四尾柵藻（Scenedesmus quadricauda）對Cd（Ⅱ）的吸附效率及吸附動力學(xué)研究

肖婉露，程金鳳*，郭瑞軍，趙慶春，常朝陽，姜在民（.西北農(nóng)林科技大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院，陜西 楊凌 700；.西北農(nóng)林科技大學(xué)林學(xué)院，陜西 楊凌 700））

四尾柵藻（Scenedesmus quadricauda）對Cd（Ⅱ）的吸附效率及吸附動力學(xué)研究

肖婉露1，程金鳳1*，郭瑞軍1，趙慶春2，常朝陽1，姜在民1
（1.西北農(nóng)林科技大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院，陜西 楊凌 712100；2.西北農(nóng)林科技大學(xué)林學(xué)院，陜西 楊凌 712100））

研究了不同初始pH值（3、4、5、6、7）和不同初始金屬鎘濃度（0.5、5、10、20 mg·L-1）條件下，四尾柵藻（Scenedesmus quadricauda）干藻粉對重金屬鎘吸附效率的變化，并采用偽一階動力學(xué)方程、偽二階動力學(xué)方程和Elovich動力學(xué)方程對實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行了擬合。結(jié)果表明：在不同的初始鎘離子濃度和不同的初始pH值條件下，隨著時間推移，吸附效率均呈現(xiàn)先上升后穩(wěn)定的趨勢，在約60min時吸附達(dá)到平衡；隨著初始pH值的升高，平衡時刻四尾柵藻對鎘的吸附效率呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢，初始pH值為6時最大；隨著初始鎘濃度從0.5 mg·L-1上升到20 mg·L-1，平衡時刻吸附效率也呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢，在10 mg·L-1吸附效率達(dá)到最大值72.93%。四尾柵藻干藻粉對鎘的吸附動力學(xué)符合偽二階動力學(xué)方程，表明四尾柵藻的吸附過程是表面的、持續(xù)的過程。

四尾柵藻；鎘；吸附；動力學(xué)

肖婉露，程金鳳，郭瑞軍，等.四尾柵藻（Scenedesmus quadricauda）對Cd（Ⅱ）的吸附效率及吸附動力學(xué)研究［J］.農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報，2016，35（8）：1595-1601.

XIAO Wan-lu，CHENG Jin-feng，GUO Rui-jun，et al.Efficiency and kinetics of Cd（Ⅱ）adsorption by Scenedesmus quadricauda［J］.Journal of Agro-Environment Science，2016，35（8）：1595-1601.

鎘是一種典型的環(huán)境重金屬污染物，在環(huán)境中化學(xué)活性很強(qiáng)，容易遷移進(jìn)入食物鏈而危害人類健康［1］。但是工業(yè)生產(chǎn)中不可避免有含鎘的廢水排放，所以如何有效去除工業(yè)廢水中的鎘一直是人們研究的熱點。目前常用的吸附方法有磁性吸附法、離子液體萃取法、氧化還原法、電化學(xué)法、化學(xué)沉淀法、反滲透法等［2-3］。但是這些傳統(tǒng)的方法卻有吸附效率低、成本高、設(shè)備和檢測系統(tǒng)造價昂貴等缺點。所以近年來，生物吸附法，即用生物體活細(xì)胞或者死細(xì)胞作為一種吸附劑引起了人們的廣泛關(guān)注。國內(nèi)外的許多研究顯示，很多種藻類（如小球藻、螺旋藻、銅綠微囊藻等）對重金屬均有很高的吸附效率［4-5］。Metha等［6］指出：藻類對重金屬的吸附能力接近甚至高于化學(xué)吸附劑。所以對于污水重金屬吸附和修復(fù)來講藻類具有相當(dāng)大的潛能，是工業(yè)污水處理的一個環(huán)保而且高效的選擇。微藻對重金屬的吸附是一個復(fù)雜的物化與生化過程，是多種機(jī)理共同協(xié)作的結(jié)果，主要包括絡(luò)合機(jī)理和離子交換機(jī)理。藻類富含生化和礦物組分，尤其是一些官能團(tuán)，如-OH、-COOH、-SH、-PO3O2和-NH2等在吸附過程中發(fā)揮很大的作用。初始pH值、藻濃度、初始金屬離子濃度、溫度等因素的變化都會影響微藻的吸附進(jìn)程［7-9］。所以，探究其吸附的最佳條件對于工業(yè)生產(chǎn)應(yīng)用具有很大意義。

