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    飛秒強(qiáng)激光場(chǎng)下氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸的研究

    2016-11-16 09:27:22李春苗梁鵬飛郭振寧張濟(jì)鵬
    甘肅科技 2016年20期
    關(guān)鍵詞:庫(kù)侖協(xié)方差探測(cè)器

    李春苗,梁鵬飛,耿 晶,郭振寧,張濟(jì)鵬

    (1.蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,甘肅 蘭州730000;2.中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所,北京100049)

    飛秒強(qiáng)激光場(chǎng)下氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸的研究

    李春苗1,梁鵬飛1,耿晶1,郭振寧1,張濟(jì)鵬2

    (1.蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,甘肅 蘭州730000;2.中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所,北京100049)

    為進(jìn)一步探究飛秒激光場(chǎng)下氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸的作用機(jī)制,搭建高時(shí)間分辨的實(shí)驗(yàn)平臺(tái),利用高速數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)的獲取,采用協(xié)方差地圖法并結(jié)合強(qiáng)激光與氣體相互作用的物理規(guī)律,進(jìn)行結(jié)果論證和數(shù)據(jù)分析。實(shí)驗(yàn)確定了氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸的反應(yīng)道,測(cè)算了不同反應(yīng)道的動(dòng)能釋放量。

    原子與分子物理;飛行時(shí)間質(zhì)譜;庫(kù)侖爆炸;協(xié)方差地圖

    激光與物質(zhì)相互作用是近幾十年來(lái)非?;钴S,并表現(xiàn)出持久生命力的研究領(lǐng)域。隨著鎖模技術(shù)和啁啾脈沖放大技術(shù)的實(shí)現(xiàn),人們已經(jīng)可以在實(shí)驗(yàn)室輕易地獲得強(qiáng)度超過(guò)1015W/cm2,脈寬在飛秒(fs)量級(jí)的強(qiáng)激光輸出。這也開(kāi)辟了許多飛秒強(qiáng)激光與物質(zhì)的相互作用有關(guān)的研究領(lǐng)域,比如非線性光學(xué)和強(qiáng)場(chǎng)物理學(xué)等。當(dāng)激光的功率密度I為1015W/cm2時(shí),根據(jù)其與電場(chǎng)強(qiáng)度E的關(guān)系I=ε0cE2/2可知,此時(shí)的電場(chǎng)強(qiáng)度已接近氫原子在第一玻爾軌道上受到原子核的庫(kù)侖電場(chǎng)強(qiáng)度,量子力學(xué)的微擾理論不再適用。飛秒強(qiáng)激光與原子、分子相互作用可以觀察到許多新的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象:多光子電離(multiphoton ionization,即MPI)、閾上電離(abovethreshold ionization,即ATI)、高次諧波(high harmonic)以及庫(kù)侖爆炸(coulomb explosion)等。其中強(qiáng)激光場(chǎng)下分子的庫(kù)侖爆炸現(xiàn)象已經(jīng)成為近年來(lái)研究的一個(gè)熱點(diǎn)問(wèn)題。處在強(qiáng)激光場(chǎng)(I>1014W/cm2)中的多原子分子,迅速被剝?nèi)ザ鄠€(gè)電子,從而形成高價(jià)態(tài)的母離子;母離子內(nèi)部不同基團(tuán)之間的化學(xué)鍵會(huì)在庫(kù)侖斥力的作用下迅速斷裂,生成若干個(gè)高動(dòng)能的子離子,這個(gè)過(guò)程就是庫(kù)侖爆炸。母離子可能沿著不同的解離途徑生成子離子對(duì),稱為庫(kù)侖爆炸的反應(yīng)道。近20年來(lái),人們已經(jīng)陸續(xù)研究了CO2[[1]、N2[和SO2[2]、NO2[3]等多原子分子在強(qiáng)激光場(chǎng)中的庫(kù)侖爆炸過(guò)程,同時(shí)還提出了協(xié)方差地圖法(covariance mapping)[4,5]、質(zhì)量分辨動(dòng)量成像法 (mass-resolved momentum-imaging,即MRMI)[2-6]以及離子數(shù)目很少時(shí)的符合近似法[5,7]來(lái)對(duì)不同的庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道進(jìn)行判定。在這些研究中,通過(guò)飛行時(shí)間質(zhì)譜(timeof-flight mass spectrometer,即TOFms)[8]來(lái)分析庫(kù)侖爆炸后的碎片離子成為廣泛采用的方法。本實(shí)驗(yàn)搭建了一套高分辨的飛行時(shí)間質(zhì)譜儀,用以觀察氮?dú)夥肿釉陲w秒強(qiáng)激光場(chǎng)中發(fā)生庫(kù)侖爆炸后產(chǎn)生的碎片離子,通過(guò)分析離子之間的相關(guān)性,對(duì)不同庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道進(jìn)行精確的判定,獲得不同反應(yīng)道所對(duì)應(yīng)的庫(kù)侖爆炸動(dòng)能釋放量。

