電滲透/Fe-過硫酸鹽氧化協(xié)同強(qiáng)化污泥深度脫水

李亞林，劉蕾，張毅，魏添，史丹

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電滲透/Fe-過硫酸鹽氧化協(xié)同強(qiáng)化污泥深度脫水

李亞林，劉蕾，張毅，魏添，史丹

（河南工程學(xué)院資源與環(huán)境學(xué)院，河南 鄭州 451191）

利用電滲透和高級(jí)氧化技術(shù)，采用自制實(shí)驗(yàn)裝置對(duì)城市污水處理廠的脫水污泥進(jìn)行了脫水研究，系統(tǒng)研究了過硫酸鹽投加量、鐵鹽與過硫酸鹽比例、電壓梯度、脫水時(shí)間和污泥厚度對(duì)污泥脫水的影響。結(jié)果表明，電滲透-高級(jí)氧化復(fù)合技術(shù)可以改善污泥的脫水性能，在污泥樣品為140 g、過硫酸鹽投加量為100 (mg·g DS)-1、Fe2+與過硫酸鹽比例為1:1、機(jī)械壓力為17.59 kPa、控制初始電壓為11 V·cm-1時(shí)，污泥的含水率可以降低至60%以下，與單獨(dú)使用電滲透技術(shù)相比，泥餅具有更好的均勻性，便于后續(xù)的運(yùn)輸和安置。

電滲透；氧化；污泥；脫水；廢物處理

引 言

隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，我國(guó)城市污水處理廠污水處理量逐年增加。污水處理規(guī)模的擴(kuò)大導(dǎo)致水處理的副產(chǎn)物污泥總量不斷增加，而在“十三五”規(guī)劃關(guān)于固體廢棄物的處理處置規(guī)定中對(duì)脫水污泥的含水率的要求也逐漸提高。

目前我國(guó)城市污水處理廠的剩余污泥多采用投加聚丙烯酰胺（PAM）后進(jìn)行機(jī)械脫水，而普通機(jī)械脫水僅能脫除污泥中大部分的自由水和少部分間隙水，脫水后泥餅含水率仍為80%左右，無法從根本上解決污泥含水率高的問題，往往需要進(jìn)行二次深度脫水才能滿足后續(xù)處理和處置環(huán)節(jié)對(duì)于污泥含水率的要求[1]。

電滲透污泥脫水技術(shù)作為新興的污泥深度脫水技術(shù)被廣泛關(guān)注，然而傳統(tǒng)的電滲透污泥脫水過程中，隨著靠近陽極附近的污泥中的水分逐漸被去除，陽極的電阻隨之增大，系統(tǒng)電流減小，靠近陰極的污泥脫水效果也會(huì)降低，最終會(huì)造成陽極側(cè)污泥與陰極側(cè)污泥的含水率相差20%～25%，影響泥餅的均勻性[2-3]，不利于污泥后續(xù)的處置和運(yùn)輸。為了解決這一問題，許多研究者使用不同方法進(jìn)行了相關(guān)研究，Mahmoud等[4]通過改變過濾壓力，在電壓為10～50 V，壓力200～1200 kPa的條件下使用電滲透與壓力聯(lián)合處理污泥，泥餅含水率比傳統(tǒng)機(jī)械脫水提高了24%；Loginov等[5]使用石灰與污泥混合，在電滲透的同時(shí)輔助以加熱技術(shù)，降低了污泥的含水率。然而，電滲透與其他技術(shù)的復(fù)合在改善污泥脫水效果的同時(shí)，也增加了操作的能耗，提高了污泥脫水的成本。

鑒于上述原因，本研究采用基于活化過硫酸鹽的高級(jí)氧化技術(shù)與傳統(tǒng)電滲透技術(shù)相結(jié)合，利用Fe2+和電場(chǎng)作用協(xié)同活化過硫酸鹽，產(chǎn)生的硫酸根自由基（）對(duì)污泥中的有機(jī)質(zhì)有良好的破壞作用[10]，可以提高污泥的脫水效果，同時(shí)的生成和其在泥餅中的均勻分布可以改善陰陽極附近污泥水分相差較大的問題，有利于改善脫水泥餅的含水均勻性。

1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

1.1 材料

實(shí)驗(yàn)中污泥取自新鄭市某市政污水處理廠的脫水污泥，該污泥為剩余污泥加入PAM并通過帶式壓濾脫水所得，脫水污泥的性質(zhì)如表1所示。污泥取回后放置在4℃的冰箱中保存，實(shí)驗(yàn)時(shí)取出后放置，使其達(dá)到室溫。實(shí)驗(yàn)中使用的高級(jí)氧化劑為亞鐵活化過硫酸鹽，其中FeSO4·7H2O和Na2S2O8均為分析純。

表1 脫水污泥的基本特性

① Chemical oxygen demand and total organic carbon in filtrate.

