• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    電化學(xué)氧化法在循環(huán)水養(yǎng)殖系統(tǒng)中去除氨氮和亞硝酸鹽效果研究*

    2016-11-17 09:55:53宋協(xié)法黃志濤董登攀
    關(guān)鍵詞:極板亞硝酸鹽電流密度

    宋協(xié)法, 邊 敏, 黃志濤, 董登攀

    (中國海洋大學(xué)水產(chǎn)學(xué)院,山東 青島 266003)

    ?

    電化學(xué)氧化法在循環(huán)水養(yǎng)殖系統(tǒng)中去除氨氮和亞硝酸鹽效果研究*

    宋協(xié)法, 邊 敏, 黃志濤, 董登攀

    (中國海洋大學(xué)水產(chǎn)學(xué)院,山東 青島 266003)

    為研究電化學(xué)氧化法在循環(huán)水養(yǎng)殖系統(tǒng)中用于去除氨氮和亞硝酸鹽的可行性,利用有效面積為20和32 cm2兩種規(guī)格的釕銥電極研究了電流密度、極板間距和氨氮初始濃度對模擬養(yǎng)殖污水中氨氮和亞硝酸鹽去除效果的影響。研究表明,當(dāng)電流密度小于75 mA/cm2時(shí),增加電流密度可以顯著提升氨氮和亞硝酸鹽的去除率。通過正交實(shí)驗(yàn)確定了實(shí)驗(yàn)條件下2組電極的最佳反應(yīng)條件:電流密度62.5 mA/cm2、極板間距1 cm、反應(yīng)時(shí)間80 s,氨氮初始濃度2.7 mg/L。在上述實(shí)驗(yàn)條件下,當(dāng)氨氮去除率達(dá)到90%以上時(shí),大、小電極分別需要40和 60s的反應(yīng)時(shí)間;當(dāng)亞硝酸鹽去除率達(dá)到90%以上時(shí),大、小電極分別需要40和80 s的反應(yīng)時(shí)間。在氨氮去除率達(dá)到90%時(shí),小電極的平均反應(yīng)速度為327.24 mg/h,能耗為0.093 kW·h/t;大電極的平均反應(yīng)速度為503.82 mg/h,能耗為0.114 kW·h/t。

    電化學(xué)氧化法; 循環(huán)水養(yǎng)殖系統(tǒng); 氨氮; 亞硝酸鹽; 平均反應(yīng)速度; 能耗

    循環(huán)水養(yǎng)殖系統(tǒng)中,養(yǎng)殖對象的代謝產(chǎn)物、殘餌等含蛋白質(zhì)物質(zhì)的分解是造成氨氮積累的主要原因,氨氮和亞硝酸鹽含量過高會對養(yǎng)殖對象產(chǎn)生毒害作用,一般認(rèn)為養(yǎng)殖對象可承受的范圍為:TAN<0.5 mg/L,NO2—N<0.5 mg/L[1]。目前循環(huán)水系統(tǒng)采用的生物濾器可使水中氨氮維持在2~3 mg/L[2],傳統(tǒng)的生物濾器存在占地面積大,掛膜時(shí)間長[3]及運(yùn)行不穩(wěn)定等問題[4]。此外,生物過濾作用處理海水效果相較淡水欠佳[1],處理效果受溫度影響較大,在冷水魚養(yǎng)殖系統(tǒng)中表現(xiàn)不佳[5]。因此,有必要開發(fā)一種可替代生物濾器去除水體中含氮化合物的新技術(shù),尤其是在海水循環(huán)水系統(tǒng)中。

    電化學(xué)氧化法是近年來新興的一種水處理方法,具有獨(dú)特的優(yōu)勢:1)處理效果幾乎不受溫度、總氨氮濃度的影響;2)一步將氨氮轉(zhuǎn)換為N2;3)系統(tǒng)無需持續(xù)運(yùn)行,可隨意開關(guān)[6]。因此,電化學(xué)氧化法受到越來越多的關(guān)注。目前該領(lǐng)域的研究大多集中在操作條件(電極材料、電流密度、極板間距、循環(huán)流速等)[6-7]和水質(zhì)條件(溫度,pH、氯離子濃度、氨氮濃度)[7-8]對電化學(xué)去除效果的影響。研究集中在高濃度氨氮、亞硝酸鹽的廢水及制革廢水[9-10]、電廠廢水[11]、城市污水[12]、垃圾滲濾液[13]等高濃度氨氮廢水,而關(guān)于電化學(xué)氧化法在海水循環(huán)水養(yǎng)殖系統(tǒng)中應(yīng)用的研究極少。

    電化學(xué)氧化法在處理海水養(yǎng)殖污水時(shí)有天然的優(yōu)勢,海水的高鹽度、高氯離子濃度在降低能耗的同時(shí)又保證了較高的間接氧化效率,使電化學(xué)氧化法在循環(huán)水養(yǎng)殖系統(tǒng)中的應(yīng)用成為可能。本文分別研究了不同電流密度、極板間距和氨氮初始濃度等對模擬養(yǎng)殖污水的氨氮和亞硝酸鹽去除率的影響,并進(jìn)行了相關(guān)能耗分析,以期為電化學(xué)氧化法在海水循環(huán)水養(yǎng)殖系統(tǒng)中的應(yīng)用提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 模擬廢水配置

    本試驗(yàn)用水為模擬養(yǎng)殖污水,將氯化銨(NH4Cl)、亞硝酸鈉(NaNO2)按比例溶解后加入青島近海海水,水質(zhì)指標(biāo)[14]均值如下:溫度16.40 ℃,電導(dǎo)率53.64 mS/cm,鹽度33.62,溶氧6.14 mg/L,pH=8.27,氧化還原電位230.15,氨氮2.82 mg/L,亞硝酸鹽2.76 mg/L。

    1.2 實(shí)驗(yàn)裝置及設(shè)備

    實(shí)驗(yàn)裝置由2L玻璃燒杯、電極板、磁力攪拌器、穩(wěn)壓直流電源組成(見圖1)。電極采用迪諾拉電極(蘇州)有限公司生產(chǎn)的釕銥電極板,電源為艾德克斯直流穩(wěn)壓電源(IT6721)以及磁力攪拌器(IKA)、秒表、UV-2100 紫外可見分光光度計(jì)(尤尼柯(上海)儀器有限公司)、YSI 556多功能水質(zhì)測定儀(維賽儀器有限公司)和電子天平(Mettler Toledo)等。裝置詳細(xì)技術(shù)參數(shù)見表1。

    (1.磁力攪拌器,2.燒杯,3.電極板,4.導(dǎo)線,5.直流電源。1.Magnetic bar-stirrer 2.Beaker 3.Electrodes 4.Wires 5.D.C.Power supply.)