四尾柵藻是一種常見的綠藻，具有分布廣、生長快、易大量培養(yǎng)、方便收集等特點，是一種很有應(yīng)用價值的生物吸附劑。目前有關(guān)藻類作為生物吸附劑吸附重金屬的研究結(jié)果多數(shù)顯示：同種條件下，死藻的吸附效率要略高或者遠(yuǎn)高于活藻［10-13］。此外，工業(yè)排放污水中其他生物毒性物質(zhì)含量偏高，pH波動范圍太大，容易超出活藻的耐受能力，而且污水中營養(yǎng)物質(zhì)匱乏，藻類活性難以維持。支田田等［14］指出，相對于活藻來說，死亡藻體則更適合制備成吸附劑，用于工業(yè)重金屬廢水的處理。本文探究了四尾柵藻干藻粉作為吸附劑對重金屬鎘的吸附作用，研究了初始pH值、初始金屬離子濃度兩個參數(shù)對吸附效率的影響，并對一定條件下吸附平衡過程的吸附動力學(xué)進(jìn)行了分析，為四尾柵藻應(yīng)用于工業(yè)污水處理提供了一定的參考。

1　材料與方法

1.1試驗材料和設(shè)備

四尾柵藻，藻種分離于西北農(nóng)林科技大學(xué)南校區(qū)池塘。原子吸收分光光度計，日立Z-2000偏振塞曼原子吸收分光光度計。

1.2實驗設(shè)計

1.2.1干藻粉的制備

參照Zhang等［15］的方法，將藻接種于內(nèi)含5LBG11培養(yǎng)基的三角瓶并置于光照培養(yǎng)箱，在25±1℃，光暗比12h∶12h，光強(qiáng)4000 lx條件下培養(yǎng)。參照Paksirajan等［16］和Bayramoglu等［17］的方法，培養(yǎng)期間，用紫外-可見分光光度計對藻密度進(jìn)行檢測，在藻生長到穩(wěn)定期時用3000×g離心10 min進(jìn)行濃縮，并用去離子水洗3次，然后110℃殺青15 min，60℃烘干至恒重收集，所得干藻粉冷凍干燥保存供吸附實驗所用。

1.2.2金屬離子溶液的配置

所有器皿在使用前均用1∶1的濃鹽酸浸泡24 h。根據(jù)參考文獻(xiàn)［18］以及我們預(yù)實驗的結(jié)果，共設(shè)置了4個初始金屬離子濃度和5個初始pH值梯度。鎘離子的標(biāo)準(zhǔn)溶液為10 g·L-1的硫酸鎘溶液，用去離子水依次稀釋為20、10、5、0.5 mg·L-1。用0.01 mol·L-1的HNO3或NaOH調(diào)節(jié)初始pH值為3、4、5、6、7，實驗過程中不控制。每個處理做3個平行。

1.2.3吸附試驗

參考Mirghaffari等［19］的方法，取配置好的硫酸鎘溶液80 mL置于錐形瓶中，于28℃、180 r·min-1的搖床上進(jìn)行吸附實驗。每個樣品中加入藻粉量均為200 mg·L-1。從加入藻粉開始計時，分別在第2、5、10、30、60、90、120 min取出液體5 mL，在2500×g的條件下離心3 min，保留上清液3 mL。鎘離子含量用原子分光光度計進(jìn)行檢測。四尾柵藻的吸附效率用公式（1）確定：

