• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    碳纖維基體層狀復(fù)合電極材料的電化學(xué)性能*

    2016-11-12 05:21:20周生剛竺培顯韓朝輝
    功能材料 2016年10期
    關(guān)鍵詞:電流密度碳纖維晶粒

    許 健,周生剛,竺培顯,曹 勇,韓朝輝

    (昆明理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院, 昆明 650093)

    ?

    碳纖維基體層狀復(fù)合電極材料的電化學(xué)性能*

    許 健,周生剛,竺培顯,曹 勇,韓朝輝

    (昆明理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院, 昆明 650093)

    采用電沉積法制備碳纖維層狀復(fù)合電極材料,通過(guò)XRD、SEM和電化學(xué)工作站等分別測(cè)試碳纖維基體層狀復(fù)合電極材料表面活性層物相結(jié)構(gòu)、組織形貌和電催化活性,并比較碳纖維電極與傳統(tǒng)鉛合金電極的質(zhì)量以及兩種電極材料的耐腐蝕性能。結(jié)果表明,所制備的碳纖維電極表面活性層為β-PbO2,在電沉積電流密度為40 mA/cm2和電沉積時(shí)間為100 min時(shí),得到的活性層β-PbO2致密均勻、活性層內(nèi)應(yīng)力最小、裂紋最少,此時(shí)碳纖維電極的析氧電位最低、電催化活性最優(yōu);與傳統(tǒng)鉛合金電極相比,碳纖維電極質(zhì)量減輕了減輕了69.7%,且碳纖維電極的腐蝕電位更高、腐蝕速率更小,碳纖維電極具有更好的耐腐蝕性能。由此說(shuō)明,碳纖維層狀復(fù)合電極材料是一種質(zhì)量輕、不溶解、耐腐蝕的電極材料,有著良好的開(kāi)發(fā)應(yīng)用前景。

    碳纖維電極;層狀復(fù)合;電沉積;耐腐蝕性;電催化活性

    0 引 言

    電極是濕法電解中的關(guān)鍵材料,是電化學(xué)反應(yīng)體系的核心部分。目前,用于有色金屬電解提取的陽(yáng)極材料大多是以鉛和鈦為基體的電極材料[1-6]。但長(zhǎng)期的實(shí)踐與應(yīng)用表明,鉛銀合金電極材料和鈦基涂層電極材料一直存在著質(zhì)量大、易溶解、內(nèi)阻大、析氧電位高、涂層易脫落失效、使用成本高等缺陷或問(wèn)題[7-9]。因此,尋求一種質(zhì)量輕、耐腐蝕、導(dǎo)電性好、成本低的新型電極材料,以提高濕法電解中電極極板強(qiáng)度、降低槽電壓、減輕質(zhì)量、增加耐磨性,一直是該領(lǐng)域競(jìng)相發(fā)展的重大課題。

    碳纖維(carbon fiber,簡(jiǎn)稱CF)是一種含碳量在90%以上的纖維狀碳材料,不僅具有碳材料自身的本征特性,還兼?zhèn)浼徔椑w維的可加工性;碳纖維具有重量輕、高強(qiáng)高模、耐化學(xué)腐蝕、導(dǎo)電性好、熱膨脹系數(shù)小、以及極大的比表面積等一系列優(yōu)異的性能和特點(diǎn)[10-14]。由于碳纖維表面惰性大、表面能低、缺乏具有催化活性的官能團(tuán)、反應(yīng)活性弱,與活性層之間的粘結(jié)性差、且界面中存在的缺陷限制了碳纖維高性能的發(fā)揮,因此需要通過(guò)表面處理以提高碳纖維表面的潤(rùn)濕性和粘結(jié)性[15-17]。

    本文先對(duì)碳纖維表面進(jìn)行處理,使其表面活性、潤(rùn)濕性和粘結(jié)性得到提高,然后在酸性鍍液中對(duì)碳纖維基體進(jìn)行電沉積處理,得到二氧化鉛活性層,以作為新型電極的催化活性層和電化學(xué)反應(yīng)界面,由此制備得到重量輕、強(qiáng)度高、不溶解、耐蝕性強(qiáng)的新型層狀復(fù)合電極材料。

    1 實(shí) 驗(yàn)

    實(shí)驗(yàn)采用碳纖維布(奇勝纖維復(fù)合材料,進(jìn)口東麗3K平紋碳纖維布,平紋碳布,Plain Carbon Fiber Fabric)作為層狀復(fù)合電極材料的基體,在箱式電阻爐400 ℃溫度下進(jìn)行熱空氣氧化,然后在NaOH(分析純)和Na2CO3(分析純)的混合溶液中除油,水洗后將碳纖維布置于NaH2PO2·H2O(分析純)、SnCl2·2H2O(分析純)和濃HCl(分析純)的敏化溶液中浸泡,水洗干燥后用導(dǎo)電樹(shù)脂膠(合成樹(shù)脂為粘結(jié)劑,導(dǎo)電碳粉為導(dǎo)電填料)將碳纖維布粘結(jié)至所需電極厚度,從含有Pb2+的酸性鍍液中制備碳纖維基體層狀復(fù)合電極(下稱碳纖維電極)材料,碳纖維為基體,Pb為電沉積出的基質(zhì)金屬。

    采用電沉積法沉積β-PbO2活性層,其中制備碳纖維電極的酸性鍍液組成為: Pb(NO3)2(分析純)150 g/L,濃HNO3(分析純)20 mL/L,NaF(分析純)0.5 g/L;沉積條件為:電流密度20~80 mA/cm2,時(shí)間80~150 min;石墨為陰極,經(jīng)表面處理后的碳纖維布作陽(yáng)極,極板間距為3 cm,且在電沉積過(guò)程中保持酸性鍍液溫度在60 ℃和pH值=1~2。

