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    親水改性碳鋼極板用于PM2.5脫除

    2016-10-27 01:50:42徐純燕1常景彩1王翔1張靜1崔琳1張波2馬春元1
    化工學報 2016年10期
    關(guān)鍵詞:工作電壓水膜電除塵器

    徐純燕1,常景彩1,2,王翔1,張靜1,崔琳1,張波2,馬春元1

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    親水改性碳鋼極板用于PM2.5脫除

    徐純燕1,常景彩1,2,王翔1,張靜1,崔琳1,張波2,馬春元1

    (1山東大學燃煤污染物減排國家工程實驗室,山東濟南 250061;2山東神華山大能源環(huán)境有限公司,山東濟南250000)

    火電廠大氣污染物排放標準日趨嚴格,濕式靜電除塵器作為終端治理設(shè)備逐漸得到廣泛應(yīng)用。以親水改性剛性極板為研究對象,建立了臥式濕式靜電除塵器中試實驗臺,開展了PM2.5脫除特性的實驗研究,研究了改性極板表面水膜增強顆粒物脫除效率的機制,考察了氣體溫度、停留時間、工作電壓、初始濃度、沖洗水流量等主要運行參數(shù)對顆粒物脫除效率的影響規(guī)律。結(jié)果表明:改性剛性極板表面的纖維層可以減少反沖氣流,減少顆粒的電遷移阻力;表面在小水量情況下亦可維持均勻穩(wěn)定的水膜,水膜的存在抑制了反電暈和二次揚塵的發(fā)生,使得電暈電流高且水膜蒸發(fā)使煙氣濕度提高,顆粒荷電量和電遷移速度提高,這兩方面均提高了顆粒脫除效率。停留時間延長、工作電壓提高均會引起顆粒脫除效率的增加,但顆粒物入口濃度、沖洗水流量對顆粒脫除效率影響不大。使用改性剛性極板的濕式靜電除塵器可減少陽極沖洗水量,對粒徑0.04~0.48 μm的顆粒有較高脫除效率,可在低電壓下達到較高的顆粒物總脫除效率,具有較好的應(yīng)用前景。

    濕式靜電除塵;改性剛性極板;PM2.5;脫除效率;水膜

    引 言

    我國燃煤電站鍋爐形成的細顆粒是大氣細顆粒物的主要排放源之一[1-2],這與我國出現(xiàn)的大范圍、長時間嚴重霧霾天氣密切相關(guān)。國家發(fā)展改革委員會印發(fā)的《煤電節(jié)能減排升級與改造行動計劃(2014—2020年)》中規(guī)定:東部地區(qū)新建燃煤發(fā)電機組及到2020年現(xiàn)役燃煤發(fā)電機組改造后大氣污染物之一的煙塵排放濃度不高于10 mg·m-3(在基準氧含量6%條件下),并鼓勵加裝濕式靜電除塵裝置。濕式靜電除塵器采用水膜清灰方式,可有效避免粉塵二次揚塵,并具有高的電暈電流和明顯的顆粒凝并效果,在超細顆粒物控制排放方面具有明顯的技術(shù)優(yōu)勢。

    濕式靜電除塵器一般置于濕法脫硫之后,工作溫度為40~70℃[3-7]。當前用于濕式靜電收塵陽極的材料主要有316 L不銹鋼、雙相鋼、導(dǎo)電玻璃鋼、碳或硅纖維、有機纖維等材料[8-13]。目前剛性收塵表面普遍存在沖洗水量大、沖洗水膜分布不均、停機沖洗操作等問題[14];纖維織物收塵極存在編織物張緊固定不佳產(chǎn)生變形及振動引起極間距變動進而引起電場不穩(wěn)等問題[15],故通過合理工藝促使傳統(tǒng)陽極材料表面改性,從而實現(xiàn)表面水膜均布,是保證濕式靜電除塵器穩(wěn)定運行的關(guān)鍵。在此方面本課題組已進行相關(guān)研究,對碳素鋼冷軋成型板進行了抗腐蝕保護層和在保護層基礎(chǔ)上黏附不同附加物的改性,獲得最佳潤濕特性改性的表面附加物為玻璃纖維絲,當其表面纖維保持疏松狀態(tài)無黏結(jié)時,潤濕特性優(yōu)異,噴水孔間距設(shè)置可間隔10 cm或更寬,可獲得理想沖刷效果[16]。

