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    中空立方體Au-TiO2納米復(fù)合材料的制備、表征及氣敏性能

    2016-09-14 08:06:28劉海洋王明璽劉善堂
    化學(xué)與生物工程 2016年8期
    關(guān)鍵詞:氣敏中空立方體

    劉海洋,王明璽,劉善堂

    (武漢工程大學(xué)化工與制藥學(xué)院,湖北 武漢 430074)

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    中空立方體Au-TiO2納米復(fù)合材料的制備、表征及氣敏性能

    劉海洋,王明璽,劉善堂

    (武漢工程大學(xué)化工與制藥學(xué)院,湖北 武漢 430074)

    以Cu2O為模板,采用水熱法合成中空立方體Au-TiO2納米復(fù)合材料,通過(guò)XRD、EDX、SEM和TEM對(duì)該復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行表征,探討了該中空立方體結(jié)構(gòu)的形成過(guò)程,并測(cè)試了該復(fù)合材料的氣敏性能。結(jié)果表明,Cu2O模板尺寸約為1 μm,TiO2作為中空立方體結(jié)構(gòu)的框架,尺寸約為20 nm,Au顆粒分散在中空立方體的表面;中空立方體Au-TiO2納米復(fù)合材料具有良好的丙酮敏感性,在250 ℃下對(duì)100×10-6的丙酮的靈敏度達(dá)到8.2。

    中空立方體;Au-TiO2納米復(fù)合材料;制備;表征;氣敏性能

    近年來(lái),半導(dǎo)體金屬氧化物TiO2作為氣體敏感材料被廣泛應(yīng)用于檢測(cè)CO、H2及揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)等[1-3]。但純TiO2氣敏響應(yīng)性不高、工作溫度偏高,而通過(guò)改性能夠有效提高其氣敏性能。貴金屬(Pt、Pd、Au、Ag等)摻雜是提高TiO2氣敏性能的一種有效手段,通過(guò)加速氣體分子的吸附與脫附,進(jìn)而在較低的溫度下達(dá)到較高的吸附氧濃度,提高氣敏性能[4]。此外,形貌的不同會(huì)暴露不同的晶面,而氣體在不同晶面上的吸附量不一致,進(jìn)而很大程度上影響其氣敏性能。因此,具有角/棱/邊形貌(如納米片、納米立方體結(jié)構(gòu))的TiO2往往會(huì)表現(xiàn)出更好的氣敏性能[5],制備特定形貌的貴金屬摻雜TiO2有望大大提高其氣敏性能。

    中空立方體Au-TiO2納米復(fù)合材料結(jié)構(gòu)新穎,而其氣敏性能研究鮮有報(bào)道。鑒于此,作者以立方體Cu2O為模板,采用水熱法合成TiO2-Cu2O,然后通過(guò)Cu2O和HAuCl4的電置換反應(yīng)得到Cu2O-TiO2-Au復(fù)合材料,再加稀鹽酸刻蝕Cu2O模板,得到中空立方體Au-TiO2納米復(fù)合材料,并對(duì)其氣敏性能進(jìn)行研究。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1中空立方體Au-TiO2納米復(fù)合材料的制備

    將10mL2.0mol·L-1的NaOH溶液加入100mL0.01mol·L-1的CuCl2溶液中,充分?jǐn)嚢韬螅尤?0mL0.6mol·L-1的抗壞血酸溶液,55 ℃攪拌5h得到立方體Cu2O;然后稱取0.01gCu2O超聲溶于20mL去離子水中,加入0.6mL0.02mol·L-1的TiF4溶液,混合均勻后轉(zhuǎn)入50mL水熱釜中,180 ℃反應(yīng)3h得到立方體TiO2-Cu2O;最后加入30μL40mmol·L-1HAuCl4溶液,再加入2mL的稀鹽酸刻蝕產(chǎn)物中的Cu2O,離心洗滌得到中空立方體Au-TiO2納米復(fù)合材料。

    1.2中空立方體Au-TiO2納米復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)與形貌

    采用日本島津公司的XD-5A型X-射線粉晶衍射儀測(cè)試樣品的物相成分;采用日本島津公司的JEOL JSM 5510 LV型掃描電子顯微鏡觀察樣品的微觀形貌,確定樣品元素組成;采用荷蘭Philips公司的Tecnai G220型透射電子顯微鏡觀察樣品的內(nèi)部結(jié)構(gòu)、形貌及尺寸。

