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    簡并破卻項對反式聚乙炔中極化子單激發(fā)態(tài)的影響

    2016-11-11 02:57:46陳少波常劉安陳英張殿喜
    河南科技 2016年11期
    關鍵詞:激發(fā)態(tài)孤子格點

    陳少波 常劉安 陳英 張殿喜

    (1.安順學院電子與信息工程學院,貴州 安順 561000;2.重慶大學物理學院凝聚態(tài)物理研究所,重慶 401331)

    簡并破卻項對反式聚乙炔中極化子單激發(fā)態(tài)的影響

    陳少波1常劉安2陳英1張殿喜1

    (1.安順學院電子與信息工程學院,貴州安順561000;2.重慶大學物理學院凝聚態(tài)物理研究所,重慶401331)

    本文采用緊束縛模型加上長程電子關聯(lián)項哈密頓量模型,研究了反式聚乙炔中極化子的單電子激發(fā),分析了其單激發(fā)態(tài)的物理性質。與極化子相比,其單激發(fā)態(tài)體系能帶中央的兩條定域能級相互靠攏,近乎重合,形成了束縛較弱的孤子-反孤子對。此外,研究簡并破缺參數(shù)對極化子單激發(fā)態(tài)反向極化的影響發(fā)現(xiàn),基態(tài)簡并聚乙炔中的極化子單激發(fā)態(tài)的反向極化最強,隨著te的增大反向極化減弱,當te增大到一定值時,反向極化消失。

    極化子;單激發(fā)態(tài);長程電子關聯(lián);簡并破缺

    自20世紀70年代Heeger等科學家發(fā)現(xiàn)反式聚乙炔摻雜后導電率可以大大提高,變成良導體[1]以來,高分子共軛聚合物作為一類具有廣泛應用前景的有機合成材料,越來越受到人們的廣泛關注[2-5]。導電高分子聚合物是準一維體系,具有低維不穩(wěn)定性[6,7],其中的共軛π電子云具有較強的非局域和極化特性,從而使這類材料在電、磁、光等方面具有不同于傳統(tǒng)半導體或金屬的獨特性質。通過對其導電機理的深入研究,人們發(fā)現(xiàn)導電高聚物的載流子不再是傳統(tǒng)的電子或空穴,而是由于電子-晶格相互作用所產(chǎn)生的帶電元激發(fā),如孤子、極化子和雙極化子等[8],理論和實驗都對這些載流子的性質進行了大量的研究,并且取得了一系列有意義的成果[9]。

    然而,對共軛聚合物的研究,多數(shù)只是停留在對基態(tài)的討論,對于它們的單激發(fā)態(tài),人們還不是很清楚,本文將在前人工作的基礎上,采用SSH模型[10]和長程電子關聯(lián)項,在自然邊界條件下進一步研究了反式聚乙炔中極化子單激發(fā)態(tài)在電場下的極化行為,并探討了簡并破缺參數(shù)對其極化程度的影響。

    1 模型和方法

    對于準一維聚乙炔鏈,采用SSH模型和長程電子關聯(lián)項來描述,體系的總哈密頓量為:

    式(1)中,HSSH是SSH哈密頓量,描述晶格和電子相互作用、格點動能和勢能。

    式(2)中,t0是電子在近鄰晶格之間的躍遷常數(shù);α是電子-晶格耦合常數(shù)[11];為第n個格點上自旋為s的電子產(chǎn)生和湮滅算符;te是對稱破缺參量,反映基態(tài)非簡并性[12];un為碳原子偏離平衡位置的位移。H′是為了防止鏈的塌縮[11,13]而引入的項。

    HE是當聚合物處于外電場E中時各格點上的電子與此外電場的相互作用勢能:

    He-e是電子電子相互作用哈密頓量,由擴展的Hubbard模型[6,7]給出:

    式(5)中,U是同一格點上的不同自旋電子之間的相互作用,V是相鄰格點之間的相互作用。常數(shù)項1/2來源于每一個格點上電子自旋向上和向下的幾率各占1/2。計算中,電子電子相互作用He-e用Hartree-Fock進行分解。

    長程電子關聯(lián)效應由下面關聯(lián)哈密頓量[6]確定:

