二級(jí)牡蠣殼固定床-MBR工藝深度處理尾水研究

劉世念，陳峻峰，閻佳，李欣，呂旺燕，胡勇有，洪添

（1.華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院，工業(yè)聚集區(qū)污染控制與生態(tài)修復(fù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東廣州510006；2.廣東電網(wǎng)有限責(zé)任公司電力科學(xué)研究院，廣東廣州510080）

油氣田水處理

二級(jí)牡蠣殼固定床-MBR工藝深度處理尾水研究

劉世念1，2，陳峻峰1，閻佳1，李欣2，呂旺燕2，胡勇有1，洪添1

（1.華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院，工業(yè)聚集區(qū)污染控制與生態(tài)修復(fù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東廣州510006；2.廣東電網(wǎng)有限責(zé)任公司電力科學(xué)研究院，廣東廣州510080）

利用臭氧的強(qiáng)氧化、微生物降解以及MBR的強(qiáng)截留作用，構(gòu)建了二級(jí)牡蠣殼固定床，即OOFR（臭氧-牡蠣殼固定床）-AOFB（曝氣-牡蠣殼生物固定床）-MBR深度處理污水廠尾水工藝流程。為期90 d的小試結(jié)果表明，該工藝可高效地去除尾水中的C、N、P以及懸浮物。臭氧邊界投加量為40～110 mg/L，在臭氧最佳投加量90 mg/L下，系統(tǒng)的COD、NH4+-N、TP的平均去除率分別達(dá)83%、99%、65%，平均出水COD、NH4+-N、TP分別為6、0.1、0.14 mg/L，濁度低于0.1 NTU，pH為7.4～7.8，完全滿足反滲透處理進(jìn)水的要求。

市政尾水；臭氧-牡蠣殼固定床；曝氣-牡蠣殼生物固定床；深度處理

廣東省某火力發(fā)電廠將城市污水廠尾水深度處理回用作為工業(yè)水（消防水、冷卻水及鍋爐補(bǔ)給水）的主要水源，但實(shí)際運(yùn)行中發(fā)現(xiàn)，尾水中殘留難降解COD、氨氮和濁度很高，會(huì)阻塞反滲透膜，縮短運(yùn)行周期；尾水中微生物總量較高，會(huì)造成反滲透膜、離子交換系統(tǒng)以及管道等的堵塞和侵蝕〔1〕。為解決這些問(wèn)題，開(kāi)發(fā)高效實(shí)用的尾水碳、氮深度處理及微生物截留預(yù)處理工藝，以滿足進(jìn)入反滲透處理的要求，確保尾水深度處理回用作為火電廠水源系統(tǒng)的穩(wěn)定運(yùn)行是十分必要的。

臭氧是一種強(qiáng)氧化劑，其氧化電位高達(dá)2.07 V，臭氧可以在反應(yīng)初始階段破壞污染物的基本結(jié)構(gòu)〔2〕，也可以將難降解物質(zhì)轉(zhuǎn)變?yōu)榭缮锝到馕镔|(zhì)，以便在后續(xù)生物處理中將污染物去除〔3〕。此外，臭氧氧化后生成的新鮮氧也有利于后續(xù)的好氧生物處理。生物固定化床具有高效、穩(wěn)定性好、操作簡(jiǎn)便、易實(shí)現(xiàn)連續(xù)化、自動(dòng)化控制等優(yōu)點(diǎn)〔4〕，在城市尾水中營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)少，難以維持污泥濃度，而選擇高適應(yīng)性填料的生物固定床可最大限度維持生物反應(yīng)的微生物量，確保生物處理的穩(wěn)定高效運(yùn)行。牡蠣殼的主要成分是CaO，牡蠣殼硬度高、比表面積大、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定和易于附著微生物生長(zhǎng)〔5〕。因而，選擇牡蠣殼作為生物固定床的填料，適合低濃度或寡營(yíng)養(yǎng)尾水的微生物掛膜生長(zhǎng)。

膜生物反應(yīng)器（MBR）將活性污泥法和膜分離技術(shù)相結(jié)合，對(duì)固體懸浮顆粒物（SS）、有機(jī)質(zhì)、微生物以及殘留活性污泥具有良好的去除效果〔6〕。

