chǎn)、安全蔬菜生產(chǎn)越來越受到社會的關注（汪琳琳等，2009；王鋼軍等，2008）。由于工業(yè)和生活污水的灌溉、污泥和城市垃圾等的填埋，以及肥料、農(nóng)藥等農(nóng)業(yè)化學品的大量施用，導致菜田土壤受到重金屬污染。重金屬可以通過土壤等途徑進入蔬菜，最后通過食物鏈進入人體，對人們的健康產(chǎn)生潛在的危害（高拯民，1986）。目前，我國大中城市菜田土壤和蔬菜均存在不同程度重金屬污染。據(jù)報道，與國家土壤質(zhì)量二級標準相比，中國蔬菜土壤Cd超標較為突出，全國約24.1%的菜地樣本超標；其次是Hg，樣本超標率為10.3%；As的超標率為9.2%（曾希柏等，2007）。北京市菜地土壤中Cd積累明顯，其范圍為0.091～0.971 mg·kg-1，其中有兩個樣點土壤中Cd含量超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》二級標準，蔬菜中Cd和Pb的超標率分別為0.90%和9.2%（陳同斌等，2006；宋波等，2006）。上海蔬菜土壤中主要超標重金屬是Cd、 Hg和Zn（沈根祥等，2006）。天津市郊各類蔬菜中重金屬污染的特征類似，都以Cd和As污染為主（師榮光等，2005）。廣州市蔬菜主要污染元素為Pb和Cd，其超標率分別達到22.2%和13.9%（秦文淑等，2008）。

河北省環(huán)繞京津，是京津兩大都市蔬菜市場的主要生產(chǎn)供應基地。河北省蔬菜播種面積1.1579×106hm2，總產(chǎn)7.3843×107t，蔬菜總產(chǎn)量居全國第2位（河北省人民政府辦公廳、河北省統(tǒng)計局編，2012）。因此，保證蔬菜質(zhì)量安全已成為至關重要的問題。

本研究在河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)開展土壤和蔬菜重金屬污染特征研究，對保護菜田生態(tài)環(huán)境和推動蔬菜產(chǎn)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。

1　材料與方法

1.1研究區(qū)概況

河北省地處北緯36°03′～42°40′，東經(jīng)113°27′～119°50′，屬于溫帶大陸性季風氣候，全年平均氣溫介于-0.5～14.2 ℃之間，年日照時數(shù)在2400～3100 h之間，年無霜期120～200 d，年均降水量300～800 mm。本研究于2015年在河北省的典型蔬菜產(chǎn)區(qū)永年、藁城、定州、青縣、玉田等5個縣分別進行問卷調(diào)查和樣品采集。調(diào)查內(nèi)容主要包括施肥、灌水和農(nóng)藥施用狀況。調(diào)查結(jié)果表明設施蔬菜施肥量大，施肥次數(shù)多，其中底肥以有機肥和化肥為主。有機肥包括雞糞、豬糞、牛糞等畜禽糞便，施用量在4～12 t·hm-2；化肥主要是復合肥，施用量在300～750 kg·hm-2。生育期追肥主要包括三元復合肥、腐殖酸類水溶肥等，最大施用量為7.2 t·hm-2·a-1。露地蔬菜施肥量相對較小，以追施復合肥或單質(zhì)肥為主，最大施用量為2.5 t·hm-2·a-1。

