基于北京大學(xué)4.5MV靜電加速器的氘分布多能點NRA方法

肖璇 顏莎 朱吉鵬 高原 薛建明 王宇鋼

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基于北京大學(xué)4.5MV靜電加速器的氘分布多能點NRA方法

肖璇 顏莎?朱吉鵬 高原 薛建明 王宇鋼

北京大學(xué)物理學(xué)院, 核物理與核技術(shù)國家重點實驗室, 北京 100871; ?通信作者, E-mail: syan@pku.edu.cn

為了滿足核材料研究中對氘(D)滯留研究的需要, 基于北京大學(xué)4.5 MV靜電加速器, 搭建三路探測系統(tǒng)的NRA分析裝置, 并建立氘含量及深度分布的多能點NRA方法。該方法利用D(3He, p)4He反應(yīng), 采用多個能量(0.8~3.6 MeV)3He+入射, 同時探測出射的p和4He, 在較大的深度范圍內(nèi)有較好的深度分辨和較高的靈敏度。還在該系統(tǒng)上完成3He-D反應(yīng)135°微分截面的測量, 微分截面誤差好于±3.9%。采用該方法進行初次樣品氘含量的深度分布分析, 靶為氘注入的PC-W樣品以及TOKAMAK AUG偏濾器外打擊點附近的CMSII-W樣品。在鎢樣中獲得的探測深度約6 μm, 在鎢整個探測深度內(nèi)的深度分辨小于1.5 μm, 表面可達約20 nm, 其探測靈敏度約5×1019D/m2。該方法的分析誤差除統(tǒng)計及擬合誤差外, 還包含±7.5%的實驗參數(shù)測量誤差。

氘含量與分布測量; 核反應(yīng)分析; 微分反應(yīng)截面; 面向等離子體材料

熱核聚變是能源問題最有前景的解決方案之一, 通常采用反應(yīng)截面大的氘(D)氚(T)聚變。然而, D和T均為氫(H)的同位素, 性質(zhì)活潑, 很容易與接觸到的材料相互作用, 并停留在材料中。燃料滯留是下一階段聚變裝置面臨的最嚴峻的問題之一[1], 對燃料循環(huán)乃至等離子穩(wěn)定性都會產(chǎn)生不利影響, 并且會降低燃料利用效率[2-3]。T還會導(dǎo)致放射性污染, 其衰變產(chǎn)物3He會導(dǎo)致氦脆、起泡等材料損傷。目前國內(nèi)外托卡馬克(TOKAMAK)裝置都開始用金屬鎢作為面向等離子體材料(PFMs), 以代替與H同位素共沉積問題嚴重的碳纖維復(fù)合材料(CFC)[4], 比如采用全鎢偏濾器(ITER[5]和JET[6]), 乃至全鎢PFMs (AUG[7]和EAST[8])的設(shè)計方案。盡管如此, 各種金屬PFMs中的燃料滯留仍然是不可忽視的問題。對材料中H同位素的含量和深度分布的分析是研究燃料滯留問題的主要途徑。

鑒于T的稀有及其放射性, 對T的研究僅限于極少數(shù)機構(gòu), 對D的研究則十分廣泛。D和T滯留趨勢有一定相似性[2], 在世界范圍內(nèi)對D滯留的研究更加活躍, 因此對D的分析需求也更加強烈。

二次離子質(zhì)譜法(SIMS)[9-10]是應(yīng)用于氫同位素深度分布分析的方法之一, 但它具有破壞性并且非常耗時[10]。由于二次離子濺射產(chǎn)額的極大差異, 該方法的定量分析仍需要結(jié)合離子束分析方法(IBA)的表面分析結(jié)果。基于加速器的IBA(如PBS, ERDA, NRA等), 因其靈敏度高、選擇性強、分辨率好以及速度快等特點, 成為氫同位素深度分布的最有效分析手段之一[11]。