    采用CHI604D型電化學(xué)工作站測(cè)試不同電沉積電流密度和不同電沉積時(shí)間下制備的碳纖維電極材料在1 mol/L H2SO4溶液中的陽(yáng)極極化曲線和塔菲爾曲線,采用三電極體系:所制備的碳纖維電極為研究電極、選用232型飽和甘汞電極為參比電極,Pt片電極為輔助電極。通過(guò)掃描電子顯微鏡(SEM, Philips)和X射線衍射儀(XRD, Philips)對(duì)碳纖維電極的形貌與結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征和分析。用電子天平對(duì)所制備的碳纖維電極和傳統(tǒng)鉛銀合金電極進(jìn)行質(zhì)量對(duì)比測(cè)試;采用失重法,將碳纖維電極和傳統(tǒng)鉛合金電極進(jìn)行同酸度、同面積、同電流和同時(shí)間的耐腐蝕性測(cè)試,通過(guò)測(cè)量電解前后碳纖維電極和傳統(tǒng)鉛合金電極的質(zhì)量之差來(lái)計(jì)算腐蝕速率[18]。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 碳纖維電極表面活性層結(jié)構(gòu)分析

    將制備好的碳纖維電極的表層做XRD分析,測(cè)定的結(jié)果如圖1所示。

    圖1 碳纖維電極表面活性層X(jué)RD圖

    由測(cè)定結(jié)果可知,在2θ為25.38,31.92,36.20,49.02,58.86,62.40,66.66和74.34°均出現(xiàn)β-PbO2的衍射峰(JCPDS:No.08-0185),其晶面指數(shù)分別為(110)、(101)、(200)、(211)、(310)、(301)、(302)和(321)。結(jié)果表明,所制備的碳纖維電極表層為β-PbO2,而具有優(yōu)異導(dǎo)電性能和催化活性的β-PbO2是所需要的電極表面活性層。之所以會(huì)在經(jīng)表面處理后的碳纖維布表面沉積得到β-PbO2,首先是電沉積過(guò)程中在陽(yáng)極表面會(huì)發(fā)生如式(1)所示的氧化反應(yīng)[19-20],Pb2+離子被氧化得到PbO2;其次,在滿足生成PbO2的條件下,當(dāng)溶液pH值>9.3時(shí),不會(huì)生成β-PbO2,且當(dāng)溶液pH值<3.8時(shí),不會(huì)生成α-PbO2[17],而本文中所用到的酸性鍍液原始pH值為1~2,小于3.8,且隨著陽(yáng)極反應(yīng)生成PbO2的同時(shí),產(chǎn)生的H+,會(huì)減小鍍液pH值,從而在碳纖維布表面生成β-PbO2,這與XRD檢測(cè)分析的結(jié)果一致。

    (1)

    2.2 碳纖維電極極化測(cè)試

    2.2.1 電沉積電流密度對(duì)碳纖維電極性能的影響

    圖2為碳纖維與碳纖維布的編織結(jié)構(gòu)圖。從圖2(a)可知,碳纖維的平均直徑約為7 μm,圖2(b)表明碳纖維布編織結(jié)構(gòu)緊密,為活性層PbO2晶粒的生成和長(zhǎng)大提供良好的基體條件。

    圖2 碳纖維與碳纖維編制結(jié)構(gòu)

    圖3為在酸性鍍液中,電沉積時(shí)間為100 min、電沉積電流密度為20~80 mA/cm2的條件下制備的碳纖維電極的表面形貌圖,表1為碳纖維電極表面活性層PbO2的表面狀態(tài)。當(dāng)電沉積電流密度過(guò)低(為20 mA/cm2)時(shí),極板間的電場(chǎng)力弱,Pb2+在陽(yáng)極附近富集困難且沉積速率緩慢,PbO2晶粒形核幾率低,晶體的長(zhǎng)大速率大于形核速率,PbO2晶粒長(zhǎng)大完全,晶粒粗大(圖3(a))。隨著電沉積電流密度的增大,極板間電場(chǎng)力逐漸增強(qiáng),Pb2+富集和沉積加快,陽(yáng)極表面單位面積電子數(shù)目增加,形核率也隨之增加,晶體的長(zhǎng)大速率幾乎等于形核速率,從而得到晶粒細(xì)小的PbO2晶粒,如圖3(b)所示。進(jìn)一步提高電流密度,使得晶粒的形核速率進(jìn)一步增大,晶粒還未長(zhǎng)大完全,就在原有未完全長(zhǎng)大晶粒的基礎(chǔ)上再次形成新的晶核并長(zhǎng)大,如圖3(c)。當(dāng)增大電流密度到80 mA/cm2(圖3(d))時(shí),多個(gè)長(zhǎng)大不完全的晶粒一同長(zhǎng)大,使得PbO2晶粒的尺寸變大。以上說(shuō)明,碳纖維電極活性層的表面形貌受電沉積電流密度影響較大。

    表1 電沉積電流密度對(duì)碳纖維電極的影響

    上述不同電沉積電流密度下制備的碳纖維電極在1 mol/L的硫酸溶液中的陽(yáng)極極化曲線如圖4所示。從圖4中可以看出,隨著電沉積電流密度的增大,碳纖維電極材料的析氧電位基本呈現(xiàn)先減小后增大的變化趨勢(shì);且當(dāng)電沉積電流密度為40 mA/cm2時(shí),碳纖維電極材料的析氧電位最低,其在測(cè)試電流密度為0.2 A/cm2時(shí)的析氧電位約為2.33 V,比其它電沉積電流密度制備的碳纖維電極的析氧電位都要小。

    圖3 不同電沉積電流密度下碳纖維電極的SEM圖

    從圖4可以看出,在酸性鍍液中,電沉積時(shí)間為100 min,電沉積電流密度為40 mA/cm2時(shí)制備得到的碳纖維電極在硫酸溶液中同一測(cè)試電流密度下的析氧電位和致鈍電位最低。

