航空發(fā)動(dòng)機(jī)用聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料襯套研究進(jìn)展

王云飛，張　朋，劉　剛，肇　研，包建文

(1 北京航空航天大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，北京 100191；2 中國(guó)航空規(guī)劃設(shè)計(jì)研究總院有限公司，北京 100120;3 中航工業(yè)復(fù)合材料技術(shù)中心，北京 101300)

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航空發(fā)動(dòng)機(jī)用聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料襯套研究進(jìn)展

王云飛1,2，張朋3，劉剛3，肇研1，包建文3

(1 北京航空航天大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，北京 100191；2 中國(guó)航空規(guī)劃設(shè)計(jì)研究總院有限公司，北京 100120;3 中航工業(yè)復(fù)合材料技術(shù)中心，北京 101300)

綜述了航空發(fā)動(dòng)機(jī)用聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料襯套的特性及其研究進(jìn)展與應(yīng)用現(xiàn)狀，重點(diǎn)介紹了石墨填充復(fù)合材料襯套、纖維編織增強(qiáng)復(fù)合材料襯套及短切纖維增強(qiáng)復(fù)合材料襯套的制備技術(shù)、性能特點(diǎn)與應(yīng)用發(fā)展，指出低成本、連續(xù)化生產(chǎn)、耐高溫及長(zhǎng)使用壽命是未來(lái)航空發(fā)動(dòng)機(jī)聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料襯套及其材料體系的主要發(fā)展方向。

航空發(fā)動(dòng)機(jī)；聚酰亞胺；復(fù)合材料；襯套

近年來(lái)高性能航空發(fā)動(dòng)機(jī)技術(shù)迅速發(fā)展，為進(jìn)一步改善航空發(fā)動(dòng)機(jī)性能，國(guó)外在航空發(fā)動(dòng)機(jī)上越來(lái)越多地采用樹脂基復(fù)合材料取代金屬材料以達(dá)到輕量化的目的[1,2]。其中聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料由于其優(yōu)異的耐熱性能，在航空發(fā)動(dòng)機(jī)和空天飛機(jī)上得到廣泛應(yīng)用[3,4]。

航空發(fā)動(dòng)機(jī)襯套是聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料在發(fā)動(dòng)機(jī)上應(yīng)用較為成熟的部位之一[5]。襯套是起襯墊、減磨作用的環(huán)套，其摩擦因數(shù)小、耐磨性能好，可以減少軸磨損，而且襯套磨損到一定程度還可以進(jìn)行更換。發(fā)動(dòng)機(jī)可調(diào)葉片襯套是航空發(fā)動(dòng)機(jī)襯套的典型應(yīng)用，是用于航空發(fā)動(dòng)機(jī)高壓壓氣機(jī)可調(diào)葉片裝配的關(guān)鍵部件，可起到減磨、保護(hù)葉片軸的作用，由于服役環(huán)境苛刻，因此要求所選材料具有耐高溫(260～400℃)、自潤(rùn)滑、耐磨損、耐腐蝕及長(zhǎng)使用壽命等性能[6-8]，同時(shí)不能磨損葉片轉(zhuǎn)軸與機(jī)匣裝配孔，是保證發(fā)動(dòng)機(jī)穩(wěn)定工作的關(guān)鍵材料。

盡管襯套結(jié)構(gòu)尺寸較小，但是單臺(tái)發(fā)動(dòng)機(jī)的襯套用量多達(dá)上百件，采用聚酰亞胺復(fù)合材料襯套替代金屬襯套能夠起到較好的減重效果，同時(shí)減磨效果更優(yōu)、耐久性更好，因此被廣泛應(yīng)用于軍用與民用航空發(fā)動(dòng)機(jī)。國(guó)外針對(duì)航空發(fā)動(dòng)機(jī)用聚酰亞胺復(fù)合材料襯套的研究始于20世紀(jì)60年代末[9]，經(jīng)過(guò)40多年的研究與發(fā)展，聚酰亞胺復(fù)合材料襯套形成了多種材料體系，主要包括石墨填充復(fù)合材料襯套、纖維編織復(fù)合材料襯套、短切纖維復(fù)合材料襯套等類型[10,11]，如表1所示。

