RFCC化學(xué)汽提過(guò)程的模擬研究

劉英杰，楊基和，藍(lán)興英，高金森

（1常州大學(xué)江蘇省綠色催化材料與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 常州 213164；2中國(guó)石油大學(xué)（北京）重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102249）

RFCC化學(xué)汽提過(guò)程的模擬研究

劉英杰1，2，楊基和1，藍(lán)興英2，高金森2

（1常州大學(xué)江蘇省綠色催化材料與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 常州 213164；2中國(guó)石油大學(xué)（北京）重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102249）

采用歐拉模型耦合反應(yīng)模型對(duì)重油催化裂化環(huán)流汽提段內(nèi)的化學(xué)汽提過(guò)程進(jìn)行了模擬研究，考察了汽提段內(nèi)的顆粒體積分?jǐn)?shù)分布、油氣組分分布以及高溫再生劑的加入對(duì)汽提效果的影響，并與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行了對(duì)比。結(jié)果表明模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基本吻合。模擬得到的汽提段底部顆粒體積分?jǐn)?shù)約為0.3～0.45，而在上部迅速降低至0.2左右。由汽提段底部向上，氣體組分和汽油組分含量（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）顯著增加，在床層上部達(dá)到了20%左右，重組分含量顯著降低至床層上部的約30%，而柴油組分含量保持在30%左右變化不大。隨著再生劑的加入，汽提段頂部氣體組分和汽油組分的含量增加，重組分和柴油組分的含量減小，當(dāng)再生劑加入量為60%時(shí)，重組分含量降至18%。

石油；催化裂化；汽提；化學(xué)反應(yīng)；計(jì)算流體力學(xué)

引　言

催化裂化（FCC）是一種重要的重油轉(zhuǎn)化過(guò)程，汽提段是連接催化裂化反應(yīng)和再生過(guò)程的重要的中間環(huán)節(jié)，其主要作用是通過(guò)水蒸氣置換出催化劑夾帶和吸附的油氣。通常認(rèn)為汽提過(guò)程是一個(gè)物理過(guò)程，在此基礎(chǔ)上通過(guò)改進(jìn)內(nèi)構(gòu)件提高汽提效率［1］。但研究者通過(guò)工業(yè)在線取樣［2-5］以及對(duì)待生劑的表征和汽提實(shí)驗(yàn)［6-10］發(fā)現(xiàn)，汽提段內(nèi)存在化學(xué)反應(yīng)。Koon等［8］提出了一個(gè)汽提過(guò)程模型，認(rèn)為汽提過(guò)程包括了催化劑內(nèi)吸附的重組分的裂解、縮合和氣化過(guò)程，Araujo-Monroy等［10］根據(jù)FCC和汽提實(shí)驗(yàn)建立了汽提段脫附和反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)模型。

隨著重油摻渣率的提高，進(jìn)入汽提段的重組分越來(lái)越多，這些重組分從汽提段出口進(jìn)入沉降器后會(huì)冷凝、黏附在器壁等位置，加重沉降器的結(jié)焦［11-12］。高金森等［13］基于重組分在汽提段會(huì)繼續(xù)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的事實(shí)，提出了“化學(xué)汽提器”的概念，通過(guò)向汽提段引入高溫再生劑，提高汽提段內(nèi)的溫度及催化活性，強(qiáng)化反應(yīng)效果以減少進(jìn)入沉降器的重油含量，降低沉降器重油分壓，從而減少沉降器結(jié)焦［12-13］。

本文采用數(shù)值模擬方法研究了汽提段內(nèi)的化學(xué)汽提過(guò)程，探索了強(qiáng)化化學(xué)反應(yīng)對(duì)于強(qiáng)化汽提效果的作用，為化學(xué)汽提器的應(yīng)用提供了理論依據(jù)。

1　模擬方法

1.1CFD模型

采用歐拉模型對(duì)氣固兩相流動(dòng)進(jìn)行模擬計(jì)算，采用顆粒動(dòng)力學(xué)理論對(duì)守恒方程進(jìn)行封閉。對(duì)于稠密氣固兩相流動(dòng)的數(shù)值模擬，氣固曳力的模擬非常重要，文中采用的氣固曳力模型［14-16］見(jiàn)式（1）～式（4），其中式（2）的團(tuán)聚顆粒直徑為235 μm［17］。氣固相間傳熱模型［18］見(jiàn)式（5）、式（6）?？刂品匠探M及顆粒動(dòng)力學(xué)理論的相關(guān)方程見(jiàn)文獻(xiàn)［19］。