    圖1 實(shí)驗(yàn)裝置圖

    Fig.1 Experimental Setup

    1.3 取樣及數(shù)據(jù)測量

    式中:C0為氨氮初始濃度;Ct為t時(shí)溶液中的氨氮濃度,單位為mg/L。

    1.4 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析

    采用Origin(Pro 9.0)繪圖,SPSS(23)進(jìn)行數(shù)據(jù)分析。

    表1 實(shí)驗(yàn)裝置技術(shù)參數(shù)

    ①Beaker volume;②Electrodes material;③Effective surface of electrodes;④Effective surface of electrodes;⑤Output voltage range;⑥Output current range

    2 結(jié)果

    2.1 電流密度對氨氮及亞硝酸鹽去除效果的影響

    實(shí)驗(yàn)時(shí),極板間距為1 cm,反應(yīng)時(shí)間為160 s,間隔40 s取樣。設(shè)置不同的電流值達(dá)到所需電流密度。

    2.1.1 電流密度對氨氮去除效果的影響 如圖2所示,氨氮去除率隨反應(yīng)時(shí)間的延長逐漸升高,處理2 L的養(yǎng)殖污水,大、小電極氨氮去除率達(dá)到90%左右需要的最小電流密度分別為25、50 mA/cm2,反應(yīng)時(shí)間均為80 s。當(dāng)電流密度小于75 mA/cm2,氨氮去除率隨電流密度的增大而顯著升高,電流密度大于75 mA/cm2時(shí),氨氮去除率隨電流密度的增大幾乎不再增加。

    圖2 不同電流密度對2種規(guī)格電極氨氮去除率的影響

    2.1.2 電流密度對亞硝酸鹽去除效果的影響 如圖3所示,亞硝酸鹽去除率隨反應(yīng)時(shí)間的延長逐漸升高。處理2L的養(yǎng)殖污水,大、小電極亞硝酸鹽去除率達(dá)到90%左右需要的最小電流密度分別為25和50 mA/cm2,反應(yīng)時(shí)間均為120 s。小電極電流密度小于125 mA/cm2時(shí),增加電流密度,亞硝酸鹽去除率顯著增加;大電極電流密度小于75 mA/cm2,增加電流密度,亞硝酸鹽去除率顯著增加。

    圖3 不同電流密度對2種規(guī)格電極亞硝酸鹽去除率的影響

    2.2 極板間距對氨氮及亞硝酸鹽去除效果的影響

    為研究極板間距對氨氮及亞硝酸鹽去除效果的影響,實(shí)驗(yàn)時(shí),電流密度為75 mA/cm2,極板間距分別為0.5、1和1.5 cm,反應(yīng)時(shí)間為160 s,間隔40 s取樣。

    2.2.1 極板間距對氨氮去除效果的影響 如圖4所示,在80 s前大、小電極氨氮去除率隨反應(yīng)時(shí)間的延長迅速升高,80 s后不同極板間距下均達(dá)到90%左右,隨后趨于穩(wěn)定且接近100%。分別對大、小電極氨氮去除率進(jìn)行單因素方差分析,結(jié)果顯示,不同極板間距下,反應(yīng)40 s(P>0.05)和80s(P>0.05),同一電極氨氮去除率無顯著差異。

    2.2.2 極板間距對亞硝酸鹽去除效果的影響 如圖5所示,大、小電極亞硝酸鹽去除率在80 s內(nèi)迅速升高,不同極板間距下均達(dá)到100%。反應(yīng)40 s,不同極板間距下,大、小電極亞硝酸鹽的平均去除率分別為86.4%和24.82%。分別對大、小電極亞硝酸鹽去除率進(jìn)行單因素方差分析,結(jié)果顯示,不同極板間距下,反應(yīng)40 s(P>0.05),同一電極亞硝酸鹽去除率無顯著差異。

    圖4 不同極板間距對2種規(guī)格電極氨氮去除率的影響

    2.3 不同氨氮初始濃度對氨氮及亞硝酸鹽去除效果的影響

    探究不同氨氮初始濃度對氨氮及亞硝酸鹽去除率的影響,電流密度為75 mA/cm2、極板間距為1 cm,亞硝酸鹽的濃度為2.8 mg/L,設(shè)置不同氨氮初始濃度,分別為1.7、2.8、3.8 mg/L。

    2.3.1 不同氨氮初始濃度對氨氮去除的影響 如圖6所示,不同初始濃度下,氨氮濃度在80 s內(nèi)顯著降低。分別對大、小電極反應(yīng)前80 s氨氮去除率進(jìn)行線性擬合,大、小電極氨氮初始濃度1.7、2.8和3.8 mg/L,氨氮去除率擬合曲線的線性相關(guān)系數(shù)分別為0.807、0.895、0.871、0.943、0.903和0.999,對應(yīng)的去除速率k分別為0.024、0.038、0.047、0.019、0.032和0.042 mg·L-1·s-1。

    圖5 不同極板間距對2種規(guī)格電極亞硝酸鹽去除率的影響

    圖6 不同氨氮初始濃度對2種規(guī)格電極氨氮去除的影響

    2.3.2 不同氨氮初始濃度對亞硝酸鹽去除效果的影響 如圖7所示,不同氨氮初始濃度下,大、小電極亞硝酸鹽去除率在80 s內(nèi)逐漸升高。反應(yīng)40 s時(shí),大、小電極1.7、2.8和3.7 mg/L氨氮下的亞硝酸鹽去除率分別為:100%、79.83%、42.27%、40.43%、26.97%和25.14%。分別對大、小電極亞硝酸鹽去除率進(jìn)行單因素方差分析,結(jié)果顯示,不同氨氮初始濃度下,小電極反應(yīng)40 s(P<0.01),亞硝酸鹽去除率差異極顯著;大電極反應(yīng)40 s(P<0.05),亞硝酸鹽去除率差異顯著。兩兩對比分析結(jié)果表明,反應(yīng)40 s時(shí),小電極1.7與2.8、3.8 mg/L的亞硝酸鹽去除率差異極顯著;大電極2.8與1.7、3.8 mg/L的亞硝酸鹽去除率差異顯著。

