• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    臨汾市售蔬菜中多環(huán)芳烴污染特征及致癌風(fēng)險分析

    2016-10-27 06:16:20殷婧夏忠歡周彥池吳敏敏張倩倩楊浩
    生態(tài)毒理學(xué)報 2016年3期
    關(guān)鍵詞:臨汾市攝食芳烴

    殷婧,夏忠歡,3,4,*,周彥池,吳敏敏,張倩倩,楊浩

    1.江蘇省物質(zhì)循環(huán)與污染控制重點實驗室,南京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院,南京210023

    2.虛擬地理環(huán)境教育部重點實驗室(南京師范大學(xué)),南京210023

    3.江蘇省地理信息資源開發(fā)與利用協(xié)同創(chuàng)新中心,南京210023

    4.江蘇省地理環(huán)境演化國家重點實驗室培育建設(shè)點,南京210023

    臨汾市售蔬菜中多環(huán)芳烴污染特征及致癌風(fēng)險分析

    殷婧1,2,夏忠歡1,2,3,4,*,周彥池1,2,吳敏敏1,2,張倩倩1,2,楊浩2

    1.江蘇省物質(zhì)循環(huán)與污染控制重點實驗室,南京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院,南京210023

    2.虛擬地理環(huán)境教育部重點實驗室(南京師范大學(xué)),南京210023

    3.江蘇省地理信息資源開發(fā)與利用協(xié)同創(chuàng)新中心,南京210023

    4.江蘇省地理環(huán)境演化國家重點實驗室培育建設(shè)點,南京210023

    為了研究臨汾市食物中多環(huán)芳烴(PAHs)的污染特征及對人群的健康影響,本研究于2015年1月采集當(dāng)?shù)鼐用衿毡槭秤玫?種蔬菜,利用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS)檢測蔬菜中8種多環(huán)芳烴(Nap、Ace、Acy、Fle、Phe、Ant、Flu、Pyr)。研究表明,PAHs在9種蔬菜中均有檢出,PAHs的總濃度范圍是24.86~82.85 ng·g-1,平均為44.13 ng·g-1。其中PAHs含量最高的是圓白菜(82.85 ng·g-1),最低的是山藥(24.86 ng·g-1)。通過來源分析發(fā)現(xiàn)來源地蔬菜中PAHs主要來源于液體化石燃料燃燒。臨汾市不同人群食用蔬菜引起的終身增量致癌風(fēng)險(ILCR)在1.27×10-6~7.07×10-6范圍內(nèi),在目前蔬菜消費量下存在潛在致癌風(fēng)險。

    多環(huán)芳烴;蔬菜;污染特征;臨汾;致癌風(fēng)險

    殷婧,夏忠歡,周彥池,等.臨汾市售蔬菜中多環(huán)芳烴污染特征及致癌風(fēng)險分析[J].生態(tài)毒理學(xué)報,2016,11(3):265-271

    Yin J,Xia Z H,Zhou Y C,et al.Characterization and cancer risk assessment of PAHs in vegetables sold in Linfen City,China[J].Asian Journal of Ecotoxicology,2016,11(3):265-271(in Chinese)

    多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是一類由兩個及兩個以上的苯環(huán)連在一起,普遍存在于環(huán)境中的持久性有機(jī)污染物(POPs),主要來源于化石燃料、薪柴或森林等的不完全燃燒和石油類物質(zhì)的自然揮發(fā)[1-2],是重要的環(huán)境和食品污染物[3]。PAHs具有“三致”(致癌、致畸、致基因突變)效應(yīng),是近年來環(huán)境科學(xué)研究領(lǐng)域中的熱點。PAHs在環(huán)境中難以降解,由于其具有半揮發(fā)性和脂溶性的特點,因而可以通過大氣沉降作用經(jīng)植物葉片進(jìn)入植物體內(nèi)或進(jìn)入土壤中由植物根系吸收,并在植物體內(nèi)遷移、代謝和積累,進(jìn)而通過食物鏈危害到身體健康。

    人體可通過多種途徑暴露于PAHs,對于不吸煙的非職業(yè)接觸人群來說,膳食暴露貢獻(xiàn)最大,約占人體日暴露的70%以上[4-5]。蔬菜是人類膳食的重要組成部分,蔬菜質(zhì)量的好壞直接影響人體健康[6]。PAHs在蔬菜、水果、肉類、油類和蛋奶中均有不同程度的檢出[7-8]。因此,開展蔬菜中PAHs的研究對于保證食品安全具有重要意義。

    臨汾市作為山西乃至全國重要的能源重化工基地,由于高強(qiáng)度污染物的排放和不利的氣象條件,已經(jīng)成為中國PAHs污染最為嚴(yán)重的城市之一[9],PAHs可能已經(jīng)威脅了當(dāng)?shù)鼐用竦慕】?。然而截至目前為止,還沒有關(guān)于臨汾市居民對PAHs暴露風(fēng)險的研究。因此,本研究采集了臨汾市居民日常消費量最大的9種蔬菜:葉菜類(白菜、圓白菜)、果實類(番茄、南瓜、辣椒、豆角)、根菜類(山藥、土豆、藕),通過分析蔬菜中8種PAHs(萘、苊、苊烯、芴、菲、蒽、熒蒽、芘)的含量及分布特征,判斷臨汾市蔬菜中多環(huán)芳烴的污染水平及污染源,并進(jìn)一步評估當(dāng)?shù)夭煌巳簩κ卟酥卸喹h(huán)芳烴的攝食暴露量及所致健康風(fēng)險,以期為臨汾市的蔬菜質(zhì)量安全管理提供基礎(chǔ)資料和科學(xué)依據(jù),從而保障居民的飲食安全。

    1 材料與方法(Materials and methods)

    1.1 儀器和試劑

    氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(島津QP-2010日本),微波萃取器(CEM MARS6美國),旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(R-201上海),臺式低速離心機(jī)(TDL-40B上海),超聲波清洗器(KQ-500B昆山)。8種PAHs混合標(biāo)樣購自德國Dr.Ehrenstorfer公司,乙腈、二氯甲烷、正己烷、丙酮均為色譜純(南京化學(xué)試劑有限公司)。氧化鋁、無水硫酸鈉、層析用硅膠(80~200目,迪馬公司,中國)為分析純。實驗用水為超純水。

    1.2 樣品采集

    選取臨汾市大型農(nóng)貿(mào)市場和超市,于2015年1月采集了當(dāng)?shù)鼐用袢粘OM量最大的9種蔬菜:葉菜類(白菜、圓白菜)、果實類(番茄、南瓜、辣椒、豆角)、根菜類(山藥、土豆、藕)。樣品密封在樣品袋內(nèi)用冰袋冷藏并快速運回實驗室,用超純水沖凈蔬菜表面的土壤和雜物后,用濾紙沾干表面水分,在4℃下保存待分析。