表1　聚酰亞胺復(fù)合材料襯套分類

1　石墨填充線性聚酰亞胺復(fù)合材料襯套

圖1　線性聚酰亞胺分子結(jié)構(gòu)及合成反應(yīng)過(guò)程[12]Fig.1　Molecular structure and synthesis process of linear polyimide[12]

圖2　SP-21的DMA曲線Fig.2　DMA curves of SP-21

石墨填充線性聚酰亞胺復(fù)合材料是最早應(yīng)用于航空發(fā)動(dòng)機(jī)襯套的材料體系，始于20世紀(jì)60年代末，以耐熱性能最優(yōu)異的均苯結(jié)構(gòu)線性聚酰亞胺為樹脂基體，并以石墨作為自潤(rùn)滑功能填料，具有優(yōu)異的耐熱、潤(rùn)滑、耐磨等性能。以均苯四甲酸酐(PMDA)和4,4-二氨基二苯醚(4,4-ODA)為單體縮聚而成的PMDA-ODA型聚酰亞胺樹脂，其分子結(jié)構(gòu)及合成過(guò)程如圖1所示[12]，分子結(jié)構(gòu)剛性大、分子鏈規(guī)整、對(duì)稱性好，其聚集態(tài)結(jié)構(gòu)呈半晶態(tài)，因此耐熱性能優(yōu)異[13]。圖2為該材料典型的DMA曲線，可以看出，在室溫至450℃范圍內(nèi)未出現(xiàn)明顯的玻璃化轉(zhuǎn)變(儲(chǔ)能模量曲線沒(méi)有明顯轉(zhuǎn)變)，因此其短期使用溫度可達(dá)450℃以上。但這類材料的熱膨脹系數(shù)較大，高溫下尺寸穩(wěn)定性較差。此外，這類材料生產(chǎn)工藝過(guò)程較為復(fù)雜[14-17]，需要特殊的成型及處理工藝，因此制造成本較高；且整個(gè)生產(chǎn)過(guò)程涉及樹脂合成、模塑粉制備、板材或棒材成型、襯套零件的機(jī)械加工等多道關(guān)鍵工序，難以實(shí)現(xiàn)連續(xù)化大批量生產(chǎn)，這也成為限制其推廣應(yīng)用的主要原因。

國(guó)外開展石墨填充聚酰亞胺復(fù)合材料研究的機(jī)構(gòu)及生產(chǎn)廠商眾多，主要包括DuPont(美國(guó))、Maverick(美國(guó))、Saint-Gobain(法國(guó))、Boedeker Plastics(美國(guó))等。其中杜邦公司最早開展相關(guān)研究工作，其開發(fā)的Vespel?SP系列產(chǎn)品是石墨填充聚酰亞胺復(fù)合材料的代表性產(chǎn)品，其長(zhǎng)期使用溫度為260℃，短期使用溫度最高可達(dá)450℃以上[18]，通過(guò)在PMDA-ODA型聚酰亞胺樹脂中添加不同的功能填料，采用熱等靜壓和擠出成型技術(shù)建立了Vespel?SP系列產(chǎn)品(見(jiàn)表2)，其中應(yīng)用于發(fā)動(dòng)機(jī)襯套的主要包括SP-21，SP-22等牌號(hào)，已成功用于CFM56，GE-90，GP-7000等先進(jìn)航空發(fā)動(dòng)機(jī)上[19-21]。DuPontTMVespel?系列主要襯套材料的物理與力學(xué)性能見(jiàn)表3[22]。

表2　DuPontTM Vespel?系列主要襯套材料的組成及性能特點(diǎn)[22]

此外，美國(guó)Maverick公司也是復(fù)合材料襯套的主要生產(chǎn)商之一，其石墨填充線性聚酰亞胺復(fù)合材料牌號(hào)為Maverick Superimide?T-115，同樣采用PMDA-ODA型聚酰亞胺樹脂為基體，以石墨為自潤(rùn)滑填料。Superimide?T-115具有良好的自潤(rùn)滑性能、低的摩擦因數(shù)及良好的熱穩(wěn)定性，長(zhǎng)期使用溫度為316℃，能夠符合ASTM D-6456及GE A50TF146 CLASS B標(biāo)準(zhǔn)，其主要性能見(jiàn)表4[23]，多應(yīng)用于發(fā)動(dòng)機(jī)靜子葉片(Variable Stator Vane，VSV)襯套。

