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    響應(yīng)面試驗(yàn)優(yōu)化超臨界CO2萃取人參揮發(fā)油的工藝

    2016-11-11 08:15:09崔麗麗逄世峰李亞麗鄭培和王英平中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院特產(chǎn)研究所吉林長(zhǎng)春130112
    食品科學(xué) 2016年4期
    關(guān)鍵詞:定性揮發(fā)油超臨界

    崔麗麗,逄世峰,李亞麗,鄭培和,趙 卉,王英平(中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院特產(chǎn)研究所,吉林 長(zhǎng)春 130112)

    響應(yīng)面試驗(yàn)優(yōu)化超臨界CO2萃取人參揮發(fā)油的工藝

    崔麗麗,逄世峰,李亞麗,鄭培和,趙 卉,王英平*
    (中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院特產(chǎn)研究所,吉林 長(zhǎng)春 130112)

    以生曬參為原料,響應(yīng)面分析法優(yōu)化超臨界CO2提取揮發(fā)油的工藝。采用自動(dòng)質(zhì)譜退卷積定性系統(tǒng)和保留指數(shù)方法對(duì)揮發(fā)油化學(xué)成分定性。結(jié)果表明:最佳工藝條件為萃取壓力38 MPa、萃取溫度55 ℃、靜態(tài)萃取時(shí)間2 h、動(dòng)態(tài)萃取時(shí)間1 h,此條件下?lián)]發(fā)油提取率達(dá)1.12%。氣相色譜-質(zhì)譜法結(jié)果顯示分離出35 個(gè)色譜峰,鑒定出29 種化學(xué)成分,相對(duì)含量占揮發(fā)性物質(zhì)的96.69%。

    人參揮發(fā)油;超臨界;響應(yīng)面試驗(yàn);自動(dòng)質(zhì)譜退卷積定性系統(tǒng);保留指數(shù)

    揮發(fā)油是中藥中一類(lèi)重要的活性物質(zhì),具有抗腫瘤、抗病毒、殺蟲(chóng)、降壓、消炎、平喘、止咳等多種藥理作用[1]。人參揮發(fā)油含量較低,具有人參的特殊香味,主要成分為倍半萜烯,約占40%,其次為含氧化合物及長(zhǎng)鏈烷烴類(lèi)[2]。目前傳統(tǒng)的人參揮發(fā)油提取方法為水蒸氣蒸餾、超聲波提取、索氏提取[2]等,不僅提取率低,而且由于溫度高、受熱時(shí)間長(zhǎng),會(huì)導(dǎo)致有效成分的破壞或分解。如今超臨界萃取技術(shù)提取天然中草藥有效成分的研究廣泛引起人們的關(guān)注,主要集中在活性多糖、揮發(fā)油、皂苷、生物堿、黃酮類(lèi)、醌類(lèi)等多種物質(zhì)的提取研究[3]。超臨界CO2萃取應(yīng)用于中藥領(lǐng)域與傳統(tǒng)方法比較,具有萃取速率快、分離工藝簡(jiǎn)單、萃取溫度低、保護(hù)熱敏性物質(zhì)、萃取物無(wú)有機(jī)溶劑污染,且成分保留全等優(yōu)點(diǎn)[4-8]。傳統(tǒng)方法提取揮發(fā)油的收率較低,因此本實(shí)驗(yàn)進(jìn)行人參揮發(fā)油的超臨界CO2萃取工藝研究,采用響應(yīng)面分析法對(duì)工藝條件進(jìn)行優(yōu)化,氣相色譜-質(zhì)譜(gaschromatography-mass spectrometry,GC-MS)測(cè)定人參揮發(fā)性成分[9-11],利用軟件自帶自動(dòng)質(zhì)譜退卷積定性系統(tǒng)(automated mass spectral deconvolution and identification system,AMDIS)[12-16],結(jié)合保留指數(shù)(retention index,RI)方法對(duì)揮發(fā)油化學(xué)成分定性。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    生曬參產(chǎn)地吉林省撫松縣,粉粹過(guò)200 目篩,粉碎后放置1 a。