1.2樣品采集與重金屬測定

根據(jù)當?shù)卦O施類型（設施、露地），選取了不同種植年限（0～5、5～10、10～20、20～30、≥30 a）蔬菜田，采用GPS定位，采集具有代表性的0～20 cm土壤樣品106個。每個土壤樣品按照S形取樣方法多點取樣，混勻并妥善保存，每個樣品鮮重為0.5～1.0 kg。同時采集相應的蔬菜樣品，蔬菜主要涉及葉菜類、果菜類、花菜類和根菜類。將采集的新鮮樣品用塑料袋密封后帶回實驗室風干，剔除雜質(zhì)，研磨，分別過2 mm和0.25 mm篩，于塑料密封袋中保存?zhèn)溆?。樣品的前處理和土壤養(yǎng)分指標的分析測定由河北省農(nóng)林科學院農(nóng)業(yè)資源環(huán)境研究所實驗室完成。樣品重金屬的分析測定委托河北省地礦中心實驗室完成。土壤樣品Cu、Zn、Cd、Pb和Cr測定參照DD2005-01進行樣品預處理，用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（Agilent 7700X ICP-MS）進行分析；As和Hg測定參照DZ/T0167—2006進行樣品預處理，用原子熒光分光光度計（AFS-3000）進行分析。蔬菜重金屬Cu、Zn、Cd、Pb、Cr、As和Hg測定參照DD2005-03進行樣品預處理，用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（Agilent 7700X ICP-MS）進行分析。

1.3數(shù)據(jù)處理

數(shù)據(jù)處理及圖表分析應用Excel、IBM SPSS Statistics 20和SAS 6.12軟件。

表1　河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤重金屬含量特征Table 1　Soil heavy metal contents in typical vegetable production areas in Hebei province

表2　土壤中各重金屬的限量標準Table 2　The limitation of heavy metals in the arable soil

2　結(jié)果與分析

2.1河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤重金屬含量特征

表1為河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤重金屬含量特征。由于土壤Pb和Hg符合正態(tài)分布，平均質(zhì)量分數(shù)采用算術均值進行描述；As和Cu符合偏態(tài)分布，平均質(zhì)量分數(shù)采用中位值進行描述；土壤Cr、Cd和Zn符合對數(shù)正態(tài)分布，平均質(zhì)量分數(shù)采用幾何平均值進行描述。因此，土壤Cr、Cd、Pb、As、Hg、Cu和Zn平均質(zhì)量分數(shù)分別為69.38、0.207、23.05、8.98、0.059、31.35、98.31 mg·kg-1。河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤Cr、Cd、Cu和Zn平均質(zhì)量分數(shù)分別比全國土壤背景值（Cr、Cd、Pb、As、Hg、Cu和Zn分別為61.00、0.097、26.00、11.20、0.065、22.60、72.40 mg·kg-1）高出15.24%、56.70%、40.26%和29.46%，土壤Cr、Cd、Pb、Hg、Cu和Zn平均質(zhì)量分數(shù)分別比河北省土壤重金屬背景值（Cr、Cd、Pb、Hg、Cu和Zn分別為68.3、0.090、21.5、0.036、21.8、78.4 mg·kg-1）高出5.37%、148.89%、7.21%、63.89%、73.53%和30.92%，土壤As平均質(zhì)量分數(shù)比河北省土壤重金屬背景值（As為13.6 mg·kg-1）低29.78%?？梢?，河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤重金屬累積明顯的是Cd、Hg、Cu和Zn元素。參照農(nóng)業(yè)部綠色食品產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量標準（NY/T391—2000）土壤中各項重金屬限量標準（見表2），河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤Cr和Cd超標率分別為4.72%和6.60%，其它元素均不超標。從土壤重金屬元素的變異系數(shù)來看，Cd＞Hg＞Cu＞Zn＞Cr＞AS＞Pb。7種重金屬元素在菜地土壤中的變異系數(shù)，反映了菜地土壤元素空間的分異特征。CV小于25%為均勻分布；在25%～50%之間屬于弱分異型；在50%～75%之間屬分異型；大于75%屬于強分異型?？梢钥闯?，土壤Cd、Hg、Cu、Zn和Cr 等5種元素為弱分異型，As和Pb屬于均勻分布，這說明河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤Cd、Hg、Cu、Zn和Cr離散程度較高，受人為影響較大，其中Cd受人為影響最大。

表3　不同設施類型土壤重金屬含量特征Table 3　Characteristics of soil heavy metal contents under different cultivating patterns

表4　不同種植年限菜地土壤重金屬含量特征Table 4　Characteristics of soil heavy metal content under different vegetable plantation years