    1.3 樣品前處理

    取食物樣品中可食用部分,絞碎后用20 mL乙腈在微波萃取器中提取,萃取條件為:1 200 w、100℃,升溫10 min、靜態(tài)萃取10 min。萃取液經(jīng)離心機(jī)離心3次后,上清液轉(zhuǎn)移至分液漏斗中,用100 mL 4%的Na2SO4溶液和30 mL正己烷萃取2次,2次萃取液合并后用硅膠-氧化鋁層析柱凈化,將凈化后的樣品氮吹至1 mL,更換溶劑定容至2 mL進(jìn)行定量分析。

    1.4 分析方法

    采用氣相色譜-質(zhì)譜(GC-MS)聯(lián)用儀分析樣品。GC條件:色譜柱為HP-5MS(30 m×0.25 mm i.d.×0.25 μm film thickness,J&K Scientific,U.S.A.),載氣為高純氦氣,進(jìn)樣口溫度為280℃,不分流進(jìn)樣1 μL。初始溫度為50℃(保留1 min),以15℃·min-1的速度升溫至180℃,再以5℃·min-1速度繼續(xù)升至250℃(保留10 min)。MS條件:倍增器電壓為1 200 V,離子源溫度為230℃,接口溫度為280℃,質(zhì)量掃描范圍50~450,EI離子源,70 eV,調(diào)諧方式為自動調(diào)諧,SIM模式。

    使用外標(biāo)法定量測定了8種PAHs:萘(naphtha-lene,Nap),苊(acenaphthene,Ace),二苊烯(acenaphthylene,Acy),芴(fluorene,F(xiàn)le),菲(phenanthrene,Phe),蒽(anthracene,Ant),熒蒽(fluoranthene,F(xiàn)lu),芘(pyrene,Pyr)。根據(jù)PAHs標(biāo)準(zhǔn)質(zhì)譜圖對照定性,根據(jù)色譜峰面積由5點工作曲線法定量。

    1.5 質(zhì)量控制

    氧化鋁和硅膠使用前在馬弗爐(AAF 1100,Carbolite)里經(jīng)650℃焙燒10 h,然后儲存在密封的干燥器中。使用前在130℃活化4 h。所有玻璃儀器經(jīng)超聲波清洗器清洗后,在400℃下烘6 h。將干凈的玻璃珠按實際樣品的實驗程序進(jìn)行相同的萃取和凈化過程,并將測得的PAHs濃度作為實驗空白濃度。所有食物樣品的PAHs濃度都經(jīng)過實驗空白校正?;|(zhì)加標(biāo)回收率除Nap為51.7%,其余的7種PAHs單體在76%~105%。所有樣品的濃度沒有經(jīng)過回收率校正;樣品方法檢測限范圍是0.0018~0.0064 ng·g-1濕重。每批樣品(10樣品)測定1個空白樣和1個重復(fù)樣,并每天重新校準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.6 BaP等效濃度

    計算PAHs混合物的致癌風(fēng)險,常利用各種PAHs相對苯并[a]芘的毒性等效因子(toxic equivalency factors,TEFs),將混合物濃度轉(zhuǎn)化為等效苯并[a]芘濃度(BaPeq)。本研究采用Nisbet和La Goy推薦的TEFs值[10](表1)。

    1.7 攝食暴露量(ED)計算

    式中,BEC—蔬菜中8種PAHs的BaPeq的濃度,ng· g-1;Ci—i類PAH的濃度,ng·g-1;TEFi—i類PAH的毒性當(dāng)量因子。

    式中,IR=每天攝食的蔬菜量,g·d-1[11],男性兒童、男性未成年、男性成年人、男性老人、女性兒童、女性未成年、女性成人、女性老人分別為:95.4、146.5、173.0、155.1、99.7、132.0、157.3、135.1 g·d-1。

    1.8 終生致癌風(fēng)險計算

    終生致癌風(fēng)險(incremental lifetime cancer risk,ILCR)通過文獻(xiàn)[12]中的參數(shù)和公式來計算。

    式中,ILCR—人群終生增量致癌風(fēng)險(無量綱);SF—BaP攝食暴露的致癌斜率因子,算術(shù)平均值7.3,mg ·kg-1·d-1[13];ED—攝食暴露量,ng·d-1;ED—暴露年數(shù),a(兒童ED=7;未成年ED=7;成年人ED=43;老年人ED=10);BW—體重,kg;AT—平均壽命,25 550 d;EF—暴露頻率,365 d·a-1;CF—轉(zhuǎn)化因子,10-6mg·ng-1。

    表1 各類多環(huán)芳烴的毒性當(dāng)量因子Table 1 PAHs and their toxic equivalent factors(TEFs)

    表2 臨汾市蔬菜樣品中PAHs含量及BaPeq(單位:ng·g-1濕重)Table 2 Residue levels of PAHs and BaPeqin various kinds of vegetables in Linfen City(Unit:ng·g-1wet weight)

    2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

    2.1 各類蔬菜中PAHs含量

    8種PAHs在所有蔬菜中都有不同程度的檢出。表2列出了9種不同蔬菜種類中8種PAHs的含量范圍??倽舛萈AHs為24.86~82.85 ng·g-1,平均為44.13 ng·g-1。9種蔬菜中,圓白菜(82.85 ng·g-1)可食用部分中PAHs含量最高,其次是辣椒(55.70 ng· g-1),最低的是山藥(24.86 ng·g-1)。從表2可知,8種PAHs的平均濃度:圓白菜>辣椒>豆角>番茄>南瓜>白菜>藕>土豆>山藥,葉菜類和果菜類高于根菜類,可能是因為葉菜類和果菜類可食用部分接觸空氣面積大,富集PAHs能力也較強(qiáng);而根菜類可食用部分的暴露面積或者比表面積都小,PAHs含量相對較低。萬開等[14]研究表明蔬菜中的PAHs主要來源于污染物的干濕沉降,而不是通過根系吸收或別的途徑。Monica等[15]研究結(jié)果認(rèn)為,蔬菜中萵苣較蕃茄和白菜含有較多的PAHs,較大的葉面積是產(chǎn)生這一結(jié)果的直接原因[16]。

    與國內(nèi)外其他地區(qū)蔬菜中PAHs含量相比(表3)。臨汾市蔬菜中8種PAHs平均含量(44.13 ng·g-1)高于巴基斯坦(11.96 ng·g-1)和太原(20.60 ng·g-1)的,低于安徽(106.97 ng·g-1)、天津(405.40 ng·g-1)的,也低于珠江三角洲典型農(nóng)業(yè)城市的,如東莞(448.08 ng·g-1)和佛山(113.79 ng·g-1),遠(yuǎn)低于杭州(672.35 ng·g-1)的,這是因為杭州的蔬菜樣品來自鋼鐵工業(yè)區(qū)附近的農(nóng)田,PAHs污染嚴(yán)重。臨汾市蔬菜中8種PAHs平均含量高于西班牙(1.73 ng·g-1)和韓國(0.31 ng·g-1)蔬菜中16種PAHs的含量。