1.2反應(yīng)模型

模擬所采用的汽提反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)如圖1所示。催化劑上吸附的重油組分及柴油組分一部分直接發(fā)生熱裂化反應(yīng)生成氣體組分和焦炭，一部分脫附進(jìn)入氣相，隨后發(fā)生催化裂化反應(yīng)，生成汽油組分、氣體組分和焦炭。采用的脫附模型、熱裂化模型和催化裂化模型見(jiàn)文獻(xiàn)［10，19-21］。脫附和熱裂化反應(yīng)速率由式（7）計(jì)算，催化裂化反應(yīng)速率由式（8）、式（9）計(jì)算，反應(yīng)速率常數(shù)kj由式（10）計(jì)算，指前因子及活化能見(jiàn)文獻(xiàn)［22］。

圖1　化學(xué)汽提反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)Fig.1　Reaction scheme during stripping process

1.3模擬對(duì)象及工況

模擬采用的環(huán)流汽提段結(jié)構(gòu)如圖2所示。汽提段內(nèi)徑1.2 m，高13 m。汽提段共有3組盤(pán)環(huán)型擋板，兩組環(huán)流擋板，催化劑入口面積為0.4 m2，汽提蒸汽入口面積0.8 m2。

在Gambit2.2.30上繪制二維網(wǎng)格，網(wǎng)格尺寸5 mm×5 mm。數(shù)值計(jì)算所用軟件為商業(yè)軟件Fluent6.3.26，時(shí)間步長(zhǎng)0.001 s，模擬時(shí)間20 s，模擬結(jié)果為10～20 s的時(shí)均值。

圖2　環(huán)流汽提段結(jié)構(gòu)Fig.2　Structure of annular stripper

氣相入口和固相出口為速度入口，固相入口為質(zhì)量入口，氣相出口為自由出口，壁面采取無(wú)滑移壁面條件。初始床高6 m，表觀氣速分別為0.08、0.16和0.24 m·s-1，氣相溫度220℃，固相質(zhì)量流量47.82 kg·s-1，溫度500℃。進(jìn)入汽提段的催化劑上吸附的烴類含量（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）如下：重組分2%，柴油組分2%，焦炭1%。固相密度1500 kg·m-3，氣相中各組分密度如下：重油組分11.0 kg·m-3，柴油組分6.0 kg·m-3，汽油組分3.0 kg·m-3，氣體組分0.8 kg·m-3，水蒸氣0.55 kg·m-3。

2　結(jié)果與討論

2.1氣固兩相流場(chǎng)特征

模擬得到的顆粒體積分?jǐn)?shù)沿床高的分布如圖 3所示。由圖可見(jiàn)，隨著氣速由 0.08 m·s-1增加到0.24 m·s-1，床高8.5～11.5 m，密相床層底部顆粒體積分?jǐn)?shù)約0.3～0.45，床層下部顆粒體積分?jǐn)?shù)的變化較為平緩，而在床層上部顆粒體積分?jǐn)?shù)降低幅度較大，密相床頂部顆粒體積分?jǐn)?shù)約為0.2。

圖3　顆粒體積分?jǐn)?shù)沿床高分布Fig.3　Solid volume fraction distributions along bed height

汽提段內(nèi)發(fā)生復(fù)雜的脫附和裂化反應(yīng)，待生劑由汽提段上部進(jìn)入向下流動(dòng)，其上吸附的柴油組分和重組分發(fā)生脫附和熱裂化反應(yīng)進(jìn)入氣相，而氣相中的油氣由水蒸氣汽提向上行進(jìn)，同時(shí)發(fā)生催化裂化反應(yīng)，脫附和裂化過(guò)程都會(huì)導(dǎo)致氣相體積增大，即床層密度降低。

圖4為單位汽提段體積內(nèi)油氣體積隨床高的變化。由圖可見(jiàn)，在密相床層上部油氣體積較大，而沿床高向下逐漸減小，床高9 m處的油氣體積約為床高1 m處的9倍，說(shuō)明隨著催化劑顆粒向下運(yùn)動(dòng)，化學(xué)反應(yīng)程度逐漸減弱，生成的輕組分也逐漸減少。

圖4　汽提段內(nèi)油氣體積沿床高變化（Ug=0.16 m·s-1）Fig.4　Gas oil volumes in stripper along bed height （Ug=0.16 m·s-1）

2.2汽提產(chǎn)物分布

仇玄［23］在一套改進(jìn)的固定床反應(yīng)器中對(duì)化學(xué)汽提過(guò)程進(jìn)行了考察，與本文對(duì)比的主要操作條件如下：反應(yīng)溫度 480℃，劑油比 6，重時(shí)空速20 h-1，汽提時(shí)間 30 m in，汽提蒸汽用量分別為0.6、3.0、5.0 g·h-1·（g cat）-1。其通過(guò)實(shí)驗(yàn)得到汽提段回收的油氣量約占總產(chǎn)物分布的 18%～22%，而本文模擬得到的回收率約為22%～24%，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相近。

