南昌市PM2.5中硫酸鹽、硝酸鹽及其氣態(tài)前體物的分布特征與轉(zhuǎn)化機(jī)制

鄒長偉，劉 凌，黃 虹*, 徐 敏, 朱方旭

(1.南昌大學(xué)資源環(huán)境與化工學(xué)院，江西南昌 330031；2.豐城市環(huán)境保護(hù)局，江西豐城 331100；3.中國核工業(yè)集團(tuán)公司二七〇研究所，江西南昌 330200)

氣溶膠顆粒能給全球氣候、大氣環(huán)境和人體健康帶來諸多不利影響，同時具有很大的不確定性和復(fù)雜性[1]。研究表明，灰霾天氣很大程度上源于二次氣溶膠的生成[2]。二次氣溶膠包括二次有機(jī)和無機(jī)氣溶膠，其中硫酸鹽和硝酸鹽是二次無機(jī)氣溶膠中的主要成分。不同區(qū)域因排放源和氣象條件的差異，二次氣溶膠的形成機(jī)制也存在差異[2,3]。而不同季節(jié)PM2.5中二次無機(jī)鹽的分布特征與形成機(jī)制仍是當(dāng)前研究的熱點(diǎn)[4 - 7]，

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 主要儀器與試劑

武漢天虹TH-150C中流量大氣采樣器；美國便攜式PM2.5采樣器；瑞士萬通IC-861離子色譜；KQ-300DE型數(shù)控超聲波清洗器；THB9200型三合一氣象儀；φ47 mm石英纖維濾膜。

Na2CO3/NaHCO3淋洗液；甲醛緩沖吸收液；鹽酸萘乙二胺吸收液。超純水。

1.2 樣品采集

空氣樣品采集和細(xì)粒子采集同步進(jìn)行。中流量大氣采樣器采集SO2流量為0.5 L/min，采集NO2流量為0.4 L/min，每小時采一個樣。便攜式PM2.5采樣器采集細(xì)粒子流量為5 L/min，每小時采一個樣。樣品采集季節(jié)和時間見表1。采樣點(diǎn)：A1(南昌大學(xué)前湖校區(qū)環(huán)境樓，混合區(qū))，A2(南昌大橋西橋頭南南斯友好路旁側(cè)，機(jī)動車尾氣影響區(qū))，A3(南昌市某發(fā)電廠下風(fēng)向2公里處，燃煤污染源影響區(qū))。

表1 樣品采集季節(jié)、時間和樣品數(shù)量

1.3 樣品分析

1.4 氣象條件

采樣期間采用手持氣象儀同步記錄氣象條件。冬季：小時溫度范圍7～19.5 ℃；相對濕度50%～78%，氣壓102.5～103.0 kPa；春季：小時溫度范圍10～23 ℃；相對濕度30%～92%，氣壓101.3～103.0 kPa；夏季：小時溫度范圍24～34.6 ℃；相對濕度35%～75%，氣壓100.4～100.9 kPa；秋季：小時溫度范圍20.7～32.1 ℃；相對濕度62.5%～80.8%，氣壓100.4～101.9 kPa。

(1)

(2)

2 結(jié)果與討論

2.1.1SO2濃度季節(jié)分布由表2統(tǒng)計結(jié)果可見，南昌市混合區(qū)(A1點(diǎn))的SO2濃度(μg/m3)季節(jié)分布：冬(41.2)>春(26.7)>秋(23.8)>夏(18.9)。冬季SO2濃度高的原因可能是冬季空氣干燥，溫度低，不利于光化學(xué)氧化過程，且冬季可能受到北方氣團(tuán)的影響，一方面北方氣團(tuán)會帶來大氣污染物，另一方面北方氣團(tuán)屬冷空氣，導(dǎo)致逆溫現(xiàn)象，污染物不容易擴(kuò)散，造成SO2積累。夏季SO2濃度最小可能與夏季逆溫較弱，太陽輻射強(qiáng)度大，氣溫較高，二次反應(yīng)比較活躍，空氣流動較大，污染物易擴(kuò)散等因素有關(guān)，而且南昌市夏季雨水量較大，有較強(qiáng)的清除作用。道路旁側(cè)(A2點(diǎn))的SO2濃度季節(jié)分布同樣是夏季最小，與A1點(diǎn)季節(jié)分布相似；但燃煤電廠周圍(A3點(diǎn))的SO2濃度季節(jié)分布卻比較特殊，夏季SO2濃度沒有比其它季節(jié)低，反而更高，原因是夏季南昌市天氣炎熱，工業(yè)和民用耗電量增加，火電廠滿負(fù)荷生產(chǎn)，燃料使用量增加，SO2的源排放量大，導(dǎo)致該局地范圍內(nèi)夏季SO2濃度異常得高。

