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    Al2O3多孔陶瓷材料發(fā)泡注凝技術(shù)研究

    2016-09-15 02:48:07焦春榮陳大明仝建峰
    陶瓷學報 2016年3期
    關(guān)鍵詞:氣孔率陶瓷材料發(fā)泡劑

    焦春榮,陳大明,仝建峰,黃 浩

    (1.中航工業(yè)復(fù)合材料中心,北京 100095;2.北京航空材料研究院,先進復(fù)合材料重點實驗室,北京 100095)

    Al2O3多孔陶瓷材料發(fā)泡注凝技術(shù)研究

    焦春榮1,2,陳大明2,仝建峰1,2,黃 浩2

    (1.中航工業(yè)復(fù)合材料中心,北京 100095;2.北京航空材料研究院,先進復(fù)合材料重點實驗室,北京 100095)

    本文采用水溶性環(huán)氧/多胺類樹脂體系低成本發(fā)泡注凝技術(shù)制備了Al2O3多孔陶瓷材料,研究了Al2O3多孔陶瓷的料漿配制、發(fā)泡、固化以及燒結(jié)工藝,并對Al2O3多孔陶瓷的微觀結(jié)構(gòu)、彎曲強度和介電常數(shù)進行了測試分析。結(jié)果表明,當Al2O3多孔陶瓷料漿固含量為50vol.%、分散劑用量為Al2O3粉體的0.25wt.% 時料漿綜合性能最好,水溶性環(huán)氧和多胺類樹脂分別為料漿的6vol.%和2.4vol.%。當發(fā)泡劑用量為料漿的2~6vol.% ,固定發(fā)泡時間1 h,40 ℃下固化3 h,可獲得不同氣孔率的Al2O3泡沫凝膠體,脫模干燥后經(jīng)1580 ℃/3 h燒結(jié),可制備出孔隙率60.8~43.4%的Al2O3多孔陶瓷,其彎曲強度為32-55 MPa、介電常數(shù)為2.8~4.4,且均與多孔陶瓷孔隙率呈線性變化關(guān)系。

    Al2O3多孔陶瓷;水溶性環(huán)氧;發(fā)泡注凝

    0 引 言

    Al2O3多孔陶瓷材料(porous ceramics)具有較高的氣孔率、較大的比表面積以及可以調(diào)節(jié)的氣孔形狀、孔徑和氣孔分布等特點,是一類環(huán)保型綠色材料和結(jié)構(gòu)功能材料,可作為保溫隔熱材料、過濾器材料、催化劑載體、吸音和透波材料等在國民經(jīng)濟和國防領(lǐng)域具有廣闊的發(fā)展和應(yīng)用前景[1-3]。

    Al2O3多孔陶瓷材料可以采用先物理發(fā)泡后注凝成型進行制備[4,5]。由于傳統(tǒng)的水基注凝成型采用丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺、甲基聚乙二醇、單甲基丙烯酯等作為有機單體,N,N'-亞甲基雙丙烯酰胺為交聯(lián)劑的丙烯酰胺體系,在物理發(fā)泡法制備Al2O3多孔陶瓷時,由于空氣中O原子的存在會產(chǎn)生氧阻凝,因而只能在惰性氣體保護下進行發(fā)泡,這就大大增加了制備Al2O3多孔陶瓷材料的成本和工藝過程的復(fù)雜程度[6,7]。

    本文選用一種能在有氧條件下固化的水溶性環(huán)氧/多胺類樹脂體系,保證了多孔陶瓷料漿在空氣中發(fā)泡后順利注凝的實施,最終制備出不同孔隙率Al2O3多孔陶瓷材料。本文主要研究了Al2O3多孔陶瓷的料漿特性、固化工藝以及燒結(jié)工藝,最終制備出不同孔隙率Al2O3多孔陶瓷,并對其微觀結(jié)構(gòu)、彎曲強度和介電常數(shù)進行了測試分析。

    Correspondent author:CHEN Daming(1949-),male,Ph.D.,Professor.