    圖4 不同電沉積電流密度下碳纖維電極的極化曲線

    當(dāng)電沉積電流密度較低時(shí)(20 mA/cm2),極板間的電場(chǎng)力弱,Pb2+在陽(yáng)極附近富集困難且沉積速率緩慢,PbO2晶粒形核幾率低,導(dǎo)致碳纖維電極表面活性層PbO2薄且不平整(如表1所示),活性層致密性較差,從而使得碳纖維電極的電催化性能較差。隨著電沉積電流密度增大到40 mA/cm2,極板間電場(chǎng)力逐漸增強(qiáng),Pb2+富集和沉積加快,陽(yáng)極表面單位面積電子數(shù)目增加,形核率也隨之增加,結(jié)合圖3(b)和表1,得到的碳纖維電極表面活性層晶粒分布均勻且致密,晶粒得到細(xì)化,增大了活性層參加反應(yīng)的比表面積,使得碳纖維電極電催化性能提高,析氧電位和致鈍電位降低。進(jìn)一步提高電沉積電流密度(60,80 mA/cm2),晶粒的形核速率大于晶粒的長(zhǎng)大速率,使得晶粒還未長(zhǎng)大發(fā)育完全就沉積到碳纖維電極表面,以致碳纖維電極表面疏松,且大電流密度會(huì)導(dǎo)致陽(yáng)極表面析氫等副反應(yīng)增加,氣體析出使得碳纖維電極表面粗糙不平整,孔隙率增加,因此制備的碳纖維電極的電催化活性又開(kāi)始降低,析氧電位和致鈍電位增大。

    2.2.2 電沉積時(shí)間對(duì)碳纖維電極性能的影響

    圖5為不同電沉積時(shí)間下碳纖維電極表面活性層的SEM圖。從圖可以看出在電沉積時(shí)間為100 min時(shí)的碳纖維電極表面活性層顆粒最為光滑,且PbO2顆粒上無(wú)明顯裂紋。隨著電沉積時(shí)間的延長(zhǎng),碳纖維電極表面活性層厚度逐漸增加,如表2所示,電極內(nèi)應(yīng)力開(kāi)始產(chǎn)生,從圖5(c)中可以看到PbO2顆粒上有明顯的應(yīng)力裂紋產(chǎn)生。當(dāng)電沉積時(shí)間增加到150 min時(shí),電極內(nèi)應(yīng)力增大,產(chǎn)生明顯電極畸變,可以從圖5(d)中看到PbO2顆粒上應(yīng)力裂紋數(shù)量明顯增多。其中碳纖維電極表面活性層厚度d可以由下式大概估算

    (2)

    其中,m1表示電沉積后碳纖維電極的質(zhì)量,g;m2表示電沉積碳纖維布的質(zhì)量,g;ρ表示活性層二氧化鉛的密度,g/cm3;S表示參與電沉積反應(yīng)的碳纖維布面積,cm2。

    圖5 不同電沉積時(shí)間下碳纖維電極的SEM圖

    表2 電沉積時(shí)間對(duì)碳纖維電極的影響

    在酸性鍍液中,電沉積電流密度為40 mA/cm2、電沉積時(shí)間為80~150 min的條件下制備的碳纖維基體層狀復(fù)合電極材料在1 mol/L的硫酸溶液中的陽(yáng)極極化曲線如圖6所示。

    圖6 不同電沉積時(shí)間下碳纖維電極的極化曲線

    從圖6可以看出,隨著電沉積時(shí)間的增加,碳纖維電極材料的析氧電位基本呈現(xiàn)先減小后增大的變化趨勢(shì);且當(dāng)電沉積時(shí)間為100 min時(shí),碳纖維電極材料的析氧電位最低,其在測(cè)試電流密度為0.25 A/cm2時(shí)的析氧電位約為2.41 V,比其它電沉積時(shí)間制備的碳纖維電極的析氧電位都要小。由圖6可知,在酸性鍍液中,電沉積電流密度為40 mA/cm2,電沉積時(shí)間為100 min時(shí)制備得到的碳纖維電極在硫酸溶液中同一測(cè)試電流密度下的析氧電位和致鈍電位最低。結(jié)合圖5和表2中碳纖維電極的表面形貌和活性層PbO2的表面狀態(tài),當(dāng)電沉積時(shí)間較少(為80 min)時(shí),碳纖維電極表面的活性層PbO2厚度較薄,為193.84 μm,碳纖維電極的電催化活性不高。隨著電沉積時(shí)間增加,活性層PbO2厚度增加,當(dāng)電沉積時(shí)間為100 min時(shí),碳纖維電極表面得到均勻致密的活性層PbO2,如圖3(b)所示,活性層表面晶粒均勻而致密,使得碳纖維電極的電催化活性提高,析氧電位和致鈍電位降低。當(dāng)電沉積時(shí)間超過(guò)100 min后,碳纖維電極表面活性層PbO2已覆蓋完全且厚度最佳,進(jìn)一步增加電沉積時(shí)間,活性層厚度增加,導(dǎo)致活性層內(nèi)應(yīng)力逐漸增大,電極畸變現(xiàn)象明顯,沉積在碳纖維表面的PbO2顆粒上裂紋數(shù)量變多,長(zhǎng)度變長(zhǎng)、裂縫變寬,從而導(dǎo)致電極變脆,活性層PbO2與碳纖維基體間潤(rùn)濕性減弱、結(jié)合力下降,碳纖維電極的電催化活性減弱,碳纖維電極的析氧電位和致鈍電位增大。

    2.3 質(zhì)量對(duì)比測(cè)試結(jié)果

    將制備得到的碳纖維電極材料(制備條件為電沉積電流密度40 mA/cm2,電沉積時(shí)間100 min)、傳統(tǒng)鉛合金電極材料剪裁成同樣外形尺寸[50 mm(長(zhǎng)) ×30 mm(寬)×2 mm(厚)]的試樣進(jìn)行對(duì)比稱量,得出碳纖維電極試樣質(zhì)量為12.59 g,傳統(tǒng)鉛合金電極試樣的質(zhì)量為41.57 g;可以看出,兩試樣在同體積情況下,碳纖維電極試樣的質(zhì)量相對(duì)于傳統(tǒng)鉛合金電極試樣減輕了69.7%。