Note: “—” not detected.

1.2 污泥電滲透脫水裝置

污泥電滲透脫水裝置如圖1所示，由垂直放置的圓柱形有機(jī)玻璃反應(yīng)器（自制）、穩(wěn)壓直流電源（深圳樂達(dá)精密工具有限公司生產(chǎn)，型號(hào)LPS606D）、稱量秤（賽多利斯科學(xué)儀器（北京）有限公司，型號(hào)Quintix124）、電流表（南京科華儀器儀表有限公司，型號(hào)MF47）和重物（6塊長(zhǎng)方體鋼板，每塊凈重5 kg）組成。其中有機(jī)玻璃反應(yīng)器外徑100 mm，內(nèi)徑90 mm，高140 mm；陽極為碳電極，半徑40 mm，純度為90%；陰極為銅電極，半徑45 mm，具有45個(gè)直徑1 mm的排水孔，銅電極與反應(yīng)器間放置48 μm（300目）的玻璃纖維濾布，用來攔截污泥顆粒以便及時(shí)排出脫除掉的水分；活塞下部嵌入陽極，接正電，陰極嵌入在口徑為90 mm的玻璃漏斗之上，接負(fù)電，反應(yīng)器下方放置精確稱重設(shè)備，用來記錄脫除水分的質(zhì)量，脫水中的電流變化使用電流表記錄。

圖1 電滲透脫水裝置

1.3 污泥脫水指標(biāo)測(cè)定方法

實(shí)驗(yàn)中污泥的脫水指標(biāo)用含水率降低率和泥餅含水率進(jìn)行表征，其中含水率降低率計(jì)算如式（1）所示。

式中，r為含水率降低率，%；c為原脫水污泥含水率，%；為電滲透脫水泥餅含水率，%。污泥含水率采用烘干稱重法進(jìn)行測(cè)定[11]，實(shí)驗(yàn)中每組樣品作3個(gè)平行樣，數(shù)據(jù)測(cè)定3次后取平均值。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 過硫酸鹽投加量對(duì)污泥脫水的影響

稱取60 g脫水污泥，過硫酸鹽（SPS）的投加量分別為0、50、60、80、100、120 mg·(g DS)-1（dry solid），溶于5 ml蒸餾水中與脫水污泥混合均勻后放入裝置，污泥厚度為1.0～1.1 cm，控制初始電壓為13 V·cm-1，加入活塞后控制機(jī)械壓力為17.59 kPa，通電20 min。通電過程中記錄實(shí)時(shí)脫水量，并計(jì)算r，脫水結(jié)束后測(cè)定泥餅含水率，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖2所示。

圖2 過硫酸鹽投加量對(duì)污泥脫水率的影響

由圖2分析可知，在僅采用電滲透條件時(shí)，投加SPS不但沒有改變污泥的脫水效率，反而降低了污泥的脫水效率，因?yàn)閱渭兊倪^硫酸鹽在一般條件下相對(duì)較穩(wěn)定，過硫酸根離子在電極上會(huì)發(fā)生還原而產(chǎn)生，但由于該反應(yīng)是連續(xù)的兩個(gè)單電子過程，作為還原中間體產(chǎn)生的數(shù)量有限，無法有效破壞污泥中的有機(jī)質(zhì)[12]；另外，由于產(chǎn)生對(duì)污泥的破壞會(huì)造成污泥顆粒的減小[13]，造成細(xì)小顆粒堵塞濾布，濾液無法及時(shí)排出，使污泥的脫水效率降低，最終泥餅含水率僅維持在79%～80%。

同時(shí)在脫水過程中發(fā)現(xiàn)過硫酸鹽的投加對(duì)電滲透的初始電流有一定的影響作用，結(jié)果如表2所示。在投加過硫酸鹽后電滲透裝置的初始電流與不加SPS的初始電流相比有所增加，分析原因是由于Na2S2O8加入后分解為Na+和，增加了水的導(dǎo)電性，從而造成了電流的增加，理論上電流的增加能一定程度地改善電滲透的效果[14-15]，但實(shí)際的脫水效果并不理想。