    E-mail:chendm83@163.com

    1 實 驗

    1.1Al2O3多孔陶瓷材料的制備

    采用乙二醇二縮水甘油醚為水溶性環(huán)氧樹脂體系,以三乙烯四胺作為固化劑,JA281作為分散劑。先將粒徑為3.715 μm的Al2O3粉和少量助燒劑、分散劑和去離子水在QM-ISP行星球磨機內(nèi)混磨制備出水基漿料。出料后加入環(huán)氧樹脂和發(fā)泡劑,攪拌發(fā)泡后再加入固化劑攪拌均勻,澆注入模具。凝膠固化后脫模、干燥、燒結(jié),最終得到Al2O3多孔陶瓷。具體工藝流程如圖1所示。

    1.2測試與分析

    采用S-4800(HITACHI,日本)場發(fā)射掃描電鏡觀察Al2O3多孔陶瓷的微觀結(jié)構(gòu),MCR300型高效擴展式流變儀測量陶瓷料漿的流變和粘度,STA449型TG-DSC綜合熱分析儀測量陶瓷坯體升溫過程的熱力學特性,Al2O3多孔陶瓷的彎曲強度采用WDW3020 型電子萬能試驗機測量,孔隙率采用壓汞法測量,介電常數(shù)采用諧振腔法測量。

    圖1 Al2O3多孔陶瓷材料制備過程Fig.1 Preparation process of the porous alumina ceramics

    2 結(jié)果與討論

    2.1Al2O3陶瓷料漿的性能研究

    2.1.1固含量對Al2O3陶瓷料漿流變性能的影響

    Al2O3多孔陶瓷制備是通過向Al2O3陶瓷料漿內(nèi)加入發(fā)泡劑,再通過快速攪拌發(fā)泡的物理過程,因此Al2O3陶瓷料漿流變特性和粘度的變化會影響混料,發(fā)泡和澆注過程,進而影響多孔陶瓷素坯的質(zhì)量。

    Al2O3陶瓷料漿體系中固相含量高,有利于脫模、脫水和降低干燥、燒結(jié)收縮,不易產(chǎn)生開裂;但若含量過高,體系粘度過大,料漿流動性差,會降低球磨效果,造成混料不均,發(fā)泡和澆注困難,影響最終產(chǎn)品的均勻性。圖2是不同固相質(zhì)量分數(shù)Al2O3陶瓷料漿的流變特征曲線,隨著固相質(zhì)量含量的增加,料漿在相同剪切速率下的剪切應(yīng)力值逐漸增大,料漿流動性變差,料漿屬于剪切增稠類。固相含量為53vol.%的料漿粘度隨剪切速率加快大幅度增加,該料漿在高速攪拌發(fā)泡過程中也會增稠幅度較大,影響發(fā)泡和注凝工藝。兼顧高固相含量和良好的剪切流動性,本文選擇固含量50vol.% 的料漿進行后續(xù)發(fā)泡研究。

    2.1.2分散劑用量對Al2O3陶瓷料漿粘度的影響

    在料漿制備過程中,為提高其分散性及穩(wěn)定性,常加入一些分散劑。其中電解質(zhì)類分散劑的加入通常對Al2O3粉體的表面zeta電位有顯著影響。本文使用的JA281分散劑屬于丙烯酸類聚合物銨鹽,是陰離子分散劑,在水溶液中可電離出有機酸陰離子,在液相中由于靜電和氫鍵的作用而吸附在膠粒的表面,從而使Al2O3表面zeta電位變負,從而提高料漿中陶瓷顆粒的分散和懸浮穩(wěn)定性。

    圖2 不同固相質(zhì)量分數(shù)Al2O3料漿的剪切速率-粘度曲線Fig.2 Variation of viscosity with shear rate for Al2O3suspensions with different solid content

    圖3 50wt.%Al2O3料漿分散劑加入量與料漿粘度的關(guān)系曲線Fig.3 Variation of viscosity with dispersant content for 50wt.% Al2O3suspension

    圖3表示在固含量相同的情況下分散劑的加入量對Al2O3陶瓷料漿粘度的影響。隨分散劑加入量的增加Al2O3陶瓷料漿的粘度開始急劇減小,當分散劑的加入量為Al2O3粉體的0.25wt.%,陶瓷料漿的粘度降低到0.22 Pa·s,繼續(xù)增加分散劑加入量,Al2O3陶瓷料漿的粘度不再繼續(xù)降低反而增大。Al2O3陶瓷料漿的粘度隨著分散劑用量增加先降后增的主要原因是當分散劑用量較少時,分散劑的空間位阻效應(yīng)和靜電斥力開始減弱陶瓷顆粒在引力(范德華力)作用下的聚集,部分破壞了陶瓷顆粒形成具有某種相互吸引的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),使Al2O3陶瓷料漿的粘度隨著分散劑用量增加而逐步降低。當分散劑的加入量達到一定量時,分散劑達到飽和吸附,再進一步增加分散劑的用量會導(dǎo)致Al2O3料漿中自由的分散劑分子數(shù)量增加,從而發(fā)生分散劑分子鏈的纏結(jié),使陶瓷料漿的粘度上升。因此為了使陶瓷料漿具有較好的流動性,確定分散劑用量為Al2O3粉體的0.25wt.%。