    2.4 正交試驗(yàn)對影響因素的優(yōu)化

    根據(jù)前期實(shí)驗(yàn)及結(jié)果選取正交試驗(yàn)的因素與水平。實(shí)驗(yàn)時(shí),反應(yīng)時(shí)間80 s,間隔20 s取樣;反應(yīng)時(shí)間120 s,間隔30 s取樣;反應(yīng)時(shí)間160 s,間隔40 s取樣。正交試驗(yàn)選取的因素和水平數(shù)如表2所示,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表3、4所示。

    2.4.1 正交試驗(yàn)設(shè)計(jì) 為確定各因素對氨氮去除率的影響及實(shí)驗(yàn)條件下的最佳反應(yīng)參數(shù),選取電流密度、極板間距、氨氮初始濃度和反應(yīng)時(shí)間進(jìn)行正交試驗(yàn)。其中氨氮初始濃度和極板間距水平與靜態(tài)實(shí)驗(yàn)相同,反應(yīng)時(shí)間為80、120和160 s,便于進(jìn)一步研究氨氮去除率隨時(shí)間的變化規(guī)律。前期實(shí)驗(yàn)確定的電流密度非最佳電流密度,在前期實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上進(jìn)一步細(xì)化電流密度的梯度有利于尋找最佳電流密度,選取電流密度62.5和87.5 mA/cm2,由圖3A可知,當(dāng)電流密度大于100 mA/cm2,亞硝酸鹽去除率繼續(xù)升高,選取電流密度112.5 mA/cm2。

    圖7 不同氨氮初始濃度對兩種規(guī)格電極亞硝酸鹽去除率的影響

    水平LevelA極板間距Interelectrodesgap/cmB電流密度Currentdensity/mA·cm-2C反應(yīng)時(shí)間Retentiontime/sD氨氮初始濃度Ammoniaconcentration/mg·L-110.562.5801.72187.51202.731.5112.51603.8

    2.4.2 正交試驗(yàn)結(jié)果 由表3可知,4個(gè)因素對小電極氨氮去除率影響的順序?yàn)椋喊钡跏紳舛?反應(yīng)時(shí)間>極板間距>電流密度。最優(yōu)組合為A1B3C3D2(極板間距0.5 cm,電流密度112.5 mA/cm2,反應(yīng)時(shí)間160 s,氨氮初始濃度2.7 mg/L)。綜合前期靜態(tài)試驗(yàn)結(jié)果,當(dāng)極板間距小于1 cm,容易在陰極上形成附著物而影響反應(yīng)效率,將極板間距設(shè)定為1 cm。此外,電流密度從62.5增加到112.5 mA/cm2,氨氮去除率從95%增加到99%。對于處理養(yǎng)殖污水而言,電流密度62.5 mA/cm2下的氨氮去除率即可滿足需求,將電流密度確定為62.5 mA/cm2。反應(yīng)時(shí)間從80 s增加到160 s僅使氨氮的去除率從95%提升到98%,考慮能耗和經(jīng)濟(jì)因素,反應(yīng)時(shí)間定為80 s。綜上所述,實(shí)驗(yàn)條件下小電極反應(yīng)的最優(yōu)組合為A2B1C1D2。

    表3 小電極正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果及直觀分析

    由表4可知,4個(gè)因素對大電極氨氮去除率的影響順序?yàn)椋弘娏髅芏?反應(yīng)時(shí)間>氨氮初始濃度>極板間距。最優(yōu)組合為A3B3C3D2(極板間距1.5 cm,電流密度為112.5 mA/cm2,反應(yīng)時(shí)間160 s,氨氮初始濃度為2.7 mg/L)。通過前期實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知,極板間距對氨氮去除率無影響,將極板間距定為1 cm。電流密度從62.5增加到112.5 mA/cm2、反應(yīng)時(shí)間從80 s增加到160 s氨氮去除率升高不明顯,反而顯著增加了能耗,因此電流密度定為62.5 mA/cm2,反應(yīng)時(shí)間為80 s。綜上所述,實(shí)驗(yàn)條件下小電極反應(yīng)的最優(yōu)組合為A2B1C1D2。

    表4 大電極正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果及直觀分析

    Note:①Experiment;②Inter electrodes gap;③Current density;④Retention time;⑤Ammonia concentration;⑥Ammonia removal

    2.4.3 正交試驗(yàn)最優(yōu)組合與靜態(tài)實(shí)驗(yàn)對比 結(jié)果如表5所示,大、小電極最優(yōu)組合與不同電流密度實(shí)驗(yàn)組對比,平均反應(yīng)速度和能耗都有明顯的優(yōu)勢。相同電流密度下,大規(guī)格電極的能耗高于小電極。因?yàn)榇?、小電極若要維持相同的電流密度,大電極需要的電流更大,因此大電極的能耗要高于小電極的。2種規(guī)格電極最優(yōu)組合能耗相差不大,但是平均反應(yīng)速度相差非常大,而且氨氮去除率達(dá)到90%的時(shí)間也相差20 s(總反應(yīng)時(shí)間為80 s),說明電極存在放大效應(yīng),即電極越大,在實(shí)際應(yīng)用中的效果越好,可顯著提升去除效果和降低水處理能耗,通過楊慧敏等[15]和何緒文等[16]實(shí)驗(yàn)可以得到證明。

    3 討論

    3.1 電流密度對氨氮及亞硝酸鹽去除的影響

    電流密度是影響氨氮去除率的關(guān)鍵因子[17],增加電流密度可以一定程度提升氨氮去除率[6,9,18-19]、亞硝酸鹽去除率[1,7]。因?yàn)樵黾与娏髅芏?,加快了溶液中氯氣產(chǎn)生的速度,進(jìn)而加快了溶液中氧化劑次氯酸的生成速度,涉及到的反應(yīng)[1,7]如下:

    表5 大、小電極正交實(shí)驗(yàn)最優(yōu)組合與靜態(tài)試驗(yàn)對比

    Note:①Experiment category;②Ammonia removal reach 90% time;③Average ammonia elimination speed;④Energy consumption

    電流密度12.5、25和50 mA/cm2時(shí)反應(yīng)時(shí)間40 s時(shí)亞硝酸鹽去除率很低,是因?yàn)殡娀瘜W(xué)氧化法去除氨氮時(shí),先生成了一部分亞硝酸鹽,從而嚴(yán)重減緩了反應(yīng)前期亞硝酸鹽的去除率。綜合考慮氨氮及亞硝酸鹽去除率和能耗,將后續(xù)實(shí)驗(yàn)電流密度設(shè)為75 mA/cm2,保證在研究其它因素對氨氮及亞硝酸鹽去除率的影響時(shí)電流密度不會成為限制因子,而且較高的去除率可顯著減少反應(yīng)時(shí)間進(jìn)而降低能耗。本實(shí)驗(yàn)處理的水為化學(xué)試劑配置,有機(jī)物含量很少,在處理實(shí)際養(yǎng)殖污水時(shí),由于有機(jī)物會消耗一部分活性氯(Cl2、HOCl和OCl-)。會一定程度地增加去除氨氮的時(shí)間,而且活性氯會和有機(jī)物反應(yīng)生成少量的三鹵甲烷,過量的氯氣和三鹵甲烷對水生生物有害,需要用活性氯等進(jìn)一步去除[20]。