表3　DuPontTM Vespel?系列主要襯套材料的物理與力學(xué)性能[22]

*Steady state,unlubricated in air,PV=0.875MPa·m·s-1

而國(guó)內(nèi)有關(guān)聚酰亞胺襯套及其材料的研究則起步相對(duì)較晚，20世紀(jì)90年代中后期，上海市合成樹脂研究所開始了石墨填充聚酰亞胺復(fù)合材料襯套材料及工藝技術(shù)的研究工作，突破了國(guó)外同類聚酰亞胺樹脂(PMDA-ODA)的合成、成型等關(guān)鍵技術(shù)，成功開發(fā)了耐高溫、自潤(rùn)滑聚酰亞胺材料，其RATEM?(雷泰)系列包括YS-10，YS-20，YS-260，YS-30等產(chǎn)品，產(chǎn)品形式有棒材、管材及燒結(jié)零件。它們可分別在180～280℃長(zhǎng)期使用，短期使用溫度可達(dá)450℃，具有良好的力學(xué)性能、熱穩(wěn)定性和抗氧化性，同時(shí)具有低導(dǎo)熱、低摩擦因數(shù)和高耐磨性。系列產(chǎn)品主要物理與力學(xué)性能見(jiàn)表5[24]，其中采用YS10-021自潤(rùn)滑襯套材料制造的發(fā)動(dòng)機(jī)襯套已經(jīng)應(yīng)用于國(guó)產(chǎn)航空發(fā)動(dòng)機(jī)，并且經(jīng)過(guò)應(yīng)用考核驗(yàn)證，目前已經(jīng)能夠形成小批量供應(yīng)。

表4　Superimide? T-115的主要性能[23]

表5　RATEM?系列產(chǎn)品的主要物理與力學(xué)性能[24]

2　纖維編織增強(qiáng)聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料襯套

隨著發(fā)動(dòng)機(jī)性能的不斷提升，更高推重比的發(fā)動(dòng)機(jī)對(duì)所用材料的耐熱性能、耐久性、可靠性等提出了更高的要求[25]，DuPont公司率先開發(fā)了纖維編織增強(qiáng)聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料襯套商業(yè)化產(chǎn)品。這種襯套由管狀碳纖維編織體增強(qiáng)熱固性聚酰亞胺樹脂制成，其制造流程為：首先將連續(xù)纖維編織成管狀編織體，然后在壓力或者真空下采用聚酰亞胺樹脂浸漬編織體，隨后放入空氣循環(huán)爐中進(jìn)行亞胺化。將得到的預(yù)成型體裁剪加工后放入金屬模具中，在高溫高壓下模壓成型。由于編織碳纖維的增強(qiáng)作用，纖維編織增強(qiáng)聚酰亞胺復(fù)合材料襯套的力學(xué)性能優(yōu)異，耐久性好；熱固性聚酰亞胺樹脂基體耐熱性能好[26-29]，使用溫度最高可達(dá)360～370℃，同時(shí)具有低的摩擦因數(shù)[30-32]；并且與石墨填充線性聚酰亞胺復(fù)合材料襯套相比，具有極低的線膨脹系數(shù)，尺寸穩(wěn)定性顯著提高，碳纖維編織增強(qiáng)聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料襯套代表了目前襯套材料的先進(jìn)水平，并且隨著高性能聚酰亞胺樹脂基體的不斷開發(fā)與應(yīng)用，其耐熱性與力學(xué)性能不斷提高[33-35]。但碳纖維編織成本高、襯套制造工藝復(fù)雜，由此導(dǎo)致復(fù)合材料襯套的制造成本較高，加之襯套的制造工藝不連續(xù)，纖維編織復(fù)合材料襯套的應(yīng)用受到極大制約。