表及SOR、NOR的統(tǒng)計結(jié)果

SOR的季節(jié)分布表現(xiàn)為：在3個采樣點(diǎn)均為夏季最高。SOR值大小不僅受前體氣態(tài)污染物的影響，還受到了氣象因素的影響，而且不同季節(jié)有著不同的主導(dǎo)因素。夏季溫度較高、太陽輻射大、環(huán)境濕度適宜等條件，使得在白天比較容易發(fā)生SO2的氣相均相轉(zhuǎn)化，同時夏季相對多的臭氧，也使得液相轉(zhuǎn)化反應(yīng)發(fā)生較多，所以夏季SOR全年最高。秋季受北方地區(qū)氣團(tuán)的影響，前體污染物濃度的增加可能促進(jìn)二次轉(zhuǎn)化的進(jìn)行，同時秋季太陽輻射相對冬季高，秋季SOR值比冬季大。春季雨水豐潤，降雨期間對大氣污染物的沖刷作用，在一定程度上減少了二次轉(zhuǎn)化的速率。

2.1.4NO2濃度季節(jié)分布由表2可見，A1點(diǎn)春、夏、秋、冬季NO2的濃度分別為41.7、31.2、35.0、29.7 μg/m3；A2點(diǎn)春、夏、秋季NO2濃度為：62.6、59.1、61.4 μg/m3；A3點(diǎn)春、夏、秋季NO2濃度為：48.7、48.7、45.8μg/m3。

NO2濃度的季節(jié)分布表現(xiàn)為：各采樣點(diǎn)均為春季最大(偏大)，不同季節(jié)NO2濃度相差不大，NO2濃度季節(jié)變化不明顯。這可能是因?yàn)镹O2的主要來源為汽車尾氣，各個季節(jié)排放量相對差距較小有關(guān)。

2.1.6NOR季節(jié)分布由表2可見，A1點(diǎn)NOR值季節(jié)變化為：冬(0.34)>秋(0.26)>春(0.19)>夏(0.09)。A2點(diǎn)NOR季節(jié)分布為：秋(0.33)>春(0.30)>夏(0.16)。A3點(diǎn)NOR季節(jié)分布為：春(0.33)>秋(0.28)>夏(0.15)。整體來看NOR小于SOR，表明NO2的二次轉(zhuǎn)化不如SO2的二次轉(zhuǎn)化效率高。

2.3 空間分布

2.3.1不同污染源對SO2、NO2的影響由表2可知，SO2濃度無論哪個季節(jié)，在A3點(diǎn)(燃煤污染源周圍)最大，其次為A2點(diǎn)(機(jī)動車污染源周圍)，A1點(diǎn)(混合區(qū))最小。因此可知，燃煤煙氣的排放大大增加周圍環(huán)境中SO2的濃度，而機(jī)動車尾氣對SO2的濃度有一定的影響。

NO2濃度無論哪個季節(jié)，在A2點(diǎn)最大，其次為A3點(diǎn)，A1點(diǎn)最小。因此可知，機(jī)動車尾氣排放大大增加周圍環(huán)境中NO2的濃度，而燃煤煙氣的排放對NO2的濃度也有一定的影響。

2.4 PM2.5中與的濃度比值

表3 不同污染源比值

3 結(jié)論