2.2不同設施類型對土壤重金屬含量的影響

由表3可知，露地蔬菜土壤Cr、Cd、Pb、As、Hg、Cu和Zn平均質(zhì)量分數(shù)分別為67.10、0.188、23.38、8.63、0.058、29.30、91.19 mg·kg-1；設施蔬菜土壤Cr、Cd、Pb、As、Hg、Cu和Zn平均質(zhì)量分數(shù)分別為74.57、0.244、22.87、10.03、0.060、42.41、108.77 mg·kg-1?？梢?，不同設施類型土壤重金屬含量有明顯差異，設施蔬菜土壤中Cd、As、Cu和Zn平均質(zhì)量分數(shù)均顯著高于露地蔬菜（P＜0.05）。露地蔬菜土壤Cd、Hg、Cu和Zn的變異系數(shù)均在25%～50%之間，設施蔬菜土壤Cd、Hg、Cu、Zn、Cr、As的變異系數(shù)均在25%～50%之間，屬于弱分異型，受人為影響較大。菜地土壤Cr、Cd、As、Hg、Cu和Zn質(zhì)量分數(shù)的最大值分別為141.18、0.840、15.47、0.142、84.52、286.03 mg·kg-1，均出現(xiàn)在設施蔬菜田。土壤Pb質(zhì)量分數(shù)的最大值為29.04 mg·kg-1，出現(xiàn)在露地蔬菜田。設施蔬菜土壤Cr、Cd、As、Hg、Cu變異系數(shù)均明顯高于露地蔬菜，露地蔬菜土壤Pb和Zn變異系數(shù)均明顯高于設施蔬菜。

2.3不同種植年限對土壤重金屬含量的影響

由表4可知，隨著種植年限增加，土壤Cd、Pb、Hg質(zhì)量分數(shù)均呈明顯上升的趨勢。種植年限為10～20 a和5～10 a的土壤Cr平均質(zhì)量分數(shù)顯著高于種植0～5 a（P＜0.05）。種植年限≥30 a的土壤Pb質(zhì)量分數(shù)顯著高于10～20、20～30、5～10、0～5 a（P＜0.05）。種植年限10～20 a的土壤Pb質(zhì)量分數(shù)顯著高于5～10、0～5 a（P＜0.05）。種植年限≥30 a的土壤Hg質(zhì)量分數(shù)顯著高于10～20、5～10、20～30、0～5 a（P＜0.05）。種植年限10～20 a的土壤Pb質(zhì)量分數(shù)顯著高于20～30、0～5 a（P＜0.05）。種植年限≥30 a的土壤Cu質(zhì)量分數(shù)顯著低于0～5、5～10、10～20 a（P＜0.05）。蔬菜種植5～10 a和10～20 a的土壤Zn質(zhì)量分數(shù)顯著高于0～5 a（P＜0.05）。不同種植年限間土壤Cd和As質(zhì)量分數(shù)均沒有顯著差異。對種植年限與土壤重金屬進行回歸分析，發(fā)現(xiàn)種植年限與土壤鉛含量呈極顯著線性正相關關系（y=0.1208x+21.079，r=0.439**，P＜0.01）。以農(nóng)業(yè)部綠色食品產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量標準（NY/T391—2000）土壤中Pb質(zhì)量分數(shù)50 mg·kg-1為限值，推測出蔬菜土壤鉛含量達到限值時，蔬菜的安全種植年限為239.41 a。種植年限與蔬菜土壤汞質(zhì)量分數(shù)呈極顯著線性正相關關系（y=0.001x+0.0428，r=0.440**，P＜0.01），以農(nóng)業(yè)部綠色食品產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量標準（NY/T391—2000）土壤中汞質(zhì)量分數(shù)0.35 mg·kg-1為限值，推測出蔬菜土壤汞質(zhì)量分數(shù)達到限值時，蔬菜的安全種植年限為64.72 a。