    表3 臨汾市蔬菜中PAHs含量與其他地區(qū)的比較(單位:ng·g-1濕重)Table 3 Comparison of PAHs concentrations in vegetables among Linfen City and other regions (Unit:ng·g-1wet weight)

    圖1 臨汾市不同蔬菜種類中PAHs化合物分布特征

    2.2 蔬菜中PAHs的分布及源解析

    從圖1可知,臨汾蔬菜中PAHs主要由低分子量的Nap(28.55%)、Phe(28.38%)和Fle(11.96%)組成。低分子量PAHs因為正辛醇/水分配系數(shù)(lgKow)小,在水中溶解度大,所以易被植物吸收,富集系數(shù)高。張?zhí)毂虻萚16]研究珠江三角洲多種蔬菜,同樣發(fā)現(xiàn)蔬菜中低分子量PAHs(NaP、Phe、Fle、Ant、Pyr)含量較高。陶澍等[21]在天津工業(yè)區(qū)采集了8種蔬菜,發(fā)現(xiàn)蔬菜中低分子量PAHs(Phe、Ant)含量較高,在蔬菜體內(nèi)有明顯的富集趨勢。Nadal等[24]在塔拉戈納省居民住宅區(qū)、工業(yè)區(qū)采集的甜菜中只檢測出低分子量的7種PAHs,其他高分子量的PAHs均低于檢出限。

    PAHs在環(huán)境中有較為敏感的協(xié)變性,不同來源會產(chǎn)生不同特性的PAHs組分[26],因此,不同環(huán)數(shù)的PAHs相對豐度及其同分異構(gòu)體比值可作為判斷環(huán)境樣品中PAHs來源的指示器[27-28]。同分異構(gòu)體比值,是一種常用的判斷多環(huán)芳烴來源的方法,對判斷各種環(huán)境介質(zhì)(如水、沉積物、空氣、土壤和食品等)中PAHs來源都適用[29-30]。9種蔬菜樣品中,Ant/ (Ant+Phe)比值大于0.1,表明主要來源是燃燒過程(表4);Flu/(Flu+Pyr)介于0.4~0.5之間,表明液體化石燃燒為PAHs的主要來源(表4)。因此蔬菜中PAHs主要來自液體化石燃料的燃燒。由于本研究是在臨汾大型農(nóng)貿(mào)市場和超市采集的蔬菜,其產(chǎn)地廣泛,并不一定來自臨汾本地蔬菜基地,因此本研究得到蔬菜PAHs污染源是蔬菜來源地的污染源,并不一定是臨汾的污染源。

    2.3 攝食暴露分析

    由于不同性別、不同年齡段的居民對污染物具有不同的敏感性,故將臨汾市居民劃分為兒童(4~ 10歲)、青少年(11~17歲)、成年人(18~60歲)、老年人(61~70歲)4個亞群。根據(jù)臨汾居民對蔬菜的攝食量,計算得到4個年齡亞群日平均暴露量:男性兒童為56.496 ng·d-1,女性兒童為59.033 ng·d-1;青少年男性為86.718 ng·d-1,青少年女性為78.104 ng· d-1;成年男性為102.392 ng·d-1,成年女性為93.102 ng·d-1;老年男性為91.813 ng·d-1,老年女性為79.966 ng·d-1(表5)。不同年齡段的暴露量依次為成年男性>成年女性>老年男性>青少年男性>老年女性>青少年女性>女性兒童>男性兒童。在所有年齡段中,男性的暴露量均大于女性,是因為男性的膳食量大于女性,這與其他文獻(xiàn)的研究結(jié)果一致[12,17,33]。蘭州[34]和上海[35]的成年女性的總暴露量大于成年男性,可能是因為這2個地區(qū)除了攝食暴露,還研究了不同人群的皮膚暴露,在皮膚暴露途徑中,成年女性可能因為洗浴時間長,洗浴頻率高,導(dǎo)致暴露量高于成年男性,因而影響了總暴露量。

    2.4 致癌風(fēng)險分析

    4個年齡亞群終生增量致癌風(fēng)險:男性兒童、男性未成年、男性成人、男性老人、女性兒童、女性未成年、女性成人、女性老人分別為1.59×10-6、1.25×10-6、6.84×10-6、1.47×10-6、1.74×10-6、1.28×10-6、7.29×10-6、1.49×10-6(表5)。在平均暴露頻率下,4個年齡段人群的攝食暴露致癌風(fēng)險均在10-6量級,通常致癌風(fēng)險低于10-6可以認(rèn)為沒有風(fēng)險,而致癌風(fēng)險在10-6~10-4之間則被認(rèn)為存在潛在風(fēng)險[36-37]。因此可以從表5的結(jié)果可以看出臨汾市居民因為攝食蔬菜而存在潛在致癌風(fēng)險。無論是男性還是女性,不同年齡段的ILCR依次為成年人>兒童>老年人>青少年,這與攝食暴露的結(jié)果不一致。盡管兒童的攝食暴露量低于青少年和老年人,但因為兒童體重較小,對有毒物質(zhì)更敏感,故PAHs暴露導(dǎo)致兒童的致癌風(fēng)險較高。其他研究也發(fā)現(xiàn)兒童對于環(huán)境污染引起的健康風(fēng)險更為敏感,其健康問題值得關(guān)注[17,18,38]。臨汾市居民的致癌風(fēng)險也存在性別差異,同一年齡段女性的致癌風(fēng)險要稍高于男性,這主要是由男女之間體重的差異所造成,這與文獻(xiàn)中的報道相一致[12,35]。

    關(guān)于PAHs攝食暴露風(fēng)險的研究十分有限,Xia[12]報道的太原市兒童、青少年、成年人和老年人的攝食暴露風(fēng)險分別為1.18×10-5、7.50×10-6、3.96× 10-5、8.00×10-6,臨汾市不同人群的攝食暴露風(fēng)險均低于太原,可能的原因是太原除了采集蔬菜,還采集了肉類、谷物類,肉類和谷物其中PAHs的濃度大于蔬菜。董紀(jì)元[35]將上海市居民劃分為兒童(0~6歲)、青少年(6~18歲)和成年人(>18歲),計算得到3類人群由于PAHs暴露引起的健康風(fēng)險為7.20× 10-6、6.13×10-6、4.44×10-6,均高于臨汾市。蘭州地區(qū)[34]男性和女性居民由于PAHs暴露引起的健康風(fēng)險分別為4.12×10-5和4.80×10-5,高于臨汾市。La Daana等[39]研究西印度群島居民食用水產(chǎn)品引起的致癌風(fēng)險為8.4×10-6~1.6×10-5,高于臨汾市居民的平均風(fēng)險值2.87×10-6。彭馳等[37]研究得到北京市科教園區(qū)內(nèi)學(xué)習(xí)、工作的學(xué)生和教職工由于吸入、接觸或誤食綠地土壤中PAHs引起的終生致癌風(fēng)險均值為1.1×10-6,低于臨汾市。