    2.4 碳纖維電極耐腐蝕性測(cè)試

    2.4.1 碳纖維電極的塔菲爾測(cè)試

    測(cè)試2.3中的碳纖維電極與傳統(tǒng)鉛合金電極在1 mol/L的硫酸溶液中的塔菲爾曲線如圖7所示。由圖7可知,在硫酸測(cè)試溶液中,碳纖維電極材料的腐蝕電位(0.813 V)高于傳統(tǒng)鉛合金電極材料的腐蝕電位(0.423 V),并且碳纖維電極材料的腐蝕電流(2.012×10-5A/cm2)低于傳統(tǒng)鉛合金電極材料(6.071×10-5A/cm2),表明碳纖維電極材料在硫酸測(cè)試溶液中的腐蝕效率更低,碳纖維電極材料的耐腐蝕性能優(yōu)于傳統(tǒng)鉛合金電極材料。

    圖7 碳纖維電極材料與傳統(tǒng)鉛合金電極材料在1 mol/L硫酸溶液中的塔菲爾曲線

    其原因可能為:首先,所制備的碳纖維電極表面PbO2活性層中Pb處于最高價(jià)態(tài)(+4價(jià)),作為有色冶金電解提取(電解鋅)用陽(yáng)極十分穩(wěn)定,相對(duì)于傳統(tǒng)鉛合金電極,PbO2電極屬于不溶性陽(yáng)極;其次,有色冶金電解提取過(guò)程多為酸性環(huán)境,傳統(tǒng)鉛合金電極在酸性電解過(guò)程中存在溶解現(xiàn)象,不僅使得傳統(tǒng)鉛合金電極的使用壽命大大降低,且溶解的金屬在陰極析出,影響產(chǎn)品質(zhì)量[7],而PbO2電極的抗酸性能力較強(qiáng),幾乎不溶于除草酸以外的絕大部分稀酸;第三,碳纖維本身熱膨脹系數(shù)較小,所制備的碳纖維電極在使用過(guò)程中,出現(xiàn)局部溫度過(guò)高的情況下,也不會(huì)因?yàn)樘祭w維基體與PbO2的熱膨脹系數(shù)差異較大,而出現(xiàn)PbO2活性層脫落導(dǎo)致碳纖維電極失效的現(xiàn)象;還有,在適當(dāng)電沉積條件下,在經(jīng)過(guò)表面處理后的碳纖維布上沉積的PbO2活性層顆粒細(xì)小而均勻致密,活性層孔隙率下降,使得所制備的碳纖維電極表面致密性良好,且經(jīng)過(guò)表面處理的碳纖維表面活性官能團(tuán)數(shù)量增多,增大了碳纖維電極表面PbO2活性層的附著力,以上這些因素,都有效地提高了碳纖維電極材料的耐腐蝕性能。

    2.4.2 碳纖維電極的腐蝕速率測(cè)試

    將2.3中的碳纖維電極與傳統(tǒng)鉛合金電極串聯(lián)到兩個(gè)獨(dú)立的電解槽,其電流密度的取值為電解鋅時(shí)電流密度的2倍,經(jīng)過(guò)100 h的連續(xù)電解腐蝕,得出碳纖維電極與傳統(tǒng)鉛合金電極的電極耗損量與腐蝕速率如表3所示。

    表3 碳纖維電極與傳統(tǒng)鉛合金電極腐蝕性能測(cè)試對(duì)比

    從表3可以看出,碳纖維電極的腐蝕耗損量比傳統(tǒng)鉛銀合金電極減少81.4%,由此說(shuō)明,碳纖維基體層狀復(fù)合電極材料的耐腐蝕性能明顯優(yōu)于傳統(tǒng)鉛合金電極材料,這也印證了2.4.1中的測(cè)試結(jié)果,將碳纖維電極作為電解或電池材料,能顯著提高電極材料的使用壽命。

    3 結(jié) 論

    對(duì)碳纖維電極進(jìn)行的電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果表明,在電沉積電流密度為20~80 mA/cm2和電沉積時(shí)間為80~150 min時(shí),隨著電沉積電流密度和電沉積時(shí)間的增大和增加,碳纖維電極的析氧電位和電催化活性呈現(xiàn)先增大后減小的變化趨勢(shì)。在相同電極表面積條件下,與傳統(tǒng)鉛合金電極相比,碳纖維電極質(zhì)量減輕了69.7%,且碳纖維電極具有更高的腐蝕電位0.813 V和更低的腐蝕電流密度2.012×10-5A/cm2,腐蝕耗損量降低81.4%。由此說(shuō)明,碳纖維層狀復(fù)合電極材料是一種質(zhì)量輕、不溶解、耐腐蝕的電極材料,有著良好的開(kāi)發(fā)應(yīng)用前景。

    [1] Jaimes R, Miranda-Hernández M, Lartundo-Rojas L, et al. Characterization of anodic deposits formed on Pb-Ag electrodes during electrolysis in mimic zinc electrowinning solutions with different concentrations of Mn(Ⅱ)[J]. Hydrometallurgy, 2015, 156: 53-62.

    [2] Zhao Y F, Si S H, Wang L, et al. Electrochemical behavior of polyaniline microparticle suspension as flowing anode for rechargeable lead dioxide flow battery[J]. Journal of the Electrochemical Society, 2014, 161(3): A330-A335.

    [3] Zhang W, Ghali E, Houlachi G. Testing methods of catalytic anodes and conventional lead alloys in zinc and copper electrowining[J]. Materials Technology, 2014, 29(A1): A48-A56.