    2.2Al2O3陶瓷料漿發(fā)泡和凝膠固化研究

    發(fā)泡劑的引入會影響Al2O3陶瓷料漿的表面張力,進而影響發(fā)泡體積和氣泡的尺寸,在宏觀上表現(xiàn)為影響Al2O3多孔陶瓷的孔隙率和孔徑。本文通過改變發(fā)泡劑的用量來改變Al2O3陶瓷的發(fā)泡體積。在50vol.%Al2O3陶瓷料漿中先加入6vol.%環(huán)氧樹脂,再加入發(fā)泡劑,用量分別為料漿的2vol.%、3vol.%、4vol.%和6vol.%,固定發(fā)泡時間1 h,得到不同氣孔率的Al2O3多孔陶瓷泡沫體??梢园l(fā)現(xiàn),隨著發(fā)泡劑的增加,氣泡的表面張力減小,Al2O3陶瓷的發(fā)泡體積增加,當發(fā)泡劑的加入量超過4vol.% 時,繼續(xù)增加表面活性劑的用量,Al2O3陶瓷料漿發(fā)泡體積增加并不明顯,可能的原因是在發(fā)泡劑的加入量達到4vol.% 后,表面張力已經(jīng)降低到接近最小,此時繼續(xù)增加發(fā)泡劑的用量,料漿的發(fā)泡體積增加就非常小。

    Al2O3多孔陶瓷材料發(fā)泡注凝過程必須控制好凝膠固化溫度和時間。如果凝膠固化溫度過高,會降低Al2O3陶瓷料漿的粘度,雖然有利于注模成型,但容易造成陶瓷顆粒的沉降以及陶瓷料漿的適用期縮短,無法保證足夠的注模時間。

    圖4(a)為恒溫40 ℃,水溶性環(huán)氧樹脂和三乙烯四胺加入量分別為料漿的6vol.%和2.4vol.%時Al2O3陶瓷料漿的粘度-時間曲線。從圖中可以發(fā)現(xiàn),在160 min之內(nèi)Al2O3陶瓷料漿體系的粘度較低并保持穩(wěn)定。160 min后由于樹脂開始固化,導(dǎo)致Al2O3陶瓷料漿體系的粘度開始急劇上升。

    圖4 Al2O3陶瓷料漿的粘度曲線(a)40 ℃下粘度-時間(b)粘度-溫度Fig.4 Viscosity of alumina ceramic slurry(a) Relationship between viscosity and time (40 °C)(b) Relationship between viscosity and temperature

    圖4(b)為上述Al2O3陶瓷料漿的粘度-溫度曲線,可以發(fā)現(xiàn)Al2O3陶瓷料漿的粘度隨著溫度升高首先快速降低,在超過70 ℃后由于發(fā)生凝膠固化,陶瓷料漿的粘度又快速上升。當溫度從40 ℃升高到50 ℃,陶瓷料漿的粘度下降了接近1個數(shù)量級,粘度的明顯下降引起固體顆粒發(fā)生沉降,難以得到發(fā)泡均勻的陶瓷泡沫體。此外溫度升高也會引起陶瓷料漿的適用期縮短,無法滿足發(fā)泡操作和注模凝膠的要求。

    綜合考慮,確定水溶性環(huán)氧樹脂和三乙烯四胺加入量分別為Al2O3陶瓷料漿的6vol.%和2.4vol.%,料漿凝膠固化溫度為40 ℃,完全固化的時間為3 h左右。在這樣的凝膠固化溫度和時間下,陶瓷料漿懸浮性穩(wěn)定,不會沉降或分層,且有足夠的時間將發(fā)泡料漿順利澆注入模具。