    表4 多環(huán)芳烴組份比值與其來源的相互關(guān)系[31-32]Table 4 PAH ratios and end member values for source diagnosis[31-32]

    表5 PAHs的4個年齡段攝食暴露及終生致癌風(fēng)險評價結(jié)果(單位:ng·d-1)Table 5 Dietary exposure and ILCRs of PAHs for four age groups(Unit:ng·d-1)

    致謝:感謝崔曉寧先生在臨汾采樣中給予的幫助。

    (References):

    [1] 彭馳,王美娥,廖曉蘭.城市土壤中多環(huán)芳烴分布和風(fēng)險評價研究進(jìn)展[J].應(yīng)用生態(tài)學(xué)報,2010,21(2):514-522

    Peng C,Wang M E,Liao X L,et al.Distribution and risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in urban soil[J].Chinese Journal of Applied Ecology,2010,21(2): 514-522(in Chinese)

    [2] 江澤利,孫玉川,王尊波,等.降雨期間巖溶地下河溶解態(tài)多環(huán)芳烴變化特征及來源解析[J].環(huán)境科學(xué), 2015,36(11):4088-4093

    Jiang Z L,Sun Y C,Wang Z B,et al.Variation characteristics and source of polycyclic aromatic hydrocarbons in Karst subterranean river during rainfall events[J].Environmental Science,2015,36(11):4088-4093(in Chinese)

    [3] 于林杰.多環(huán)芳烴對環(huán)境的污染分析研究[J].環(huán)境科學(xué)與管理,2014,39(7):73-75

    Yu L J.Analysis on environmental pollution characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons[J].Environmental Science and Management,2014,39(7):73-75(in Chinese)

    [4] Ibannez R,Agudo A,Berenguer A,et al.Dietary intake of polycyclic aromatic hydrocarbon in Spanish population [J].Food Protection,2005,68(10):2190-2195

    [5] 曹夢思,王君,張立實,等.食品中多環(huán)芳烴的研究現(xiàn)狀[J].衛(wèi)生研究,2015,44(1):151-157

    Cao M S,Wang J,Zhang L S,et al.Research status of polycyclic aromatic hydrocarbons in food[J].Journal of Hygiene Research,2015,44(1):151-157(in Chinese)

    [6] 侯媛媛,王禮力.基于主成分分析基礎(chǔ)上的中國蔬菜家庭消費預(yù)測[J].統(tǒng)計觀察,2010,23:91-93

    Hou Y Y,Wang L L.Analysis of Chinese household consumption of vegetables based on the prediction[J].Statistics&Decision,2010,23:91-93(in Chinese)

    [7] Abramsson-Zetterberg L,Darnerud P O,Wretling S.Low intake of polycyclic aromatic hydrocarbons in Sweden: Results based on market basket data and a barbecue study [J].Food and Chemical Toxicology,2014,74:107-111

    [8] Veyranda B,Sirot V,Durand S,et al.Human dietary exposure to polycyclic aromatic hydrocarbons:Results of the second French total diet study[J].Environment International,2013,54:11-17

    [9] Zhang Y X,Tao S,Shen H Z,et al.Inhalation exposure to ambient polycyclic aromatic hydrocarbons and lung cancer risk of Chinese population[J].Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of A-merica,2009,106(50):21063-21067

    [10] Lan C T,Nisbet I T,Lagoy P K.Toxic equivalency factors (TEFs)for polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)[J]. Regulatory Toxicology and Pharmacology,1992,16:290-300

    [11] 翟鳳英,楊曉光.中國居民營養(yǎng)與健康狀況調(diào)查報告(二):膳食與營養(yǎng)素攝入狀況[M].北京:人民衛(wèi)生出版社,2006:1-288

    Qu F Y,Yang X G.Chinese National Health and Nutrition Survey Report Two:Diet and Nutrient Intake Status[M]. Beijing:People's Medical Publishing House,2006:1-288 (in Chinese)

    [12] Xia Z H,Duan X L,Qiu W X,et al.Health risk assessment on dietary exposure to polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)in Taiyuan,China[J].Science of Total Environment,2010,408(22):5331-5337

    [13] UnitedStates Environmental Protection Agency(US EPA). Drinking Water Criteria Document for PAHs[R].Washington DC:the Office of Health and Environmental Assessment,Environmental Criteria and Assessment Office, 1991

    [14] 萬開,江明,楊國義,等.珠江三角洲典型城市蔬菜中多環(huán)芳烴分布特征[J].土壤,2009,41(4):583-587

    Wan K,Jiang M,Yang G Y,et al.Distribution characteristics of PAHs in vegetables of typical city in Pearl River Delta:A case study of Dongguan City[J].Soils,2009,41 (4):583-587(in Chinese)

    [15] Monica C,Rojo C,Maria C.Polycyclic aromatic hydrocarbons in Brazilian vegetables and fruits[J].Food Control,2003,14:49-53

    [16] 張?zhí)毂?萬洪富,楊國義,等.珠江三角洲典型城市農(nóng)業(yè)土壤及蔬菜中的多環(huán)芳烴分布[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2008,28(11):2375-2384

    Zhang T B,Wan H F,Yang G Y,et al.Distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons in agricultural soil and vegetables of Foshan City in the Pearl River Delta[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2008,28(11):2375-2384(in Chinese)

    [17] Martí-Cid R,Llobet J M,Castell V,et al.Evolution of the dietary exposure to polycyclic aromatic hydrocarbons in Catalonia,Spain[J].Food and Chemical Toxicology, 2008,46:3163-3171

    [18] Yoon E,Park K,Lee H,et al.Estimation of excess cancer risk on time-weighted lifetime average daily intake of PAHs from food ingestion[J].Human and Ecological Risk Assessment,2007,13(3):669-680

    [19] Mohammad M W,Taqvi S I,Solangi A R,et al.Distribution and risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in vegetables grown in Pakistan[J].Journal of Chemistry,2013,32:1-5

    [20] 沈菲,朱利中.鋼鐵工業(yè)區(qū)附近農(nóng)田蔬菜PAHs的濃度水平及分布[J].環(huán)境科學(xué),2007,28(3):669-672