    1.3氣敏元件制備及氣敏性能測(cè)試

    將Au-TiO2納米復(fù)合材料樣品分散于少量乙醇溶液中,研磨成均勻漿料。將漿料均勻(注意不能過(guò)厚,否則易導(dǎo)致龜裂)涂敷在金叉指電極表面上陰干。將電極片置于80 ℃烘箱中干燥2 h,再于500 ℃退火處理3 h后冷卻至室溫,置于氣敏測(cè)試儀中通電流老化24 h,即制得氣敏元件。

    2 結(jié)果與討論

    2.1Au-TiO2中空立方體結(jié)構(gòu)形成機(jī)理

    2.2XRD和EDX分析(圖1)

    圖1 樣品的XRD(a)與EDX(b)圖譜

    從圖1a可以看出,純Cu2O的衍射峰與標(biāo)準(zhǔn)PDF卡片(JCPDS No.05-0667)對(duì)應(yīng),屬于立方晶系,分別對(duì)應(yīng)(110)、(111)、(200)、(220)、(311)、(222)晶面(△標(biāo)注);TiO2-Cu2O的XRD圖譜中,不僅出現(xiàn)了銳鈦礦TiO2(JCPDS No.21-1272)的衍射峰(◆標(biāo)注),同時(shí)也出現(xiàn)了CuO的衍射峰(□標(biāo)注),說(shuō)明在水熱反應(yīng)過(guò)程中有部分Cu2O被氧化成了CuO,且沒(méi)有其它雜質(zhì)峰出現(xiàn);Au-TiO2的XRD圖譜中無(wú)Au的衍射峰,這可能是Au的摻雜量較低且高度分散在TiO2表面所致。

    從圖1b可以看出,Au-TiO2的EDX圖譜中包含元素Cu、Ti、O、Au的衍射峰。表明Au被成功摻雜進(jìn)TiO2中,Cu元素的存在表明體系中銅的氧化物并沒(méi)有被刻蝕完全,與XRD表征結(jié)果一致。

    2.3SEM和TEM分析(圖2)

    a.Cu2O的SEM照片 b,c.TiO2-Cu2O的TEM照片 d,e.Au-TiO2的TEM照片

    從圖2可以看出,Cu2O立方體尺寸均一(約為1 μm)且結(jié)構(gòu)規(guī)整(圖2a);TiO2-Cu2O的外層物質(zhì)為TiO2,內(nèi)部物質(zhì)為Cu2O(圖2c),表明加入TiF4后的水熱反應(yīng)過(guò)程并沒(méi)有破壞Cu2O的立方體結(jié)構(gòu),TiF4在Cu2O立方體的表面水解成TiO2,形成了立方體結(jié)構(gòu)的TiO2;TiO2-Cu2O立方體內(nèi)部的Cu2O被完全溶解,立方體結(jié)構(gòu)并沒(méi)有坍塌,成為中空立方體Au-TiO2結(jié)構(gòu)(圖2d),TiO2作為中空立方體的框架,厚度約為20 nm,立方體表面的黑色顆粒即為Au顆粒(圖2e),Au顆粒分散性良好。

    2.4氣敏性能研究

    2.4.1最佳操作溫度

    氣敏元件在不同溫度下對(duì)100×10-6丙酮的響應(yīng)圖見圖3。

    圖3 氣敏元件在不同操作溫度下對(duì)100×10-6丙酮的響應(yīng)圖

    從圖3可以看出,隨著操作溫度的升高,氣敏元件的靈敏度先升高后降低,在操作溫度為250 ℃時(shí),靈敏度達(dá)到最高值8.2。這是因?yàn)椋S著操作溫度的升高,丙酮吸附在敏感膜表面的程度和濃度增加,氣敏響應(yīng)值增大,靈敏度相應(yīng)升高;隨著操作溫度的進(jìn)一步升高,一些已吸附的丙酮分子由于過(guò)高的活化能而逃離材料表面,導(dǎo)致靈敏度下降。因此,確定250 ℃為最佳操作溫度。

    2.4.2最低檢測(cè)限

    氣敏元件在250 ℃下對(duì)不同濃度丙酮的響應(yīng)圖見圖4。

    a~g,丙酮濃度(×10-6):10、30、50、70、100、120、150

    從圖4可以看出,氣敏元件對(duì)丙酮的檢測(cè)限是10×10-6~150×10-6。在10×10-6~70×10-6范圍內(nèi)靈敏度上升趨勢(shì)比較明顯;超過(guò)70×10-6時(shí),上升趨勢(shì)減緩并逐漸趨于穩(wěn)定。這是由于敏感膜表面的吸附逐漸達(dá)到飽和所致。該氣敏元件對(duì)丙酮的最低檢測(cè)限為10×10-6,靈敏度為2.9。