    2.3Al2O3多孔陶瓷燒結(jié)工藝

    圖5 Al2O3多孔陶瓷坯體DSC/TG曲線Fig.5 DSC/TG of the green body of porous alumina ceramics

    圖5為Al2O3多孔陶瓷坯體在空氣中以10 ℃/min的升溫速率獲得的DSC/TG曲線。在整個的加熱過程中,失重主要發(fā)生在220-650 ℃之間,對應(yīng)有兩個主要的放熱峰分別位于280 ℃和450 ℃。這兩個放熱峰對應(yīng)于陶瓷坯體中有機物在空氣中發(fā)生氧化和熱分解,生成氧化物等氣體揮發(fā)。在600 ℃以后,熱失重曲線趨于平穩(wěn)。為了使陶瓷坯體中有機物能夠充分并緩慢的分解排出,陶瓷坯體能夠緩慢均勻的收縮,實際燒結(jié)工藝應(yīng)該在失重明顯的220-650 ℃之間保持低于3 ℃/min的升溫速率,并在250 ℃、400 ℃和650 ℃下適當停留30 min.,在650 ℃之后適當提高升溫速率也不會引起坯體開裂和變形。基于上述分析,確定了Al2O3多孔陶瓷燒結(jié)工藝:從室溫以5 ℃/min的升溫速率加熱到250 ℃,保溫30 min.,繼續(xù)以3 ℃/min的升溫速率加熱到400 ℃,保溫30 min,進一步以3 ℃/min的升溫速率加熱到650 ℃,保溫30 min.后以10 ℃/min的升溫速率加熱到1580 ℃,保溫180 min.。采用上述工藝可燒結(jié)制備出表面平整、無開裂變形、結(jié)構(gòu)均勻的Al2O3多孔陶瓷。

    2.4Al2O3多孔陶瓷的微觀結(jié)構(gòu)、彎曲強度和介電性能

    2.4.1Al2O3多孔陶瓷的微觀結(jié)構(gòu)

    圖6 不同氣孔率Al2O3陶瓷的微觀結(jié)構(gòu)Fig.6 Microstructure of porous alumina ceramics with different porosity

    50vol.%Al2O3陶瓷料漿中發(fā)泡劑的用量分別為2vol.%、3vol.%、4vol.%和6vol.%時,最終得到Al2O3多孔陶瓷的孔隙率分別43.4%、53.6%、58.1%和60.8%,其微觀結(jié)構(gòu)見圖6??梢钥闯觯?jīng)過1580 ℃的高溫燒結(jié)后,在陶瓷孔壁的固相顆粒已經(jīng)通過物質(zhì)傳輸發(fā)育成均勻規(guī)則的顆粒,晶粒尺寸從1-5 μm不等,其中存在個別晶粒異常長大的現(xiàn)象,需要摻雜一些抑制晶粒長大的添加劑來進一步改善。Al2O3多孔陶瓷結(jié)構(gòu)均勻,孔洞結(jié)構(gòu)無取向性,隨著孔隙率的提高,孔徑逐漸變大。同時可以發(fā)現(xiàn),在Al2O3多孔陶瓷的每一個孔壁上均有許多通透的小孔,數(shù)量隨著氣孔率的升高而增多,這是由于料漿發(fā)泡過多時氣泡擁擠使氣泡壁相互接觸造成的,說明采用注凝發(fā)泡技術(shù)制備的高氣孔率(>40%時)Al2O3陶瓷基本是開孔結(jié)構(gòu)。

    2.4.2Al2O3多孔陶瓷的彎曲強度

    圖7為不同孔隙率Al2O3陶瓷的彎曲強度,從圖中可以發(fā)現(xiàn),孔隙率在60.8-43.4%范圍內(nèi)的Al2O3多孔陶瓷,其彎曲強度為32-53 MPa,隨著孔隙率的增加,Al2O3多孔陶瓷的彎曲強度呈線性規(guī)律下降,彎曲強度y與孔隙率x關(guān)系的擬合公式為:

    y=-1.11 x+100

    顯然,多孔陶瓷的強度主要來源于其孔壁,因此孔壁的比例、強度和結(jié)構(gòu)特性就決定了多孔陶瓷的宏觀強度。從圖6多孔陶瓷的SEM圖可以看出,本文用發(fā)泡注凝法所制備的不同孔隙率的Al2O3多孔陶瓷的孔壁厚薄、結(jié)構(gòu)基本相同,則其強度主要取決于孔壁在多孔陶瓷中所占的比例。分析可知,由于孔徑越小孔壁數(shù)量就越多,表現(xiàn)為孔隙率越低,其強度也就越大。這也是本文所制備的Al2O3多孔陶瓷彎曲強度隨孔隙率不同呈現(xiàn)線性變化的原因。

    2.4.3Al2O3多孔陶瓷的介電常數(shù)

    圖7 不同孔隙率Al2O3多孔陶瓷的彎曲強度Fig.7 Relationship between bending strength and porosity of porous alumina ceramics