表2 過硫酸鹽投加對(duì)電流的影響

2.2 Fe2+與SPS比例對(duì)污泥脫水的影響

由于單純投加過硫酸鹽對(duì)污泥脫水的影響不明顯，因此考慮加入Fe2+促進(jìn)過硫酸鹽的活化。稱取60 g脫水污泥，控制Fe2+:SPS分別為0.5:1、1:1、1.5:1、2:1、2.5:1，用定量蒸餾水溶解與脫水污泥混勻后放入裝置，污泥厚度為1.0～1.1 cm，因Fe2+加入后脫水體系初始電流增大，故限定實(shí)驗(yàn)電壓為11 V·cm-1，控制機(jī)械壓力為17.59 kPa，并通電30 min，通電過程中記錄實(shí)時(shí)脫水量，并計(jì)算r，脫水結(jié)束后測(cè)定泥餅含水率，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3所示。

圖3 Fe2+與SPS比例對(duì)污泥脫水的影響

由圖3(a)分析可知，污泥脫水效率隨著Fe2+:SPS比例的升高而變化，當(dāng)Fe2+:SPS為2:1，脫水時(shí)間為30 min時(shí)，污泥脫水效率最高，維持在12.86%，此時(shí)泥餅含水率為65.68%。在實(shí)驗(yàn)過程中，F(xiàn)e2+在常溫下就能使過硫酸鹽分解產(chǎn)生，具體反應(yīng)如式（2）和式（3）所示[6]

在實(shí)驗(yàn)過程中，當(dāng)Fe2+:SPS超過1:1時(shí)，濾液開始呈現(xiàn)黃色，隨著Fe2+:SPS比例的增大顏色逐漸加深，這說明Fe2+開始反應(yīng)不完全，部分氧化轉(zhuǎn)化為Fe3+；同時(shí)從圖3(a)中可以看出，當(dāng)Fe2+:SPS為1:1時(shí)污泥的脫水效率與2:1時(shí)的脫水效率相差不大，最終污泥脫水效率維持在12.35%，泥餅含水率為65.32%，故選取Fe2+:SPS的最佳比例為1:1。另外，從圖3(b)中可以看出Fe2+的加入改變了污泥脫水的初始電壓，與單純投加過硫酸鹽相比初始電壓略有升高，這也是造成污泥脫水效率提升的原因之一。

2.3 電壓對(duì)污泥脫水的影響

稱取60 g脫水污泥，控制Fe2+:SPS為1:1，用定量蒸餾水溶解與脫水污泥混勻后放入裝置，污泥厚度為1.0～1.1 cm，機(jī)械壓力為17.59 kPa，控制初始電壓分別為5、8、11、15 V·cm-1，脫水30 min，通電過程中記錄實(shí)時(shí)脫水量，并計(jì)算r，脫水結(jié)束后測(cè)定泥餅含水率，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖4所示。

圖4 電壓梯度對(duì)污泥脫水的影響

由圖4(a)分析可知污泥的含水率降低率隨著電壓的增加而提高，這與Helmholtz-Smoluchowski方程相吻合[16-17]；隨著脫水過程中的電壓升高，污泥中的水分在電滲流作用下從陽極向陰極移動(dòng)的速率加快。

然而，從圖4(b)中分析，由于污泥孔隙間的水分在電滲過程中迅速流失，泥餅中的電阻隨之增大，此時(shí)距離陽極區(qū)域較近的污泥因干化破裂而出現(xiàn)大量裂痕，從而導(dǎo)致污泥與陽極的接觸面積變小，進(jìn)而引起通過泥餅的電流減小[18]。如實(shí)驗(yàn)過程中在初始電壓為15 V·cm-1時(shí)，初始電流會(huì)迅速增大而進(jìn)入恒流模式，隨著脫水時(shí)間的延長(zhǎng)，污泥中的含水率降低，導(dǎo)電性下降，電阻增大，隨后電流快速降低，最終污泥的含水率降低率為15.41%，僅與初始電壓為11 V·cm-1時(shí)的含水率降低率（15.07%）相當(dāng)。對(duì)比15 V·cm-1與11 V·cm-1泥餅含水率分別為60.42%和62.86%，僅相差2%，考慮到電能消耗，故初始電壓控制在11 V·cm-1即可獲得較好的污泥脫水效果。