據(jù)此，構(gòu)建了OOFR（臭氧-牡蠣殼固定床）-AOFB（曝氣-牡蠣殼生物固定床）-MBR聯(lián)合工藝，對(duì)尾水進(jìn)行預(yù)處理，以進(jìn)一步削減尾水中殘留的難降解COD、NH4+-N、TP和濁度。通過(guò)小試運(yùn)行，系統(tǒng)考察COD、NH4+-N、TP和濁度等的去除情況，探究臭氧投加量對(duì)系統(tǒng)處理效果的影響，確定尾水預(yù)處理系統(tǒng)運(yùn)行最適宜條件和邊界條件，闡明各工藝段的聯(lián)合作用機(jī)制，為聯(lián)合工藝尾水預(yù)處理技術(shù)的放大實(shí)驗(yàn)提供基礎(chǔ)參數(shù)和理論依據(jù)。

1　材料與方法

1.1尾水水質(zhì)

尾水為某城市污水處理廠二級(jí)處理出水，其水質(zhì)如表1所示。

表1　原水（尾水）水質(zhì)

1.2實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。

圖1　實(shí)驗(yàn)裝置示意

實(shí)驗(yàn)裝置由聚偏二氟乙烯塑料加工而成。其中，OOFR高2 m，直徑0.1 m，有效容積15 L；AOFB高1.6 m，直徑0.35m，有效容積150 L；MBR高0.6 m，長(zhǎng)0.6 m，寬0.15 m，有效容積50 L。臭氧由兩臺(tái)并聯(lián)的臭氧發(fā)生器（CH-ZTW3G，廣州創(chuàng)環(huán)臭氧電器設(shè)備有限公司）產(chǎn)生，經(jīng)圓盤(pán)膜式曝氣器擴(kuò)散到OOFR，牡蠣殼填充率為60%。AOFB內(nèi)由圓盤(pán)膜式曝氣器進(jìn)行曝氣，牡蠣殼填充率為40%。MBR采用連續(xù)曝氣，MBR出水由時(shí)間控制器控制，每個(gè)循環(huán)產(chǎn)水4 min，間隔1 min。廢水由隔膜泵提升，OOFR和AOFB為升流式進(jìn)水，MBR出水采用蠕動(dòng)泵（BT600-1J，重慶科耐普蠕動(dòng)泵有限公司）抽吸。

1.3實(shí)驗(yàn)方案

實(shí)驗(yàn)方案主要參數(shù)如表2所示。

表2　實(shí)驗(yàn)方案主要參數(shù)

由表2可見(jiàn)，實(shí)驗(yàn)分為兩個(gè)階段，第一階段為AOFB生物膜形成階段，并確定臭氧量邊界；第二階段為臭氧濃度增加階段并確定最佳臭氧投加量。

1.3.1生物膜形成階段

再次，養(yǎng)老地產(chǎn)項(xiàng)目要有功能齊全的硬件設(shè)施，如醫(yī)療保健中心、老年活動(dòng)中心、商業(yè)購(gòu)物中心等大量的醫(yī)護(hù)及配套設(shè)施設(shè)備，以滿足老年人醫(yī)療、娛樂(lè)和購(gòu)物的需求。

AOFB活性污泥取自該城市污水廠好氧污泥，由于尾水中殘留碳源少，故需外加葡萄糖補(bǔ)充碳源，葡萄糖的投加質(zhì)量濃度為100 mg/L。生物膜形成階段分為A、B兩段，A階段為批式運(yùn)行，每次加5 L的含葡萄糖原水悶曝，每天換水兩次，持續(xù)15 d，每次換水時(shí)取樣監(jiān)測(cè)進(jìn)出水中的pH、COD、NH4+-N和TP。B階段連續(xù)運(yùn)行，進(jìn)水為含葡萄糖的原水，容積負(fù)荷從0.0047kgCOD/（m3·d）增加到0.014 kgCOD/（m3·d），每5 d提高0.004 7 kgCOD/（m3·d），水力停留時(shí)間（HRT）從150 h降至50 h。該階段均不投加臭氧，以曝氣量控制DO在7～8 mg/L每天取樣定時(shí)監(jiān)測(cè)同樣指標(biāo)。

