結(jié)霜初期超疏水表面凝結(jié)液滴的自跳躍脫落及其對結(jié)霜過程的影響

汪　峰　 梁彩華　 張友法　 張小松

(1東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院, 南京 210096)(2東南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院, 南京 211189)

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結(jié)霜初期超疏水表面凝結(jié)液滴的自跳躍脫落及其對結(jié)霜過程的影響

汪峰1梁彩華1張友法2張小松1

(1東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院, 南京 210096)(2東南大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院, 南京 211189)

制備了具有微納復(fù)合結(jié)構(gòu)的超疏水表面,對其結(jié)霜過程進(jìn)行了可視化觀測,揭示了結(jié)霜初期表面凝結(jié)液滴的自跳躍行為及其對結(jié)霜過程的影響,并與普通表面的結(jié)霜過程進(jìn)行了對比研究．實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,結(jié)霜初期,超疏水表面的凝結(jié)液滴頻繁出現(xiàn)合并后自跳躍現(xiàn)象,根據(jù)液滴合并前的尺寸大小,可將自跳躍行為分為3類,而普通表面未觀察到類似現(xiàn)象;液滴自跳躍臨界半徑隨著液-固接觸面積分?jǐn)?shù)的降低和表面接觸角的增大而減?。跏寄Y(jié)液滴的自跳躍降低了超疏水表面液滴覆蓋率和分布密度,同時(shí)引起表面霜層生長的不均勻性和霜晶結(jié)構(gòu)的差異．與普通表面相比,超疏水表面可有效抑制結(jié)霜,延緩霜層生長速率．

超疏水表面;凝結(jié)液滴;自跳躍;結(jié)霜

結(jié)霜現(xiàn)象普遍存在于航空航天、制冷低溫及熱泵空調(diào)等領(lǐng)域．霜層的生長嚴(yán)重影響相關(guān)設(shè)備的工作效率和運(yùn)行安全．例如,空氣源熱泵冬季結(jié)霜工況下制熱運(yùn)行,室外換熱器表面的霜層生長增大了換熱器與空氣間的換熱熱阻,減少了空氣流量,導(dǎo)致蒸發(fā)溫度降低、機(jī)組制熱量減小、制熱性能系數(shù)下降等問題[1],嚴(yán)重影響熱泵機(jī)組高效穩(wěn)定運(yùn)行．因此,探索有效的抑霜方法對保障設(shè)備運(yùn)行的安全與效率具有重要意義．

受荷葉效應(yīng)啟發(fā),超疏水材料的制備與抑霜已成為研究熱點(diǎn)之一．文獻(xiàn)[2-4]通過濕化學(xué)刻蝕、噴砂處理、電火花微加工及化學(xué)氧化等方法制備出具有納米、微納復(fù)合結(jié)構(gòu)的超疏水表面,并用于抑霜研究．Jing等[5]通過可視化觀察發(fā)現(xiàn)結(jié)霜初期超疏水表面的凝結(jié)液滴分布稀疏,液滴尺寸較小且接近球形,凍結(jié)時(shí)間延遲．Huang等[6]指出了超疏水表面延緩凝結(jié)液滴凍結(jié)的原因,認(rèn)為超疏水表面的微細(xì)結(jié)構(gòu)致使凝結(jié)液滴在其表面呈Cassie狀態(tài),固-液間實(shí)際接觸面積減少．丁云飛等[7]通過靜電紡絲制備了具有微納結(jié)構(gòu)的超疏水表面,該表面能有效延遲初始霜晶出現(xiàn)的時(shí)間,使得表面霜晶覆蓋率較低．Liu等[8]制備了接觸角為162°的超疏水銅表面,并對其進(jìn)行了結(jié)霜性能測試,結(jié)果表明，與普通銅表面相比,超疏水銅表面抑霜時(shí)間可長達(dá)55 min．超疏水表面不僅抑制結(jié)霜,更能強(qiáng)化融霜過程．文獻(xiàn)[9-10]研究表明,霜層部分融化后可從超疏水表面自行剝離,可有效減少表面融霜水滯留量,提高融霜效率．