    Shen F,Zhu L Z.Concentration and distribution of PAHs in vegetables grown near an iron and steel industrial area[J]. Environmental Science,2007,28(3):669-672(in Chinese)

    [21] Tao S,Cui Y H,Xu F L,et al.Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)in agricultural soil and vegetables from Tianjin[J].Science of Total Environment,2004,320:11-24

    [22] 郜紅建,魏俊嶺,馬靜靜,等.安徽省典型城市周邊土壤-蔬菜中PAHs的污染特征[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2012,31(10):1913-1919

    Gao H J,Wei J L,Ma J J,et al.Characteristics of PAHs contamination in soil and vegetable in typical city outskirt of Anhui Province,China[J].Journal of Agro-Environment Science,2012,31(10):1913-1919(in Chinese)

    [23] Duare-Davidson R,Jones K C.Screening the environmental fate of organic contaminants in sewage sludge applied to agricultural soilsⅡ:The potential for transfers to plants and grazing animal[J].Science of Total Environment,1996,185:59-70

    [24] Nadal M,Schuhmacher M,Domingo J L.Levels of PAHs in soil and vegetation samples from Tarragona County, Spain[J].Environmental Pollution,2004,132:1-22

    [25] Larsson B,Sahlberg G.Polycyclic aromatic hydrocarbons in lettuce.Influence of a highway and aluminum smelter [C].Sixth International Symposium on PAH,Battelle Columbus Laboratory,Columbus,OH,1981

    [26] Esther V,Joan O G,Ana F S,et al.Transport of persistent organic pollutants across the human placenta[J].Environment International,2014,65:107-115

    [27] Ratola N,Alves A,Lacorte S,et al.Distribution and sources of PAHs using three pine species along the Ebro River[J].Environmental Monitoring and Assessment, 2012,184(2):985-999

    [28] Yunker M B,Macdonald R W,Vingarzan R,et al.PAHs in the Fraster River basin:A critical appraisal of PAH ratios as indicators of PAH source and composition[J].Organic Geochemistry,2002,33:489-515

    [29] Tobiszewski M,Namiesnik J.PAH diagnostic ratios for the identification of pollution emission sources[J].Environmental Pollution,2012,162:110-119

    [30] 張桂齋.兩類持久性有機(jī)污染物和重金屬在南四湖食物鏈中的分布和生物積累[D].濟(jì)南:山東大學(xué),2014:1-226

    Zhang G Z.The distribution and biological accumulation of two kinds of persistent organic pollutants(POPs)and heavy metals in the Nansi lake[D].Jinan:Shandong University,2014:1-226(in Chinese)

    [31] Li X H,Ma L L,Liu X F,et al.Polycyclic aromatic hydrocarbon in urban soil from Beijing,China[J].Journal of Environmental Sciences,2006,18(5):944-950

    [32] 陳曉,艾芳,吳敏,等.胎盤內(nèi)多環(huán)芳烴分布及源解析研究[J].生態(tài)毒理學(xué)報,2015,10(4):210-218

    Chen X,Ai F,Wu M,et al.Distribution and source apportionment of polycyclic aromatic hydrocarbon in human placentas[J].Asian Journal of Ecotoxicology,2015,10 (4):210-218(in Chinese)

    [33] Falco G,Domingo J L,Llobet J M,et al.Polycyclic aromatic hydrocarbons in foods:Human exposure through the diet in Catalonia,Spain[J].Journal of Food Protection,2003,66(12):2325-2331

    [34] 董繼元,王金玉,張格祥,等.蘭州地區(qū)人群對多環(huán)芳烴的暴露及健康風(fēng)險評價[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報,2012,21 (2):327-332

    Dong J Y,Wang J Y,Zhang G X,et al.Population exposure to PAHs and the health risk assessment in Lanzhou area[J].Ecology and Environmental Science,2012,21(2): 327-332(in Chinese)

    [35] 董繼元,劉興榮,張本忠,等.上海市居民暴露于多環(huán)芳烴的健康風(fēng)險評價[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報,2014,24(1): 126-132

    Dong J Y,Liu X R,Zhang B Z,et al.Population exposure to PAHs and the health risk assessment in Shanghai area [J].Ecology and Environmental Science,2014,24(1): 126-132(in Chinese)

    [36] Liao C M,Chiang K C.Probabilistic risk assessment for personal exposure to carcinogenic polycyclic aromatic hydrocarbons in Taiwanese temples[J].Chemosphere,2006, 63(9):1610-1619

    [37] 彭馳,王美娥,歐陽志云,等.北京科教園區(qū)綠地土壤中多環(huán)芳烴的殘留特征與潛在風(fēng)險[J].環(huán)境科學(xué), 2012,33(2):592-598

    Peng C,Wang M E,Ouyang Z Y,et al.Characterization and potential risk of polycyclic aromatic hydrocarbons in green space soil of education area in Beijng[J].Environmental Science,2012,33(2):592-598(in Chinese)

    [38] 李新榮.天津地區(qū)多環(huán)芳烴的排放、擴(kuò)散和人群暴露的空間分異暴露[D].北京:北京大學(xué),2007:1-152

    Li X R.Spatial distribution pattern of emission,dispersion and exposure of polycyclic aromatic hydrocarbons in Tianjin,China[D].Beijing:Peking University,2007:1-152(in Chinese)

    [39] La Daana K,Gobin J F,Beckles D M,et al.Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)inCrassostrea rhizophorae andCathorops spixiifrom the Caroni Swamp,Trinidad, West Indies[J].Environment Science and Pollution Research,2015,22(2):1366-1379◆

    Characterization and Cancer Risk Assessment of PAHs in Vegetables Sold in Linfen City,China

    Yin Jing1,2,Xia Zhonghuan1,2,3,4,*,Zhou Yanchi1,2,Wu Minmin1,2,Zhang Qianqian1,2,Yang Hao2

    1.Jiangsu Provincial Key Laboratory of Materials Cycling and Pollution Control,School of Environment,Nanjing Normal University, Nanjing 210023,China
    2.Key Laboratory of Virtual Geographic Environment(Nanjing Normal University),Ministry of Education,Nanjing 210023,China
    3.Jiangsu Center for Collaborative Innovation in Geographical Information Resource Development and Application,Nanjing 210023,China
    4.State Key Laboratory Cultivation Base of Geographical Environmental Evolution(Jiangsu Province),Nanjing 21003,China

    27 November 2015 accepted 3 February 2016

    In order to determine the pollution characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)in food and assess the consequent health effects of the population in Linfen,nine kinds of vegetables were commercially collected from the markets of Linfen in January 2015,which are widely consumed by local residents.Concentrations of eight PAHs(Nap,Ace,Acy,Fle,Phe,Ant,Flu and Pyr)were quantified using gas chromatography-massspectrometry(GC-MS).PAHs were detectable in all kinds of vegetables,and the total PAHs concentrations ranged from 24.86 ng·g-1to 82.85 ng·g-1,with a mean of 44.13 ng·g-1.The highest level of total PAHs was detected in cabbage(82.85 ng·g-1)whereas the lowest concentration was found in yam(24.86 ng·g-1).Source analysis suggested that liquid fossil-fuel combustion mainly contributed to the concentration of PAHs.The incremental lifetime cancer risk(ILCR)ranged from 1.27×10-6to 7.07×10-6,indicating a potential carcinogenic risk for local residents under the current consumption amount of vegetables.