目前已有多家研究機(jī)構(gòu)開展了纖維編織增強(qiáng)聚酰亞胺復(fù)合材料襯套的研究[22,36-38]，其中主要包括DuPont(美國(guó))，Maverick(美國(guó))，F(xiàn)oundry Service & Supplies, Inc等。DuPont公司的纖維增強(qiáng)聚酰亞胺復(fù)合材料襯套產(chǎn)品為DuPontTMVespel?CP系列，主要包括Vespel?CP-8000，Vespel?CP-8001和Vespel?CP-8002等牌號(hào)產(chǎn)品，該系列襯套產(chǎn)品具有優(yōu)異的力學(xué)性能、尺寸穩(wěn)定性、韌性性能、耐熱性、自潤(rùn)滑性能及耐磨損性能，其主要性能見(jiàn)表6[22]。

表6　DuPontTM Vespel? CP系列復(fù)合材料襯套主要性能[22]

*100h, 483kPa, circulating air, saturated conditions, volume/surface area =0.61mm

美國(guó)Maverick公司也是纖維增強(qiáng)復(fù)合材料襯套的生產(chǎn)商之一。其生產(chǎn)的連續(xù)纖維編織增強(qiáng)襯套商品牌號(hào)為MVK-19，耐溫達(dá)到了371℃，具有良好的耐高溫性能和摩擦磨損性能，并且樹脂基體不含有MDA(4,4′-二氨基二苯甲烷)等毒性成分，其主要性能見(jiàn)表7[23]。

表7　Maverick MVK-19的主要性能[23]

纖維編織增強(qiáng)復(fù)合材料靜子葉片襯套的應(yīng)用十分廣泛，美國(guó)的GE公司就是這種復(fù)合材料襯套應(yīng)用量最大的廠商之一，此外還有Allision，Pratt & Whitney，Rolls & Royce，SNECMA等公司也都應(yīng)用了這種復(fù)合材料襯套。圖3所示為Rolls & Royce(羅-羅公司)的BR710發(fā)動(dòng)機(jī)高壓壓氣機(jī)的靜止葉片襯套[22]，即采用DoPont公司的Vespel?CP-8000材料制成。雖然編織復(fù)合材料襯套的應(yīng)用十分廣泛，但是成型工藝繁瑣、制造成本較高是其一直存在的最大問(wèn)題。

圖3　BR710發(fā)動(dòng)機(jī)靜止葉片襯套[22]Fig.3　Variable stator vane of BR710[22]

國(guó)內(nèi)方面，目前雖已開展纖維編織增強(qiáng)聚酰亞胺復(fù)合材料襯套的研究，但尚未形成相應(yīng)的材料體系，并未進(jìn)行產(chǎn)業(yè)化及應(yīng)用。北京航空制造工程研究所采用KL-SRE無(wú)堿玻璃纖維編織管及自研的聚酰亞胺樹脂(BMP316)溶液制備了航空發(fā)動(dòng)機(jī)用玻璃纖維增強(qiáng)聚酰亞胺復(fù)合材料襯套，并研究了襯套的軸向壓縮性能[37]，但該研究并未形成規(guī)模應(yīng)用。

3　短切纖維增強(qiáng)聚酰亞胺襯套

盡管石墨填充線性聚酰亞胺復(fù)合材料襯套及纖維編織增強(qiáng)聚酰亞胺復(fù)合材料襯套技術(shù)相對(duì)比較成熟[39-41]，產(chǎn)品性能優(yōu)異，但是兩種襯套均存在制造工藝復(fù)雜且不連續(xù)等問(wèn)題，導(dǎo)致復(fù)合材料襯套的制造成本高，并且不適合大規(guī)模生產(chǎn)，限制了其廣泛應(yīng)用；因此短切纖維增強(qiáng)聚酰亞胺復(fù)合材料襯套得到了人們的重視并進(jìn)行了相應(yīng)的開發(fā)[25]，它以熱固性聚酰亞胺為基體，短切纖維為增強(qiáng)體[42-44]，將短切纖維預(yù)浸料經(jīng)模壓成型制備而成。由于不需要編織碳纖維，短切纖維預(yù)浸料可以由連續(xù)化的生產(chǎn)過(guò)程制造以取代復(fù)雜的制造工藝從而達(dá)到低成本的目的，連續(xù)化短切纖維預(yù)浸料制造工藝流程如圖4所示[25]。