丁偉等[12]曾在復(fù)旦大學(xué)用質(zhì)子背散射(PBS)方法分析鈦(Ti)膜中D和T的深度分布, 使用2 MeV p入射, 分析深度可達5 μm (Ti), 但是PBS方法目前只對成分分布均勻的樣品分析較為準(zhǔn)確。另外, 他們也采用He離子入射的彈性反沖探測(He-ERDA)方法[13]分析氫及其同位素的深度分布, 使用7.4 MeV4He離子束, 分析深度約3 μm (Ti), 由于粒子鑒別技術(shù)的缺乏, H, D和T能譜重疊, 限制了分析結(jié)果的準(zhǔn)確性。Siketi?等[14]使用飛行時間彈性反沖探測(TOF-ERDA)方法, 解決了粒子鑒別問題, 并獲得極好的表面深度分辨(約15 nm)和靈敏度, 但是由于碳膜時間探測器對輕離子的探測效率低, 并不常用做氫同位素的探測, 且探測深度只有700 nm (D注入a-Si:H)。Markina等[15]采用中等質(zhì)量入射離子的彈性反沖探測(MI-ERDA)方法, 對鎢中的H, D和He做了深度分布分析。他們采用15 MeV O5+作為入射分析束, 較傳統(tǒng)的He-ERDA有更好的深度分辨、更高的分析靈敏度以及更好的質(zhì)量分辨。但是, 該方法的最大分析深度只有約500 nm (W)。由于入射 O5+在重基底鎢中的多次散射, 雖然有好于30 nm的表面深度分辨, 但其深度分辨會隨深度增加而迅速變差。日本原子力研究所的Kubota等[16]采用中子彈性反沖探測(Neutron-ERDA)方法, 估計可使分析深度達到400 μm, 但其深度分辨僅為50 μm左右。

Mayer等[17]發(fā)展了基于D (3He, p)4He反應(yīng)的多能點核反應(yīng)分析(NRA)方法, 更好地適應(yīng)托卡馬克PFMs中D分布的分析, 在保證有良好深度分辨的情況下盡可能提高分析深度。由于避免了掠角入射, 與ERDA方法相比, 該方法對表面粗糙的PFMs樣品有更好的適應(yīng)度。目前, 德國成克思普郎克等離子所(IPP)是國際上開展氘分布分析工作最活躍的機構(gòu)之一, 也是將NRA測氘方法做得最完備的研究機構(gòu)。美國的一些大學(xué)(如威斯康辛麥迪遜大學(xué)離子束實驗室[18]等)和國家實驗室(如圣地亞國家實驗室[19]等)也建立了基于D (3He, p)4He反應(yīng)的NRA測D分析平臺, 但多數(shù)都是運用單能點NRA對D分布進行測量, 不能保證整個探測深度內(nèi)的深度分辨。在沒有良好的深度分辨的情況下, 所測量的氘分布的可信度受限。

隨著國內(nèi)聚變研究的迅速發(fā)展, 迫切需要在國內(nèi)建立D分布的分析方法。目前僅有復(fù)旦大學(xué)和北京大學(xué)開展這方面的工作。復(fù)旦大學(xué)應(yīng)用離子束物理實驗室發(fā)展了ERDA測D方法, 以此對磁控濺射制備的含D的C, W共沉積薄膜以及He-WDx薄膜進行D滯留的研究[20-21]。

北京大學(xué)重離子物理研究所的4.5 MV靜電加速器具有NRA所需的合適能量及流強, 我們基于這臺加速器建立了多能點NRA的D分布分析方法。本文給出用此方法分析的第一批TOKAMAK偏濾器樣品的測量結(jié)果, 并與德國IPP分析結(jié)果進行對比分析。

1 實驗方法

D分析終端建立在北京大學(xué)重離子物理研究所4.5 MV靜電加速器上。采用D(3He, p)4He反應(yīng), 加速器提供3He+束流, 靶室內(nèi)裝三路金硅面壘探測器, 用以探測該核反應(yīng)出射的 p,4He 和背散射的3He。

探測裝置的幾何設(shè)置如圖1所示。p探測器放置在135°方向上, 其前置一個50 μm Mylar膜, 可以屏蔽約6.5 MeV以下的背散射3He粒子。探測器窗口加一個3×17 mm圓弧形狹縫[17], 用以限制探測器的立體角, 減小幾何歧離。狹縫對應(yīng)的角度展寬約2.2°。探測器放置在99°方向上, 其前置3.5 μm Mylar膜, 用以分離背散射的3He和核反應(yīng)產(chǎn)生的4He。為減小角度展寬, 其前有一個3 mm×10 mm的矩形狹縫。在153°方向上放置的探測器同時收集入射粒子的背散射(RBS)能譜。3只探測器距離樣品靶臺均為77 mm。