2.4 時(shí)間對(duì)污泥脫水的影響

稱取60 g脫水污泥，控制Fe2+:SPS為1:1，用定量蒸餾水溶解與脫水污泥混勻后放入裝置，污泥厚度為1.0～1.1 cm，機(jī)械壓力為17.59 kPa，控制初始電壓為11 V·cm-1，分別通電10、20、30、40、50、60 min，通電過程中記錄實(shí)時(shí)脫水量，并計(jì)算r，脫水結(jié)束后測(cè)定泥餅含水率，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表3所示。

表3 時(shí)間對(duì)污泥脫水效率和泥餅含水率的影響

由表3看出，脫水時(shí)間的延長(zhǎng)可以提高污泥的脫水率和降低泥餅的含水率，在脫水40～50 min時(shí)污泥脫水率和泥餅含水率變化不大，繼續(xù)延長(zhǎng)脫水時(shí)間則會(huì)起到反效果，原因是鐵離子與陰極電解產(chǎn)生的OH-反應(yīng)生成鐵的沉淀物，導(dǎo)致污泥的電導(dǎo)率有所降低，增加了污泥的過濾難度[19-20]，因此限定電滲透脫水時(shí)間為40 min即可。

2.5 污泥厚度對(duì)污泥脫水的影響

分別稱取質(zhì)量為40、60、100、140 g的脫水污泥，過硫酸鹽投加量為100 mg·(g DS)-1，F(xiàn)e2+:SPS為1:1，用定量蒸餾水溶解與脫水污泥混勻后放入裝置，并測(cè)量污泥厚度分別為0.66、1.05、1.66、2.33 cm，機(jī)械壓力為17.59 kPa，控制初始電壓為11 V·cm-1，通電過程中記錄實(shí)時(shí)脫水量，并計(jì)算r，脫水結(jié)束后測(cè)定泥餅含水率，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表4所示。

表4 污泥厚度對(duì)污泥脫水效率和泥餅含水率的影響

由表4分析可知污泥厚度對(duì)污泥脫水率有一定的影響，隨著污泥厚度的增加，脫水率出現(xiàn)了先增加后減小的趨勢(shì)，但泥餅含水率則隨著污泥厚度的增加而下降，這與傳統(tǒng)污泥電滲透脫水的結(jié)論不同。

傳統(tǒng)單一電滲透污泥脫水過程中陽極附近的污泥會(huì)快速失去水分導(dǎo)致電阻增加，而距離陰極較近的污泥與陽極附近的污泥相比含水率較高，則電阻也相對(duì)較小[21]，依照歐姆定律，當(dāng)電阻發(fā)生變化時(shí)陰極在脫水過程中分得的驅(qū)動(dòng)電壓也會(huì)隨之變小，從而導(dǎo)致脫水過程難以持續(xù)[22]。隨著污泥厚度增加，距離陰極區(qū)域較近含水率較高的污泥也隨之增加，從而影響污泥最終的脫水效果。然而，F(xiàn)e3+在電場(chǎng)陰極的作用下不斷地被還原成Fe2+，F(xiàn)e2+活化生成，從而使陰極污泥的含水率下降，進(jìn)而使分得的驅(qū)動(dòng)電壓維持在一定水平，從而改善污泥的電滲透脫水效果。

2.6 電滲透-高級(jí)氧化脫水對(duì)泥餅性質(zhì)的影響

分別稱取140 g脫水污泥樣品S1和S2，樣品S1按照Fe2+:SPS為1:1，用定量蒸餾水溶解與其混勻后放入裝置，S2樣品不加活化過硫酸鹽，使用與S1等量蒸餾水混勻后放入裝置，污泥厚度為2.0～2.1 cm，機(jī)械壓力為17.59 kPa，控制初始電壓為11 V·cm-1，脫水結(jié)束后取出泥餅如圖5所示。

圖5 不同脫水工藝泥餅

對(duì)比圖5(a)、(b)可以看出，單純使用電滲透進(jìn)行污泥脫水得到的泥餅在靠近陰極區(qū)域呈現(xiàn)出黑色，說明該區(qū)域污泥仍存在大量的有機(jī)質(zhì)，而使用電滲透-高級(jí)氧化進(jìn)行脫水得到的泥餅整體呈現(xiàn)出土黃色，說明該區(qū)域污泥的有機(jī)質(zhì)被破壞，另外 從圖5(a)可以看出泥餅的均勻性優(yōu)于圖5(b)中的 泥餅。