臭氧有殺菌作用，但是臭氧不穩(wěn)定、存在時(shí)間短，易轉(zhuǎn)化為氧氣，為此，該階段還需要確定AOFB內(nèi)微生物適應(yīng)OOFR出水中可能殘留臭氧的臭氧投加邊界條件。進(jìn)水流速為3 L/h，容積負(fù)荷0.014 kgCOD/（m3·d），HRT為50 h，系統(tǒng)無(wú)曝氣，DO為7～8 mg/L，氧氣來(lái)自臭氧發(fā)生器未反應(yīng)的空氣氣源及臭氧氧化后產(chǎn)生的氧氣。在生物膜形成后，自第31天開(kāi)始在OOFR通入臭氧（10 mg/L），每天定時(shí)監(jiān)測(cè)同樣指標(biāo)。

1.3.2臭氧增加階段

41～80 d為臭氧增加階段，通過(guò)出水水質(zhì)的變化情況確定最佳臭氧投加量。保持系統(tǒng)進(jìn)水流速3 L/h，容積負(fù)荷、HRT及曝氣量同1.3.1。臭氧質(zhì)量濃度逐步從10mg/L增加至120mg/L，每3d增加臭氧濃度，增幅10mg/L，每天定時(shí)監(jiān)測(cè)與1.3.1同樣的指標(biāo)。

1.4指標(biāo)及測(cè)定方法

COD以重鉻酸鉀快速密閉消解法測(cè)定〔7〕，BOD5采用接種法測(cè)定〔7〕（BOD TrakⅡ，美國(guó)哈希公司），NH4+-N采用納氏試劑分光光度法測(cè)定〔7〕，TP采用鉬銻抗分光光度法測(cè)定〔7〕，pH以pH計(jì)（sensION+pH 1，美國(guó)哈希公司）測(cè)定，DO以便攜式溶解氧測(cè)定儀（LDOTM，美國(guó)哈希公司）測(cè)定，濁度以濁度計(jì)（2100Q，美國(guó)哈希公司）測(cè)定，顯微鏡為普通光學(xué)顯微鏡（CX41，日本奧林巴斯公司）。

2　結(jié)果與討論

在生物膜形成A階段，10 d悶曝后AOFB的COD、NH4+-N和TP去除率分別為90%、95%和30%。肉眼可觀察到污泥在牡蠣殼上附著，鏡檢發(fā)現(xiàn)大量游離細(xì)菌和部分原生動(dòng)物（鐘蟲(chóng)、輪蟲(chóng)等），可以認(rèn)為生物膜已在牡蠣殼上初步形成。

生物膜形成B階段連續(xù)進(jìn)水，采用原水加葡萄糖進(jìn)水，逐漸提高進(jìn)水流量。在后期（第23天至第29天），OOFR、OOFR-AOFB、OOFR-AOFB-MBR對(duì)原水加葡萄糖的COD平均除去率分別為81%、84%、89%；對(duì)原水NH4+-N平均去除率為64%、91%、96%；對(duì)原水TP平均去除率分別為13%、31%、36%。表明AOFB內(nèi)生物膜已經(jīng)形成，OOFR-AOFBMBR對(duì)COD、NH4+-N和TP具有較高的去除效率。