    PAHs;vegetables;pollution characteristics;Linfen;cancer ris

    2015-11-27 錄用日期:2016-02-03

    1673-5897(2016)3-265-07

    X171.5

    A

    10.7524/AJE.1673-5897.20151127004

    簡介:夏忠歡(1978—),男,博士后,副教授,主要研究方向為污染物的環(huán)境行為以及生態(tài)與健康風(fēng)險評價。

    國家自然科學(xué)基金項目(41001344);中國博士后科學(xué)基金項目(2013M541696);江蘇省博士后科研資助計劃項目(1301040C);江蘇省高校自然科學(xué)研究項目(13KJB610008);環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點實驗室課題(SKLECRA2013OFP07);南京師范大學(xué)高層次人才科研啟動基金項目(2012105XGQ0102);南京師范大學(xué)研究生教育教學(xué)改革研究與實踐課題(1812000002A521);江蘇高校優(yōu)勢學(xué)科建設(shè)工程資助項目(164320H116)

    殷婧(1989—),女,碩士研究生,研究方向為污染物的環(huán)境行為及生態(tài)與健康風(fēng)險評價,E-mail:yinjing1989@163.com

    *通訊作者(Corresponding author),E-mail:zhhxia@njnu.edu.cn

    猜你喜歡
    臨汾市攝食芳烴
    臨汾市2022年農(nóng)作物主要病蟲發(fā)生趨勢預(yù)報
    臨汾市馬鈴薯晚疫病發(fā)生趨勢預(yù)報
    關(guān)于重芳烴輕質(zhì)化與分離的若干思考
    兩種不同投喂策略對加州鱸攝食量和生長的影響
    輕則攝食減慢,重則大量死魚!加州鱸養(yǎng)殖亞硝酸鹽超標(biāo),預(yù)防處理如何做好?
    籠養(yǎng)灰胸竹雞入冬前日攝食量規(guī)律的研究
    臨汾市國有煤礦采煤沉陷區(qū)的住房改造問題研究
    人間(2015年17期)2015-12-30 03:41:35
    輪胎填充油中8種多環(huán)芳烴的檢測
    高芳烴環(huán)保橡膠填充油量產(chǎn)
    環(huán)保型橡膠填充油中芳烴及多環(huán)芳烴組成研究
    搡女人真爽免费视频火全软件 | 在线观看美女被高潮喷水网站| 国产精品野战在线观看| 观看美女的网站| 亚洲精品一区av在线观看| 久久草成人影院| 变态另类丝袜制服| 看十八女毛片水多多多| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 成年女人永久免费观看视频| 精品福利观看| 99热全是精品| 亚洲美女黄片视频| 日韩欧美国产在线观看| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 日日啪夜夜撸| 欧美成人免费av一区二区三区| 少妇的逼好多水| 国产极品精品免费视频能看的| 一级黄片播放器| 免费高清视频大片| 少妇高潮的动态图| 亚洲精品456在线播放app| 国产黄a三级三级三级人| 在线观看66精品国产| a级毛色黄片| 深夜精品福利| 网址你懂的国产日韩在线| 一级黄片播放器| 亚洲成人中文字幕在线播放| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 麻豆国产97在线/欧美| 欧美不卡视频在线免费观看| 最近2019中文字幕mv第一页| 久久精品影院6| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产av麻豆久久久久久久| 高清毛片免费观看视频网站| www日本黄色视频网| 欧美日韩国产亚洲二区| 最近2019中文字幕mv第一页| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 小说图片视频综合网站| 美女被艹到高潮喷水动态| 一边摸一边抽搐一进一小说| 欧美又色又爽又黄视频| 中文字幕久久专区| 日韩高清综合在线| 亚洲av美国av| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 国产成年人精品一区二区| 麻豆av噜噜一区二区三区| 变态另类丝袜制服| 日韩精品青青久久久久久| 国产免费男女视频| 中文字幕免费在线视频6| 美女内射精品一级片tv| 亚洲18禁久久av| 午夜福利在线在线| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 精品午夜福利视频在线观看一区| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 中国美白少妇内射xxxbb| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 免费搜索国产男女视频| 国产精品一及| 不卡一级毛片| 欧美最黄视频在线播放免费| 一进一出抽搐动态| 天美传媒精品一区二区| 五月伊人婷婷丁香| 日韩精品中文字幕看吧| 天堂影院成人在线观看| 麻豆成人午夜福利视频| 国产一区二区激情短视频| 亚洲美女黄片视频| 网址你懂的国产日韩在线| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 日本一二三区视频观看| a级毛片a级免费在线| 无遮挡黄片免费观看| a级一级毛片免费在线观看| 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲av熟女| 欧美日本亚洲视频在线播放| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 日产精品乱码卡一卡2卡三| 国产成人freesex在线 | 国产高清不卡午夜福利| 别揉我奶头 嗯啊视频| 久久久久久大精品| 久久人人精品亚洲av| 99久久九九国产精品国产免费| 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲高清免费不卡视频| 十八禁网站免费在线| 国产精品无大码| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 欧美高清成人免费视频www| 99热全是精品| 亚洲高清免费不卡视频| 日韩av不卡免费在线播放| 色视频www国产| 69av精品久久久久久| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 日韩av不卡免费在线播放| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 国产黄a三级三级三级人| 亚洲国产精品sss在线观看| 国产成人freesex在线 | 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 99久国产av精品国产电影| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 婷婷精品国产亚洲av在线| 伊人久久精品亚洲午夜| 天堂av国产一区二区熟女人妻| aaaaa片日本免费| 日日干狠狠操夜夜爽| 看非洲黑人一级黄片| 女同久久另类99精品国产91| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 一级毛片我不卡| 丰满乱子伦码专区| av.