為了證明上述推測(cè)，對(duì)脫水泥餅進(jìn)行分層取樣，將泥餅從縱向1/2處切開，分為上、下兩層分別測(cè)定含水率，同時(shí)對(duì)泥餅含水率、有機(jī)質(zhì)含量以及泥餅pH進(jìn)行測(cè)定，結(jié)果如表5所示。

由表5可以看出，泥餅S1和S2的pH相差不大；泥餅S2含水率為69.32%，泥餅S1含水率為58.47%，說明高級(jí)氧化與電滲透聯(lián)用可以顯著提高污泥的脫水效果，同時(shí)電滲透—高級(jí)氧化協(xié)同對(duì)于污泥有機(jī)質(zhì)的破壞優(yōu)于單純電滲透對(duì)污泥有機(jī)質(zhì)的破壞；對(duì)比泥餅均勻性可以發(fā)現(xiàn)，泥餅S2上部含水率為63.74%，下部含水率為71.01%，上、下相差7.27%，而泥餅S1上下部含水率僅相差0.07%，證明了關(guān)于泥餅均勻性的推斷。

表5 不同脫水方式對(duì)泥餅性質(zhì)的影響

3 結(jié) 論

（1）在污泥樣品為140 g，過硫酸鹽投加量為100 mg·(g DS)-1，F(xiàn)e2+:SPS為1:1，機(jī)械壓力為 17.59 kPa，控制初始電壓為11 V·cm-1時(shí)，電滲 透-高級(jí)氧化復(fù)合與單純電滲透污泥脫水技術(shù)相比，能夠顯著提高污泥的脫水效率，破壞泥餅中有機(jī)質(zhì)，使泥餅含水率降低至60%以下。

（2）與單純活化過硫酸鹽氧化污泥脫水相比，電滲透-高級(jí)氧化復(fù)合脫水可以利用電場(chǎng)的還原作用和電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)使體系中的過硫酸鹽充分活化，保證氧化能力的充分利用，改善污泥的脫水性能。

（3）與傳統(tǒng)電滲透污泥脫水相比可一次性處理更多質(zhì)量的污泥，有利于改善泥餅的均勻性，便于后續(xù)的運(yùn)輸和安置，可以減少處置費(fèi)用。

（4）電滲透-高級(jí)氧化復(fù)合污泥脫水中濾液的性質(zhì)變化和泥餅的微觀表征有待進(jìn)一步研究。

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Coordination of electro-osmotic and Fe-persulfate oxidation process on sewage sludge deep-dewatering

LI Yalin, LIU Lei, ZHANG Yi, WEI Tian, SHI Dan

(Department of Resources and Environment, Henan Institute of Engineering, Zhengzhou 451191, Henan, China)

Dewatered sewage sludge of sewage treatment plant was studied by self-made experimental device dewatering based on electro-osmotic-advanced oxidation process which would be influenced by the dosage of persulfate, proportion of ferric salt and persulfate, voltage gradient and the thickness of dewatered sewage sludge. The results showed that the combination of electro-osmosis-advanced oxidation technology can improve the dewater ability. The water content can be reduced to below 60% with sludge amount of 140 g, persulfate dosage of 100 mg·(g DS)-1, Fe2+/persulfate of 1:1, mechanical pressure of 17.59 kPa and controlling initial voltage of 11 V·cm-1. Electro-osmotic-advanced oxidation process can ensure fully use of oxidation ability ofto improve the sludge dewater ability based on the mechanism of reduction of electric field and electronic metastasis reaction, making persulfate fully activated compared with sludge dewatering by activated persulfate. Better than the traditional electro-osmosis sludge dewatering, more amount sludge can be treated one time and sludge cake uniformity can be highly improved for the subsequent transportation and settlement.

electro-osmotic; oxidation; sewage sludge; dewatering; waste treatment

supported by the Henan Science and Technology Program (162102310402), the Foundation of Henan Educational Committee (15A610010) and Zhengzhou Science and Technology Program(20150237).

date: 2016-02-17.

Dr. LI Yalin, li_ya_lin@haue.edu.cn

X 705

A

0438—1157（2016）09—4013—07

10.11949/j.issn.0438-1157.20160177

河南省科技攻關(guān)項(xiàng)目（162102310402）；河南省高等學(xué)校重點(diǎn)科研項(xiàng)目計(jì)劃（15A610010）；鄭州市科技攻關(guān)項(xiàng)目（20150237）。

2016-02-17收到初稿，2016-03-14收到修改稿。

聯(lián)系人及第一作者：李亞林（1984—），男，博士，講師。