2.2臭氧投加量對(duì)OOFR-AOFB-MBR的影響

溫度、pH、HRT、臭氧濃度以及污水本身基質(zhì)濃度是OOFR-AOFB-MBR系統(tǒng)的主要影響因素。實(shí)驗(yàn)在湛江某火電廠（110°21'E，21°19'N）進(jìn)行，湛江為熱帶、亞熱帶季風(fēng)氣候，年平均氣溫為23℃，故溫度不是影響OOFR-AOFB-MBR的主要因素。尾水pH穩(wěn)定在7.4。根據(jù)OOFR-AOFB-MBR系統(tǒng)設(shè)計(jì)、蠕動(dòng)泵及時(shí)間控制器的條件設(shè)置了流速為3 L/h〔AOFB容積負(fù)荷0.014 kgCOD/（m3·d）〕，故HRT對(duì)OOFR-AOFB-MBR系統(tǒng)的影響暫不考慮。且尾水水質(zhì)波動(dòng)小，故重點(diǎn)考察臭氧投加量對(duì)OOFR-AOFBMBR系統(tǒng)的影響。經(jīng)過(guò)10 d的臭氧適應(yīng)，肉眼未見(jiàn)生物膜有明顯變化，對(duì)AOFB內(nèi)牡蠣殼上負(fù)載的微生物進(jìn)行鏡檢，與生物膜形成時(shí)相比未見(jiàn)AOFB內(nèi)微生物有明顯的影響。此后臭氧投加量從10 mg/L逐步增加到120 mg/L。臭氧投加量對(duì)各反應(yīng)器出水COD、NH4+-N、TP的影響如圖2（a）、圖2（b）、圖2（c）所示。

圖2　臭氧投加量對(duì)各反應(yīng)器出水COD、NH4+-N和TP的影響情況

由圖2（a）可見(jiàn)，隨著臭氧投加量的增加，OOFR、AOFB以及MBR的COD去除率均先增加后穩(wěn)定。在臭氧投加量超過(guò)90 mg/L后，OOFR的COD去除率穩(wěn)定維持在約47%。故取90 mg/L為OOFR的臭氧最佳投加量。在此投加量下AOFB和OOFRAOFB的COD去除率分別達(dá)47%和68%，表明臭氧氧化了難降解有機(jī)物質(zhì)，提高了可生化性，大大提升了AOFB的去碳效果，并保障了OOFR-AOFB-MBR對(duì)COD的去除率可達(dá)83%。這也表明經(jīng)OOFRAOFB處理后，MBR仍有進(jìn)一步的去碳空間，特別是MBR可能截留了部分微小懸浮物，使得出水COD進(jìn)一步降低。

由圖2（b）可見(jiàn)，隨著臭氧投加量的增大，OOFR的NH4+-N去除率先增加后穩(wěn)定在約90%，而AOFB和MBR穩(wěn)定在約95%和98%。在臭氧投加量在10～80 mg/L增加過(guò)程中，OOFR的NH4+-N去除率從79%提高至95%；在臭氧投加量大于80 mg/L后，OOFR的-N去除率維持在90%。故可視80mg/L為OOFR的最佳臭氧投加量，隨著臭氧投加量的增加，水中DO增大，充足的氧使-N加速氧化直至水中DO達(dá)到平衡后-N的去除率亦穩(wěn)定，不再隨臭氧濃度的增加而提高；單獨(dú)AOFB對(duì)-N去除率約在31%～74%，平均為51%，說(shuō)明在AOFB內(nèi)，好氧微生物氧化-N，使出水-N濃度進(jìn)一步降低。單獨(dú)MBR對(duì)-N去除率約30%～76%，平均為59%，而OOFR-AOFB-MBR的-N平均去除率達(dá)98%?？梢?jiàn)，經(jīng)OOFR-AOFB處理后，MBR可對(duì)殘留-N進(jìn)一步深度去除，可確保OOFR-AOFB-MBR出水-N維持在一個(gè)極低（＜0.15mg/L）的水平。

由圖2（c）可見(jiàn)，隨著臭氧投加量的增大，OOFR、AFOB以及MBR對(duì)TP去除率亦先增加后穩(wěn)定。在臭氧投加量在10～60 mg/L增加過(guò)程中，OOFR的TP去除率從9%提高至45%；在臭氧投加量在70～120 mg/L增加過(guò)程中，TP去除率也隨之緩慢提高并趨于穩(wěn)定。故取OOFR的臭氧最佳投加量為60 mg/L。單獨(dú)AOFB對(duì)TP去除率約為2%～24%，平均為12%，而OOFR-AOFB對(duì)TP去除率為31%～60%，平均為49%?？梢越忉尀椋贏OFB內(nèi)，聚磷菌在好氧條件下吸收磷至一定量后達(dá)到平衡，使得TP去除率達(dá)到穩(wěn)定；單獨(dú)MBR對(duì)TP去除率約在7%～15%，平均為11%，而OOFR-AOFB-MBR對(duì)TP去除率為41%～65%，平均為54%。說(shuō)明在MBR內(nèi)由于較高的污泥濃度聚磷菌會(huì)進(jìn)一步吸收磷，確保了系統(tǒng)對(duì)TP的去除處于一個(gè)較高的水平。