    本文以親水改性剛性極板為研究對象,建立了臥式濕式靜電除塵器中試實驗臺,開展了PM2.5脫除特性影響規(guī)律的研究,研究了改性極板表面水膜增強顆粒物脫除效率的機制,考察了氣體溫度、停留時間、工作電壓、初始濃度、沖洗水流量等主要運行參數(shù)對顆粒物脫除效率的影響規(guī)律,為濕式靜電除塵器的實際應(yīng)用提供運行參數(shù)指導(dǎo)。

    1 實驗部分

    1.1 實驗系統(tǒng)

    如圖1所示,實驗系統(tǒng)主要由高壓電源及控制系統(tǒng)、水膜布置系統(tǒng)、模擬煙氣系統(tǒng)、引風機、濕式靜電除塵器本體等構(gòu)成。其中放電極采用鎳鉻合金四齒芒刺極,親水改性剛性極板(改性方法見文獻[16] GFCIII),極板間距400 mm,每塊極板高500 mm、寬500 mm,通道總有效長度4 m;均布水膜的方法借鑒中國專利CN201320818783.5,此處柔性極板作為輔助布水手段,下部與改性剛性極板通過螺栓和連接片連接到一起;傳統(tǒng)剛性極板采用Z480型,每塊極板高500 mm、寬385 mm,通道總有效長度約4 m。

    圖1 實驗系統(tǒng)

    高壓電源提供負電壓,實驗電壓范圍為20~60 kV;水膜布置及回水系統(tǒng)在陽極板表面形成均勻水膜并將收集的粉塵沖洗流入灰斗,含灰水經(jīng)排水管進入儲水罐,沉淀后循環(huán)水由水泵泵入布水管,由浮子流量計調(diào)節(jié)流量,給水流量范圍20~60 L·h-1;模擬煙氣粉塵由高壓空氣攜帶,經(jīng)氣溶膠發(fā)生器中和分散后進入管道中,與引風機產(chǎn)生的經(jīng)過加熱器升溫的主氣流混合后進入濕式靜電除塵器本體中,粉塵顆粒在高壓電場作用下荷電并遷移至陽極板被捕集,粉塵在濕式靜電除塵器本體中的停留時間由引風機前調(diào)節(jié)門調(diào)節(jié)風速控制,實驗風速范圍為1.0~2.5 m·s-1,即停留時間為1.6~4 s,煙氣溫度范圍為20~90℃。在入口段和出口段分別設(shè)置取樣孔。

    1.2 測試分析方法

    模擬煙氣溫度使用K型熱電偶測量,儀表顯示溫度范圍為-40~99℃,測量誤差為±0.1℃,探頭直徑為3 mm。

    煙氣流速使用QDF-3熱球風速儀測量,量程為0.05~30 m·s-1,測量誤差為±4%。

    總顆粒物的測試采用了嶗山應(yīng)用技術(shù)研究所的3012-H型自動煙塵測試儀,該測試采用的方法為重量法,參照《固定污染源排氣中顆粒物測定與氣態(tài)污染物采樣方法》(GB16157—1996)[17]和《煙氣采樣器技術(shù)條件》(HJ/T 47—1999)[18]的要求。

    顆粒物數(shù)濃度及粒度分布使用電稱低壓沖擊器(electrical low pressure impaction,ELPI)實時在線監(jiān)測,粒徑測量范圍為0.04~8.12 μm。

    濕式靜電除塵器入口和出口的顆粒物濃度分別記為in、out,因此將細顆??偯摮识x為

    根據(jù)測得的不同粒徑顆粒的數(shù)濃度,顆粒的分級效率定義為

    式中,i為顆粒的空氣動力學直徑,di為顆粒直徑為i的脫除效率。

    1.3 實驗顆粒

    實驗采用的粉塵為煤粉爐靜電除塵器末級電場收集的粉塵,干燥后經(jīng)25 μm超聲波振動篩篩分,其顆粒物數(shù)濃度及粒度分布通過ELPI測得,如圖2(a)所示;顆粒表面形貌由掃描電子顯微鏡(SEM)測得,如圖2(b)所示,呈規(guī)則的圓球狀;粉塵的氧化物成分通過X射線熒光光譜分析(XRF)測得,如圖2(c)所示,主要的氧化物有SiO2、Al2O3、Fe2O3、SO3、CaO、K2O、P2O5等。

    圖2 實驗用顆粒性質(zhì)