式中：R表示小球藻的吸附效率；C0表示吸附前重金屬鎘的濃度，mg·L-1；C表示吸附后重金屬鎘的濃度，mg·L-1。

1.2.4動力學(xué)研究

參考Basha等［20］和Montazer-Rahmati等［21］的方法，在藻粉接種量為200 mg·L-1、金屬離子濃度為20 mg·L-1、初始pH為6、溫度28℃的條件下進(jìn)行吸附實驗。分別在第2、5、10、30、60、90、120 min取上清液。對樣品在不同時刻的吸附量進(jìn)行分析，采用公式（2）確定單位藻量吸附的金屬量qt：

式中：qt表示在t時刻的吸附容量，mg·g-1；C0表示初始金屬濃度，mg·L-1；Ct表示在t時刻溶液中的金屬離子濃度，mg·L-1；V表示溶液體積，L；m表示四尾柵藻的質(zhì)量，g。

采用偽一階動力學(xué)模型（3）、偽二階動力學(xué)模型（4）和Elovich動力學(xué)模型（5）進(jìn)行動力學(xué)分析，模型分別如下：

式中：qe為吸附平衡時吸附的重金屬量，mg·g-1；qt為在t時間時吸附的重金屬量，mg·g-1；K1為偽一級反應(yīng)速率常數(shù)，min-1；K2為偽二級反應(yīng)速率常數(shù)，g·mg-1· min-1；α為初始吸附速率常數(shù)，g·mg-1·min-1；β為解吸速率常數(shù)，g·mg-1。

1.3數(shù)據(jù)處理與分析

所有的處理設(shè)置3個重復(fù)，所得數(shù)據(jù)均以平均值表示，利用SPSS 19統(tǒng)計軟件采用全因子模型對方差進(jìn)行單變量分析，以P＜0.05作為差異顯著水平。此外對實驗結(jié)果進(jìn)行單因素方差分析（ANOVA），并用LSD法對組間差異進(jìn)行比較，以P＜0.05作為差異顯著水平。

2　結(jié)果與分析

2.1初始pH值對四尾柵藻干藻粉吸附效率的影響

圖1　初始pH值對四尾柵藻干藻粉吸附率的影響Figure 1 Effect of initial pH on Cd（Ⅱ）adsorption from synthetic solution by dry S.quadricauda biomass

不同初始pH條件下四尾柵藻干藻粉對鎘的吸附進(jìn)程如圖1，其中a、b、c、d分別是初始鎘濃度為0.5、5、10、20 mg·L-1時，不同初始pH條件下四尾柵藻對鎘離子的吸附率隨著時間的變化。可以很明顯地看出，四尾柵藻干藻粉對溶液中金屬鎘的吸附在前2 min內(nèi)是非常高效的，2～60 min吸附率還有所上升，但是幅度非常小。其中圖1a顯示，初始pH為6時，吸附在第30 min時達(dá)到平衡，其他各pH條件下基本都是在第60 min時達(dá)到穩(wěn)定。由圖1a、圖1b、圖1c、圖1d中均能看到在初始pH為3時吸附率明顯低于其他初始pH值的吸附率。在4個初始金屬離子濃度條件下，隨著初始pH值的增大，四尾柵藻干藻粉對鎘離子的吸附率均呈現(xiàn)出先上升后下降的趨勢，而且均是在初始pH為6的條件下，平衡時刻的吸附率達(dá)到最大。初始鎘濃度為0.5、5、10、20 mg·L-1時，吸附率隨著初始pH值的變化范圍分別是18.40%～66.67%、3.97%～68.68%、6.5%～72.93%、9.09%～67.57%。

2.2初始鎘離子濃度對四尾柵藻干藻粉吸附效率的影響

根據(jù)不同初始pH值對吸附效率影響的結(jié)果，得出最適的初始pH值為6，平衡時刻為60 min。所以在初始pH值為6的條件下，設(shè)置了0.5、5、10、20mg·L-1共4個濃度的硫酸鎘溶液進(jìn)行吸附實驗。通過檢測第60 min時的吸附效率研究不同金屬離子濃度對吸附的影響。如圖2所示，在初始pH為6的條件下，0.5、5、10、20 mg·L-1的硫酸鎘溶液中在吸附達(dá)到平衡時刻，四尾柵藻干藻粉的吸附率分別為66.67%、68.68%、72.93%、67.57%。隨著初始金屬濃度的增加，四尾柵藻干藻粉對鎘離子的吸附率呈現(xiàn)出先上升后下降的趨勢。