    此外,電流密度是影響氨氮及亞硝酸鹽去除的重要因素,而實(shí)時(shí)調(diào)整調(diào)整電流密度方便可行,在實(shí)際生產(chǎn)中可以根據(jù)氨氮濃度調(diào)整電流密度。反應(yīng)后期當(dāng)溶液中氨氮濃度較低時(shí),適當(dāng)降低電流密度可以提高電流效率并且降低反應(yīng)的能耗。因?yàn)?,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,溶液中氨氮的濃度逐漸降低而氧化劑濃度逐漸升高,此時(shí)降低電流密度或者關(guān)閉電源,利用溶液中積累的氧化劑可以去除剩余的氨氮及亞硝酸鹽。一方面可以降低反應(yīng)能耗,另一方面也可以降低反應(yīng)之后溶液中氧化劑殘留現(xiàn)象。

    3.2 極板間距對氨氮及亞硝酸鹽去除的影響

    方差分析結(jié)果發(fā)現(xiàn)極板間距對2種規(guī)格電極的氨氮及亞硝酸鹽去除率均無顯著影響。與何緒文等研究結(jié)果有所不同,其研究表明:隨著極板間距的增加,電極處理效率下降,氨氮和總氮的去除率下降[16]。初步分析可能是本實(shí)驗(yàn)氨氮及亞硝酸鹽濃度過低造成的,因?yàn)楸緦?shí)驗(yàn)污染物濃度過低,反應(yīng)時(shí)間較短,容易在取樣時(shí)放大實(shí)驗(yàn)誤差。極板間距主要影響反應(yīng)能耗[21],極板間距越小,維持相同電流密度所需的電壓也越小[16],反應(yīng)能耗越低。小電極極板間距為0.5和1.5 cm時(shí),維持75 mA/cm2的電流密度所需電壓分別為4.72和6.23 V,由此可見,極板間距顯著影響電解過程的能耗。實(shí)驗(yàn)中觀察到極板間距小于1 cm后,陰極表面易產(chǎn)生附著物(氫氧化鎂,氫氧化鈣)[22],附著物會導(dǎo)致反應(yīng)能耗的增加以及電極的鈍化,不利于后續(xù)反應(yīng)的進(jìn)行[23]。此外,極板間距過小,在實(shí)際應(yīng)用中不利于導(dǎo)線的連接以及極板的維護(hù)。綜合考慮能耗、反應(yīng)效率以及在實(shí)際生產(chǎn)中的應(yīng)用,極板間距1 cm較為合適。

    3.3 不同氨氮初始濃度對氨氮及亞硝酸鹽去除的影響

    分析實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),隨著氨氮濃度的增加,氨氮去除速率隨之增加。不同于Liu等發(fā)現(xiàn)氨氮的氧化速率不受濃度的影響[8]。初步分析可能是因?yàn)楸緦?shí)驗(yàn)氨氮初始量過低而去除速率較高造成的,氨氮濃度為1.7和2.8 mg/L時(shí),較低的氨氮濃度一定程度限制了氨氮去除速率。所以實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)氨氮去除速率隨著氨氮濃度的升高而加快。此外,氨氮在濃度較高時(shí)容易去除,當(dāng)濃度為0.3 mg/L左右時(shí),去除變得困難。而Liu等實(shí)驗(yàn)的氨氮濃度分別為10、32、51和103 mg/L,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于本實(shí)驗(yàn),可能是造成實(shí)驗(yàn)結(jié)果不同的原因。

    2種規(guī)格電極40 s時(shí)不同氨氮濃度下的亞硝酸鹽去除率差異均顯著,說明氨氮濃度影響亞硝酸鹽的去除。造成大、小電極反應(yīng)40 s兩兩比較結(jié)果不同的主要原因是前期綜合考慮氨氮及亞硝酸鹽去除率、反應(yīng)能耗等確定電流密度為75 mA/cm2時(shí),小電極亞硝酸鹽去除率較低。因此在進(jìn)行本實(shí)驗(yàn)時(shí),不僅氨氮濃度對小電極亞硝酸鹽去除率有影響,且電流密度也一定程度限制了亞硝酸鹽的去除。此外,氨氮和亞硝酸鹽同時(shí)存在時(shí),優(yōu)先去除氨氮,當(dāng)溶液中氨氮濃度降低后,亞硝酸鹽去除率開始迅速升高。

    4 結(jié)語

    電流密度小于75 mA/cm2時(shí),氨氮去除率隨電流密度的增加而顯著升高;電流密度大于75 mA/cm2時(shí),氨氮去除率隨電流密度的增加幾乎不再升高。綜合考慮靜態(tài)試驗(yàn)和正交試驗(yàn),確定了實(shí)驗(yàn)條件下大、小電極的最佳運(yùn)行參數(shù)為:電流密度62.5 mA/cm2、極板間距1 cm,反應(yīng)時(shí)間80s,氨氮初始濃度2.7 mg/L。對比大、小電極最優(yōu)組合與其不同電流密度下氨氮去除效果,驗(yàn)證了大、小電極最優(yōu)組合。大、小電極最優(yōu)組合平均去除氨氮速度分別為503.82和327.24 mg/h,去除率達(dá)到90%的能耗分別為0.114和0.093 kW·h/t。

    [1] Pillay T V R, Kutty M N. Aquaculture: Principles and Practices[M]. [S.l.]:Blackwell Publishing, 2005.

    [2] Eddy F B. Ammonia in estuaries and effects on fish[J]. Journal of Fish Biology, 2005, 67(6): 1495-1513.

    [3] 張正, 王印庚, 曹磊, 等. 海水循環(huán)水養(yǎng)殖系統(tǒng)生物膜快速掛膜試驗(yàn)[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào), 2012, 28(15): 157-162.

    Zheng Z, Wang Y G, Cao L. Pilot-scale test for biofilm rapid formation in biofilter of recirculating mariculture system[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering, 2012, 28(15): 157-162.