    Al2O3多孔陶瓷是由空氣和Al2O3陶瓷組成的兩相體系,介電常數(shù)決于兩相的介電常數(shù)和體積濃度并符合簡單的混合定律[9],即ε多=ε空X空+ε陶X陶(ε多為Al2O3多孔陶瓷介電常數(shù),ε空為空氣介電常數(shù),ε陶為Al2O3陶瓷介電常數(shù),X空為孔隙率,X陶為Al2O3陶瓷體積含量),取空氣和Al2O3陶瓷的介電常數(shù)分別為1和10,當孔隙率分別為43.4%、53.6%、58.1%和60.8%時,其對應(yīng)的介電常數(shù)應(yīng)該分別約為5.5、4.7、4.4和4.1,而實際測量的Al2O3多孔陶瓷介電常數(shù)分別為4.41、3.6、3.2和2.86,低于由理論計算得到的結(jié)果,對此應(yīng)做進一步的研究。

    從圖8中發(fā)現(xiàn),Al2O3多孔陶瓷的介電常數(shù)與孔隙率符合線性關(guān)系,介電常數(shù)隨多孔陶瓷孔隙率的增大而線性降低,通過調(diào)節(jié)多孔陶瓷的孔隙率可以得到不同介電常數(shù)。在60.8~43.4%氣孔率范圍內(nèi),Al2O3多孔陶瓷介電常數(shù)ε多與密度ρ的函數(shù)關(guān)系式為:

    ε多=-8.96 X陶+8.36

    該公式僅代表由本工藝制備的Al2O3多孔陶瓷的介電常數(shù)與孔隙率的關(guān)系,根據(jù)上述關(guān)系式,可以基本預(yù)測不同密度Al2O3多孔陶瓷的介電常數(shù)。

    圖 8 Al2O3多孔陶瓷介電常數(shù)與孔隙率的關(guān)系Fig.8 Relationship between dielectric constant and porosity of porous alumina ceramics

    3 結(jié) 論

    (1)采用水溶性環(huán)氧/多胺類樹脂體系發(fā)泡注凝技術(shù)制備了Al2O3高氣孔率多孔陶瓷材料,工藝簡單,成本低廉。

    (2)在室溫下選取固含量為50vol.%、分散劑用量為Al2O3粉體的0.25wt.%,調(diào)整料漿pH=9,可以獲得綜合性能最佳的發(fā)泡Al2O3陶瓷料漿。Al2O3陶瓷料漿隨剪切應(yīng)力增加呈現(xiàn)剪切增稠的特征。

    (3)通過改變發(fā)泡劑用量可以獲得不同氣孔率的陶瓷泡沫體,經(jīng)40 ℃凝膠固化,脫水干燥后于1580 ℃燒結(jié)可得到平整無開裂、骨架致密、開孔結(jié)構(gòu)的Al2O3多孔陶瓷。

    (4)本法制備的Al2O3多孔陶瓷,在孔隙率為60.8-43.4%范圍內(nèi),其彎曲強度為32-53 MPa,介電常數(shù)為2.8-4.4,且均與氣孔率大小保持線性變化關(guān)系。

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    [9]關(guān)振鐸.無機材料物理性能[M].清華大學出版社,北京,1992∶315.

    Foaming and Gel-casting of Porous Alumina Ceramics

    JIAO Chunrong1,2, CHEN Daming2, TONG Jianfeng1,2, HUANG Hao2
    (1.National Key Laboratory of Advanced Composites,Beijing Institute of Aeronautical Materials,Beijing 100095,China;2.Aviation Industry Corporation of China Composites Center, Beijing 100095, China)

    Porous alumina ceramics were fabricated by low-cost foaming and gel-casting technology with water-soluble epoxy and polyamine resin system.The rheological properties of the slurries, the foaming, the coagulation and the sintering process were studied.Also, the microstructure, the bending strength and the dielectric constant were investigated.Results show that the complex properties of alumina ceramic slurry is best when the solid content is 50vol.% and the dispersant content is 0.25wt.% of the alumina powders.The water-soluble epoxy and the polyamine resin amount to 6vol.% and 2.4vol.% of the slurry respectively.When the foaming agent content is from 2vol.% to 6vol.% of the slurry,the foaming time is 1 hour,the coagulation time is 3 hours at 40 ℃, porous alumina ceramics gels with different porosities could be obtained.After demoulding,drying,and sintering at 1580 ℃ for 3 hours,the porous alumina ceramics were prepared with the porosity between 60.8-43.4%,the bending strength of 32-55 MPa,and the dielectric constant of 2.8-4.4.Both their bending strength and dielectric constant linearly vary with their porosity.

    porous alumina ceramics; water-soluble epoxy; foaming and gel-casting

    date: 2015-12-21. Revised date: 2016-03-25.

    TQ174.75

    A

    1000-2278(2016)03-0253-06

    10.13957/j.cnki.tcxb.2016.03.007

    2015-12-21。

    2016-03-25。

    通信聯(lián)系人:陳大明(1949-),男,博士,教授。

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