圖4　短切纖維預(yù)浸料制備流程圖[25]Fig.4　Fabrication process of the chopped fiber prepreg[25]

圖5　AMB-21單體結(jié)構(gòu)[52]Fig.5　Monomer structure of AMB-21[52]

除了制造工藝上的低成本化，短切纖維增強(qiáng)聚酰亞胺復(fù)合材料襯套還使用低成本聚酰亞胺樹脂作為基體來(lái)降低聚酰亞胺復(fù)合材料襯套的制造成本。目前廣泛使用的耐高溫聚酰亞胺樹脂PMR-15成本較高[45-49]，因此不少研究機(jī)構(gòu)相繼開發(fā)了PMR-15的低成本替代樹脂[50,51]。其中美國(guó)NASA Lewis中心Vannucci等[52]研制了AMB-21聚酰亞胺樹脂作為PMR-15的替代材料。合成AMB-21聚酰亞胺樹脂的單體結(jié)構(gòu)如圖5所示，采用BAPP(2，2-[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷)作為二胺單體代替PMR-15使用的MDA，從而規(guī)避了MDA的毒性并降低了樹脂的合成成本，并且具有良好的成型加工性能；但其缺點(diǎn)是所制備的樹脂基復(fù)合材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度較低，在一定程度上限制了其在高溫環(huán)境下的使用；因此Maverick公司針對(duì)短切纖維復(fù)合材料襯套性能要求進(jìn)行了改良以提高樹脂的Tg及熱穩(wěn)定性。改良后的樹脂為AMB-17XLD及AMB-TPD，均采用PPD(對(duì)苯二胺)，DAP(2,6-二氨基吡啶)及BAPP混合二酐進(jìn)行合成反應(yīng)。其中AMB-17XLD中PPD，DAP及BAPP的摩爾比為3∶1∶6；AMB-TPD中PPD，DAP及BAPP的摩爾比為3∶3∶14。改進(jìn)后的樹脂基體的耐熱性能基本接近PMR-15的水平，同時(shí)具有低毒性、低成本的優(yōu)點(diǎn)；但是短切纖維增強(qiáng)復(fù)合材料襯套也存在一些缺點(diǎn)，例如短切纖維的加工性能較差，這使得襯套的成型比較困難。更長(zhǎng)的纖維可以得到更好的力學(xué)性能，但是成型卻更困難，這使得襯套的強(qiáng)度與加工性能需要加以權(quán)衡；此外，由于樹脂纖維界面暴露相對(duì)較多，在同一樹脂體系下，短切纖維襯套的熱失重較纖維編織襯套高[25]。

美國(guó)Maverick公司與U. S. Composites公司合作采用AMB-17XLD樹脂由連續(xù)化生產(chǎn)工藝制得短切纖維預(yù)浸料，再由NHBB(New Hampshire Ball Bearing)公司成型制造短切纖維增強(qiáng)復(fù)合材料發(fā)動(dòng)機(jī)襯套，襯套孔隙率低，表面質(zhì)量好，經(jīng)過(guò)300℃的后固化后具有較高的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度以及與PMR-15襯套相近的熱失重(表8)。NHBB公司目前是GEAE(GE Aircraft Engines)公司可調(diào)靜子葉片襯套(纖維編織復(fù)合材料襯套)的供應(yīng)商之一。

表8　AMB-17XLD與PMR-15復(fù)合材料襯套性能對(duì)比[25]

*Mass loss conditions: 316℃ for 24h under 586kPa air pressure with four changes/h.