    2 實驗結(jié)果與分析

    2.1 改性剛性極板性能

    粉塵入口濃度為70 mg·m-3,粉塵在除塵器本體內(nèi)停留時間為4 s,煙氣溫度為常溫20℃,改性剛性極板表面存在水膜,沖洗水流量為20 L·h-1,工作電壓由30 kV升高到48 kV,傳統(tǒng)剛性極板表面干態(tài),工作電壓由30 kV升高到60 kV。圖3(a) 為伏安特性曲線,如圖所示電流與電壓之間呈非線性關(guān)系,隨著電壓的增大,改性剛性極板伏安曲線的斜率逐漸增大,即電壓越高,電流的上升速度越快。當施加在放電極和收塵極之間的電壓較小時,氣體電離產(chǎn)生的自由電子和離子的數(shù)量也很少,氣體的阻抗很大。隨著電壓的升高,氣體在更多的高能電子轟擊下通過電子雪崩產(chǎn)生更多的自由電子和離子,使氣體的導(dǎo)電能力快速增強,電流快速增大[19]。傳統(tǒng)剛性極板伏安曲線的斜率變化較平緩,電壓從30 kV升高到60 kV,對應(yīng)的電暈電流從0.04 mA提高到0.22 mA。改性剛性極板的工作電壓由30 kV升高到48 kV,對應(yīng)的電暈電流從0.18 mA提高到0.50 mA,在相同電壓下高于傳統(tǒng)剛性極板約3~5倍,但是在實驗狀態(tài)下其擊穿電壓比傳統(tǒng)剛性極板低,這可能是因為改性極板要與布水管通過柔性極板相連接,安裝中難免存在誤差導(dǎo)致。圖3(b)為改性剛性極板和傳統(tǒng)剛性極板表面的總除塵效率隨電壓的變化。由圖可以看出,二者的總除塵效率均隨著電壓的上升而升高,傳統(tǒng)剛性極板總的脫除效率由75%提高到95%,而改性剛性極板電壓總脫除效率由86%提高到96%;在同等電壓水平下改性剛性極板對粉塵的脫除效率高于傳統(tǒng)剛性極板,且改性剛性極板在44 kV的電壓條件下即可達到傳統(tǒng)剛性極板在60 kV電壓條件下的脫除效率,這是由于使用改性剛性極板產(chǎn)生的電暈電流較大,粉塵顆粒的荷電速率較快,從而有利于收塵。

    圖3 傳統(tǒng)剛性極板和改性極板的性能對比

    2.2 水膜對細顆粒脫除效率的影響

    圖4為水膜對細顆粒物脫除效率的影響,其中顆粒物入口濃度為70 mg·m-3,粉塵在除塵器本體內(nèi)停留時間為4 s,煙氣溫度為20℃,工作電壓為40 kV,沖洗水流量為20 L·h-1。圖4(a)為改性剛性極板表面未加水膜和水膜存在狀態(tài)下未加工作電壓時入口顆粒物分級濃度,由圖可以看出,水膜存在情況下,粒徑小于0.48 μm顆粒物數(shù)濃度降低明顯,說明細顆粒碰撞到水膜即被水膜捕獲,減少了二次返混;圖4(b)為傳統(tǒng)剛性極板表面干態(tài)和改性剛性極板表面未加水膜和水膜存在狀態(tài)下顆粒物分級脫除效率,由圖可看出,在干態(tài)下使用改性剛性極板的顆粒物分級脫除效率高于使用傳統(tǒng)剛性極板,而且粒徑范圍0.04~0.48 μm內(nèi)的顆粒脫除效率提高更加明顯。分析原因,干態(tài)下,在氣流湍動和電暈風的作用下已經(jīng)到達傳統(tǒng)剛性極板表面的顆粒可能脫離極板發(fā)生返混,而改性剛性極板表面的纖維層可以減少反沖氣流,可減少顆粒的電遷移阻力,故改性剛性極板干態(tài)下除塵效率高于傳統(tǒng)剛性極板;對于改性剛性極板,當表面均布水膜后,顆粒物脫除效率進一步提高,粒徑范圍在0.04~0.48 μm內(nèi)的顆粒脫除效率提高也略高于粒徑大于0.48 μm的顆粒。分析原因:一是,改性剛性極板表面水膜連續(xù)均勻,表面沒有“干斑點”,細顆粒到達水膜表面即被沖洗帶走,無反電暈、無二次揚塵;二是,水膜蒸發(fā)使煙氣濕度提高,煙氣的起暈電壓更低、放電能力更強[20],H2O、O2作為載流子,在相同電壓下形成大量負離子,空間電荷密度明顯提升[21],顆粒荷電量和電遷移速度比干態(tài)下明顯提高。