近年來,不少學(xué)者在超疏水表面的冷凝實(shí)驗(yàn)中觀察到冷凝液滴的自發(fā)彈跳現(xiàn)象[11-12],這種不依靠重力而離開壁面的移動(dòng)使冷凝液滴很快離開表面,強(qiáng)化了冷凝傳熱．劉天慶等[13]通過分析指出,只有在納米或微納二級(jí)結(jié)構(gòu)表面上的Cassie態(tài)液滴合并后,才可能出現(xiàn)冷凝液滴彈跳現(xiàn)象．冷表面在結(jié)霜初期形成的凝結(jié)液滴是霜層形成和生長的基礎(chǔ),初始凝結(jié)液滴的自跳躍脫落勢必會(huì)影響后續(xù)霜層的生長過程．為此,本文制備具有微納復(fù)合結(jié)構(gòu)的超疏水表面,對其結(jié)霜過程進(jìn)行可視化觀測,揭示結(jié)霜初期超疏水表面凝結(jié)液滴的自跳躍行為及其對結(jié)霜過程的影響．

1　實(shí)驗(yàn)裝置

微納復(fù)合結(jié)構(gòu)超疏水表面的制備流程如下:剪裁鋁箔數(shù)片,用1 200目金相砂紙打磨,依次置于丙酮、乙醇、去離子水中超聲清洗、吹干;然后,將鋁箔浸入濃度為0.2 mol/L、溫度為80 ℃的氫氧化鈉溶液中刻蝕3 min后取出,獲得表面微米結(jié)構(gòu);接著,將具有微米結(jié)構(gòu)的鋁箔放入沸水中90 min后取出,獲得表面納米結(jié)構(gòu);最后,浸入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.0%的氟硅烷乙醇溶液中修飾30 min,取出后烘干．超疏水表面的SEM形貌特征如圖1所示．由圖1(a)中可觀察到，試樣表面經(jīng)氫氧化鈉溶液刻蝕后存在大量凹蝕坑和400 nm左右的粒狀微米結(jié)構(gòu)．沸水浸泡后,微米結(jié)構(gòu)上形成規(guī)則的納米結(jié)構(gòu),呈散開的倒楔形花狀,如圖1(b)所示．經(jīng)測量,超疏水表面的表面接觸角θ為159.7°,液-固接觸面積分?jǐn)?shù)f為31.5%．普通表面(即裸露的鋁箔表面)的表面接觸角為98.0°．超疏水和普通試樣的尺寸均為5 cm×5 cm．

(a) 微米結(jié)構(gòu)　(b) 納米結(jié)構(gòu)

結(jié)霜可視化實(shí)驗(yàn)平臺(tái)包括冷臺(tái)和圖像采集系統(tǒng),如圖2所示．冷臺(tái)用于調(diào)節(jié)試樣表面溫度,使試樣在設(shè)定溫度下結(jié)霜．冷臺(tái)采用半導(dǎo)體溫差電制冷方式制冷,溫度可通過溫控儀進(jìn)行調(diào)節(jié)和控制,調(diào)節(jié)范圍為-20～150 ℃．為使冷臺(tái)熱端的熱量及時(shí)散去,采用低溫恒溫槽制取冷卻水對其進(jìn)行散熱．實(shí)驗(yàn)中,將冷臺(tái)豎直放置,試樣固定在冷臺(tái)表面．圖像采集系統(tǒng)用于實(shí)現(xiàn)對結(jié)霜過程的圖像實(shí)時(shí)采集,包括CCD視頻攝像頭、體式顯微儀等．利用CCD視頻攝像頭和體式顯微儀分別記錄結(jié)霜側(cè)面和正面圖像,并將圖像傳輸至計(jì)算機(jī)．實(shí)驗(yàn)過程中,環(huán)境溫度為(8±1) ℃,相對濕度為(75±3)%;試樣表面結(jié)霜溫度設(shè)定為-10 ℃．

圖2　結(jié)霜可視化實(shí)驗(yàn)平臺(tái)示意圖

2　實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

圖3為結(jié)霜初期普通表面和超疏水表面凝結(jié)液滴的生長過程．圖3(a)中,濕空氣中水蒸氣分子在普通表面凝結(jié)成液核,液核不斷長大、合并形成宏觀液滴,隨著液滴尺寸不斷增大和新液核不斷生成,普通表面逐漸被凝結(jié)液滴覆蓋,液滴生長過程中未觀察到自跳躍現(xiàn)象．隨著凝結(jié)液滴溫度下降,液滴內(nèi)生成冰晶核,并逐漸凍結(jié)．圖3(b)中,超疏水表面的凝結(jié)液滴同樣經(jīng)歷了液核生成、液滴生長和凍結(jié)過程．凝結(jié)液滴生長前176 s內(nèi)未觀察到液滴自跳躍現(xiàn)象,此后液滴不斷生長,液滴尺寸增大且液滴間距離縮短,液滴合并后自跳躍行為頻繁發(fā)生．根據(jù)液滴合并前的尺寸大小,可將自跳躍行為分成3類:① 尺寸較大的液滴與周圍小液滴發(fā)生合并后跳躍,如圖3(b)中黃色虛線圈1,1′所示;② 尺寸較小且數(shù)量眾多的小液滴發(fā)生合并后跳躍,如圖3(b)中黃色虛線圈2,2′所示;③ 2個(gè)尺寸較大且大小相當(dāng)?shù)囊旱伟l(fā)生合并后跳躍,如圖3(b)中黃色虛線圈3，3′所示．凝結(jié)液滴在持續(xù)液態(tài)300 s后開始出現(xiàn)凍結(jié),直至340 s基本完全凍結(jié)．雖然部分液滴具備跳躍條件(見圖3(b)中黃色虛線圈4,4′),但由于液滴凍結(jié)成形,并未出現(xiàn)自跳躍現(xiàn)象．