    正構(gòu)烷烴混合對(duì)照品(C9~C30) 美國(guó)Sigma公司;正己烷、無(wú)水硫酸鈉均為國(guó)產(chǎn)分析純。

    1.2 儀器與設(shè)備

    超臨界CO2流體萃取儀 美國(guó)通用分離公司;7890A-5975C型GC-MS儀 美國(guó)安捷倫公司。

    1.3 方法

    1.3.1 揮發(fā)油提取的單因素試驗(yàn)

    分別以萃取壓力(15、20、30、40 MPa)、萃取溫度(25、35、40、45、55 ℃)、靜態(tài)萃取時(shí)間(0.5、1、2、3 h)為單因素,固定動(dòng)態(tài)萃取1 h,考察各因素對(duì)人參揮發(fā)油提取率的影響。

    1.3.2 超臨界CO2萃取工藝響應(yīng)面優(yōu)化

    影響揮發(fā)油提取率的因素有萃取壓力、萃取溫度、CO2流量、萃取時(shí)間等[17]。應(yīng)用Design-Expert軟件,根據(jù)Box-Behnken設(shè)計(jì)原理,選擇影響揮發(fā)油提取率的主要因素萃取壓力、萃取溫度、靜態(tài)萃取時(shí)間作為自變量,以人參揮發(fā)油提取率為響應(yīng)值設(shè)計(jì)響應(yīng)面試驗(yàn),因素與水平見(jiàn)表1。

    表1 響應(yīng)面分析因素與水平Table 1 Factors and levels used in response surface design

    1.3.3 揮發(fā)油成分分析

    1.3.3.1 GC-MS條件

    GC條件:HP-5MS石英毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm,0.25 μm);程序升溫條件:初始溫度40 ℃,保持5 min,以5 ℃/min升至200 ℃,再以10 ℃/min升至280 ℃,保持5 min;進(jìn)樣口溫度250 ℃,載氣為高純He(純度99.999 9%),柱流量1.0 mL/min,進(jìn)樣量1.0 μL,分流比20∶1。

    MS條件:電子電離源,電子能量70 eV,離子源溫度230 ℃,四極桿溫度150 ℃,接口溫度250℃,溶劑延遲時(shí)間3 min,質(zhì)量掃描范圍m/z 30~550 u。

    1.3.3.2 定性與定量

    采用AMDIS進(jìn)行自動(dòng)質(zhì)譜退卷積處理,計(jì)算目標(biāo)成分的保留指數(shù)(retention index,RI)與已有參考文獻(xiàn)的保留指數(shù)(RI*)對(duì)比進(jìn)行定性鑒定;相對(duì)面積百分比定量。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 單因素試驗(yàn)結(jié)果

    圖1 各因素對(duì)提取率影響的單因素試驗(yàn)結(jié)果Fig.1 Effects of extraction conditions on the yield of ginseng volatile oil analyzed by single factors experiments

    選擇萃取壓力40 MPa、萃取溫度40 ℃、靜態(tài)萃取1 h后動(dòng)態(tài)萃取1 h為初始條件,分別進(jìn)行超臨界萃取單因素試驗(yàn),結(jié)果如圖1所示。萃取壓力為15、20、30、40 MPa時(shí),提取率分別為0.44%、0.62%、0.74%、0.86%,壓力增大,流體密度增大,溶劑的溶解度隨之增大,提取率隨萃取壓力增加而升高;萃取溫度為25、35、40、45、55 ℃時(shí),提取率分別為0.43%、0.64%、0.71%、0.85%、0.91%,升高溫度降低流體密度,增加了溶質(zhì)蒸汽壓,在臨界溫度以上的低溫區(qū)時(shí),溫度升高溶質(zhì)蒸汽壓增加不多,萃取量少,而溫度進(jìn)一步升高時(shí)溶質(zhì)蒸汽壓增加快,揮發(fā)度高,提取率未減少反而有增大,萃取溫度升高,提取率增加;萃取時(shí)間為靜態(tài)0.5、1、2、3 h,動(dòng)態(tài)1 h時(shí),提取率分別為0.23%、0.64%、0.87%、0.99%,靜態(tài)萃取時(shí)間越長(zhǎng),提取率越高,物質(zhì)萃取充分。