    圖4 水膜對顆粒脫除效率的影響

    2.3 運行參數(shù)對細顆粒脫除效率的影響

    2.3.1 溫度對細顆粒脫除效率的影響 溫度對濕式靜電除塵器的脫除效率有重要的影響,它會影響濕式靜電除塵器的放電特性,也會影響顆粒的比電阻,通過與水膜的換熱蒸發(fā),還將影響氣體的濕度。圖5為溫度對脫除效率的影響,其中顆粒物入口濃度為65 mg·m-3,粉塵在除塵器本體內(nèi)停留時間為 4 s,煙氣溫度為20、60℃,工作電壓為40 kV,沖洗水流量為20 L·h-1。由圖可看出,使用傳統(tǒng)剛性極板溫度從20℃升高到60℃時,顆粒物的脫除效率略有提高,使用改性剛性極板溫度從20℃升高到60℃過程時,粒徑小于0.48 μm顆粒物的脫除效率提高17%~23%,大粒徑脫除效率無明顯變化。Noll[22]在實驗中發(fā)現(xiàn)當氣體溫度升高時,電暈電流逐漸增大,這有利于顆粒物脫除效率的提高;同時隨著氣體溫度的升高,熱泳力逐漸增強,有利于提高顆粒的脫除效率,且熱泳力對小顆粒的作用效果更顯著[23-24]。但隨著氣體溫度的升高,氣體黏度增大,這對顆粒的脫除有抑制作用。氣體溫度升高引起的這兩種相反的變化趨勢,它們相互作用,從而使溫度對顆粒脫除效率的影響變得非常復(fù)雜。故為減少操作變量,同時保證ELPI測量的準確性,其他工況的實驗均在常溫條件下進行。

    圖5 溫度對顆粒脫除效率的影響

    2.3.2 停留時間對細顆粒脫除效率的影響 圖6為停留時間對顆粒物脫除效率的影響,其中顆粒物入口濃度為70 mg·m-3,粉塵在除塵器本體內(nèi)停留時間為分別為2 s和4 s,煙氣溫度為20℃,工作電壓為40 kV,沖洗水流量為20 L·h-1。由圖可知,停留時間從2 s增加到4 s,使用改性剛性極板的粒徑小于1 μm的顆粒物脫除效率提高約27%~40%,粒徑大于1 μm顆粒物脫除效率提高7%~20%;停留時間為4 s工況下,使用改性剛性比使用傳統(tǒng)剛性極板顆粒物脫除效率有明顯提高,且粒徑小于1 μm的顆粒物脫除效率提高約30%~40%,粒徑大于1 μm顆粒物脫除效率提高16%~30%;另外改性極板在停留時間為2 s的工況下依然比傳統(tǒng)改性極板停留時間為4 s的工況顆粒脫除效率高。在實驗中停留時間是通過調(diào)節(jié)風量實現(xiàn)的,風量減小導(dǎo)致停留時間增長,比集塵面積變大,這使得顆粒脫除效率提高。除塵器內(nèi)的顆粒荷電機制主要為場致荷電和擴散荷電,在理想條件下場致荷電引起的荷電顆 粒在進入電場區(qū)后就可視為飽和荷電;在荷電區(qū)域的停留時間增加,顆粒的擴散荷電量會提升[25],并且顆粒有足夠時間遷移到收塵極板表面,使得除塵效率提高,這印證了小顆粒擴散荷電的效果更為 明顯。