模擬得到的汽提段出口汽提產(chǎn)物分布如圖5所示，并與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了對(duì)比［22］。由圖可見(jiàn)，模擬得到的不同氣速下的汽提產(chǎn)物分布與實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為一致，但模擬得到的重組分收率較實(shí)驗(yàn)值高，其他組分收率較實(shí)驗(yàn)值低，這主要是由于模擬所采用的汽提段烴類物質(zhì)的含量性質(zhì)、采用的反應(yīng)模型以及流化狀態(tài)與實(shí)驗(yàn)汽提條件有所差異。

由模擬結(jié)果可見(jiàn)，隨著氣速的增加，氣體組分和汽油組分收率降低而柴油組分和重組分收率增加，這主要是由于汽提蒸汽量的增加縮短了油氣的停留時(shí)間，減少了重質(zhì)烴類裂化成輕烴的量。實(shí)驗(yàn)中得到的各組分含量的變化趨勢(shì)較模擬值平緩，規(guī)律性不明顯，主要原因如前所述，實(shí)驗(yàn)裝置為小型固定床反應(yīng)器，與工業(yè)中流化床的流化狀態(tài)不同，蒸汽用量對(duì)油氣停留時(shí)間的影響不如流化床顯著。

圖5　汽提段出口汽提產(chǎn)物分布Fig.5　Distributions of stripping products at outlet

模擬得到的油氣中各組分含量沿床高分布如圖6所示。由圖可見(jiàn)，隨著床高的增加，氣體組分和汽油組分含量顯著增加，在床層上部達(dá)到了20%左右，重組分含量顯著降低至床層上部的30%，而柴油組分含量保持在30%左右，變化不大。

圖7為氣相溫度沿床高分布，可以看出，汽提段上部溫度較高，而裂化反應(yīng)為吸熱反應(yīng)，高溫有利于促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行，因此圖中汽提段上部小分子如氣體組分和汽油組分含量較高而重組分含量較低，柴油組分含量沿軸向變化不大說(shuō)明整個(gè)過(guò)程重組分裂化成柴油組分，與柴油組分的脫附和裂化保持了平衡。

2.3化學(xué)汽提強(qiáng)化效果分析

雖然汽提段存在化學(xué)反應(yīng)，但通過(guò)研究表明經(jīng)汽提后油氣中仍含有約30%的重組分。為了進(jìn)一步強(qiáng)化汽提效果，使更多的重組分轉(zhuǎn)化成輕質(zhì)油品，研究探討了加入再生劑調(diào)節(jié)汽提段活性對(duì)汽提效果的影響。模擬過(guò)程在催化劑入口加入一股高溫再生劑，通過(guò)催化劑上炭含量的改變來(lái)調(diào)整催化劑活性因子Φ，從而改變反應(yīng)活性，考察的再生劑含量為0～60%。模擬得到的汽提段頂部油氣組分分布如圖8所示，并與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行了對(duì)比［23］。

由圖可見(jiàn)，隨著再生劑引入量的增加，模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果變化趨勢(shì)一致：汽油組分和氣體組分的含量增加，重組分和柴油組分的含量減小，說(shuō)明汽提段反應(yīng)活性的增加促進(jìn)了汽提段內(nèi)重組分的裂化反應(yīng)，減少了由汽提段進(jìn)入沉降器的重組分含量，從而減少了沉降器結(jié)焦量。相對(duì)于實(shí)驗(yàn)值，模擬得到的重油含量高，汽油和氣體含量偏低，說(shuō)明模擬中油氣的反應(yīng)程度不如實(shí)驗(yàn)中劇烈。

當(dāng)再生劑加入量為60%時(shí)，頂部重組分含量降至18%。由于中間產(chǎn)物的二次裂化，通過(guò)模擬和實(shí)驗(yàn)得到的輕油（汽油組分+柴油組分）含量在加入再生劑前后變化不大，均占油氣的60%左右，但由于生成的油氣體積有所增加，因此產(chǎn)物中的輕油收率也有所增加。

圖6　氣相中油氣含量沿床高分布（Ug=0.16 m·s-1）Fig.6　Contents of species in gas oil along bed height （Ug=0.16 m·s-1）

圖7　氣相溫度沿床高分布（Ug=0.16 m·s-1）Fig.7　Gas phase temperature distributions along bed height （Ug=0.16 m·s-1）

模擬得到的汽提段底部待生劑上的烴類含量如圖9所示。由圖可見(jiàn)，隨著反應(yīng)的強(qiáng)化，汽提段底部待生劑上焦炭含量有所增加，當(dāng)再生劑含量增加到60%后，焦炭含量由1.04%增加到1.35%。

圖8　環(huán)流汽提段上部油氣組分分布（Ug=0.16 m·s-1）Fig.8　Species distributions of oilgas at top of stripper （Ug=0.16 m·s-1）