此外，美國(guó)Foundry Service & Supplies公司也開展了短切纖維增強(qiáng)聚酰亞胺耐高溫自潤(rùn)滑復(fù)合材料的研究，并且已經(jīng)產(chǎn)品化，商品名為Fibercomp，為短切纖維增強(qiáng)、石墨粉料填充聚酰亞胺復(fù)合材料，長(zhǎng)期使用溫度達(dá)到316℃，短期使用溫度達(dá)到454℃，可以制成棒材、管材或者加工成零件，其主要性能見(jiàn)表9[53]。

表9　Fibercomp復(fù)合材料的主要性能[53]

4　結(jié)束語(yǔ)

經(jīng)過(guò)幾十年的研究積累和發(fā)展，國(guó)外聚酰亞胺復(fù)合材料襯套在航空發(fā)動(dòng)機(jī)上的應(yīng)用已經(jīng)比較成熟，并且形成了石墨填充復(fù)合材料襯套、纖維編織增強(qiáng)復(fù)合材料襯套、短切纖維增強(qiáng)復(fù)合材料襯套等多種襯套及其材料體系，長(zhǎng)期使用溫度可涵蓋260～371℃：1)石墨填充線性聚酰亞胺復(fù)合材料襯套技術(shù)成熟，耐熱性能優(yōu)異，但其尺寸穩(wěn)定性差、成本高、工藝復(fù)雜等缺點(diǎn)難以解決，限制了其廣泛應(yīng)用；2)纖維編織增強(qiáng)復(fù)合材料襯套不僅耐熱性能較高，同時(shí)具有優(yōu)異的尺寸穩(wěn)定性及良好的使用壽命，是目前較先進(jìn)的襯套材料，并且隨著樹脂基體的開發(fā)和應(yīng)用，襯套性能會(huì)不斷提高，但其缺點(diǎn)是成本較高，工藝復(fù)雜難以連續(xù)化生產(chǎn)；3)短切纖維增強(qiáng)復(fù)合材料襯套可以連續(xù)化生產(chǎn)，制造成本低，但是其耐熱性能較前兩者襯套低，加工性能也較差。

隨著先進(jìn)航空發(fā)動(dòng)機(jī)的高速發(fā)展，聚酰亞胺復(fù)合材料襯套逐步呈現(xiàn)低成本、高耐熱、長(zhǎng)使用壽命的發(fā)展趨勢(shì)，因此纖維編織增強(qiáng)復(fù)合材料襯套及短切纖維增強(qiáng)復(fù)合材料襯套將是未來(lái)重要的發(fā)展方向。而國(guó)內(nèi)航空發(fā)動(dòng)機(jī)襯套材料與國(guó)外的技術(shù)水平尚有較大差距，聚酰亞胺復(fù)合材料襯套尚需逐步完善各體系材料的基礎(chǔ)研究，重點(diǎn)關(guān)注復(fù)合材料襯套用低成本耐高溫聚酰亞胺樹脂基體的合成制備、不同聚酰亞胺復(fù)合材料襯套的成型工藝方法及原理等基礎(chǔ)研究領(lǐng)域，同時(shí)還應(yīng)注重后續(xù)襯套零件考核驗(yàn)證技術(shù)的同步發(fā)展，為聚酰亞胺復(fù)合材料的廣泛應(yīng)用奠定技術(shù)基礎(chǔ)。

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Progress in Research on Polyimide CompositeBushings for Aeroengine

WANG Yun-fei1,2,ZHANG Peng3,LIU Gang3,ZHAO Yan1,BAO Jian-wen3

(1 School of Materials Science and Engineering,Beihang University,Beijing 100191,China;2 AVIC China Aviation Planning and Design Institute (Group) Co.,Ltd.,Beijing 100120,China;3 AVIC Composites Center,Beijing 101300,China)

Properties, research progress and application status of polyimide composite bushings for aeroengine were reviewed. The manufacture technology, performance and applications of graphite filled composite bushings, braid composite bushings and chopped fiber composite bushings were primarily introduced. It is pointed out that low cost, continuous manufacture process, high heat resistance and long-service life will be the main directions of polyimide composite bushings for aeroengine and its materials system in the future.

aeroengine;polyimide;composite;bushing

10.11868/j.issn.1001-4381.2016.09.019

TB332

A

1001-4381(2016)09-0121-08

2014-11-06；

2016-06-28

劉剛(1978-)，男，博士，研究員，主要從事高性能樹脂基復(fù)合材料相關(guān)研究，聯(lián)系地址：北京市81信箱3分箱(100095)，E-mail:liugang@iccas.ac.cn