入射束流強約 10~30 nA, 能量范圍為 0.8~3.6 MeV, 束斑大小可調(diào), 采用垂直入射。NRA能譜總計數(shù)可以表達為

式中,0為入射3He+能量,()為核反應(yīng)發(fā)生的深度處靶中待測核的體密度,為入射粒子數(shù),為探測器立體角,(,)為反應(yīng)出射角度上的微分截面, [()]為入射離子能損。因此, 通過能譜測量可以求解待測核的含量。

NRA方法在深度下的深度分辨△為

式中, △()為深度下反應(yīng)出射粒子的能量展寬, [()]為其有效能損。

在W靶中, D (3He, p)4He反應(yīng)在當(dāng)前實驗設(shè)置下的深度分辨可以用RESOLNRA[22]計算, 結(jié)果如圖2所示。束斑和立體角帶來的幾何歧離(<350 nm)、3He在入射路徑上的多次散射(>350 nm)以及有效能損隨深度的增加是形成圖2所示深度分辨分布的主要原因。若探測出射的p, 表面深度分辨約140 nm, 若探測出射的4He, 則表面層中深度分辨可達約20 nm。若選取不同的3He離子入射能量, 在約6 μm的探測深度上深度分辨可以好于1.5 μm。從圖2還可以看到, 對不同入射能量的3He離子, 其反應(yīng)截面激發(fā)曲線峰值位置與其深度分辨谷值位置相差不大。這個特點帶來如下優(yōu)勢: 采用多能點3He+入射, 可以在較深的深度范圍內(nèi)同時獲得較高探測靈敏度和較好深度分辨。探測靈敏度約為5×1019D/m2。

2 核反應(yīng)D (3He, p)4He的微分截面

要利用D (3He, p)4He反應(yīng)進行D深度分布的分析, 先要了解該反應(yīng)的反應(yīng)截面。入射粒子能量在1.2 MeV以下, D (3He, p)4He反應(yīng)微分截面角分布在質(zhì)心系中基本上是各向同性的; 大于1.2 MeV, 則需要考慮角分布的影響。在核數(shù)據(jù)庫EXFOR①和IBANDL②中查到的截面數(shù)據(jù), 在低能部分離散很大, 我們將核數(shù)據(jù)庫中的截面數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換為實驗室系統(tǒng)下135°微分截面, 匯總為圖3(a)。數(shù)據(jù)庫中該反應(yīng)135°微分截面數(shù)據(jù)量較少, 且集中在4~60 MeV之間。在核反應(yīng)分析的能區(qū)內(nèi), 只有Alimov等[23]在2005年測得的0.55~6 MeV微分截面分布(絕對值基于M?ller等[24]0.55~1.2 MeV總截面)。因此我們有必要在北京大學(xué)4.5 MV加速器上進行微分截面測量工作, 一方面能夠補充截面數(shù)據(jù)庫, 另一方面為即將在該臺設(shè)備各種探測幾何設(shè)置下展開的材料分析工作做好準(zhǔn)備。

反應(yīng)微分截面測量是采用一個很薄的標(biāo)準(zhǔn)樣品, 測量特定入射離子能量下, D (3He, p)4He反應(yīng)在特定反應(yīng)出射角度的產(chǎn)額, 按照式(1)計算反應(yīng)的微分截面:

其中,是入射離子數(shù),是探測器對樣品所張的立體角, ()是靶中含D的原子面密度。

我們進行微分截面測量使用的標(biāo)樣由IPP提供。它是一層利用射頻放電技術(shù)沉積在Si<111>片上的極薄的非晶氘代烴(a-C:D)薄膜, D 原子面密度為 1.4×1018cm–2。測量所用的入射離子能量范圍為0.8~3.6 MeV, 單能點平均分析劑量約為3.6 μC, 束斑面積為3 mm × 5 mm, 測得的135°微分截面如圖3(b)中實心菱形所示。圖3(a)為在入射能量范圍 0.8~3.6 MeV的局部放大。在整個測量過程中, 我們假定標(biāo)樣a-C:D中D含量保持恒定, 實驗的統(tǒng)計誤差小于2.4%, 束流歸一化帶來的誤差小于1.7%, 立體角歸一化帶來的誤差約2.7%。微分截面最終的相對誤差好于±3.9%。