    2.4.3響應(yīng)恢復(fù)時(shí)間

    氣敏元件在250 ℃下對(duì)100×10-6丙酮的動(dòng)態(tài)響應(yīng)恢復(fù)曲線如圖5所示。

    圖5 氣敏元件在250 ℃下對(duì)100×10-6丙酮的動(dòng)態(tài)響應(yīng)恢復(fù)曲線

    從圖5可以看出,氣敏元件對(duì)100×10-6丙酮的響應(yīng)時(shí)間是18 s,恢復(fù)時(shí)間是32 s。

    2.4.4重復(fù)性

    氣敏元件在250 ℃下對(duì)100×10-6丙酮進(jìn)行5次重復(fù)測(cè)試的結(jié)果如圖6所示。

    圖6 氣敏元件在250 ℃下對(duì)100×10-6丙酮的重復(fù)測(cè)試結(jié)果

    從圖6可以看出,5次測(cè)試的電阻的初始值和通入丙酮之后達(dá)到的最低值基本保持不變,表明該中空立方體Au-TiO2氣敏元件具有較好的重復(fù)性。

    2.4.5選擇性

    250 ℃下,氣敏元件對(duì)揮發(fā)性有機(jī)化合物的響應(yīng)情況如圖7所示。

    從圖7可以看出,氣敏元件對(duì)100×10-6的丙酮、甲苯、乙醛、乙醇、甲醇、甲醛的靈敏度依次為8.2、5.8、4.3、3.8、3.0、2.0。其中對(duì)丙酮的靈敏度最高,表現(xiàn)出較好的選擇性。

    圖7 氣敏元件在250 ℃下對(duì)不同揮發(fā)性有機(jī)化合物(100×10-6)的響應(yīng)圖

    2.5氣敏機(jī)理探討

    3 結(jié)論

    以Cu2O為模板,采用水熱法合成了中空立方體Au-TiO2納米復(fù)合材料。將中空立方體Au-TiO2納米復(fù)合材料制成氣敏元件,研究了其對(duì)丙酮的敏感特性。結(jié)果表明,中空立方體Au-TiO2氣敏元件的最佳操作溫度為250 ℃,最低檢測(cè)限為10×10-6,對(duì)100×10-6丙酮的靈敏度為8.2,響應(yīng)時(shí)間是18 s,恢復(fù)時(shí)間是32 s,具有良好的重復(fù)性和選擇性。

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    Preparation,Characterization and Gas Sensing Property of Hollow Cube Au-TiO2Nanocomposites

    LIU Hai-yang,WANG Ming-xi,LIU Shan-tang

    (SchoolofChemicalEngineeringandPharmacy,WuhanInstituteofTechnology,Wuhan430074,China)

    UsingCu2Oasatemplate,thehollowcubeAu-TiO2nanocompositeswerepreparedbyahydrothermalmethod.ThestructureandmorphologyofnanocompositeswerecharacterizedbyXRD,EDX,SEMandTEM.Theformationprocessofthehollowcubicstructurewasdiscussedindetailandthegassensingpropertyofthenanocompositeswasalsoinvestigated.Resultsshowedthat,thesizeofCu2Otemplatewas1μm,TiO2formedtheframeofthehollowcubestructurewiththesizeof20nm,andgoldparticlesdispersedonthesurfaceofthehollowcube.ThehollowcubeAu-TiO2nanocompositeshadanexcellentacetonesensingproperty.Thesensitivityagainst100×10-6acetonewas8.2at250 ℃.

    hollowcube;Au-TiO2nanocomposite;preparation;characterization;gassensingproperty

    10.3969/j.issn.1672-5425.2016.08.012

    2016-04-13

    劉海洋(1989-),女,湖北襄陽(yáng)人,碩士研究生,研究方向:納米材料的合成與應(yīng)用、氣敏傳感器的應(yīng)用,E-mail:353332319@qq.com;通訊作者:劉善堂,博士,楚天學(xué)者特聘教授。

    O 649TN 304.21

    A

    1672-5425(2016)08-0049-04

    劉海洋,王明璽,劉善堂.中空立方體Au-TiO2納米復(fù)合材料的制備、表征及氣敏性能[J].化學(xué)與生物工程,2016,33(8):49-52,62.

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