    圖6 停留時間對顆粒物脫除效率的影響

    2.3.3 電壓對細顆粒脫除效率的影響 工作電壓是濕式靜電除塵器的重要參數(shù)之一,它直接影響除塵器內(nèi)部的電場和電荷密度分布,從而影響顆粒的運動特性和脫除效率。圖7為工作電壓對不同粒徑顆粒物脫除效率的影響,其中入口濃度為70 mg·m-3,粉塵停留時間均為4 s,工作電壓分別為40、44、60 kV時,從圖中可以看出,以工作電壓40 kV傳統(tǒng)剛性極板干態(tài)的顆粒物分級效率為基準,當電壓升高到60 kV時,使用傳統(tǒng)剛性極板,粒徑小于1 μm的顆粒物脫除效率提高約29%~40%,粒徑大于1 μm顆粒物脫除效率提高17%~32%;改性剛性極板在工作電壓44 kV時,顆粒物的分級效率與傳統(tǒng)剛性極板工作電壓60 kV下幾乎相當,而且小粒徑的脫除效率要高于傳統(tǒng)剛性極板10%以上,當工作電壓從40 kV升高到44 kV時,顆粒物的分級效率提高0.8%~5.0%,粒徑0.1~1 μm的顆粒物脫除效率提高幅度略高為3.7%~5.0%,且均在0.1~1 μm處形成低點,整體呈現(xiàn)V形分布,這與顆粒荷電理論相一致[26],這說明電壓提高,空間電荷密度增大,顆粒的荷電量提升,小粒徑在場強作用下更易于到達收塵極壁面而被捕獲,雖然電壓越高脫除效率越高,但從運行穩(wěn)定性角度出發(fā),可以根據(jù)實際需要選擇合適的電壓。

    圖7 工作電壓對顆粒物脫除效率的影響

    2.3.4 初始濃度對細顆粒脫除效率的影響 圖8為粉塵入口濃度對脫除效率的影響,其中顆粒物入口濃度為37~167 mg·m-3,粉塵在除塵器本體內(nèi)停留時間為4 s,煙氣溫度為20℃,工作電壓為30~44、60 kV,沖洗水流量為20 L·h-1。由圖可看出,使用改性極板的顆粒脫除效率要高于使用傳統(tǒng)極板的顆粒脫除效率,改性極板在工作電壓為44 kV工況下的脫除效率也高于傳統(tǒng)極板在工作電壓為60 kV,并且粉塵入口濃度對除塵器整體的脫除效率影響不大,同時隨著電壓的升高,脫除效率提高的幅度開始變小。當電壓一定時,煙氣中含塵濃度增加,荷電塵粒數(shù)量增多,形成的空間電荷增多,會抑制電暈電流的產(chǎn)生,使塵粒不能獲得足夠電荷,導(dǎo)致除塵效率下降[27];同時空間電荷增多,顆粒受電場力作用分布變化,靠近電極表面的顆粒受到較強的電場力作用,其遷移速度提高,脫除效率提高[26]。在這兩種相反趨勢同時作用之下,脫除效率隨濃度變化規(guī)律不太明顯。

    圖8 粉塵入口濃度對脫除效率的影響

    2.3.5 沖洗水流量對細顆粒脫除效率的影響 收塵極板上均勻穩(wěn)定的水膜是濕式靜電除塵器正常運行的保證,圖9為沖洗水流量對顆粒物總脫除效率的影響,其中顆粒物入口濃度為70 mg·m-3,粉塵在除塵器本體內(nèi)停留時間為4 s,煙氣溫度為20℃,工作電壓為40 kV,沖洗水流量為20~60 L·h-1。由圖可看出,沖洗水流量增大對顆粒物總脫除效率影響不大,沖洗水流量為20 L·h-1時(即表面給水量為0.04 t·h-1·m-2)表面已經(jīng)可以形成穩(wěn)定水膜,增大沖洗水流量到60 L·h-1時,水從布水管小孔流出的速度較高,會發(fā)生噴濺,反而不利于靜電除塵器穩(wěn)定運行。因此在濕式靜電除塵器的實際應(yīng)用中,在保證系統(tǒng)穩(wěn)定運行前提下可選擇較小的沖洗水流量。文獻[28]中實驗也得出維持穩(wěn)定水膜沖洗水流量的變化對靜電除塵器的顆粒脫除效率沒有顯著影響,不銹鋼極板的最小耗水量0.3 t·h-1·m-2。本實驗過程中可形成穩(wěn)定均勻水膜的最小耗水量0.04t·h-1·m-2,遠低于不銹鋼極板的耗水量,說明改性剛性極板在節(jié)水方面有較大優(yōu)勢。

    圖9 沖洗水流量對顆粒物總脫除效率的影響

    3 結(jié) 論

    (1)在同等電壓水平下改性剛性極板的除塵效率高于傳統(tǒng)剛性極板,且改性剛性極板在44 kV的電壓條件下即可達到傳統(tǒng)剛性極板在60 kV電壓條件下的脫除效率,這是由于使用改性剛性極板產(chǎn)生的電暈電流較大,粉塵顆粒的荷電速率較快,從而有利于收塵。