在线天堂| 在线国产一区二区在线| 一级av片app| 男女之事视频高清在线观看| 久久这里只有精品中国| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 在线看三级毛片| 麻豆国产97在线/欧美| 色噜噜av男人的天堂激情| 插逼视频在线观看| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 极品教师在线视频| 1024手机看黄色片| 久久6这里有精品| 免费电影在线观看免费观看| 国产一级毛片七仙女欲春2| 欧美人与善性xxx| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 99热只有精品国产| 国产熟女欧美一区二区| 麻豆一二三区av精品| 国产69精品久久久久777片| 麻豆成人午夜福利视频| 久久精品国产亚洲网站| 人妻少妇偷人精品九色| 国产69精品久久久久777片| 欧美成人a在线观看| 亚洲18禁久久av| 精华霜和精华液先用哪个| 不卡一级毛片| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 欧美人与善性xxx| 久久久a久久爽久久v久久| 欧美3d第一页| 精品无人区乱码1区二区| av在线播放精品| 欧美高清性xxxxhd video| 国产不卡一卡二| 色综合色国产| 欧美激情国产日韩精品一区| 男女那种视频在线观看| 一进一出抽搐动态| 中国国产av一级| 一级毛片电影观看 | 成人一区二区视频在线观看| 亚洲一区高清亚洲精品| 两个人视频免费观看高清| 十八禁网站免费在线| 国产乱人视频| 国产老妇女一区| 一个人看视频在线观看www免费| 亚洲av成人精品一区久久| 亚洲av电影不卡..在线观看| 日韩欧美精品免费久久| 日本 av在线| 国产视频一区二区在线看| 在线国产一区二区在线| 99热这里只有精品一区| 国产精品久久电影中文字幕| 国产精品伦人一区二区| 最近在线观看免费完整版| 久久久久九九精品影院| 国产成人a∨麻豆精品| 18禁在线无遮挡免费观看视频 | 亚洲精品456在线播放app| 成年免费大片在线观看| 老司机影院成人| 嫩草影院入口| 国产精品精品国产色婷婷| a级毛片免费高清观看在线播放| 2021天堂中文幕一二区在线观| 12—13女人毛片做爰片一| 全区人妻精品视频| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 欧美人与善性xxx| 日本色播在线视频| 亚洲在线自拍视频| av专区在线播放| 麻豆一二三区av精品| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲国产精品国产精品| 国产久久久一区二区三区| 老司机福利观看| 国产日本99.免费观看| 麻豆国产av国片精品| 日本一二三区视频观看| 最近手机中文字幕大全| 一级毛片我不卡| 一区二区三区免费毛片| 最近中文字幕高清免费大全6| 露出奶头的视频| 男女边吃奶边做爰视频| 国产精品一区二区三区四区久久| АⅤ资源中文在线天堂| 日韩三级伦理在线观看| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 国产一区二区在线观看日韩| 日本黄色视频三级网站网址| 大香蕉久久网| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 啦啦啦观看免费观看视频高清| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 久久精品国产亚洲av天美| 成年女人毛片免费观看观看9| 久久99热6这里只有精品| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 欧美色视频一区免费| 好男人在线观看高清免费视频| av女优亚洲男人天堂| 最近在线观看免费完整版| 久久久色成人| 一本一本综合久久| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 精品久久久久久久末码| 一区二区三区免费毛片| 免费人成视频x8x8入口观看| 午夜免费激情av| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 国产亚洲精品久久久com| 一级黄片播放器| 亚洲精品456在线播放app| 久久久精品大字幕| 久久久久久久久久成人| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 国产乱人视频| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 国产精品,欧美在线| 日韩欧美免费精品| 99九九线精品视频在线观看视频| 久久综合国产亚洲精品| 精品午夜福利在线看| 色吧在线观看| 高清日韩中文字幕在线| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 又粗又爽又猛毛片免费看| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 国产午夜精品论理片| 国产午夜精品论理片| 久久久久免费精品人妻一区二区| 在线观看66精品国产| 九九在线视频观看精品| 一级黄色大片毛片| 内射极品少妇av片p| 欧美人与善性xxx| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 日本一二三区视频观看| 国产精品三级大全| 校园人妻丝袜中文字幕| 毛片一级片免费看久久久久| 美女内射精品一级片tv| 春色校园在线视频观看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 最近中文字幕高清免费大全6| 日日干狠狠操夜夜爽| 嫩草影院入口| 丝袜美腿在线中文| 91在线精品国自产拍蜜月| 97热精品久久久久久| av女优亚洲男人天堂| 国产精品一二三区在线看| 如何舔出高潮| 日本在线视频免费播放| av专区在线播放| 婷婷亚洲欧美| 国产视频一区二区在线看| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 搡老岳熟女国产| 一区福利在线观看| 国产亚洲91精品色在线| 中文字幕熟女人妻在线| 欧美在线一区亚洲| 午夜免费激情av| 美女高潮的动态| 国产在线男女| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 国产精品三级大全| 午夜老司机福利剧场| 亚洲一区高清亚洲精品| 国产av麻豆久久久久久久| 成人亚洲欧美一区二区av| av国产免费在线观看| 久久精品综合一区二区三区| 一级毛片我不卡| 亚洲av电影不卡..在线观看| 波多野结衣巨乳人妻| 日韩一区二区视频免费看| 少妇人妻精品综合一区二区 | a级毛片免费高清观看在线播放| 禁无遮挡网站| 亚洲第一电影网av| 中文资源天堂在线| 国产高潮美女av| 日韩欧美三级三区| 亚洲va在线va天堂va国产| 老司机福利观看| 91在线观看av| 日日啪夜夜撸| 亚洲精品粉嫩美女一区| 嫩草影院入口| 精品午夜福利视频在线观看一区| 国产精品99久久久久久久久| 日韩av不卡免费在线播放| 欧美性猛交黑人性爽| 一本一本综合久久| 成年av动漫网址| 成年av动漫网址| 白带黄色成豆腐渣| 欧美bdsm另类| 日韩中字成人| 美女黄网站色视频| 亚洲av一区综合| 国产精品久久视频播放| 乱系列少妇在线播放| 秋霞在线观看毛片| 一级av片app| 99热这里只有是精品50| av在线亚洲专区| 全区人妻精品视频| 国产男靠女视频免费网站| 亚洲av成人av| 亚洲内射少妇av| 丰满乱子伦码专区| 成人无遮挡网站| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 欧美国产日韩亚洲一区| 真人做人爱边吃奶动态| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 免费无遮挡裸体视频| 国产爱豆传媒在线观看| 日韩制服骚丝袜av| 69av精品久久久久久| 免费观看的影片在线观看| 午夜爱爱视频在线播放| 亚洲美女搞黄在线观看 | 成人特级黄色片久久久久久久| 我的老师免费观看完整版| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 亚洲美女视频黄频| 日韩欧美三级三区| 亚洲av一区综合| 在现免费观看毛片| 免费看日本二区| 欧美一级a爱片免费观看看| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产精品无大码| 亚洲av免费在线观看| 男女之事视频高清在线观看| 亚洲高清免费不卡视频| 老司机午夜福利在线观看视频| 久久久精品大字幕| 欧美+日韩+精品| 悠悠久久av| 日本色播在线视频| 国产一区二区激情短视频| 99久久无色码亚洲精品果冻| 成人二区视频| 欧美成人免费av一区二区三区| 一级毛片aaaaaa免费看小| 国产毛片a区久久久久| 日韩在线高清观看一区二区三区| av天堂中文字幕网| 