    [4] Gendel Y, Lahav O. A novel approach for ammonia removal from fresh-water recirculated aquaculture systems, comprising ion exchange and electrochemical regeneration[J]. Aquacultural Engineering, 2013, 52: 27-38.

    [5] Lahav O, Ben Asher R, Gendel Y. Potential applications of indirect electrochemical ammonia oxidation within the operation of freshwater and saline-water recirculating aquaculture systems[J]. Aquacultural Engineering, 2015, 65: 55-64.

    [6] Alfafara C G, Kawamori T, Nomura N, et al. Electrolytic removal of ammonia from brine wastewater: scale-up, operation and pilot-scale evaluation[J]. Journal of Chemical Technology & Biotechnology, 2004, 79(3): 291-298.

    [7] Lee J K, Lee K R, Hong S H, et al. Residual chlorine distribution and disinfection during electrochemical removal of dilute ammonia from an aqueous solution[J]. Journal of Chemical Engineering of Japan, 2002, 35(3): 285-289.

    [8] Li L, Liu Y. Ammonia removal in electrochemical oxidation: mechanism and pseudo-kinetics[J]. J Hazard Mater, 2009, 161(2-3): 1010-1016.

    [9] Szpyrkowicz L, Kaul S N, Neti R N, et al. Influence of anode material on electrochemical oxidation for the treatment of tannery wastewater[J]. Water Res, 2005, 39(8): 1601-1613.

    [10] Vlyssides A G, Israilides C J. Detoxification of tannery waste liquors with an electrolysis system[J]. Environmental Pollution, 1997, 97(1-2): 147-152.

    [11] Vanlangendonck Y, Corbisier D, Van Lierde A. Influence of operating conditions on the ammonia electro-oxidation rate in wastewaters from power plants (ELONITA technique)[J]. Water Res, 2005, 39(13): 3028-3034.

    [12] Vlyssides A G, Karlis P K, Rori N, et al. Electrochemical treatment in relation to pH of domestic wastewater using Ti/Pt electrodes[J]. Journal of Hazardous Materials, 2002, 95(1-2): 215-226.

    [13] Wang P, Lau I W C, Fang H H P. Electrochemical oxidation of leachate pretreated in an upflow anaerobic sludge blanket reactor[J]. Environmental Technology, 2001, 22(4): 373-381.

    [14] Yunqing X, Jianwei L. Application of electrochemical treatment for the effluent from marine recirculating aquaculture systems[J]. Procedia Environmental Sciences, 2011, 10: 2329-2335.

    [15] 楊慧敏, 何緒文, 何詠. 電化學(xué)氧化法用于微污染水脫氮的中試[J]. 環(huán)境工程, 2009, 27(S1): 109-111,233.

    Yang H M, He X W, He Y, et al. Pilot test of removing nitrogen in micro-polluted water by electrochemical oxidation process[J]. Environmental Engineering, 2009, 27(S1): 109-111,233.

    [16] 何緒文, 龔彥宇, 王培京, 等. 電化學(xué)法用于微污染水脫氮處理實(shí)驗(yàn)[J]. 環(huán)境工程, 2009(1): 5-7.

    He X W, Gong Y Y, Wang P J, et al. Experiment on ammonia removal in lightly polluted water by electrochemical process[J]. Environmental Engineering, 2009(1): 5-7.

    [17] 李炟, 王春榮, 何緒文, 等. 電化學(xué)氧化法去除微污染水中的氨氮[J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào), 2012(5): 1553-1558.

    Li X, Wang C R, He X W, et al. Removal of ammonia from micro-polluted water by electrochemical oxidation process[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2012(5): 1553-1558.

    [18] Cabeza A, Urtiaga A M, Ortiz I. Electrochemical treatment of landfill leachates using a boron-doped diamond anode[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2007, 46(5): 1439-1446.

    [19] Anglada A, Urtiaga A, Ortiz I. Pilot Scale Performance of the Electro-Oxidation of Landfill Leachate at Boron-Doped Diamond Anodes[J]. Environmental Science & Technology, 2009, 43(6): 2035-2040.

    [20] Diaz V, Ibanez R, Gomez P, et al. Kinetics of electro-oxidation of ammonia-N, nitrites and COD from a recirculating aquaculture saline water system using BDD anodes[J]. Water Res, 2011, 45(1): 125-34.

    [21] Saleem. Electrochemical removal of nitrite in simulated aquaculture wastewater[J]. African Journal of Biotechnology, 2011, 10(73).16566-16576.

    [22] Belmont C, Ferrigno R, Leclerc O, et al. Coplanar interdigitated band electrodes for electrosynthesis. Part 4: Application to sea water electrolysis[J]. Electrochimica Acta, 1998, 44(4): 597-603.

    [23] Ferrigno R, Comninellis C, Reid V, et al. Coplanar interdigitated band electrodes for electrosynthesis. Part 6. hypochlorite electrogeneration from sea water electrolysis[J]. Electrochimica Acta, 1999, 44(17): 2871-2878.

    責(zé)任編輯 朱寶象

    Studies of the Ammonia and Nitrite Removal by Electrochemical Oxidation in Recirculating Aquaculture System

    SONG Xie-Fa, BIAN Min, HUANG Zhi-Tao, DONG Deng-Pan

    (College of Fisheries, Ocean University of China, Qingdao 266003, China)

    To determine the possibility of using electrochemical oxidation to remove ammonia and nitrite in recirculating aquaculture system, we carried out this sudsy by using seawater simulated wastewater and two different sizes of Ti/RuO2-TiO2-IrO2electrodes which have 20 and 32 cm2effective surface, respectively. The electrodes were used to investigate how various experimental conditions determine their effects on the degradation of ammonia and nitrite. The studied included applied current density, inter-electrodes gap and initial ammonia concentration. The results showed that ammonia and nitrite removal rate increased with applied current density within 75 mA/cm2. The optimal experimental condition was 62.5 mA/cm2of applied current density, 1cm inter-electrodes gap, 80s retention time and 2.7 mg/L of initial ammonia concentration as was established through orthogonal analysis. In order to achieve 90% ammonia removal rate under the optimal condition, the retention time needed for little electrodes was 60s and the bigger electrodes was 40s. For the nitrite removal rate over 90%, the retention time needed for little electrodes was 80s and the bigger electrodes was 40s. The average elimination of ammonia speed and energy consumption were calculated when ammonia removal rate reached 90% and the average elimination speed and energy consumption of little and bigger electrodes were 327.24 mg/h, 0.093 kW·h/t and 503.82 mg/h, 0.114 kW·h/t, respectively.

    indirect oxidation; recirculating aquaculture system; ammonia nitrogen; nitrite; average elimination speed; energy consumption

    國家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目(2011BAD13B04)資助

    2016-07-29;

    2016-09-18

    宋協(xié)法(1964-) ,男,博士,教授,主要從事設(shè)施漁業(yè)和養(yǎng)殖污水處理研究工作。E-mail: yuchuan@ouc.edu.cn

    S959; S969.38

    A

    1672-5174(2016)11-127-09

    10.16441/j.cnki.hdxb.20160271

    宋協(xié)法, 邊敏, 黃志濤, 等. 電化學(xué)氧化法在循環(huán)水養(yǎng)殖系統(tǒng)中去除氨氮和亞硝酸鹽效果研究[J]. 中國海洋大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2016, 46(11): 127-135.