    λ在計算中取1/2。

    令φn=(-1)nun,利用能量最低原理,采用量子力學的微擾論把體系的總能量在平衡位置附近展開,令其一階項的系數(shù)為0,得到格點平衡條件為:

    式(7)中[14],。

    迭代求解方程(7)和(8)可以得到體系的晶格位形分布、電子能級及其波函數(shù)、格點凈電荷密度分布。

    2 結果和討論

    圖1 極化子晶格位形

    對于反式聚乙炔,選取參數(shù):t0=2.5eV,α=41eV/nm,a=0.122nm,K=2 100eV/nm2,K′=-51.263eV/nm,te=0eV,U=2V=0.5eV,鏈長取100個格點。在準一維聚乙炔鏈中,當摻入雜質時,體系就會因為電子-晶格相互作用而形成穩(wěn)定的極化子(見圖1)。根據(jù)得失電子的情況,極化子可以分為空穴極化子和電子極化子兩種,此時,體系能帶的中央出現(xiàn)了兩條定域的極化子能級εu和εd,圖2(a)和(b)分別是空穴極化子和電子極化子的能譜和電子分布示意圖。

    圖2 極化子的能譜和電子分布示意圖

    圖3 極化子單電子激發(fā)的電子躍遷示意圖

    2.1反式聚乙炔中的極化子的單激發(fā)態(tài)

    單電子激發(fā)是指有一個電子吸收能量從低能級躍遷到高能級。當極化子的εd上的電子獲得能量躍遷到εu上,就是極化子的一種單電子激發(fā),如圖3分別是空穴極化子和電子極化子單電子激發(fā)的電子躍遷。

    圖4 電子極化子及其單激發(fā)態(tài)

    考慮到電子極化子和空穴極化子是對稱的,本文中只考慮電子極化子。按照圖3(b)的電子躍遷方式發(fā)現(xiàn),極化子單激發(fā)態(tài)的晶格位形A、B相分明,形成了束縛較弱的孤子-反孤子對;格點凈電荷密度也隨之發(fā)生變化,單峰劈裂為左右對稱的等高雙峰,它們各帶半個負電荷,如圖4所示。

    圖5 反式聚乙炔極化子和極化子單激發(fā)態(tài)的能譜

    對于晶格缺陷發(fā)生變化的極化子單激發(fā)態(tài),其能級結構也相應地發(fā)生變化,兩條定域能級相互靠攏,近乎重合,如圖5所示。通過計算得到:對于反式聚乙炔,極化子的兩定域能級差為0.892 9eV;而極化子單激發(fā)態(tài)的定域能級差卻為0.003 3eV[可以近似把±0.001 65認為是孤子(反孤子)能級]。

    圖6 電子極化子單激發(fā)態(tài)的電偶極矩隨簡并破缺參數(shù)te的變化

    圖7 不同簡并破缺參數(shù)下的格點凈電荷密度分布

    2.2簡并破缺參數(shù)對電子極化子單激發(fā)態(tài)反向極化的影響

    考慮到大多數(shù)聚合物都是基態(tài)非簡并的,詳細探討了簡并破缺參數(shù)te對極化子單激發(fā)態(tài)的影響。圖6給出了E=1.0×104V/cm時,電子極化子單激發(fā)態(tài)體系的電偶極矩與te的關系。由圖6可知,只有簡并破缺參數(shù)很小時,體系才會出現(xiàn)反向極化現(xiàn)象。基態(tài)簡并的極化子單激發(fā)態(tài)體系的反向極化最強,te增大,反向極化減弱,如圖7所示;當te增大到一定值時,體系呈現(xiàn)正向極化。對應的體系電荷轉移量(見表1)也說明了這一現(xiàn)象。

    3 結論

    反向極化是有機共軛聚合物一種奇特的性質,本文研究了聚乙炔中電子極化子的單激發(fā)態(tài),發(fā)現(xiàn)電場作用下,極化子單激發(fā)態(tài)出現(xiàn)反向極化。但是,這種現(xiàn)象通常只存在于弱電場下,在弱電場范圍內(nèi),加大電場,反向極化會增強。電場較強時,體系出現(xiàn)正向極化,隨后正向極化程度增強,反向極化程度減弱至消失;當電場達到臨界值時,單激發(fā)態(tài)被解離。而且,極化子單激發(fā)態(tài)的反向極化現(xiàn)象只出現(xiàn)在基態(tài)簡并或者簡并破缺參數(shù)較小的體系中?;鶓B(tài)簡并聚乙炔中的極化子單激發(fā)態(tài)的反向極化最強,隨著te的增大反向極化減弱,當te增大到一定值時,反向極化消失。

    表1 對應的體系電荷轉移量

    [1]Chiang CK,F(xiàn)incher CR,Park YW,et al.Electrical Conductivity in Doped Polyacetylene[J].Physical Review Letters,1977(17):1098-1101.