久久久久久伊人网av| 两个人视频免费观看高清| 国产精品一区www在线观看| 国产欧美日韩精品一区二区| 三级国产精品欧美在线观看| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 秋霞在线观看毛片| 天天一区二区日本电影三级| 美女免费视频网站| 丝袜美腿在线中文| 国产大屁股一区二区在线视频| 国产极品精品免费视频能看的| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 中文字幕免费在线视频6| 成人亚洲欧美一区二区av| 有码 亚洲区| 国产成人aa在线观看| 国产精品人妻久久久久久| 日韩中字成人| 午夜福利在线观看吧| 日韩欧美国产在线观看| 婷婷精品国产亚洲av| 久久久久久国产a免费观看| 国产高清视频在线观看网站| 毛片一级片免费看久久久久| 级片在线观看| 九九在线视频观看精品| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 最近的中文字幕免费完整| 久久久久免费精品人妻一区二区| 精品久久久久久久久亚洲| 久久久久国内视频| 成人欧美大片| 2021天堂中文幕一二区在线观| 夜夜爽天天搞| 免费一级毛片在线播放高清视频| av国产免费在线观看| 国产精品久久视频播放| 精品国内亚洲2022精品成人| 男人舔奶头视频| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 狠狠狠狠99中文字幕| 一本精品99久久精品77| 国产精品一区二区性色av| 一级毛片电影观看 | 午夜福利成人在线免费观看| 国产高清不卡午夜福利| 亚洲内射少妇av| 久久人人爽人人片av| 色综合色国产| 亚洲内射少妇av| 性欧美人与动物交配| 波野结衣二区三区在线| 天堂√8在线中文| 亚洲一区高清亚洲精品| 亚洲经典国产精华液单| 长腿黑丝高跟| 女人被狂操c到高潮| 熟女电影av网| 偷拍熟女少妇极品色| av黄色大香蕉| 此物有八面人人有两片| 日日摸夜夜添夜夜爱| av在线老鸭窝| 国产乱人视频| 亚洲国产精品成人综合色| 亚洲性久久影院| 国产高清激情床上av| 男人的好看免费观看在线视频| 亚洲在线观看片| 久久精品国产自在天天线| 国内精品宾馆在线| 一级黄色大片毛片| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 成人综合一区亚洲| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄 | 亚洲国产精品成人综合色| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 国产一区二区三区av在线 | 69av精品久久久久久| 欧美高清成人免费视频www| 欧美中文日本在线观看视频| av在线老鸭窝| 成人三级黄色视频| 老司机影院成人| 内射极品少妇av片p| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 极品教师在线视频| 日韩精品青青久久久久久| 日韩欧美精品免费久久| 可以在线观看毛片的网站| 18禁黄网站禁片免费观看直播| av.在线天堂| 九色成人免费人妻av| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲精品亚洲一区二区| 午夜老司机福利剧场| 国产精品99久久久久久久久| 男女边吃奶边做爰视频| 国产精品一区二区免费欧美| 搡老岳熟女国产| 成人性生交大片免费视频hd| 亚洲色图av天堂| 91久久精品国产一区二区三区| 国产综合懂色| 亚洲真实伦在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 精品人妻一区二区三区麻豆 | 亚洲美女视频黄频| 亚洲精品色激情综合| 超碰av人人做人人爽久久| 欧美一区二区亚洲| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产av麻豆久久久久久久| 日本在线视频免费播放| 婷婷亚洲欧美| 美女大奶头视频| 51国产日韩欧美| av天堂中文字幕网| 丰满的人妻完整版| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 99久久精品一区二区三区| 丰满的人妻完整版| 精品午夜福利视频在线观看一区| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 国产一区亚洲一区在线观看| 老司机影院成人| 色5月婷婷丁香| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 久久久久九九精品影院| 欧美高清成人免费视频www| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 久久久国产成人免费| 国产探花极品一区二区| 国产精品三级大全| 国产av一区在线观看免费| 欧美又色又爽又黄视频| 99久久精品热视频| 国产成人a区在线观看| 激情 狠狠 欧美| 亚洲,欧美,日韩| 97热精品久久久久久| 22中文网久久字幕| 中出人妻视频一区二区| 亚洲av免费在线观看| 欧美日本视频| 六月丁香七月| 久久热精品热| 成人亚洲精品av一区二区| 国产高清视频在线观看网站| 久久久久免费精品人妻一区二区| 精品久久久久久久末码| 中文字幕av成人在线电影| 亚洲av不卡在线观看| 97超视频在线观看视频| 国产精品不卡视频一区二区| 国产精品久久视频播放| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 深夜精品福利| 成人永久免费在线观看视频| 俺也久久电影网| 午夜福利在线在线| 在线播放国产精品三级| 国产一区二区在线av高清观看| 内射极品少妇av片p| 亚洲欧美清纯卡通| 欧美又色又爽又黄视频| 级片在线观看| or卡值多少钱| 成人亚洲欧美一区二区av| 最近的中文字幕免费完整| 最新中文字幕久久久久| av专区在线播放| 成人午夜高清在线视频| 两个人的视频大全免费| 久久久国产成人免费| 在线观看66精品国产| 深爱激情五月婷婷| 中文字幕久久专区| 国产成人91sexporn| 国产麻豆成人av免费视频| 久久久久久久久久成人| 免费高清视频大片| 别揉我奶头 嗯啊视频| 婷婷精品国产亚洲av在线| av卡一久久| 欧美日韩国产亚洲二区| 我的女老师完整版在线观看| 女人被狂操c到高潮| 成人特级黄色片久久久久久久| 欧美成人a在线观看| 伊人久久精品亚洲午夜| 精品久久久久久久久av| 成人美女网站在线观看视频| 久久这里只有精品中国| 如何舔出高潮| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 久久久久久久久久成人| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 深夜a级毛片| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 国内精品美女久久久久久| 神马国产精品三级电影在线观看| 听说在线观看完整版免费高清| 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲精品在线观看二区| 日本欧美国产在线视频| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 超碰av人人做人人爽久久| 午夜视频国产福利| 听说在线观看完整版免费高清| 欧美一级a爱片免费观看看| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 精品无人区乱码1区二区| 22中文网久久字幕| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 内射极品少妇av片p| 国产高清视频在线观看网站| 最近最新中文字幕大全电影3| 国产精品一区二区性色av| 中国美女看黄片| 女同久久另类99精品国产91| 六月丁香七月| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 亚洲av熟女| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 欧美一区二区国产精品久久精品|