D在分析過程中由于離子轟擊導(dǎo)致的流失是不可忽視的固有的困難。Alimov等[23]的研究表明, D在a-C:D中較在另一種常用的儲氫材料Ti中有更好的穩(wěn)定性, 即便如此, 他們在測量0.8~3.6 MeV能區(qū)內(nèi)微分截面時, a-C:D中氘的損失率也在30%左右(單能點分析劑量為3 μC)。在我們的實驗過程中, 單能點平均分析劑量雖然與他們相似, 但我們的束流流強小, 束斑面積大, 單位面積上接受到的粒子數(shù)是Alimov等[23]實驗的10%左右。D流失的情況遠好于他們的實驗。我們的截面數(shù)據(jù)未進行D流失校準(zhǔn), 原則上應(yīng)該有一個偏小的系統(tǒng)誤差, 但是與Alimov等進行D流失校準(zhǔn)數(shù)據(jù)相比, 我們的結(jié)果反而偏大(相對差異小于11%)。

3 氘的深度分布分析

在北京大學(xué)4.5 MV靜電加速器的NRA裝置上進行初次樣品分析, 本次分析只使用NRA-p和RBS兩路探測。分析的樣品有兩類: D注入的多晶純鎢和CMSII-W樣品。

第一類多晶鎢(PC-W)樣品(純度99.95%)是由Goodfellow公司提供的粉末冶金鎢棒(f10 mm), 經(jīng)切割(厚度1 mm)以及機械拋光至鏡面, 原子力顯微鏡(AFM)測量的粗糙度約為10 nm。PC-W樣品的D注入實驗在北京大學(xué)重離子所中子照相裝置前端的D源上進行, 引出電壓30~50 kV, 引出電流約4 mA, 脈沖長度1 ms, 占空比0.1, 輻照時間6小時, 注入過程中沒有水冷。本文所用PC-W樣品編號為W4, 注入劑量約1.4×1019cm–2, 能量30 keV (實驗時間: 2013年10月)。

第二類CMSII-W樣品為取自TOKAMAK ASDEX Upgrade (AUG)中偏濾器外打擊點附近的鎢涂層瓦切割樣(10 mm×10 mm×3 mm), 其鎢涂層為磁控濺射與離子注入相結(jié)合(CMSII)[25]的沉積方法所制, 厚度為10 μm, 由IPP提供。AFM測量的粗糙度為300~500 nm, 并隨樣品在偏濾器上的位置不同而有所差異。本文所用CMSII-W編號為I-3-B(約1.078 m)、II-1-B(約1.110 m)、II-3-B(約1.150 m)、III-1-B(約1.190 m), 其中為用于AUG偏濾器的特殊坐標(biāo)。外偏濾器打擊點為1.050~1.100 m, 輻照劑量為0.75~ 1.5×1022cm–2, 平均溫度為400~500 K[26]。D注入PC-W樣(2013 年10 月)和 AUG CMSII-W 樣(2009 年)[26]均在 IPP 3 MV串列加速器上做過多能點NRA分析[17],3He分析束能量為0.69~4.2 MeV。同時也在北京大學(xué)4.5 MV靜電加速器上做了多能點NRA實驗(2014年12月),3He分析束能量為0.8~3.6 MeV, 所得RBS譜用SIMNRA[27]程序擬合得值, NRA譜使用基于SIMNRA的NRADC[28]程序進行分析解譜。