    [2]Shukla A,Mazumdar S.Designing emissive conjugated polymers with small optical gaps:a step towards organic polymeric infrared lasers[J].Phys.Rev.Lett.,1999(19):3944-3947.

    [3]Gontia L,F(xiàn)rolov SV,Liess M,et al.Excitation dynamics in disubstituted polyacetylene[J].Phys.Rev.Lett.,1999(20):4058-4061.

    [4]Burroughes JH,Bradley DDC,F(xiàn)riend RH,et al.Lightemitting diodes based on conjugated ploymers[J].Nature,1990(6293):539-541.

    [5]Gustafsson G,Cao Y,Treacy GM,et al.Flexible lightemitting diodes made from soluble conducting polymers[J].Nature.,1992(6378):477-479.

    [6]Heeger AJ,Kivelson S,Schrieffer JR,et al[J].Sohtons in conducting p olymers[J].Rev.Mod.Phys.,1988(60):781-850.

    [7]Friend RH,Bradley DD,Townsend PD.Photo-excitation in conjugated polymers[J].Journal of Physics D:Applied Physics,1987(11):1367.

    [8]Mizes HA,Conwell EM.Stability of polarons in conducting polymers[J].Phys.Rev.Lett.,1993(70):1505-1508.

    [9]Mcgehee MD,Miller EK,Moses D,et al.Advances in Synthetic Metals:twenty years of progress in science and technology[M].Elsevier,Lausanne:Elsevier Science,1999:98.

    [10]Su WP,Schrieffer JR,Heeger AJ.Soliton excitations in polyacetylene[J].Phys.Rev.B,1980(22):2099-2111.

    [11]Stafstrom S,Chao KA.Polaron-bipolaron—soliton doping in polyacetylene[J].Phys.Rev.B,1984(4):2098-2103.

    [12]Wang CL,Su ZB,Martino F.Bipolaron dynamics in nearly degenerate quasi-one-dimensional polymers[J].Physical Review B Condensed Matter,1986(33):1512-1515.

    [13]Su WP.Existence of neutral kinks in polyacetylene[J]. Solid State Communications,1980(11):899-901.

    [14]Kun G,Liu XJ,Liu DS,et al.Reverse polarization in charged蟺-conjugated oligomers[J].Conference of the Asian Consortium for Computational Materials Science,2005(23):54-58.

    Effect of Degeneracy Breaking Parameters on Single Excited State of Polaron in the Trans-polyacetylene

    Chen Shaobo1Chang Liuan2Chen Ying1Zhang Dianxi1
    (1.College of Electronic and Information Engineering,Anshun University,Anshun GuiZhou 561000;2.Department of Physics and Institute of Condensed Matter Physics,Chongqing University,Chongqing 401331)

    In this paper,physical property of single excited state of polaron in the trans-polyacetylene was investigated theoretically by using the tight-binding SSH model and long range electric correction model.It was found that localized energy levels in the energy gap were closer to each other compared with polaron’s resulting in forming a weaker-binding soliton-antisoliton pairs.In addiction,the effects of degeneracy breaking parameters on polarization inversion of a single excited polaron was studied.It was found that the degree of polarization inversion of single-excited state of polaron in polyacetylene with degenerate ground state was largest and it would decrease with te,polarization inversion would disappear at a critical degeneracy breaking parameter.

    polaron;single excited state;long range electric correction;degeneracy breaking parameter

    O561

    A

    1003-5168(2016)06-0136-04

    2016-05-08

    安順學院2015年度青年項目(2015AQ08);貴州省科技廳三方聯(lián)合科技基金(黔科合LH字[2015]7696號)。

    陳少波(1987-),男,講師,研究方向:有機分子電子學;常劉安(1988-),男,研究方向:有機分子電子學。

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