    1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)和基本原理

    1.1實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

    實(shí)驗(yàn)搭建了一套高時(shí)間分辨的直線式飛行時(shí)間譜儀系統(tǒng),該系統(tǒng)主要由激光聚焦系統(tǒng)、真空獲取系統(tǒng)、粒子兩級(jí)加速及漂移系統(tǒng)、雙層微通道板探測(cè)器以及數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)幾部分組成。圖1展示了實(shí)驗(yàn)裝置簡(jiǎn)圖。圖中A、B、C均為電極板,D為凹透鏡。

    圖1 實(shí)驗(yàn)裝置圖

    實(shí)驗(yàn)使用的飛秒激光器可以輸出中心波長(zhǎng)800nm、脈寬33fs的激光脈沖,單脈沖的最大能量為1.2mJ,脈沖重復(fù)頻率為1kHz。該激光器采用啁啾脈沖放大技術(shù),對(duì)激光脈沖能量進(jìn)行放大。實(shí)驗(yàn)使用半波片與偏振片將激光的偏振方向調(diào)整為水平偏振,并使得激光脈沖能量維持在0.9mJ。利用焦距為100mm的鍍銀凹面反射鏡實(shí)現(xiàn)對(duì)激光的聚焦,焦斑直徑約為20μm,從而獲得功率密度約為8.7×1015W/ cm2的激光脈沖。

    為了保證靶室、漂移區(qū)以及探測(cè)器的真空環(huán)境,實(shí)驗(yàn)由一臺(tái)Agilent TriScroll600型渦旋式干泵、一臺(tái)中科科儀FF160/700型脂潤(rùn)滑分子泵、一臺(tái)VariantVT1001型渦輪分子泵以及一臺(tái) Agilent VacIon Plus500型復(fù)合離子泵獲取并保持實(shí)驗(yàn)的真空度達(dá)5.3×10-8Pa。與此同時(shí),為使靶氣體注入過(guò)程中真空度不受破壞,實(shí)驗(yàn)采用多級(jí)進(jìn)氣法,并在垂直于電場(chǎng)與激光入射方向接入內(nèi)徑為50μm的針頭作為氣體注入的端口,使得注入氣體后的系統(tǒng)真空度仍達(dá)7.7×10-8Pa??紤]到激光焦斑僅有20μm,在這一真空度下,單發(fā)激光與氣體相互作用產(chǎn)生的離子很少,從而探測(cè)器所獲得的離子數(shù)目更少,這有效的避免了探測(cè)器脈沖信號(hào)的疊加。

    粒子兩級(jí)加速與漂移系統(tǒng)是本工作的關(guān)鍵。實(shí)驗(yàn)采用電場(chǎng)的方式對(duì)質(zhì)量電荷比不同的粒子進(jìn)行加速,通過(guò)判斷離子到達(dá)探測(cè)器的時(shí)間,實(shí)現(xiàn)對(duì)所收集到離子的辨別??紤]到帶電粒子初始位置不同以及其初始動(dòng)能較大帶來(lái)的質(zhì)譜展寬,實(shí)驗(yàn)采用Mclaren加速場(chǎng)并設(shè)立了一定長(zhǎng)度的漂移區(qū),其中加速電壓為2300V。通過(guò)對(duì)兩級(jí)加速場(chǎng)與漂移區(qū)的長(zhǎng)度的合理選取,實(shí)現(xiàn)了對(duì)帶電粒子的空間聚焦,使本飛行時(shí)間質(zhì)譜儀具有較高的質(zhì)量分辨率。加速極板B、C的中間有直徑1mm的開(kāi)孔,在保證離子順利通過(guò)的同時(shí),也實(shí)現(xiàn)了對(duì)離子的選擇,使探測(cè)器所探測(cè)到離子的初始速度方向與自由漂移區(qū)的軸線方向一致。