    2.2 響應(yīng)面試驗(yàn)結(jié)果

    2.2.1 回歸方程建立

    表2 響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)方案及結(jié)果Table 2 Results of response surface experiments

    根據(jù)單因素試驗(yàn)結(jié)果,采用Box-Behnken設(shè)計(jì)方案,所得試驗(yàn)數(shù)據(jù)如表2所示,并采用Design-Expert 8.0.6軟件進(jìn)行多元回歸擬合,得到生曬參揮發(fā)油提取率對(duì)萃取壓力、萃取溫度、靜態(tài)萃取時(shí)間的二次多項(xiàng)回歸方程為:Y=1.03-0.016A+0.14B-0.034C-0.058AB+0.086AC+0.056BC-0.19A2-0.051B2-0.10C2。

    該方程中各項(xiàng)系數(shù)絕對(duì)值的大小直接反映各因素對(duì)響應(yīng)值的影響程度,系數(shù)的正、負(fù)反映了影響的方向。由于該方程的二次項(xiàng)系數(shù)均為負(fù)值,可以推斷方程代表的拋物面開(kāi)口向下,因而具有極大值點(diǎn),可以進(jìn)行優(yōu)化分析。由方程的一次項(xiàng)系數(shù)可以得出,影響生曬參揮發(fā)油提取率因素的主次順序?yàn)椋狠腿囟龋眷o態(tài)萃取時(shí)間>萃取壓力。

    2.2.2 回歸方程方差分析

    由表3可知,方程的模型P<0.05,是顯著的,說(shuō)明模型有意義;R2Adj=0.931 0,說(shuō)明該模型能解釋93.10%響應(yīng)值的變化;相關(guān)系數(shù)R2=0.975 4,說(shuō)明該模型擬合程度較好,試驗(yàn)誤差小,試驗(yàn)方法可靠,能夠很好地描述試驗(yàn)結(jié)果,使用該方程代替真實(shí)的試驗(yàn)點(diǎn)進(jìn)行分析可行。因此該模型可以用于對(duì)生曬參揮發(fā)油提取率進(jìn)行分析。由表3可知,一次項(xiàng)B對(duì)模型的影響極為顯著。交互項(xiàng)AB、AC影響顯著,二次項(xiàng)A2、C2影響極顯著。

    表3 回歸模型方差分析及顯著性檢驗(yàn)Table 3 Analysis of variance of regression model

    2.2.3 驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    采用Design-Expert 8.0.6軟件分析回歸模型,得出生曬參揮發(fā)油最佳提取工藝參數(shù)為靜態(tài)萃取時(shí)間2.02 h、萃取溫度55 ℃、萃取壓力38.05 MPa,在萃取壓力38 MPa、萃取溫度55 ℃、靜態(tài)萃取2 h、動(dòng)態(tài)萃取1 h的工藝條件下進(jìn)行驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),以原料質(zhì)量計(jì)算,所得揮發(fā)油提取率為1.12%。

    2.3 揮發(fā)油成分分析

    吉林省生曬參超臨界CO2提取的揮發(fā)油中共檢出35 種化學(xué)成分,鑒定出其中的29 種化學(xué)成分(表4),相對(duì)含量占96.69%,其中含烷烴、醛、醇、酮、脂肪酸及酯等脂肪族化合物,桉油烯醇、藍(lán)桉醇、愈創(chuàng)木烯等倍半萜類(lèi)物質(zhì)。棕櫚酸甲酯相對(duì)含量(39.86%)最高,人參揮發(fā)油特有的倍半萜類(lèi)物質(zhì)中桉油烯醇相對(duì)含量(2.67%)最高;本次實(shí)驗(yàn)提取出人參新萜醇、人參炔醇相對(duì)含量分別為0.365%和0.159%。