2.3初始pH值對四尾柵藻干藻粉吸附鎘離子容量的影響

初始鎘離子濃度為0.5、5、10、20 mg·L-1時，不同的初始pH值條件下，四尾柵藻對鎘離子的吸附容量隨著時間的變化過程如圖3所示。在4個不同初始濃度條件下，吸附容量隨著初始pH的上升呈現(xiàn)出先上升再下降的趨勢，均在初始pH值為6的時候，吸附容量達(dá)到最大值。初始鎘濃度為0.5、5、10、20 mg·L-1時，吸附容量隨著初始pH值的變化范圍分別是0.14～0.5、0.3～5.64、1.08～12.35、3.16～22.92 mg·g-1。

2.4初始金屬離子濃度對四尾柵藻干藻粉吸附鎘離子容量的影響

圖2　初始鎘濃度對四尾柵藻干藻粉吸附鎘離子吸附率的影響Figure 2 Effect of initial metal concentrations on Cd（Ⅱ）adsorption from synthetic solutions by dry S.quadricauda biomass

圖3　初始pH值對四尾柵藻干藻粉吸附鎘離子容量的影響Figure 3 Effect of initial pH on qeof Cd（Ⅱ）from synthetic solution by dry S.quadricauda biomass

在初始pH為6的條件下，平衡時刻0.5、5、10、20 mg·L-1的硫酸鎘溶液中四尾柵藻干藻粉的吸附容量分別為0.5、5.64、12.35、22.92 mg·g-1。如圖4所示，隨著初始鎘離子濃度的增加，平衡時刻四尾柵藻干藻粉對鎘離子的吸附容量呈逐漸上升的趨勢。

2.5吸附過程的動力學(xué)研究結(jié)果

在藻粉接種量為200 mg·L-1，金屬離子濃度為20 mg·L-1，初始pH為6，溫度為28℃的條件下，對四尾柵藻干藻粉隨著時間變化對鎘離子吸附容量的變化過程進(jìn)行了動力學(xué)分析。圖5a是偽一階動力學(xué)模型擬合的結(jié)果，描述了lg（qe-qt）隨著時間的變化；圖5b是偽二階動力學(xué)模型擬合的結(jié)果，描述的是t/qt隨著時間的變化；圖5c是Elovich動力學(xué)模型擬合的結(jié)果，描述的是qt隨著lnt的變化。

圖4　初始鎘離子濃度對四尾柵藻干藻粉吸附容量的影響Figure 4 Effect of initial metal concentration on qeof Cd（Ⅱ）from synthetic solution by dry S.quadricauda biomass

結(jié)果中的點與所擬合的動力學(xué)模型所得直線決定系數(shù)R2的值越大，說明吸附過程與其越符合。表1列出了三種不同模型的關(guān)鍵參數(shù)值，其中偽二階動力學(xué)模型的R2（0.999）遠(yuǎn)大于偽一階動力學(xué)模型（0.702）和Elovich模型（0.828）。而且，根據(jù)此模型得到的理論平衡時刻的吸附容量（qe，22.88 mg·g-1）最接近實驗所得吸附平衡時刻的吸附容量（qexp，22.92 mg· g-1），說明四尾柵藻干藻粉對鎘離子的吸附過程最符合偽二階動力學(xué)模型。