    激光作用于靶氣體將在短時(shí)間產(chǎn)生大量離子,為對(duì)離子進(jìn)行及時(shí)收集,實(shí)驗(yàn)將微通道板探測(cè)器(MCP)與快速數(shù)據(jù)采集卡ADQ412配合使用。實(shí)驗(yàn)從分壓電路的設(shè)計(jì)、電容電阻的配置以及絕緣材料的選擇等多個(gè)方面進(jìn)行反復(fù)調(diào)試并將兩塊MCP探測(cè)器直接串聯(lián)使用,獲得了較為理想的輸出脈沖??紤]到達(dá)探測(cè)器的不同離子的時(shí)間間隔較小,要實(shí)現(xiàn)對(duì)脈沖信號(hào)的連續(xù)記錄,就要求數(shù)據(jù)采集裝置具有快速的時(shí)間響應(yīng)。通過(guò)對(duì)比,實(shí)驗(yàn)選取高速數(shù)據(jù)采集卡ADQ412對(duì)探測(cè)器輸出數(shù)據(jù)進(jìn)行模數(shù)轉(zhuǎn)換,其采樣頻率達(dá)1.8GHz,它成功克服了示波器信號(hào)噪聲比差、多道系統(tǒng)時(shí)間響應(yīng)差的缺點(diǎn)。每產(chǎn)生一發(fā)激光脈沖,光電倍增管就觸發(fā)ADQ進(jìn)入工作狀態(tài)。當(dāng)用時(shí)約11.2μs,采集完成2×104個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)后,ADQ再次進(jìn)入待機(jī)狀態(tài),并等待下一個(gè)觸發(fā)信號(hào)。實(shí)驗(yàn)中共采集52500發(fā)激光脈沖電離空氣時(shí)的離子信號(hào)。

    1.2基本原理

    實(shí)驗(yàn)以空氣作為靶氣體,在飛秒強(qiáng)激光的作用下,空氣中N2、O2等多原子分子發(fā)生庫(kù)侖爆炸,產(chǎn)生的離子碎片被兩級(jí)電場(chǎng)加速后進(jìn)入自由漂移區(qū),先后被MCP探測(cè)到。與此同時(shí),光電二極管探測(cè)到激光脈沖信號(hào),觸發(fā)ADQ412進(jìn)入工作狀態(tài),將MCP探測(cè)器輸出的模擬信號(hào)轉(zhuǎn)換為數(shù)字信號(hào),儲(chǔ)存在計(jì)算機(jī)中。通過(guò)ROOT對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行尋峰并輸出峰位,將每一組對(duì)應(yīng)的峰位進(jìn)行疊加處理,獲得最終的離子飛行時(shí)間質(zhì)譜,如圖2所示。利用道址平方與質(zhì)量電荷比的線性關(guān)系,可實(shí)現(xiàn)質(zhì)譜的定標(biāo)。由于爆炸瞬間生成的子離子對(duì)中兩離子碎片初始速度方向相反,因而其到達(dá)探測(cè)器存在時(shí)間差,在飛行時(shí)間質(zhì)譜上相同離子會(huì)出現(xiàn)明顯的雙峰結(jié)構(gòu)。結(jié)合飛行時(shí)間質(zhì)譜圖,利用協(xié)方差地圖法可以進(jìn)一步分析不同離子之間的相關(guān)性。

    圖2 飛行時(shí)間質(zhì)譜圖

    考慮到在粒子累加獲得質(zhì)譜的過(guò)程中的諸多干擾因素,相同的粒子在質(zhì)譜上的位置不完全一致,所以實(shí)際獲得的飛行時(shí)間質(zhì)譜不是一條理想的直線,而是存在一定展寬的高斯峰。這使得不同質(zhì)譜儀對(duì)于不同帶電粒子的分辨能力有所差異,分辨率即是描述質(zhì)譜儀這一性能優(yōu)劣的重要參數(shù)之一,一般表達(dá)為:

    其中,R表示分辨率大小,m表示帶電粒子的質(zhì)量,△m表示粒子質(zhì)譜峰的半高寬。根據(jù)飛行時(shí)間質(zhì)譜儀的結(jié)構(gòu)以及離子飛行距離與飛行時(shí)間以及質(zhì)量電荷比與加速度之間的關(guān)系,可知:結(jié)合以上兩式:

    t為一個(gè)質(zhì)譜峰的中心位置時(shí)間,△t為該質(zhì)譜峰的半高全寬。圖3展示了實(shí)驗(yàn)獲得飛行時(shí)間質(zhì)譜中離子擬合獲得的高斯峰,經(jīng)過(guò)計(jì)算獲得飛行時(shí)間質(zhì)譜的分辨率為:

    這一結(jié)果也進(jìn)一步肯定了實(shí)驗(yàn)平臺(tái)的高分辨率。

    圖3 高斯擬合后的質(zhì)譜峰

    1.3庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道的判斷方法

    激光作用于靶氣體并發(fā)生庫(kù)侖爆炸的過(guò)程將產(chǎn)生大量種類繁多的離子,且同種離子的來(lái)源也不盡相同。為了準(zhǔn)確對(duì)離子的庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道進(jìn)行區(qū)分,實(shí)驗(yàn)選取了協(xié)方差地圖法來(lái)判斷離子間的相關(guān)性,從而確定反應(yīng)道。

    協(xié)方差可以衡量?jī)勺兞恐g的總體誤差,相應(yīng)的數(shù)學(xué)表達(dá)式為:

    其中,X、Y為兩個(gè)統(tǒng)計(jì)變量,<x>、<y>是這兩個(gè)變量對(duì)應(yīng)的期望值。當(dāng)兩個(gè)變量的變化趨勢(shì)一致,即X、Y同時(shí)變大或變小,它們的協(xié)方差cov(X,Y)為正值,我們稱之為正相關(guān);如果兩個(gè)變量的變化相反,即一個(gè)變量增大,另外一個(gè)變量隨之減小,那么它們的協(xié)方差cov(X,Y)為負(fù)值,我們稱之負(fù)相關(guān);如果兩個(gè)變量的變化是隨機(jī)的,即X、Y二者之間沒(méi)有任何關(guān)系,它們的協(xié)方差cov(X,Y)將趨于0。

    由于本次工作中只使用一個(gè)探測(cè)器,將式(1)中X、Y分別使用X(Pm)、X(Pn)表示,表示強(qiáng)激光作用于靶氣體對(duì)應(yīng)的飛行時(shí)間質(zhì)譜中某兩個(gè)特定道址Pm、Pn下的離子信號(hào)。因而:

    當(dāng)M發(fā)激光分別作用于靶氣體時(shí):

    于是:

    其中,i表示單發(fā)激光。實(shí)際繪制協(xié)方差地圖時(shí)所利用的協(xié)方差值是式(8)與激光發(fā)數(shù)的乘積。圖4展示了N24+→N2++N2+判斷反應(yīng)道的協(xié)方差地圖。

    圖4 判斷N2++→N2++N2+反應(yīng)道的協(xié)方差地圖

    實(shí)驗(yàn)中,單發(fā)激光i作用于靶氣體時(shí),若飛行時(shí)間質(zhì)譜對(duì)應(yīng)道址Pm出現(xiàn)信號(hào)峰,記Xi(Pm)為1,反之記為0。若對(duì)應(yīng)道址Pn出現(xiàn)信號(hào)峰,則記Xi(Pn)為1,反之,記為0。根據(jù)道址與離子種類的對(duì)應(yīng)關(guān)系,若協(xié)方差值經(jīng)判定為正,則說(shuō)明Pm與Pn所對(duì)應(yīng)的兩個(gè)離子信號(hào)之間存在正相關(guān),相應(yīng)的兩個(gè)離子認(rèn)為來(lái)自于同一庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道。體現(xiàn)在協(xié)方差地圖上,則為一片計(jì)數(shù)為正的異色區(qū)域。

    協(xié)方差地圖法相比較于符合地圖法,動(dòng)量能量質(zhì)量分辨法等傳統(tǒng)方法,在處理峰疊加問(wèn)題上更為巧妙,所獲得數(shù)據(jù)更為真實(shí)可靠[5]。實(shí)驗(yàn)通過(guò)其與快速數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)相結(jié)合,實(shí)現(xiàn)了對(duì)海量數(shù)據(jù)的匯總和分析。借助這一優(yōu)勢(shì),本文針對(duì)氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸過(guò)程進(jìn)行探究,確定氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸的反應(yīng)道,獲得了庫(kù)侖爆炸的動(dòng)能釋放量。