(a) 普通表面

(b) 超疏水表面

定義表面覆蓋率為試樣表面被凝結(jié)液滴覆蓋的百分?jǐn)?shù)．超疏水表面初始凝結(jié)液滴的頻繁自跳躍,直接引起表面覆蓋率的變化．圖4顯示了初始凝結(jié)液滴凍結(jié)前超疏水表面和普通表面覆蓋率的變化曲線．普通表面的覆蓋率在凝結(jié)液滴生長的前150 s內(nèi)呈直線上升,60,101和147 s對應(yīng)的表面覆蓋率分別為35.2%,60.0%和79.2%．凝結(jié)液滴的不斷生長以及新液核的不斷形成促使普通表面被液滴的覆蓋面積隨時(shí)間的增加而增大,直到凝結(jié)液滴全部凍結(jié)(196 s),表面覆蓋率不再變化．超疏水表面同時(shí)存在凝結(jié)液滴生長和自跳躍脫落2種相對行為,故其表面覆蓋率隨時(shí)間的變化較為復(fù)雜．在凝結(jié)液滴生長的前176 s內(nèi),表面覆蓋率從19.8%增加到23.2%．此期間,液滴尺寸不斷增大,且未觀察到液滴自跳躍行為．在凝結(jié)液滴生長的176～224 s期間,表面覆蓋率下降到19.5%,期間屢次發(fā)生大尺寸凝結(jié)液滴合并跳躍的行為,而液滴的生長速率不足以彌補(bǔ)大尺寸液滴脫落后留下的面積空缺．在凝結(jié)液滴生長的224～296 s期間,凝結(jié)液滴跳躍的次數(shù)減少,導(dǎo)致表面覆蓋率有所增大．此后,表面覆蓋率稍許下降,直至凍結(jié)．總體而言,由于超疏水表面凝結(jié)液滴的自跳躍脫落,有效減緩了表面覆蓋率的增長,顯著降低了凝結(jié)液滴凍結(jié)前的分布密度．這表明在結(jié)霜初期,超疏水表面可有效延緩凝結(jié)液滴覆蓋表面所導(dǎo)致的換熱能力的衰減．

圖4　凝結(jié)液滴凍結(jié)前超疏水表面和普通表面覆蓋率的變化

凝結(jié)液滴的合并自跳躍現(xiàn)象,是由液滴合并前后體系自由能的變化所導(dǎo)致的．將冷表面與凝結(jié)液滴作為一個(gè)體系,單個(gè)液滴和冷表面所組成體系的自由能E為

E=γlvAlv+γslAsl+γsvAsv

(1)

式中,γlv為液-氣界面張力;γsl為固-液界面張力;γsv為固-氣界面張力;Αlv為液-氣接觸面積;Αsl為固-液接觸面積;Αsv為固-氣接觸面積．

假設(shè)n個(gè)凝結(jié)液滴產(chǎn)生合并,則合并前體系總自由能可表示為

(2)

合并后體系的自由能E*為

(3)

液滴合并后,體系內(nèi)固、液、氣三者界面的接觸面積變化引起體系自由能變化，即

ΔE=γlvΔAlv+γslΔAsl+γsvΔAsv

(4)

液滴合并后,固-液界面的面積減小等于固-氣界面面積的增加.根據(jù)Young氏方程,可將式(4)簡化為

ΔE=γlv(ΔAlv-cosθΔAsl)

(5)

根據(jù)能量守恒定律,液滴合并前后體系自由能之差轉(zhuǎn)化為合并后液滴的動(dòng)能及液滴合并前后重力勢能的變化．超疏水表面的凝結(jié)液滴尺寸小于mm數(shù)量級(jí),可忽略重力勢能的影響,故體系自由能之差轉(zhuǎn)化為合并后液滴的動(dòng)能Ek,即

(6)

式中,ρ為液滴的密度;V為合并后液滴的體積;R為合并后液滴的半徑;U為液滴離開表面的初速度．

合并后的液滴具有脫離表面的初速度,但表面黏附力阻止液滴脫離．若液滴所具有的動(dòng)能克服黏附功,則液滴可脫離表面．表面黏附功W可表示為[14]

(7)

式中,f為液-固接觸面積分?jǐn)?shù).當(dāng)Ek>W時(shí),液滴可自跳躍脫離表面;當(dāng)Ek

(8)

式中，Φ(θ)為接觸角θ的函數(shù).