    SONG Xie-Fa, BIAN Min, HUANG Zhi-Tao, et al. Studies of the ammonia and nitrite removal by electrochemical oxidation in recirculating aquaculture system[J]. Periodical of Ocean University of China, 2016, 46(11): 127-135.

    Supported by the National Key Technology R&D Program(2011BAD13B04)

    猜你喜歡
    極板亞硝酸鹽電流密度
    羊亞硝酸鹽中毒的病因、臨床表現(xiàn)、診斷與防治措施
    一種新型微球聚焦測量極板設(shè)計(jì)及應(yīng)用*
    高位池亞硝酸鹽防控
    冬棚養(yǎng)殖需警惕亞硝酸鹽超標(biāo)!一文為你講解亞硝酸鹽過高的危害及處理方法
    基于WIA-PA 無線網(wǎng)絡(luò)的鍍鋅電流密度監(jiān)測系統(tǒng)設(shè)計(jì)
    滾鍍過程中電流密度在線監(jiān)控系統(tǒng)的設(shè)計(jì)
    電流密度對鍍錳層結(jié)構(gòu)及性能的影響
    電流密度對Fe-Cr合金鍍層耐蝕性的影響
    電容器與帶電粒子在電場中的運(yùn)動(dòng)測試題
    燃料電池雙極板制備工藝及其熱壓機(jī)設(shè)計(jì)研究
    亚洲专区字幕在线| 午夜福利,免费看| av有码第一页| 国产亚洲精品一区二区www | av福利片在线| 久久精品国产a三级三级三级| 男女高潮啪啪啪动态图| 国产xxxxx性猛交| 久久青草综合色| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 欧美 日韩 精品 国产| 国产色视频综合| 日本五十路高清| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲精品自拍成人| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 激情在线观看视频在线高清 | 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| bbb黄色大片| 一二三四社区在线视频社区8| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产成人系列免费观看| 高清在线国产一区| 国产精品久久久人人做人人爽| 最新美女视频免费是黄的| 日韩三级视频一区二区三区| 国产精品一区二区在线不卡| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 俄罗斯特黄特色一大片| 精品卡一卡二卡四卡免费| a级片在线免费高清观看视频| 黄色怎么调成土黄色| 精品亚洲成a人片在线观看| 精品无人区乱码1区二区| 亚洲欧美色中文字幕在线| 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 淫妇啪啪啪对白视频| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲av第一区精品v没综合| a级毛片在线看网站| 一本综合久久免费| 免费高清在线观看日韩| 女性被躁到高潮视频| 丝袜人妻中文字幕| 午夜影院日韩av| 波多野结衣一区麻豆| 99国产精品一区二区三区| 黄色视频不卡| 美女国产高潮福利片在线看| 午夜精品久久久久久毛片777| 欧美+亚洲+日韩+国产| 久久草成人影院| 国产精品九九99| 高清欧美精品videossex| 国产三级黄色录像| 在线观看舔阴道视频| 天天操日日干夜夜撸| 久热爱精品视频在线9| av福利片在线| 精品国产一区二区三区四区第35| 两个人看的免费小视频| 日韩视频一区二区在线观看| 在线观看66精品国产| 两人在一起打扑克的视频| 久久中文看片网| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 日韩中文字幕欧美一区二区| 在线看a的网站| 国产精品免费视频内射| 一个人免费在线观看的高清视频| 亚洲一区二区三区欧美精品| 精品乱码久久久久久99久播| 午夜两性在线视频| 窝窝影院91人妻| 国产精品 欧美亚洲| 久久九九热精品免费| 男女免费视频国产| 在线永久观看黄色视频| 久久久久久人人人人人| 国产精品1区2区在线观看. | 一区二区三区国产精品乱码| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 亚洲精品国产精品久久久不卡| 波多野结衣av一区二区av| 超碰97精品在线观看| a级毛片黄视频| 亚洲国产精品合色在线| 9191精品国产免费久久| 亚洲欧美激情综合另类| 一级片免费观看大全| 亚洲专区国产一区二区| 热re99久久国产66热| 国产在线精品亚洲第一网站| 老司机福利观看| 国产熟女午夜一区二区三区| 久久午夜亚洲精品久久| 中文欧美无线码| 欧美成狂野欧美在线观看| 久久亚洲真实| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产av精品麻豆| 天天添夜夜摸| 老汉色av国产亚洲站长工具| 在线永久观看黄色视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 午夜影院日韩av| 悠悠久久av| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 欧美+亚洲+日韩+国产| 亚洲三区欧美一区| 亚洲专区字幕在线| 中文字幕精品免费在线观看视频| 久久青草综合色| 99久久国产精品久久久| 波多野结衣一区麻豆| 最近最新免费中文字幕在线| 五月开心婷婷网| a级片在线免费高清观看视频| 国产又色又爽无遮挡免费看| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 欧美日韩黄片免| 在线观看舔阴道视频| √禁漫天堂资源中文www| 欧美大码av| 一区在线观看完整版| 国产精品久久视频播放| 国产高清激情床上av| 好男人电影高清在线观看| 国产精品98久久久久久宅男小说| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | av一本久久久久| 99久久国产精品久久久| 在线观看日韩欧美| 视频在线观看一区二区三区| 90打野战视频偷拍视频| 乱人伦中国视频| 国产免费男女视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 免费日韩欧美在线观看| 超碰成人久久| 91九色精品人成在线观看| av片东京热男人的天堂| 国产亚洲精品久久久久5区| 91成年电影在线观看| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 精品电影一区二区在线| 国产激情欧美一区二区| 亚洲中文日韩欧美视频| 日韩免费高清中文字幕av| 久久久久久久久久久久大奶| 免费人成视频x8x8入口观看| 成在线人永久免费视频| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 免费看十八禁软件| www.999成人在线观看| 深夜精品福利| 国产精品免费一区二区三区在线 | 国产男女内射视频| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 国产欧美日韩综合在线一区二区| 黑丝袜美女国产一区| 91精品三级在线观看| 精品一区二区三卡| 精品一品国产午夜福利视频| tube8黄色片| 婷婷成人精品国产| 亚洲精品国产区一区二| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 