    [4] Asim S, Yin J, Yue X, et al. Controlled fabrication of hierarchically porous Ti/Sb-SnO2anode from honeycomb to network structure with high electrocatalytic activity[J]. Rsc Advances, 2015, 5(36): 28803-28813.

    [5] Shan R, Zhang Z C, Kan M, et al. A novel highly active nanostructured IrO2/Ti anode for water oxidation[J]. International Journal of Hydrogen Energy, 2015, 40(41): 14279-14283.

    [6] García-Gómez C, Vidales J A, Nápoles-Armenta J, et al. Optimization of phenol removal using Ti/PbO2anode with response surface methodology[J]. Journal of Environmental Engineering,2016,(04):040160041-040160047.

    [7] Nijjer S, Thonstad J, Haarberg G M. Cyclic and linear voltammetry on Ti/IrO2-Ta2O5-MnOxelectrodes in sulfuric acid containing Mn2+ions[J]. Electrochimica Acta, 2001, 46(23):3503-3508.

    [8] Munichandraiah N, Sathyanarayana S. Insoluble anode of porous lead dioxide for electrosynthesis: preparation and characterization[J]. Journal of Applied Electrochemistry, 1987, 17(1): 22-32.

    [9] Petrova M, Stefanov Y, Noncheva, et al. Electrochemical behaviour of lead alloys as anodes in zinc electrowining[J]. British Corrosion Journal, 1999, 34(34): 198-200.

    [10] Zhang S, Liu W B, Wang J, et al. Improvement of interfacial properties of carbon fiber-reinforced poly (phthalazinone ether ketone) composites by introducing carbon nanotube to the interphase[J]. Polymer Composites, 2015, 36(1): 26-33.

    [11] Li S, Zhang Y M, Zhou Y F. Preparation and characterization of sol-gel derived zirconia coated carbon fiber[J]. Surface and Coatings Technology, 2012, 206(23): 4720-4724.

    [12] Liu W B, Zhang S, Hao L F, et al. Properties of carbon fiber sized with poly (phthalazinone ether ketone) resin[J]. Journal of Applied Polymer Science, 2013, 128(6): 3702-3709.

    [13] Dong X Z, Lu C X, Zhou P C, et al. Polyacrylonitrile/lignin sulfonate blend fiber for low-cost carbon fiber[J]. Rsc Advances, 2015, 5(53): 42259-42265.

    [14] Lei D Y, Devarayan K, Seo M, et al. Flexible polyaniline-decorated carbon fiber nanocomposite mats as supercapacitors[J]. Materials Letters, 2015, 154: 173-176.

    [15] Rams J, Ureňa A, Escalera M D, et al. Electroless nickl coated short carbon fibres in aluminium matrix composites[J]. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2007, 38(2): 566-575.

    [16] Yue Z R, Jiang W, Wang L, et al. Surface characterization of elctrochemically oxidized carbon fiber[J]. Carbon, 1999, 37(11): 1785-1796.

    [17] Xu J C, Yu H, Xia L, et al. Effects of some factors on the tribological properties of the short carbon fiber-reinforced copper composite[J]. Materials Desigh, 2004, 25(6): 489-493.

    [18] Hrussanova A, Mirkova L, Dobrev T. Anodic behaviour of the Pb-Co3O4composite coating in copper electrowining[J]. Hydrometallurgy, 2001, 60(3): 199-213.

    [19] Burbank J. Anodization of lead and lead alloys in sulfuric acid[J]. Journal of the Electrochemical Society, 1957, 104(12): 693-701.

    [20] Michael E H, Robert M J J, Richard G C. An AFM study of the correlation of lead dioxide electrocatalytic activity with observed morphology[J]. Journal of Physical Chemistry B, 2004, 108(20): 6381-6390.

    Electrochemical properties of layered composite electrode materials based on carbon fiber

    XU Jian, ZHOU Shenggang, ZHU Peixian, CAO Yong, HAN Zhaohui

    (Faculty of Materials Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology,Kunming 650093, China)

    In this paper, we successfully prepared a β-PbO2/carbon fiber (CF) Layered composite as an electrode. The thin β-PbO2film was deposited onto carbon fiber by an anodic electrodeposition method. XRD, SEM and electrochemical workstation were used to study and characterize the structure, surface morphology and electrocatalytic activity of the β-PbO2/CF electrode. The weight and corrosion resistance between the traditional lead alloy electrode and β-PbO2/CF electrode were also compared. It is found that the carbon fiber cloth uniformly coated with β-PbO2. The β-PbO2/CF electrode possessed the lowest oxygen evolution potential and the best electrocatalytic activity at the current density of 40 mA/cm2and the electrodeposition time of 100 min. Meanwhile, compared with the traditional lead alloy electrode, the weight of the β-PbO2/CF electrode was reduced by about 69.7%. Moreover, the β-PbO2/CF electrode has higher corrosion potential and lower corrosion rate. Thus, the β-PbO2/CF electrode is a promising electrode material attributed to its smaller weight, insolubilization and better corrosion resistance.

    carbon fiber electrode; layered composite; electrodeposition; corrosion resistance; electrocatalytic activity

    1001-9731(2016)10-10118-06

    國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51264025)