對于特定冷表面,只有合并后半徑大于Rc的凝結(jié)液滴才能實(shí)現(xiàn)自跳躍．3類液滴自跳躍行為中,當(dāng)大尺寸凝結(jié)液滴參與或眾多小液滴進(jìn)行合并,才能使得合并后凝結(jié)液滴尺寸大于臨界脫落半徑,實(shí)現(xiàn)自跳躍．Rc隨著液-固接觸面積分?jǐn)?shù)f的降低而減?。?θ)隨著θ的增大而減小,因而Rc也隨著θ的增大而減?。甊c減小意味著更多的液滴可通過合并自跳躍離開冷表面．從表面特性考慮,應(yīng)盡可能提高表面接觸角和降低液-固接觸面積分?jǐn)?shù)．這也解釋了超疏水表面頻繁出現(xiàn)液滴自跳躍行為,而普通表面未觀察到類似現(xiàn)象的原因．但超疏水表面在處理過程中存在表面特性不均勻的現(xiàn)象,導(dǎo)致表面邊緣的接觸角小于中心處的接觸角,因而中心處的自跳躍現(xiàn)象多于邊緣,形成了邊緣凝結(jié)液滴分布密集,而中心處分布較稀疏的不均勻現(xiàn)象(見圖3)．

取γlv=0.072N/m,f=30%,U=0.1m/s,計(jì)算得到臨界脫落半徑Rc隨接觸角θ的變化曲線圖,如圖5所示．臨界脫落半徑隨著接觸角的增大而減小,當(dāng)接觸角從90°增加至140°,Rc從6 479.9μm減小到325.5μm,降幅較大．當(dāng)接觸角小于150°時(shí),Rc>100μm．結(jié)霜工況下,凝結(jié)液滴難以生長到100μm以上,對于接觸角小于150°的表面,不會(huì)發(fā)生液滴自跳躍行為．當(dāng)接觸角為170°時(shí),臨界脫落半徑為1.5μm,表明當(dāng)液滴合并后半徑大于1.5μm即可跳躍脫離表面．故增大表面接觸角,有利于凝結(jié)液滴實(shí)現(xiàn)自跳躍．

圖5　臨界脫落半徑隨接觸角的變化

圖6(a)為超疏水表面的霜層生長過程．超疏水表面凝結(jié)液滴分布的不均勻性導(dǎo)致了表面霜層生長的不均勻性．結(jié)霜過程持續(xù)10 min后,凍結(jié)液滴表面已形成霜層,霜層橫向擴(kuò)散,將表面邊緣逐漸覆蓋,而凝結(jié)液滴分布稀疏的中心處則沒有明顯的結(jié)霜現(xiàn)象．結(jié)霜過程持續(xù)30 min時(shí),與邊緣處對比,中心處抑霜效果顯著．由于凝結(jié)液滴凍結(jié)后結(jié)霜明顯高出超疏水冷表面,這使得濕空氣中的水蒸氣分子在沉降過程中被凍結(jié)液滴吸附,而到達(dá)冷表面的空氣所含水蒸氣量較少,故液滴分布稀疏的中心處結(jié)霜程度較輕．此外,冷表面附近的空氣與冷表面直接接觸,而凍結(jié)液滴表面的溫度高于冷表面．兩處在結(jié)霜過程中的冷壁面溫度和空氣含濕量均不同,導(dǎo)致兩處霜層生長速率不同．圖6(b)為普通表面的霜層生長過程．由于普通表面凝結(jié)液滴分布均勻且分布密集,其表面霜層生長沒有顯著差異．霜層在凍結(jié)液滴表面迅速生長,并逐漸覆蓋整個(gè)表面．

(a) 超疏水表面

(b) 普通表面

如前所述,超疏水表面凝結(jié)液滴分布的不均勻性導(dǎo)致表面霜層生長的不均勻性．表面邊緣和表面中心地帶處于不同結(jié)霜工況,邊緣處的霜層生長速率大于中心處．較快的霜層生長速率下,霜晶呈簇狀；而在霜層生長速率緩慢的表面中心處呈盤狀,如圖7所示．導(dǎo)致兩處霜晶形狀差異的原因是結(jié)霜冷表面溫度不同以及空氣含濕量不同[15]．