精品久久久久久久毛片微露脸| 国产又爽黄色视频| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 欧美精品人与动牲交sv欧美| 男人操女人黄网站| 久久精品成人免费网站| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 一二三四在线观看免费中文在| 五月开心婷婷网| 一a级毛片在线观看| av欧美777| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 波多野结衣av一区二区av| 91成人精品电影| 精品电影一区二区在线| 自线自在国产av| 亚洲中文字幕日韩| 国产精品久久久久成人av| 国产99久久九九免费精品| 免费av中文字幕在线| av网站在线播放免费| 国产精品一区二区在线不卡| 狂野欧美激情性xxxx| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 在线看a的网站| 51午夜福利影视在线观看| 国产男女超爽视频在线观看| 久久99一区二区三区| 亚洲精华国产精华精| 乱人伦中国视频| 国产亚洲精品第一综合不卡| 国产一区在线观看成人免费| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 国产国语露脸激情在线看| 又大又爽又粗| 亚洲精品中文字幕在线视频| 18禁观看日本| 亚洲国产精品sss在线观看 | 精品久久久久久电影网| av片东京热男人的天堂| 久久人人97超碰香蕉20202| 欧美在线一区亚洲| а√天堂www在线а√下载 | 久久这里只有精品19| 国产人伦9x9x在线观看| 国产人伦9x9x在线观看| 国产成人精品久久二区二区免费| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲五月色婷婷综合| 欧美日韩亚洲高清精品| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 巨乳人妻的诱惑在线观看| avwww免费| 精品国产美女av久久久久小说| 一a级毛片在线观看| 国产免费av片在线观看野外av| 九色亚洲精品在线播放| 午夜两性在线视频| 水蜜桃什么品种好| 亚洲精品中文字幕在线视频| videos熟女内射| 色在线成人网| tube8黄色片| 一级a爱片免费观看的视频| 午夜精品国产一区二区电影| 十八禁高潮呻吟视频| 91成人精品电影| 国产精品久久久av美女十八| 婷婷成人精品国产| 自线自在国产av| 天天影视国产精品| 午夜福利欧美成人| 少妇粗大呻吟视频| 欧美日韩黄片免| 男人舔女人的私密视频| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 手机成人av网站| 国产精品免费视频内射| 亚洲精品成人av观看孕妇| 精品福利观看| 国产免费男女视频| 高清在线国产一区| 黄片播放在线免费| 看黄色毛片网站| 亚洲自偷自拍图片 自拍| a级毛片黄视频| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 久久久久久人人人人人| 国产真人三级小视频在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线 | 亚洲精品国产色婷婷电影| 我的亚洲天堂| 久久久国产成人精品二区 | 美女扒开内裤让男人捅视频| 大片电影免费在线观看免费| 久久99一区二区三区| 精品久久久久久久毛片微露脸| 亚洲视频免费观看视频| 精品乱码久久久久久99久播| 老汉色av国产亚洲站长工具| 欧美激情 高清一区二区三区| 99re6热这里在线精品视频| 国产视频一区二区在线看| 悠悠久久av| av线在线观看网站| 久久狼人影院| 久久天堂一区二区三区四区| 国产精品二区激情视频| 久久中文字幕一级| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 国产精品成人在线| av片东京热男人的天堂| 9热在线视频观看99| 叶爱在线成人免费视频播放| 人成视频在线观看免费观看| 久久性视频一级片| 午夜福利在线观看吧| 丝袜人妻中文字幕| 一进一出抽搐动态| 99热网站在线观看| 成熟少妇高潮喷水视频| 最近最新中文字幕大全电影3 | 免费av中文字幕在线| 国产精品久久电影中文字幕 | 性色av乱码一区二区三区2| 亚洲av熟女| 视频在线观看一区二区三区| 美女午夜性视频免费| av免费在线观看网站| 欧美日韩亚洲高清精品| 在线视频色国产色| 黄片小视频在线播放| 国产主播在线观看一区二区| 啦啦啦 在线观看视频| 最近最新中文字幕大全免费视频| 久久性视频一级片| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 看免费av毛片| 亚洲欧美一区二区三区久久| 成人国产一区最新在线观看| 黄色成人免费大全| 国产精品久久久久久精品古装| 精品人妻1区二区| 性色av乱码一区二区三区2| 两性夫妻黄色片| 国产精品亚洲av一区麻豆| 9色porny在线观看| 最近最新中文字幕大全电影3 | 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 成人三级做爰电影| 美女福利国产在线| 老司机在亚洲福利影院| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲第一青青草原| 99国产综合亚洲精品| 人人妻人人澡人人看| 国产精品一区二区在线不卡| 一本大道久久a久久精品| 婷婷成人精品国产| 妹子高潮喷水视频| 国产野战对白在线观看| 久久久精品免费免费高清| 亚洲人成77777在线视频| 嫁个100分男人电影在线观看| 麻豆国产av国片精品| 久久久国产成人免费| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 老司机午夜十八禁免费视频| av天堂久久9| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 亚洲精品久久午夜乱码| 国产精品 欧美亚洲| 久久精品国产综合久久久| 色老头精品视频在线观看| 国产精品久久久久久精品古装| 在线观看免费视频日本深夜| 黄色 视频免费看| 一级a爱片免费观看的视频| 亚洲成人国产一区在线观看| 久久中文字幕一级| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 美女扒开内裤让男人捅视频| 高潮久久久久久久久久久不卡| 一级a爱视频在线免费观看| 国产男靠女视频免费网站| 国产又爽黄色视频| 久久国产精品大桥未久av| 波多野结衣一区麻豆| 多毛熟女@视频| 一区二区三区国产精品乱码| 在线国产一区二区在线| 精品国产亚洲在线| 99国产极品粉嫩在线观看| 他把我摸到了高潮在线观看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 两个人免费观看高清视频| 成人亚洲精品一区在线观看| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 久久午夜综合久久蜜桃| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产精品一区二区精品视频观看| 在线永久观看黄色视频| а√天堂www在线а√下载 | 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 欧美最黄视频在线播放免费 | 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 视频在线观看一区二区三区| 国产区一区二久久| 国产在线精品亚洲第一网站| 国产精品1区2区在线观看. | 久久中文字幕人妻熟女| 丁香欧美五月| 丝袜美腿诱惑在线| 免费在线观看黄色视频的| 亚洲国产中文字幕在线视频| 