    2016-01-18

    2016-05-16 通訊作者:竺培顯,E-mail: zhu_pei_xian@163.com

    許 健 (1991-),男,湖北監(jiān)利人,在讀碩士,師承竺培顯教授,從事碳纖維電極材料研究。

    TB333

    A

    10.3969/j.issn.1001-9731.2016.10.021

    猜你喜歡
    電流密度碳纖維晶粒
    甘草次酸球晶粒徑與體外溶出行為的關(guān)系
    中成藥(2019年12期)2020-01-04 02:02:26
    一種碳纖維加固用浸漬膠的研究
    上海建材(2019年4期)2019-05-21 03:13:02
    HP-RTM碳纖維復(fù)合材料中通道加強(qiáng)板研究
    中間相瀝青基碳纖維及其在飛機(jī)上的應(yīng)用
    基于WIA-PA 無(wú)線網(wǎng)絡(luò)的鍍鋅電流密度監(jiān)測(cè)系統(tǒng)設(shè)計(jì)
    滾鍍過(guò)程中電流密度在線監(jiān)控系統(tǒng)的設(shè)計(jì)
    電流密度對(duì)鍍錳層結(jié)構(gòu)及性能的影響
    電流密度對(duì)Fe-Cr合金鍍層耐蝕性的影響
    碳纖維增強(qiáng)PBT/ABS—g—MAH復(fù)合材料的力學(xué)性能和流變行為
    超粗晶粒硬質(zhì)合金截齒性能表征參數(shù)的探討
    精品卡一卡二卡四卡免费| 久久久久久久大尺度免费视频| 欧美亚洲日本最大视频资源| 精品国产一区二区三区四区第35| 亚洲人成77777在线视频| 在线天堂最新版资源| 免费观看a级毛片全部| 欧美另类一区| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 丝袜喷水一区| 精品国产露脸久久av麻豆| 国产精品国产三级专区第一集| 777米奇影视久久| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 一级爰片在线观看| 日本-黄色视频高清免费观看| 少妇人妻 视频| 国产精品女同一区二区软件| 人妻系列 视频| 午夜影院在线不卡| 亚洲精品aⅴ在线观看| 亚洲av.av天堂| 久久韩国三级中文字幕| 高清毛片免费看| 国产又色又爽无遮挡免| 欧美日韩成人在线一区二区| √禁漫天堂资源中文www| 国产亚洲精品久久久com| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 亚洲美女黄色视频免费看| 视频在线观看一区二区三区| 多毛熟女@视频| 久久久久人妻精品一区果冻| 亚洲欧美一区二区三区国产| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 97人妻天天添夜夜摸| 极品少妇高潮喷水抽搐| 久久人妻熟女aⅴ| 我的女老师完整版在线观看| 老司机亚洲免费影院| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产精品.久久久| 最黄视频免费看| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 在线观看www视频免费| 亚洲精品一二三| 1024视频免费在线观看| 丰满乱子伦码专区| 婷婷色av中文字幕| 亚洲,欧美,日韩| 一区二区三区精品91| 男女高潮啪啪啪动态图| 蜜桃国产av成人99| 90打野战视频偷拍视频| 国产一区亚洲一区在线观看| 人妻少妇偷人精品九色| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 毛片一级片免费看久久久久| 男女午夜视频在线观看 | 国产片特级美女逼逼视频| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 久久久精品区二区三区| 国产在线免费精品| 女人精品久久久久毛片| 久久久久精品性色| 久热这里只有精品99| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 中文字幕最新亚洲高清| 晚上一个人看的免费电影| 99国产精品免费福利视频| 街头女战士在线观看网站| 久久热在线av| 纯流量卡能插随身wifi吗| 久久鲁丝午夜福利片| 波多野结衣一区麻豆| 日本爱情动作片www.在线观看| 欧美亚洲日本最大视频资源| 久久女婷五月综合色啪小说| 性色avwww在线观看| 亚洲精品456在线播放app| 亚洲国产精品成人久久小说| 成年动漫av网址| 久久久久久久久久久久大奶| 多毛熟女@视频| 少妇人妻精品综合一区二区| 亚洲,欧美,日韩| 最黄视频免费看| av卡一久久| 久久精品国产亚洲av天美| 老司机影院毛片| 少妇人妻久久综合中文| 一本大道久久a久久精品| 日本91视频免费播放| 中文字幕人妻丝袜制服| www.熟女人妻精品国产 | 中文欧美无线码| 久久影院123| 99热全是精品| 欧美 日韩 精品 国产| 久久人人爽人人片av| 高清欧美精品videossex| a级毛色黄片| 国产成人精品一,二区| 亚洲,欧美精品.| 满18在线观看网站| 亚洲人成网站在线观看播放| 在线 av 中文字幕| 国产乱来视频区| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 久久精品国产a三级三级三级| 国产又爽黄色视频| 久久这里有精品视频免费| 国产午夜精品一二区理论片| 看十八女毛片水多多多| 久久99一区二区三区| 最黄视频免费看| 97在线视频观看| 亚洲,一卡二卡三卡| 久久国产亚洲av麻豆专区| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 不卡视频在线观看欧美| 精品国产乱码久久久久久小说| 丝袜美足系列| 日本91视频免费播放| 永久免费av网站大全| 精品一区在线观看国产| 国产69精品久久久久777片| 不卡视频在线观看欧美| 亚洲美女视频黄频| 亚洲综合精品二区| 日日啪夜夜爽| 久久久久久久亚洲中文字幕| 亚洲国产精品一区三区| 丝袜美足系列| 欧美xxxx性猛交bbbb| av黄色大香蕉| 波野结衣二区三区在线| 久久综合国产亚洲精品| 欧美性感艳星| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产免费现黄频在线看| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 在线 av 中文字幕| 日韩在线高清观看一区二区三区| 日本色播在线视频| 久久午夜福利片| 国产免费又黄又爽又色| 这个男人来自地球电影免费观看 | 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 黄色怎么调成土黄色| 老熟女久久久| 亚洲av日韩在线播放| 伦理电影免费视频| 丝袜在线中文字幕| 久久国产精品大桥未久av| 2018国产大陆天天弄谢| 亚洲精品成人av观看孕妇| 九草在线视频观看| 成人国产av品久久久| 精品一区二区免费观看| 免费大片18禁| 久久鲁丝午夜福利片| 久久久国产精品麻豆| 久久久久国产网址| 国产 一区精品| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 亚洲国产精品一区三区| 大香蕉97超碰在线| 国产成人午夜福利电影在线观看| 观看av在线不卡| 午夜福利影视在线免费观看| 精品一品国产午夜福利视频| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 亚洲精品av麻豆狂野| 丁香六月天网| 国产精品 国内视频| 精品第一国产精品| 男人舔女人的私密视频| 久久99一区二区三区| 免费大片18禁| 极品少妇高潮喷水抽搐| 精品人妻偷拍中文字幕| 天美传媒精品一区二区| av在线老鸭窝| 午夜日本视频在线| 黄色毛片三级朝国网站| 免费少妇av软件| 日本与韩国留学比较| 