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

    利用上述方法,實(shí)驗(yàn)分別獲得了另外四對(duì)離子的相關(guān)性,如圖5所示。將其中的信息進(jìn)行提取,得到氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸的反應(yīng)道分別為:

    下面使用(m,n)簡(jiǎn)寫(xiě)N2(m+n)→Nm++Nn+1反應(yīng)道。

    圖5 判斷其他反應(yīng)道的協(xié)方差地圖

    由于協(xié)方差地圖法可以對(duì)不同反應(yīng)道下同一種離子在飛行時(shí)間質(zhì)譜上的峰位疊加進(jìn)行準(zhǔn)確區(qū)分,實(shí)驗(yàn)精確獲得了飛行時(shí)間質(zhì)譜圖中不同道址所對(duì)應(yīng)的庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道,如圖6所示。

    圖6 飛行時(shí)間質(zhì)譜中不同道址所對(duì)應(yīng)的反應(yīng)道

    庫(kù)侖爆炸的瞬間,來(lái)自同一分子的子離子對(duì)的離子碎片分別向兩個(gè)相反的方向飛行,且能量、動(dòng)量均相同:

    EK為庫(kù)侖爆炸所釋放的動(dòng)能,pm與pn分別為兩離子碎片的動(dòng)量,M表示對(duì)應(yīng)的原子質(zhì)量。

    結(jié)合動(dòng)量與速度的對(duì)應(yīng)關(guān)系:

    E為平均加速電場(chǎng),m為對(duì)應(yīng)離子的價(jià)態(tài),Vt為庫(kù)侖爆炸過(guò)程中兩離子前后飛行到達(dá)探測(cè)器的時(shí)間差。根據(jù)(9)、(10)兩式,有:

    EK(mn)表示反應(yīng)道為(m,n)的庫(kù)侖爆炸動(dòng)能釋放量。ADQ412每采樣一次,因而有道址與時(shí)間的對(duì)應(yīng)關(guān)系:

    VP為庫(kù)侖爆炸譜圖所對(duì)應(yīng)的道址差。

    代入不同反應(yīng)道對(duì)應(yīng)離子間的道址差,得到相應(yīng)反應(yīng)道的動(dòng)能釋放量,并與文獻(xiàn)所報(bào)道的數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比,見(jiàn)表1。

    表1 氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸不同反應(yīng)道的動(dòng)能釋放量(KER)

    3 結(jié)論

    本次實(shí)驗(yàn)證明快速數(shù)據(jù)采集裝置與協(xié)方差地圖相結(jié)合,可以較好地分辨出相同價(jià)態(tài)離子的不同來(lái)源,準(zhǔn)確確定庫(kù)侖爆炸的反應(yīng)道,克服了來(lái)自不同反應(yīng)道的相同離子的峰疊加給數(shù)據(jù)處理帶來(lái)的困難,為強(qiáng)激光場(chǎng)中多原子分子的庫(kù)侖爆炸實(shí)驗(yàn)研究提供了新的指導(dǎo)方案。在數(shù)據(jù)結(jié)果方面,實(shí)驗(yàn)對(duì)強(qiáng)激光場(chǎng)中氮分子的庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道、動(dòng)能釋放量(KER)進(jìn)行了精確測(cè)算。這對(duì)于進(jìn)一步探究庫(kù)侖爆炸的物理過(guò)程具有重要意義。

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    EN菌的引力波探測(cè)器
    第二章 探測(cè)器有反應(yīng)
    不確定系統(tǒng)改進(jìn)的魯棒協(xié)方差交叉融合穩(wěn)態(tài)Kalman預(yù)報(bào)器
    一種基于廣義協(xié)方差矩陣的欠定盲辨識(shí)方法
    基于粘彈庫(kù)侖應(yīng)力變化的后續(xù)最大地震震級(jí)估計(jì)及2008、2014年于田2次7.3級(jí)地震之間關(guān)系的討論
    有7顆彗星已經(jīng)被探測(cè)器造訪過(guò)
    太空探索(2014年9期)2014-07-10 13:06:30
    一種周期庫(kù)侖作用勢(shì)優(yōu)化法的改進(jìn)
    長(zhǎng)程庫(kù)侖勢(shì)對(duì)高溫超導(dǎo)渦旋電荷的影響
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