手机成人av网站| 国产又色又爽无遮挡免费看| 狠狠狠狠99中文字幕| 久久久久国产一级毛片高清牌| 丝袜美足系列| 亚洲 国产 在线| 视频区欧美日本亚洲| 欧美日韩福利视频一区二区| 人人澡人人妻人| 一区二区三区激情视频| 在线观看一区二区三区激情| 丝袜美腿诱惑在线| av片东京热男人的天堂| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 老司机亚洲免费影院| 波多野结衣av一区二区av| 俄罗斯特黄特色一大片| 色婷婷av一区二区三区视频| 国产在线精品亚洲第一网站| 中文字幕高清在线视频| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲少妇的诱惑av| 极品教师在线免费播放| 无人区码免费观看不卡| 精品少妇久久久久久888优播| 97人妻天天添夜夜摸| 99re在线观看精品视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 黄色a级毛片大全视频| 亚洲精品国产区一区二| 深夜精品福利| 一区二区三区精品91| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 一级a爱视频在线免费观看| 在线观看一区二区三区激情| 国产av精品麻豆| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 大香蕉久久网| 99香蕉大伊视频| 美女福利国产在线| 日本五十路高清| 欧美激情极品国产一区二区三区| 国产欧美日韩一区二区精品| 亚洲色图综合在线观看| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 久久久国产精品麻豆| 久99久视频精品免费| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲中文字幕日韩| 天堂动漫精品| 久99久视频精品免费| 国产单亲对白刺激| 水蜜桃什么品种好| 欧美午夜高清在线| 午夜精品久久久久久毛片777| 国产在视频线精品| 十八禁高潮呻吟视频| 国产男女超爽视频在线观看| 三级毛片av免费| 91在线观看av| 精品一区二区三卡| 制服诱惑二区| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 久久香蕉国产精品| 成人18禁在线播放| 午夜福利视频在线观看免费| 久久香蕉激情| 国产精品亚洲一级av第二区| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 天堂中文最新版在线下载| 一级毛片精品| 国产精品国产av在线观看| 成熟少妇高潮喷水视频| 久久人人97超碰香蕉20202| 青草久久国产| 色老头精品视频在线观看| 俄罗斯特黄特色一大片| 久久 成人 亚洲| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 大码成人一级视频| 日韩免费av在线播放| 制服诱惑二区| 亚洲五月色婷婷综合| 国产亚洲精品久久久久5区| xxxhd国产人妻xxx| 欧美成人午夜精品| 在线免费观看的www视频| 欧美日韩一级在线毛片| 亚洲情色 制服丝袜| 热re99久久精品国产66热6| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 一个人免费在线观看的高清视频| 在线观看日韩欧美| 成人精品一区二区免费| 新久久久久国产一级毛片| 大香蕉久久网| 免费在线观看亚洲国产| 亚洲在线自拍视频| 欧美亚洲日本最大视频资源| 黄色女人牲交| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 国产极品粉嫩免费观看在线| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 日韩中文字幕欧美一区二区| 欧美日本中文国产一区发布| 国产伦人伦偷精品视频| 国产亚洲欧美精品永久| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 捣出白浆h1v1| 99香蕉大伊视频| 9191精品国产免费久久| 免费在线观看完整版高清| 久久香蕉激情| 91九色精品人成在线观看| 日本五十路高清| 亚洲七黄色美女视频| 高清在线国产一区| 999精品在线视频| 啦啦啦 在线观看视频| 狂野欧美激情性xxxx| av免费在线观看网站| 亚洲,欧美精品.| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 一二三四在线观看免费中文在| 成人免费观看视频高清| 夜夜躁狠狠躁天天躁| videos熟女内射| 桃红色精品国产亚洲av| 免费av中文字幕在线| 日本黄色视频三级网站网址 | 日韩欧美一区视频在线观看| 久久久久精品人妻al黑| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 欧美精品亚洲一区二区| avwww免费| 欧美日韩一级在线毛片| 一级毛片女人18水好多| 精品人妻1区二区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 搡老乐熟女国产| 亚洲 国产 在线| 满18在线观看网站| 午夜成年电影在线免费观看| 一级黄色大片毛片| 大香蕉久久网| 性少妇av在线| 欧美乱色亚洲激情| 国产欧美日韩一区二区三| 久久香蕉激情| 国产人伦9x9x在线观看| 超碰97精品在线观看| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲情色 制服丝袜| 精品国产一区二区三区四区第35| 亚洲精品自拍成人| 亚洲国产欧美网| 午夜福利欧美成人| 国产成人av教育| 在线观看66精品国产| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 在线观看午夜福利视频| 色播在线永久视频| 黄色女人牲交| 国产亚洲欧美98| 超碰97精品在线观看| 满18在线观看网站| 制服人妻中文乱码| 一边摸一边抽搐一进一出视频| videosex国产| 国产在线精品亚洲第一网站| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 在线观看免费日韩欧美大片| 91九色精品人成在线观看| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 亚洲欧美激情综合另类| 日韩中文字幕欧美一区二区| 国产精品一区二区在线观看99| 午夜久久久在线观看| 乱人伦中国视频| 亚洲五月婷婷丁香| 久久影院123| 激情视频va一区二区三区| 精品久久久久久久毛片微露脸| 久久影院123| 国产又爽黄色视频| 18禁美女被吸乳视频| 正在播放国产对白刺激| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 色老头精品视频在线观看| 在线天堂中文资源库| av网站免费在线观看视频| 两人在一起打扑克的视频| 国产精品久久久久成人av| 捣出白浆h1v1| 国产片内射在线| 亚洲成人免费av在线播放| 老鸭窝网址在线观看| 亚洲午夜理论影院| 亚洲男人天堂网一区| 69精品国产乱码久久久| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 黄片小视频在线播放| 大码成人一级视频| 亚洲 国产 在线| 成人手机av| 一本大道久久a久久精品| 十八禁网站免费在线| 亚洲国产中文字幕在线视频| 999久久久国产精品视频| 欧美日韩乱码在线| 美女福利国产在线| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 亚洲熟女精品中文字幕| 9热在线视频观看99| 精品久久久久久久毛片微露脸| 两个人看的免费小视频| 丝袜在线中文字幕|