2.4河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)蔬菜重金屬含量特征

由表5可知，參照食品安全國家標準（GB2762—2012），所有蔬菜中Cr、Cd、Pb、As、Hg、Cu和Zn均不超標。不同類型蔬菜重金屬含量差異顯著（P≤0.05）。其中葉菜類蔬菜重金屬Cd、Pb、As平均質(zhì)量分數(shù)最高，分別為0.019、0.022、0.011 mg·kg-1。根莖類疏菜Cr、Hg、Cu和Zn平均質(zhì)量分數(shù)最高，分別為0.546、0.001、0.475和2.92 mg·kg-1。根莖類蔬菜Cr平均質(zhì)量分數(shù)顯著高于其他3類（P≤0.05），葉菜類蔬菜Cd平均質(zhì)量分數(shù)顯著高于果菜類（P≤0.05），果菜類蔬菜Pb、As和Zn平均質(zhì)量分數(shù)顯著低于其他類蔬菜（P≤0.05），根莖類和葉菜類蔬菜Hg平均質(zhì)量分數(shù)顯著高于果菜類和花菜類蔬菜（P≤0.05）。參照食品安全國家標準（GB2762—2012），根莖類蔬菜Cr超標率為63.64%，葉菜類蔬菜Cr超標率為2.50%，其他類蔬菜Cr均不超標。除Cr外，所有蔬菜重金屬Cd、Pb、As、Hg均不超標。

表5　不同蔬菜類型重金屬含量特征Table 5　Content of heavy metal in different type of vegetable

3　討論

農(nóng)藥、化肥、塑料薄膜等農(nóng)用化學品以及有機肥料的使用，均可能是土壤中重金屬的重要輸入源。據(jù)估計，人類活動對土壤Cd的貢獻中，磷肥占54%～58%（何振立，1998）。盡管中國磷肥中重金屬含量普遍低于發(fā)達國家，但長期大量施用也可能會帶來土壤重金屬的累積（林忠輝等，2000）。黃青青等（2014）調(diào)查了我國磷肥中重金屬含量，發(fā)現(xiàn)磷肥尤其是進口磷肥中重金屬Cd含量較高，大量施用化肥是土壤中Cd和Cr的重要來源。陳海燕等（2006）測定了市場上常售的化肥中各重金屬含量，研究表明復合肥中含有大量Cr，平均質(zhì)量分數(shù)高達84.2 mg·kg-1。對規(guī)?；B(yǎng)殖場畜禽糞便中重金屬含量的調(diào)查結(jié)果均表明畜禽糞便中Cu、Zn、As等元素殘留量非常高（張樹清等，2005；劉榮樂等，2005；陳麗娜等，2008）。此外，農(nóng)用薄膜生產(chǎn)應用的熱穩(wěn)定劑中往往含有Cd，在大量使用塑料薄膜的溫室大棚和保護地中，如果不及時清除殘留在土壤中的薄膜（或農(nóng)膜），亦可能會使其中的重金屬進入土壤并形成累積。本研究中，河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤Cd、Hg、Cu、Zn和Cr離散程度較高，表明菜田土壤受人為活動影響較大。對不同設施類型土壤重金屬含量特征研究表明，設施蔬菜土壤中Cd、As、Cu和Zn平均含量均顯著高于露地蔬菜（P＜0.05），這也進一步表明農(nóng)藥、化肥、有機肥、農(nóng)用薄膜等農(nóng)用品過量投入可能是導致設施蔬菜土壤重金屬積累的重要原因之一。

研究表明設施菜地土壤重金屬含量隨種植年限增加呈明顯上升的趨勢。隨種植年限延長，設施菜地土壤Cd、Cu、Zn質(zhì)量分數(shù)顯著升高（井永蘋等，2016）。溫室中土壤Zn質(zhì)量分數(shù)與種植年限呈極顯著正相關（王俊等，2009）。大棚菜田土壤中Zn、Pb、Cu質(zhì)量分數(shù)和種植年限呈極顯著相關，Cd質(zhì)量分數(shù)和種植年限呈顯著相關（陳碧華等，2012）。本研究中，隨著種植年限增加，蔬菜土壤Cd、Pb、Hg質(zhì)量分數(shù)均呈明顯上升趨勢，且種植年限與土壤Pb和Hg質(zhì)量分數(shù)呈極顯著正相關。由此可見，種植年限對不同區(qū)域菜地土壤重金屬元素積累的影響也存在差異。