毛片一级片免费看久久久久| 免费人成在线观看视频色| 国产精品成人在线| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲丝袜综合中文字幕| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 亚洲一区二区三区欧美精品| 中文字幕av电影在线播放| 国产高清三级在线| freevideosex欧美| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 国产精品一区二区在线观看99| 日韩一本色道免费dvd| 亚洲精品色激情综合| 免费日韩欧美在线观看| 久热这里只有精品99| av在线观看视频网站免费| 最新中文字幕久久久久| 免费观看无遮挡的男女| 亚洲精品日本国产第一区| 久久狼人影院| 1024视频免费在线观看| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久久久精品性色| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产永久视频网站| 91久久精品国产一区二区三区| 在线免费观看不下载黄p国产| 99国产精品免费福利视频| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 好男人视频免费观看在线| 国产深夜福利视频在线观看| 国产成人精品无人区| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 热re99久久国产66热| 青春草国产在线视频| av在线app专区| 美女内射精品一级片tv| 久热久热在线精品观看| 久久精品人人爽人人爽视色| www.色视频.com| av不卡在线播放| 久久久国产欧美日韩av| 午夜福利网站1000一区二区三区| 美女主播在线视频| 国产成人免费无遮挡视频| 97在线人人人人妻| 国产福利在线免费观看视频| 国产成人免费观看mmmm| 99久久综合免费| 日本欧美视频一区| 伦理电影大哥的女人| 亚洲熟女精品中文字幕| 中文字幕最新亚洲高清| av不卡在线播放| 久久精品国产亚洲av天美| 国产成人精品在线电影| 26uuu在线亚洲综合色| 国产精品久久久久久av不卡| 婷婷色av中文字幕| 国产伦理片在线播放av一区| av在线观看视频网站免费| 欧美少妇被猛烈插入视频| 热99国产精品久久久久久7| 另类精品久久| 精品视频人人做人人爽| 日本色播在线视频| 久久久久网色| 国产免费现黄频在线看| 亚洲国产精品一区三区| 夜夜爽夜夜爽视频| 国产极品粉嫩免费观看在线| 97精品久久久久久久久久精品| 国产精品一区二区在线观看99| 成人漫画全彩无遮挡| 欧美精品高潮呻吟av久久| 欧美bdsm另类| 少妇熟女欧美另类| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 精品一区二区免费观看| 秋霞在线观看毛片| 人妻一区二区av| 男女啪啪激烈高潮av片| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| av国产久精品久网站免费入址| 日日啪夜夜爽| 永久免费av网站大全| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 欧美成人午夜免费资源| 国产福利在线免费观看视频| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 宅男免费午夜| 在线观看免费日韩欧美大片| 日韩成人av中文字幕在线观看| 久久久久久久国产电影| 国产熟女欧美一区二区| 欧美少妇被猛烈插入视频| 欧美亚洲日本最大视频资源| 在线天堂中文资源库| 国产麻豆69| 人妻少妇偷人精品九色| 欧美激情国产日韩精品一区| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 捣出白浆h1v1| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 视频中文字幕在线观看| 九九爱精品视频在线观看| 免费观看av网站的网址| 男女边吃奶边做爰视频| 三级国产精品片| 少妇高潮的动态图| 亚洲精品乱久久久久久| 最后的刺客免费高清国语| 国产亚洲精品第一综合不卡 | 美女福利国产在线| av黄色大香蕉| 国产熟女午夜一区二区三区| 99热6这里只有精品| 国产成人精品无人区| 一区二区三区乱码不卡18| 女人久久www免费人成看片| 欧美性感艳星| 国产av一区二区精品久久| 777米奇影视久久| 男女午夜视频在线观看 | 亚洲第一av免费看| 亚洲综合色惰| 中文字幕免费在线视频6| 街头女战士在线观看网站| 97精品久久久久久久久久精品| 满18在线观看网站| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 在现免费观看毛片| 夫妻性生交免费视频一级片| 看免费av毛片| 色5月婷婷丁香| 欧美少妇被猛烈插入视频| 精品国产一区二区三区四区第35| av免费在线看不卡| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 天堂中文最新版在线下载| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 久久久久国产网址| 亚洲精品久久午夜乱码| 欧美激情 高清一区二区三区| 精品久久国产蜜桃| 国产又爽黄色视频| 成人国语在线视频| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 又大又黄又爽视频免费| 久久久久久人人人人人| 成人手机av| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 22中文网久久字幕| 老司机亚洲免费影院| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 午夜91福利影院| 90打野战视频偷拍视频| 在线观看免费高清a一片| 99国产精品免费福利视频| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产不卡av网站在线观看| 国产精品欧美亚洲77777| 成年动漫av网址| 黑人高潮一二区| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 亚洲国产av新网站| 丝瓜视频免费看黄片| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 欧美日韩亚洲高清精品| av免费观看日本| 另类精品久久| 成人手机av| 激情视频va一区二区三区| 国产极品天堂在线| 韩国av在线不卡| 1024视频免费在线观看| 国产精品一区www在线观看| 91国产中文字幕| 国产乱来视频区| 2022亚洲国产成人精品| 久久久久国产精品人妻一区二区| 中文天堂在线官网| a级毛片黄视频| 高清黄色对白视频在线免费看| www日本在线高清视频| 成年美女黄网站色视频大全免费| 我要看黄色一级片免费的| 国产av精品麻豆| 美国免费a级毛片| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲综合精品二区| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 欧美人与性动交α欧美软件 | 99热6这里只有精品| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 男女边摸边吃奶| 久久人人爽人人片av| 免费高清在线观看视频在线观看| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲美女黄色视频免费看| 国产一级毛片在线| 看非洲黑人一级黄片| 久久久久久人妻| 搡女人真爽免费视频火全软件| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 草草在线视频免费看| av黄色大香蕉| 久久久久视频综合| 成人综合一区亚洲| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 亚洲高清免费不卡视频| 18禁国产床啪视频网站| av又黄又爽大尺度在线免费看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 日韩av在线免费看完整版不卡| 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产精品国产三级专区第一集| 久久久精品区二区三区| 日本午夜av视频| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 一区二区av电影网| 老女人水多毛片| 日韩三级伦理在线观看| 欧美97在线视频| 一级毛片电影观看| 免费在线观看完整版高清| 久久久久久久精品精品| 女性生殖器流出的白浆| 99九九在线精品视频| av.