圖4顯示3000 keV3He入射分析束的典型NRA能譜、PC-W (W4)分別在IPP和北京大學(xué)測量的深度分布分析結(jié)果以及SRIM計算的30 keV注入D分布。通過SRIM和IPP的分析結(jié)果對比可見, D注入層深度基本上一致, 但由于輻照時未加水冷所導(dǎo)致的溫升, 存在明顯的向內(nèi)擴散趨勢。從北京大學(xué)的分析結(jié)果看, 分析時間延后一年, D峰向內(nèi)展寬, 說明即使在室溫下長時間放置, D也會在鎢中明顯擴散。向內(nèi)的擴散會導(dǎo)致D峰展寬, 而向外的擴散會導(dǎo)致D流失, 擴散速率與初始D含量相關(guān)。我們測量的D流失率(16%, 14個月)遠遠低于文獻[29]報道的室溫下D輻照鎢樣(150 eV/D, 1020cm–2)的D流失率(61%, 3個月)。原因可能是我們的注入能量高, 注入流強大, 且沒有冷卻措施, 樣品在輻照期間的溫度遠超室溫, 低能捕獲點(400~600 K,trap=0.6~0.9 eV, 如位錯、晶界等)中的D在輻照高溫(400~500 K)下已經(jīng)部分被釋放, 而樣品中D的滯留集中在高能捕獲點(600~850 K,trap=1.2~1.6 eV, 如D泡、空位等)。Ogorodnikova等[30]的熱脫附譜(TDS)實驗可以充分解釋該現(xiàn)象, 而在Moshkunov等[29]的10 keV D3+注入, 劑量為1.4×1018cm–2的PC-W樣品的TDS實驗中可以發(fā)現(xiàn), 低溫峰(即滯留在低能捕獲點中的D)在室溫儲存過程中的流失率要快于高溫峰, 即trap越大, D滯留更穩(wěn)定。

綜上所述, 由于室溫注入可以得到比高溫注入更高的D含量, 而這些D主要位于流失速度更快的低能捕獲點, 因此D流失現(xiàn)象對室溫注入D樣品比高溫注入D樣品更為顯著, 符合文獻[29]中提出的D流失速度與D含量的非線性關(guān)系。

圖5給出AUG CMSII-W分別在北京大學(xué)和IPP[26,31]測量得到的深度分布分析結(jié)果以及各樣品中D的總含量(其中NRA結(jié)果為其可測量深度范圍內(nèi)的D含量, TDS結(jié)果只包含樣品中HD和D2的量)。與輻照樣品相比, 偏濾器樣品一般有更高的輻照劑量、較低的輻照粒子能量及輻照樣品所沒有的共沉積現(xiàn)象。從圖5可以看出, D含量峰值出現(xiàn)在樣品表面, 這與100 eV量級的D離子[31]入射能量一致, 也與樣品表面形成的a-C:D 沉積層相關(guān)[26,32]。Sugiyama等[26]2009年在IPP, 采用多能點NRA方法測量得到的這一峰值高出我們在北京大學(xué)測量值約 1 at%。D 含量隨深度迅速下降, 我們測得在 4~6 μm處 D 的含量僅有 0.2~0.4 at%, 而Sugiyama等[26]的測量結(jié)果在這一深度上約為0.15 at%。結(jié)合NRA深度分布及其D總含量結(jié)果, D在CMSII-W中向內(nèi)有所擴散, 但總體上處于較穩(wěn)定的狀態(tài), 且D流失也不明顯。這一現(xiàn)象同樣可由高溫輻照下D滯留于較穩(wěn)定的高能捕獲點解釋。CMSII-W涂層較PC-W有更大密度的缺陷, 因而導(dǎo)致更大量高能D捕獲點及更嚴重的D滯留[26]。如圖5所示, 由于CMSII-W是石墨基底上的薄涂層, TDS總D含量的測量結(jié)果[26]與NRA的非常接近(在一個量級上), 這表明D在石墨基底中擴散很弱, 主要滯留在NRA可探測范圍內(nèi)的鎢涂層中。TDS略低于NRA, 可能是由于TDS結(jié)果中未統(tǒng)計以碳氫化合物和重水等形式釋放出來的D。另外TDS實驗的溫度升到1270 K, 此溫度下還未將樣品中所有捕獲的D釋放出來[26]。

SIMNRA和NRADC在計算誤差時, 認為物理模型及所有的非擬合參數(shù)均準(zhǔn)確且無誤差[33], 程序并沒有考慮所用截面(3.9%)、阻止本領(lǐng)(3.9%[34])、立體角(4.6%)、分析束能量(1.9%)、值擬合(4.6μC: 1.3%)等的誤差。圖4和圖5深度分布中所示的誤差僅僅是統(tǒng)計和擬合的誤差。因此, 受到以上實驗不確定度的影響, 最終的分析結(jié)果還需加上±7.5%的實驗參數(shù)測量誤差。

4 總結(jié)