綜上所述，臭氧在反應(yīng)系統(tǒng)中的作用是破壞難降解有機(jī)物結(jié)構(gòu)，故取臭氧最佳投加量為90 mg/L，臭氧邊界投加量范圍為40～110mg/L。在最佳投加量下，尾水經(jīng)過(guò)OOFR-AOFB-MBR處理后，COD、-N、TP出水質(zhì)量濃度處于一個(gè)很低的水平，分別為6、0.1、0.14 mg/L，去除率分別達(dá)83%、99%、65%。

2.3pH及濁度的變化情況

OOFR-AOFB-MBR系統(tǒng)內(nèi)pH及濁度的變化情況如圖3（a）、圖3（b）所示。

由圖3（a）可見(jiàn)，原水pH為7.28～7.51，較為穩(wěn)定，平均為7.41。OOFR出水pH為7.24～7.52，平均為7.39。AOFB出水pH為7.24～7.52，平均為7.39。MBR出水pH為7.47～7.84，平均為7.59。表明OOFR-AOFB-MBR系統(tǒng)的pH保持穩(wěn)定。

由圖3（b）可見(jiàn)，原水濁度為1.2～8.8 NTU，波動(dòng)較大，平均為4.7 NTU。OOFR出水濁度為0.5～3.6 NTU，平均為1.5 NTU，平均濁度去除率為68%。AOFB出水濁度為1.9～6.8 NTU，平均3.9 NTU，濁度的增大是由部分剩余污泥隨著水、氣上升流出所造成，由于剩余污泥的隨水流出，使得AOFB不需要設(shè)置反沖洗。MBR出水濁度穩(wěn)定在0.06～0.18 NTU，平均0.1 NTU，濁度去除率為97%。MBR具有強(qiáng)大的截留固體和微生物的能力。

圖3　OOFR-AOFB-MBR系統(tǒng)內(nèi)pH及濁度的變化情況

2.4OOFR-AOFB-MBR的聯(lián)合作用機(jī)制

OOFR-AOFB-MBR系統(tǒng)出水水質(zhì)情況與RO系統(tǒng)進(jìn)水要求（GB/T19249—2003）的比較如表3所示。

表3　系統(tǒng)出水水質(zhì)與RO系統(tǒng)進(jìn)水要求的比較

由表3可見(jiàn)，OOFR-AOFB-MBR系統(tǒng)的出水指標(biāo)均遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于RO系統(tǒng)進(jìn)水要求。OOFR利用了臭氧氧化尾水中難降解有機(jī)物質(zhì)，有效提高廢水可生化性。AOFB將臭氧氧化轉(zhuǎn)化的可生物降解有機(jī)物通過(guò)微生物降解，同時(shí)實(shí)現(xiàn)低碳負(fù)荷下的氨氮氧化和聚磷菌的有效吸磷，故其聯(lián)合協(xié)作可去除大部分的COD（COD去除率可達(dá)67%）、NH4+-N（NH4+-N去除率可達(dá)97%）和TP（TP去除率可達(dá)60%）。MBR的作用則是進(jìn)一步去除COD、NH4+-N、TP，并利用膜的截留能力截留微生物。OOFR-AOFB-MBR系統(tǒng)地結(jié)合了高級(jí)氧化技術(shù)、生物降解技術(shù)以及膜技術(shù)等多種工藝技術(shù)的優(yōu)點(diǎn)，系統(tǒng)前端通過(guò)臭氧的強(qiáng)氧化作用將尾水中難降解大分子有機(jī)物氧化為可生物降解的小分子有機(jī)物，中段依靠附著在牡蠣殼上的以及MBR池內(nèi)高濃度的微生物對(duì)小分子有機(jī)物進(jìn)一步分解利用，后端利用膜技術(shù)進(jìn)一步優(yōu)化水質(zhì)，OOFR-AOFB-MBR系統(tǒng)既可以充分發(fā)揮各自的性能，又能協(xié)同起來(lái)發(fā)揮整體優(yōu)勢(shì)。尾水經(jīng)OOFRAOFB-MBR系統(tǒng)處理后，尾水中的元素碳、磷、NH4+-N、濁度等均極低，完全滿足RO系統(tǒng)的進(jìn)水要求。