圖8為超疏水表面和普通表面的箱層高度隨結(jié)霜時(shí)間的變化．采用取最高霜高和最低霜高平均值的方法計(jì)算霜層高度．將霜層沿寬度方向分成5

圖7　超疏水表面邊緣與中心處的霜晶結(jié)構(gòu)

部分,取5部分平均霜層高度的平均值作為霜層高度．圖中超疏水表面結(jié)霜高度明顯低于普通表面．結(jié)霜過程持續(xù)50 min,超疏水表面和普通表面的霜層高度分別為0.86和1.39 mm,超疏水表面霜層高度比普通表面減少38.1%．這表明超疏水表面較普通表面的抑霜效果更好．比較2種表面霜層高度隨時(shí)間的變化率可看出,超疏水表面的霜層生長速率比普通表面慢．由于超疏水表面中心處的霜層生長緩慢,使得代表表面結(jié)霜程度平均水平的霜層高度也得到降低,從而整體表現(xiàn)出良好的抑霜效果．

圖8　超疏水表面和普通表面霜層高度隨時(shí)間的變化

3　結(jié)論

1) 超疏水表面的凝結(jié)液滴在生長過程中頻繁發(fā)生合并后自跳躍行為,根據(jù)液滴合并前尺寸大小,將自跳躍行為分成3類．

2) 凝結(jié)液滴的頻繁自跳躍降低了超疏水表面的液滴覆蓋率和分布密度,而普通表面的凝結(jié)液滴分布密度和表面覆蓋率隨結(jié)霜時(shí)間呈上升趨勢．

3) 液滴自跳躍臨界半徑隨著固-液接觸面積分?jǐn)?shù)的降低和接觸角的增大而減小,為使盡可能多的凝結(jié)液滴自跳躍脫離表面,應(yīng)提高表面接觸角、降低液-固接觸面積分?jǐn)?shù)．

4) 超疏水表面液滴的局部自跳躍脫落,引起表面霜層生長的不均勻性和霜晶結(jié)構(gòu)的差異,霜晶在液滴分布密集的表面邊緣呈簇狀,而在液滴分布稀疏的表面中心處呈盤狀．結(jié)霜持續(xù)50 min,超疏水表面霜層高度比普通表面減少38.1%,抑霜效果顯著．

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Jumping of condensation droplets on superhydrophobic surfaces at early frosting stage and its effects on frost formation

Wang Feng1Liang Caihua1Zhang Youfa2Zhang Xiaosong1

(1School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096, China)(2School of Materials Science and Engineering, Southeast University, Nanjing 211189, China)

A superhydrophobic surface with micro-nano structure was prepared and the visualization was carried out to study its frost formation. The jumping of condensation droplets on superhydrophobic surface at early frosting stage and its effects on the frost formation were revealed and compared with those of bare surfaces. Experimental results show that the jumping behaviors of the condensation droplets frequently appear on the superhydrophobic surface at early frosting stage. The behavtors can be divided into three types according to the sizes of the droplets before the coalescence, while there is no jumping behavior on the bare surface. The jumping critical radius decreases with the increase of the surface contact angle and the decrease of the solid-liquid contact area. Jumping of condensate droplets can reduce the droplet distribution density and surface covered fraction, and result in the unevenness of frost layer and difference in frost crystals. Compared with the bare surface, the superhydrophobic surface can effectively restrain the frost formation and delay the growth rate of the frost layer.

superhydrophobic surface; condensation droplets; jumping behavior; frost formation

10.3969/j.issn.1001-0505.2016.04.014

2015-12-18.作者簡介: 汪峰(1989—)，男，博士生；梁彩華(聯(lián)系人)，男，博士，教授，博士生導(dǎo)師，caihualiang@163.com.

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51106023)、“十二五”國家科技支撐計(jì)劃資助項(xiàng)目(2011BAJ03B14)、東南大學(xué)優(yōu)秀博士學(xué)位論文培育基金資助項(xiàng)目(YBJJ1506).

10.3969/j.issn.1001-0505.2016.04.014.

TK124

A

1001-0505(2016)04-0757-06

引用本文: 汪峰，梁彩華，張友法，等.結(jié)霜初期超疏水表面凝結(jié)液滴的自跳躍脫落及其對結(jié)霜過程的影響[J].東南大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2016,46(4):757-762.