3　結(jié)　論

（1）研究表明，汽提段內(nèi)存在化學(xué)反應(yīng)，隨著顆粒向下運(yùn)動(dòng)，化學(xué)反應(yīng)逐漸減弱，生成的油氣體積逐漸減小。

圖9　汽提段底部待生劑上烴類含量（Ug=0.16 m·s-1）Fig.9　Hydrocarbon contents in deactivated catalysts at bottom of stripper （Ug=0.16 m·s-1）

（2）汽提段由下向上，油氣中氣體組分和汽油組分含量增加，柴油組分含量變化不大，而重油組分含量降低。

（3）模擬得到的汽提段出口油氣回收量約占產(chǎn)品的22%～24%，但油氣中仍攜帶約30%的重組分進(jìn)入沉降器。

（4）通過(guò)引入高溫再生劑后，汽提段頂部汽油和氣體的含量增加，重油和柴油的含量減小，當(dāng)加入 60%的再生劑后汽提段出口重組分含量降低至18%。說(shuō)明再生劑的引入能夠強(qiáng)化汽提段反應(yīng)，一方面促進(jìn)重油的轉(zhuǎn)化，減少沉降器結(jié)焦，另一方面增加輕油收率，提高經(jīng)濟(jì)效益。

符號(hào)說(shuō)明

Cc——催化劑炭含量，%

CD——曳力系數(shù)

dp——顆粒當(dāng)量直徑，m

Ea——活化能，kJ·kmol-1

H ——床高，m

hgp——?dú)夤虒?duì)流傳熱系數(shù)，J·s-1·m-2·K-1

k ——反應(yīng)速率常數(shù)，kmol·m-3·s-1

k0——指前因子，（kg i）1-n·（kg feed）n·（kg cat）-1·s-1

M ——分子質(zhì)量，g·mol-1

Nu ——Nusselt數(shù)

n ——反應(yīng)級(jí)數(shù)

Pr ——Prandtl數(shù)

Re ——Reynolds數(shù)

S ——反應(yīng)速率，kg·m-3·s-1

T ——溫度，K

u ——速度矢量，m·s-1

y ——組分含量，%

α ——相體積分?jǐn)?shù)

β——?dú)夤涕g動(dòng)量傳遞系數(shù)，kg·m-3·s-1

λ——熱導(dǎo)率，W·m-1·K-1

μ——黏度，Pa·s

ρ——密度，kg·m-3

Φ——失活因子

下角標(biāo)

a-cat——再生劑

g——?dú)庀?/p>

i——組分

j——反應(yīng)路徑

oil——油氣

p——顆粒相

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Numerical study on RFCC chem ical stripping process

LIU Yingjie1， 2， YANG Jihe1， LAN Xingying2， GAO Jinsen2
（1Jiangsu Key Laboratory of Advanced Catalytic Materials and Technology， Changzhou University， Changzhou 213164， Jiangsu，China；2State Key Laboratory of Heavy Oil Processing， China University of Petroleum， Beijing 102249， China）

Numerical simulation was adopted to study the chem ical stripping process in an annular resid fluid catalytic cracking （RFCC） stripper coupling Eulerian model as well as desorption， thermal cracking and catalytic cracking models. Solid volume fraction distributions and species contents in the gas oil along the stripper were investigated. Furtherly， the effect of adding high temperature activated catalysts in the catalyst inlet on stripping was analyzed. The results showed that the simulation results were in acceptable agreements w ith the experimental data. The simulated solid volume fraction at the bottom of the stripper was about 0.3—0.45， while in the upper section it showed a sharp decrease to 0.2. From bottom up， the contents of gas and gasoline components increased significantly to about 20% at the top， those of heavy components decreased to nearly 30% and of diesel components about 30% do not change much. With adding high temperature activated catalysts in the catalyst inlet，the contents of gas and gasoline components at the gas outlet increased， while those of diesel and heavy components decreased. When adding 60% of activated catalysts， the content of heavy components decreased to 18%.

petroleum； fluid catalytic cracking； stripping； chem ical reaction； CFD

date: 2016-04-14

Prof. YANG Jihe， yangjihe@ cup.edu.cn

supported by the National Basic Research Program of China（2012CB215003）， the National Natural Science Foundation of China （21306014） and the Jiangsu Key Laboratory of Advanced Catalytic Materials and Technology （BM 2012110）.

TQ 018

A

0438—1157（2016）08—3244—07

10.11949/j.issn.0438-1157.20160489

2016-04-14收到初稿，2016-06-15收到修改稿。

聯(lián)系人：楊基和。第一作者：劉英杰（1982—），女，博士研究生，講師。

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目（2012CB215003）；國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21306014）；江蘇省綠色催化材料與技術(shù)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放課題基金資助項(xiàng)目（BM 2012110）。