3　結(jié)論

OOFR-AOFB-MBR系統(tǒng)對(duì)市政尾水中殘留的COD、-N、TP具有極高的去除效率。在AOFB容積負(fù)荷0.014 kgCOD/（m3·d）、HRT為50 h下，OOFR的臭氧最佳投加量為90 mg/L，臭氧的邊界投加量為40～110 mg/L。經(jīng)過(guò)OOFR-AOFB-MBR系統(tǒng)COD、-N和TP的平均去除率分別達(dá)83%、99%和65%，出水COD、-N和TP分別可達(dá)6、0.1、0.14 mg/L，濁度小于0.1 NTU，pH穩(wěn)定在7.4～7.8。OOFRAOFB-MBR系統(tǒng)充分結(jié)合了高級(jí)氧化技術(shù)、生物降解技術(shù)以及膜技術(shù)等多種工藝技術(shù)的優(yōu)點(diǎn)，OOFRAOFB-MBR系統(tǒng)可作為城市生活污水尾水預(yù)處理，而完全滿足進(jìn)火電廠RO系統(tǒng)的水質(zhì)要求，作為保護(hù)RO系統(tǒng)及市政尾水回用預(yù)處理是可行的。

［1］劉世念，胡勇有，閻佳，等.多介質(zhì)過(guò)濾-活性炭過(guò)濾-MBR工藝深度處理城市中水回用火電廠工業(yè)用水研究［J］.水處理技術(shù)，2015（3）：68-70.

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Research on the advanced treatment of tail water in wastewater treatment plants by two-stage oyster shells fix-bed-membrane bioreactors（MBR）process

Liu Shinian1，2，Chen Junfeng1，Yan Jia1，Li Xin2，Lü Wangyan2，Hu Yongyou1，Hong Tian1
（1.The Key Lab of Pollution Control and Ecosystem Restoration in Industry Clusters，Ministry of Education，School of Environment and Energy，South China University of Technology，Guangzhou 510006，China；2.Electric Power Research Institute of Guangdong Power Grid Co.，Ltd.，Guangzhou 510080，China）

By utilizing the strong oxidation of ozone，degradation of microbes and strong interception of MBR，the technological flow of the two-stage oyster shells fix-bed OOFR-AOFB-MBR system is established for the advanced treatment of tail water in wastewater treatment plants.The results from a 90 d bench scale experiment show that this process can effectively remove C，N，P and suspended solids from tail water.The boundary dosage of ozone is 40-110 mg/L，and when the optimum ozone dosage concentration in ozone oyster shells fix-bed reactor is about 90 mg/L.the removingratesofsystemCOD，NH4+-Nand TP are 83%，99%and 65%，respectively，the average effluent COD，NH4+-N andTP are 6，0.1，0.14 mg/L，respectively，the turbidity is lower than 0.1 NTU，and pH is 7.4-7.8，meeting completely the requirements for reverse osmosis to treat influent.

municipal tail water；ozone oyster shells fix-bed；aeration oyster shells fix-bed；advanced treatment

X703.1

A

1005-829X（2016）05-0082-05

污（廢）水資源化及回用集成技術(shù)研究項(xiàng)目（K-GD2013-0501002-001）

劉世念（1971—），高級(jí)工程師。E-mail：gz_liusn@163. com。通訊聯(lián)系人：胡勇有，教授，博士生導(dǎo)師。E-mail：ppyyhu@scut.edu.cn。

2016-02-14（修改稿）