我們基于北京大學(xué)4.5 MV靜電加速器建立了D分布多能點NRA測量方法。與ERDA方法相比, 該方法分析深度大, 探測范圍內(nèi)總體深度分辨好, 靈敏度高, 選擇性好, 對入射角度不敏感, 特別適用于PFMs中表面粗糙樣品的測量。在目前的實驗條件下, 在鎢中探測深度可達6 μm, 在整個探測深度內(nèi), 深度分辨率好于1.5 μm, 樣品表面深度分辨最小約20 nm。探測靈敏度約為5×1019D/m2。除統(tǒng)計和擬合誤差外, 分析系統(tǒng)有±7.5%的實驗參數(shù)測量誤差。

在北京大學(xué)的 NRA分析系統(tǒng)上, 我們用a-C:D標(biāo)樣(IPP)測量了實驗室系下135°時D (3He, p)4He反應(yīng)的微分截面, 截面誤差好于±3.9%。然而, 離子轟擊導(dǎo)致的D流失是分析過程中不可忽視的固有的困難。實驗測量的微分截面與Alimov等[23]的數(shù)據(jù)比較, 相對差異好于11%。我們還分析了D注入PC-W樣品以及TOKAMAK AUG偏濾器外打擊點附近的CMSII-W樣中D含量的深度分布, 并與德國IPP的NRA及TDS分析結(jié)果進行了對比, 給出了這些樣品中D滯留的情況隨時間的變化。

總之, 在北京大學(xué)4.5 MV靜電加速器上已經(jīng)可以進行多能點NRA測量D深度分布的工作。隨著D管線及數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)的改進, 分辨率和分析效率會逐步提高, 這為我國乃至國際上核能材料中D滯留研究的開展創(chuàng)造了良好的分析條件。

致謝 感謝北京大學(xué)4.5 MV加速器實驗室全體老師為本實驗的順利開展提供幫助。感謝IPP的M. Mayer博士和高亮博士對實驗及解譜的精心指導(dǎo), 以及K. Sugiyama博士提供的分析所用AUG鎢樣及其在IPP測量的NRA和TDS分析數(shù)據(jù)。感謝趙捷高級工程師和彭士香副教授在D輻照制樣上的幫助。

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Development of Multi-energies NRA Methods for Depth Profiling of Deuterium Based on 4.5 MV Electrostatic Accelerator in Peking University

XIAO Xuan, YAN Sha?, ZHU Jipeng, GAO Yuan, XUE Jianming, WANG Yugang

State Key Laboratory of Nuclear Physics and Technology, School of Physics, Peking University, Bejing 100871; ?Corresponding author, E-mail: syan@pku.edu.cn

To fulfill the need of studying the deuterium retention in nuclear materials, the authors set up an NRA to analyze device with three channel detecting system based on 4.5 MV electrostatic accelerator in Peking University, and developed a multi-energies NRA method for quantitative depth profiling deuterium. With the simultaneous energy spectra of p and4He created by the D (3He, p)4He nuclear reaction, by adopting several different incident3He+energies (0.8-3.6 MeV), a reasonable better depth resolution and higher sensitivity in a larger analyzing depth could be obtained. The authors also measured differential cross-section of the3He-D reaction at 135°. The relative accuracy of these data was better than±3.9%. The initial measurement of concentration and depth profiles of D was carried out, using targets of implanted PC-W samples, as well as CMSII-W samples from aW-coated outer divertor tile of TOKAMAK AUG near the strike points. A ~6 μm analyzed depth could be obtained with a depth resolution less than 1.5 μm throughout the whole detecting range and a~20 nm minimal resolution at the sample surfaces. The detection limit was around 5×1019D/m2. Apart from the statistical andfitting error of NRA spectra, the NRA system had an experimental error of ±7.5% from the parameter measurement.

deuterium concentration and distribution; nuclear reaction analysis; differential cross-section; plasma facing materials

10.13209/j.0479-8023.2015.129

O571; TL62

2015-04-09;

2015-05-06; 網(wǎng)絡(luò)出版日期: 2016-03-28

國家磁約束核聚變研究計劃專項(2013GB109004)和國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃(2010CB832902)資助

① https://www-nds.iaea.org/exfor/exfor.htm

② https://www-nds.iaea.org/exfor/ibandl.htm