    3 結(jié) 論

    傳統(tǒng)的提取方法揮發(fā)油提取率普遍較低,加熱回流法提取率在0.1%~0.3%[18-19],水蒸氣蒸餾收率在0.3%~0.5%[20],超聲法提取率為0.05%[21],沙氏提取器收率為0.12%[22],只有索氏提取器回流的收率稍高,為0.96%[23]。本實(shí)驗(yàn)采用超臨界CO2方法提取生曬參揮發(fā)油,通過(guò)響應(yīng)面法優(yōu)化了提取工藝。應(yīng)用GC-MS結(jié)合AMDIS和RI鑒定其化學(xué)成分組成。結(jié)果表明,在萃取壓力38 MPa、萃取溫度55 ℃、靜態(tài)萃取2 h、動(dòng)態(tài)萃取1 h的工藝條件下,超臨界萃取法操作簡(jiǎn)便,提取率可達(dá)1.12%。從揮發(fā)油中分離出35 種化學(xué)成分,鑒定出其中的29 種,相對(duì)含量占揮發(fā)性物質(zhì)的96.69%。

    表4 人參揮發(fā)油成分分析結(jié)果Table 4 Analytical results of main components of volatile oil from ginseng roots

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    Optimization of Supercritical-CO2Fluid Extraction of Essential oil from Panax ginseng Roots by Response Surface Methodology

    CUI Lili, PANG Shifeng, LI Yali, ZHENG Peihe, ZHAO Hui, WANG Yingping*
    (Institute of Special Wild Economic Animal and Plant Sciences, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Changchun 130112, China)

    The supercritical-CO2fluid extraction conditions of volatile oil from dried raw ginseng were optimized by response surface methodology. Chemic al constituents of the essential oil were analyzed by gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS) combined with automated mass spectral deconvolution and identification system (AMDIS) based on retention index. The optimal extraction conditions were determined as follows: extraction pressure, 38 MPa; extraction temperature, 55 ℃; static extraction time, 2 h and dynamic extraction, 1 h, under which, the maximum oil yield of 1.12% was obtained. A total of 35 chromatographic peaks were separated from the essential oil of ginseng roots, 29 of which were identified, accounting for 96.69% of the total peak area.

    ginseng essential oil; supercritical fluid extraction; response surface methodology; automated mass spectral deconvolution and identification system (AMDIS); retention index

    10.7506/spkx1002-6630-201604010

    TS224.3

    A

    1002-6630(2016)04-0058-04

    崔麗麗, 逄世峰, 李亞麗, 等. 響應(yīng)面試驗(yàn)優(yōu)化超臨界CO2萃取人參揮發(fā)油的工藝[J]. 食品科學(xué), 2016, 37(4): 58-61.

    DOI:10.7506/spkx1002-6630-201604010. http://www.spkx.net.cn

    CUI Lili, PANG Shifeng, LI Yali, et al. Optimization of supercritical-CO2fluid extraction for essential oil from Panax ginseng roots by response surface methodology[J]. Food Science, 2016, 37(4): 58-61. (in Chinese with English abstract)

    DOI:10.7506/spkx1002-6630-201604010. http://www.spkx.net.cn

    2015-05-25

    吉林市科技計(jì)劃項(xiàng)目(201452005);中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院科技創(chuàng)新工程項(xiàng)目(CAAS-ASTIP-2014-ISAPS)

    崔麗麗(1984—),女,助理研究員,碩士,研究方向?yàn)橹兴幉牟『Ψ乐渭百|(zhì)量評(píng)價(jià)。E-mail:cbscui@126.com

    *通信作者:王英平(1967—),男,研究員,博士,研究方向?yàn)樗幱弥参镔Y源與評(píng)價(jià)。E-mail:jingpingw@126.com

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