    (2)改性剛性極板表面的纖維層可以減少反沖氣流,可減少顆粒的電遷移阻力;表面水膜連續(xù)均勻,無反電暈、無二次揚塵,水膜蒸發(fā)使煙氣濕度提高,顆粒荷電量和電遷移速度提高,均能提高顆粒脫除效率。使用改性剛性極板的可形成穩(wěn)定均勻水膜,對粒徑范圍為0.04~0.48 μm的顆粒有較高脫除效率。

    (3)使用改性剛性極板,溫度升高,粒徑范圍為0.04~0.48的小顆粒脫除效率提高18%~23%;停留時間從2 s增加到4 s,使用改性剛性極板的粒徑小于1 μm的顆粒物脫除效率提高約27%~40%,粒徑大于1 μm顆粒物脫除效率提高7%~20%;改性剛性極板在工作電壓44 kV時,顆粒物的分級效率與傳統(tǒng)剛性極板工作電壓60 kV下幾乎相當,而且小粒徑的脫除效率要高于傳統(tǒng)剛性極板10%以上;但顆粒物入口濃度、沖洗水流量對顆粒脫除效率影響不大。

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    PM2.5collection using surface-modified hydrophilic carbon steel collector

    XU Chunyan1, CHANG Jingcai1,2, WANG Xiang1, ZHANG Jing1, CUI Lin1, ZHANG Bo2, MA Chunyuan1

    (1National Engineering Laboratory For Coal-Fired Pollutants Emission Reduction, Shandong University, Jinan 250061, Shandong, China;2Shandong Shenhua Shanda Energy & Environment Co., Ltd., Jinan 250000, Shandong, China)

    Fine particles with aerodynamic diameters of <2.5 μm (PM2.5) are significant pollution sources. Dust emission is restricted to less than 10 mg·m-3under 6% oxygen in eastern China and wet electrostatic precipitators (ESPs) are encouraged for efficient removal of various fine particles in aerosol, especially in coal-fired power plant where strict air pollutant emission standards drive wide use of wet ESP as terminal control equipment. Previous studies showed wetting properties of a hydrophilically modified rigid collector and this study focused on fine particle collection performance of the modified collector at pilot scale. The characteristics of PM2.5collection, mechanism of uniform water film and effect of main operation parameters on enhancement of particle collection efficiency were investigated. The results showed that the surface fiber layer of the modified rigid collectors reduced flue gas recoiling and particle electro-transportation resistance. A uniform and stable water film was maintained on surfaces of the modified rigid collectors at low washing water flowrate, which inhibited back corona occurrence and a secondary entrainment of dust as well as increased discharge current and flue gas humidity by evaporation of water film. The increase of particle charge number and electro-transportation speed enhanced the particle collection efficiency. With the increase of flue gas temperature, both discharge current and thermophoresis force gradually increased which could improve the particle collection efficiency. However, the increase of gas viscosity reduced the particles collection efficiency. The extension of residence time and the increase of applied voltage improved particle collection, whereas the inlet concentration of particles and the flushing water flowrate had little influence on particle collection. The wet ESPs of modified rigid collectors exhibited reduction of circulating water consumption per square meter by 86 percent and significant increase of particle collection efficiency for ultrafine particles with size of 0.04—0.48 μm as well as overall collection efficiency of all particles at low electric voltage. Hence, the modified rigid collectors had good potentials for application.

    wet ESPs; modified rigid collector; PM2.5; particle collection efficiency; water film

    2016-02-03.

    MA chunyuan, sdetechym@163.com

    10.11949/j.issn.0438-1157.20160150

    X 51

    A

    0438—1157(2016)10—4446—09

    國家自然科學基金項目(51206097,51006063);山東省自然科學基金(青年基金)項目(ZR2011EEQ019,2014EEM040,2014ZZCX05201);山東大學基本科研業(yè)務(wù)費專項資金項目(2014QY001-04)。

    2016-02-03收到初稿,2016-07-24收到修改稿。

    聯(lián)系人:馬春元。第一作者:徐純燕(1987—),女,博士研究生。

    supported by the National Natural Science Foundation of China (51206097, 51006063), the Natural Science Foundation of Shandong Province (ZR2011EEQ019, 2014EEM040, 2014ZZCX05201) and the Fundamental Research Funds of Shandong University (2014QY001-04).

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