在线天堂| 亚洲国产色片| 丝袜人妻中文字幕| 亚洲精品456在线播放app| 最新中文字幕久久久久| 男女午夜视频在线观看 | 人妻一区二区av| 久久97久久精品| 国产高清不卡午夜福利| 日本欧美国产在线视频| 男女啪啪激烈高潮av片| 在线观看www视频免费| 中文字幕人妻熟女乱码| 亚洲少妇的诱惑av| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 成人午夜精彩视频在线观看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 五月开心婷婷网| av电影中文网址| 欧美精品一区二区大全| 九色亚洲精品在线播放| 两性夫妻黄色片 | 免费人妻精品一区二区三区视频| 蜜桃国产av成人99| 精品国产一区二区久久| 国产精品久久久av美女十八| 夫妻午夜视频| 99re6热这里在线精品视频| 91精品伊人久久大香线蕉| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 1024视频免费在线观看| 99香蕉大伊视频| 中文字幕免费在线视频6| 成人国语在线视频| 国产午夜精品一二区理论片| 国产av国产精品国产| 免费av不卡在线播放| 99久久精品国产国产毛片| 久久99一区二区三区| 一边摸一边做爽爽视频免费| 五月伊人婷婷丁香| 少妇精品久久久久久久| 免费av中文字幕在线| 久久久久久久久久成人| 嫩草影院入口| 边亲边吃奶的免费视频| 蜜桃国产av成人99| 十分钟在线观看高清视频www| 秋霞伦理黄片| 综合色丁香网| 全区人妻精品视频| 一边摸一边做爽爽视频免费| 少妇人妻 视频| 国产免费又黄又爽又色| 黄片播放在线免费| 成人亚洲欧美一区二区av| 亚洲国产精品成人久久小说| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 一级毛片 在线播放| 成人午夜精彩视频在线观看| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲一码二码三码区别大吗| 韩国av在线不卡| 成人国产麻豆网| 成人综合一区亚洲| 天美传媒精品一区二区| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 99热全是精品| www.色视频.com| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 咕卡用的链子| 亚洲av中文av极速乱| 中文字幕免费在线视频6| 亚洲国产欧美在线一区| 熟女av电影| 亚洲成人手机| 交换朋友夫妻互换小说| 中文字幕亚洲精品专区| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 亚洲国产精品999| 美女内射精品一级片tv| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产精品蜜桃在线观看| 午夜激情久久久久久久| 十八禁网站网址无遮挡| 热99国产精品久久久久久7| 久久99蜜桃精品久久| 新久久久久国产一级毛片| www.熟女人妻精品国产 | 亚洲精品日本国产第一区| 国产精品无大码| av在线老鸭窝| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 大陆偷拍与自拍| 亚洲五月色婷婷综合| 少妇人妻 视频| 日韩欧美一区视频在线观看| av国产精品久久久久影院| 制服丝袜香蕉在线| 美女视频免费永久观看网站| 在线观看三级黄色| 亚洲精品美女久久av网站| 日韩免费高清中文字幕av| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 97在线人人人人妻| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 久久久久久久久久人人人人人人| 少妇熟女欧美另类| 日日撸夜夜添| 久久亚洲国产成人精品v| 成人无遮挡网站| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲国产精品国产精品| 伦理电影免费视频| 色网站视频免费| 国产精品国产三级国产专区5o| 亚洲国产精品专区欧美| 宅男免费午夜| 最近手机中文字幕大全| 一区二区三区精品91| 久久久国产欧美日韩av| 在线观看美女被高潮喷水网站| 亚洲第一区二区三区不卡| 妹子高潮喷水视频| 亚洲av福利一区| 看免费成人av毛片| 黄色视频在线播放观看不卡| 亚洲av成人精品一二三区| 亚洲人成网站在线观看播放| 丰满少妇做爰视频| 亚洲精品,欧美精品| 新久久久久国产一级毛片| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 国产日韩欧美视频二区| 成人国语在线视频| 免费看光身美女| 在线 av 中文字幕| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 赤兔流量卡办理| 午夜老司机福利剧场| 中文欧美无线码| 日韩视频在线欧美| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲精品自拍成人| videos熟女内射| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 成年美女黄网站色视频大全免费| 国产精品蜜桃在线观看| 黑人猛操日本美女一级片| 色网站视频免费| 另类精品久久| 久久久国产一区二区| 国产在线免费精品| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 女人精品久久久久毛片| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲av成人精品一二三区| 一级片免费观看大全| 伊人久久国产一区二区| 免费大片18禁| 欧美精品一区二区大全| 伊人久久国产一区二区| 综合色丁香网| 男的添女的下面高潮视频| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 黄片播放在线免费| 边亲边吃奶的免费视频| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 亚洲情色 制服丝袜| av.在线天堂| 18禁观看日本| 激情五月婷婷亚洲| 免费观看av网站的网址| 三上悠亚av全集在线观看| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 精品熟女少妇av免费看| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久人妻熟女aⅴ| 国产爽快片一区二区三区| 成人影院久久| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 欧美少妇被猛烈插入视频|