4　結(jié)論

與全國和河北省土壤重金屬背景值相比，河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤重金屬累積明顯的是Cd、Cu和Zn。參照農(nóng)業(yè)部綠色食品產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量標準（NY/T391—2000），河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤Cr和Cd的超標率分別為4.72%和6.60%，其他元素均不超標。設施蔬菜土壤Cd、As、Cu和Zn平均質(zhì)量分數(shù)均顯著高于露地蔬菜。隨著種植年限增加，蔬菜土壤Cd、Pb、Hg質(zhì)量分數(shù)均呈明顯上升趨勢，種植年限分別與土壤Pb和Hg質(zhì)量分數(shù)呈極顯著正相關。

不同類型蔬菜重金屬含量差異明顯。葉菜類蔬菜重金屬Cd、Pb、As平均質(zhì)量分數(shù)最高，根莖菜Cr、Hg、Cu和Zn平均質(zhì)量分數(shù)最高。參照食品安全國家標準（GB2762—2012）規(guī)定的食品中污染物限量，根莖類蔬菜Cr超標率為63.64%，葉菜類蔬菜Cr超標率為2.50%。除Cr外，所有蔬菜重金屬Cd、Pb、As、Hg均不超標。

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Heavy Metals Accumulation in Soil and Vegetable Collected from Typical Vegetable Production Areas in Hebei Province

RU Shuhua， GENG Nuan， ZHANG Guoyin， SUN Shiyou， WANG Ling
Institute of Agricultural Resources and Environment， Hebei Academy of Agriculture and Forestry Science， Shijiazhuang 050051， China

The study was conducted in five counties Yongnian， Gaocheng， Dingzhou， Qingxian， Yutian， located in the typical vegetable production areas in Hebei Province. By field investigation and laboratory analysis， accumulation characteristics of heavy metals in soil and vegetable； the difference of soil heavy metal accumulation under different cultivating patterns and plantation years；and the relationship between soil heavy metal and plantation years were investigated. Results showed that Cd， Cu and Zn concentrated higher in the soils collected from Hebei Province compared with the background values of soil heavy metals in China. In contrast to the criteria set by the Environmental Quality Evaluation Standard for Farmland in Greenhouse Vegetable Production（NY/T391—2000）， the exceeding rates of the soil Cr and Cd content in typical vegetable areas of Hebei Province were 4.72% and 6.60%， respectively. The content of other heavy metals did not exceed the criteria. In addition to Cr， heavy metal Cd， Pb， As， Hg in all the vegetables did not exceed maximum level of contaminants in foods in existing standard （GB2762—2012）. The mean content of soil Cd， As， Cu and Zn contents in protected vegetable were significantly higher than those in the open field. Coefficient variation of Cr， Cd， As， Hg and Cu in protected vegetable soil was higher compared with that in open fields. Coefficient variation of Cr， Cd， As，Hg and Cu in protected vegetable soil was smaller compared with that in open fields. Furthermore， the degrees of soil heavy metals Cd，Pb and Hg accumulation increased with the increasing of plantation years in vegetable fields. There were significantly positive correlation relations between cultivating years and soil Pb and Hg content in vegetable fields， respectively. By the criteria of soil Pb of 50 mg·kg-1and soil Hg of 0.35 mg·kg-1， the cultivating years of predicted security were 239.41 and 64.72 years， respectively.

soil； vegetable； heavy metal accumulation； characteristics； Hebei Province

10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.08.023

X144

A

1674-5906（2016）08-1407-05

河北省科技支撐計劃（15227511D）；河北省農(nóng)林科學院項目（A2015130301）；國家科技支撐計劃項目（2012BAD15B02-2）

茹淑華（1973年生），女，研究員，碩士，主要從事施肥與農(nóng)業(yè)環(huán)境方面的研究。E-mail: shuhuaru@163.com.

?張國?。?962年生），男，研究員，主要從事施肥與農(nóng)業(yè)環(huán)境方面的研究

2016-06-15

引用格式：茹淑華， 耿暖， 張國印， 孫世友， 王凌. 河北省典型蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤和蔬菜中重金屬累積特征研究［J］. 生態(tài)環(huán)境學報，2016， 25（8）: 1407-1411.