3　討論

根據(jù)實驗結(jié)果可以得出，本研究中的四尾柵藻干藻粉對鎘離子的吸附主要在前2 min內(nèi)完成，2～60 min吸附效率的增加非常微小。這是由于本文中所用材料為不具有活性的干藻粉，沒有新陳代謝的能力，鎘離子和吸附劑的結(jié)合主要是其與細(xì)胞表面以及細(xì)胞內(nèi)部暴露出來的官能團(tuán)的結(jié)合。這個階段主要是藻體細(xì)胞表面的吸附，而且此吸附過程是一個動態(tài)平衡過程，被吸附的離子還可以被其他離子解吸下來［22］。

圖5　四尾柵藻干藻粉對鎘吸附過程的偽一階動力學(xué)、偽二階動力學(xué)和Elovich動力學(xué)模型圖Figure 5 Kinetic models of pseudo-first-order，pseudo-second-order，and Elovich models for biosorption of Cd（Ⅱ）from synthetic solution using dry S.quadricauda biomass

表1　四尾柵藻干藻粉吸附金屬鎘的動力學(xué)模型參數(shù)Table 1 Kinetic constant parameters for Cd biosorption from synthetic solution by dry S.quadricauda biomass

本文對初始pH值和初始金屬離子濃度對吸附過程的影響均進(jìn)行了研究，最適初始pH為6。初始金屬離子濃度確定的條件下，隨著初始pH值從3到7的升高，吸附效率和吸附容量均出現(xiàn)先上升后下降的趨勢，與Bayramoglu等［17］在2011以及Mirghaffari等［19］在2015所報道的pH值對四尾柵藻對鎘離子吸附過程的影響結(jié)果相一致。本文測得的最大吸附率為72.93%，最大吸附容量為22.92 mg·g-1。而Bayramoglu等［17］研究結(jié)果的最適pH為5～6，最大容量為0.68 mmol·g-1；Mirghaffari等［19］研究結(jié)果的最適pH為5，最大吸附率為66%，最大吸附容量為36.2 mg·g-1。最適pH略有差異，可能與藻源的不同有關(guān)，因為不同的自然生活環(huán)境下四尾柵藻的細(xì)胞結(jié)構(gòu)和組分含量也有輕微的差別。初始pH值影響了溶液中金屬的溶解度，也影響了四尾柵藻干藻粉所含的官能團(tuán)的活性以及其對金屬離子的競爭力。由于很多官能團(tuán)（如-OH）為酸性，在酸性溶液中H+會和金屬離子競爭細(xì)胞表面的結(jié)合位點［6，8］。初始金屬離子濃度提供了很重要的驅(qū)動力作用，從而克服金屬離子在水和固體表面?zhèn)鬟f時巨大的傳質(zhì)阻力［23］。隨著初始金屬離子濃度的增加，吸附率先上升后下降，而吸附容量一直上升，表明雖然四尾柵藻整體的吸附率下降，但是單位重量的四尾柵藻干藻粉對鎘離子還有很大的吸附空間。據(jù)此，在實際的工業(yè)廢水處理中，要根據(jù)實際的金屬離子濃度來選擇合適的藻濃度，以達(dá)到效果最好而又不浪費的目的。

偽一階動力學(xué)模型基于假定吸附受到擴(kuò)散步驟控制，吸附速率正比于吸附量與t時刻吸附量的差值；偽二階模型是基于假定吸附速率受化學(xué)吸附機(jī)理的控制，這種控制涉及到吸附劑與吸附質(zhì)之間共用電子和電子轉(zhuǎn)移［24］，Elovich模型最初被用于描述固體對氣體的吸附過程，目前也開始應(yīng)用于對污水吸附過程的描述［25］。通過三個動力學(xué)模型對四尾柵藻干藻粉的吸附過程進(jìn)行擬合，得出偽二階動力學(xué)模型最符合其吸附過程，說明了四尾柵藻干藻粉對鎘離子的吸附過程是表面的、持續(xù)的過程。這對于將其應(yīng)用于工業(yè)中污水處理的條件控制有很重要的參考意義。

4　結(jié)論

四尾柵藻干藻粉對鎘離子的吸附過程是一個快速吸附過程。吸附在前2 min快速進(jìn)行，之后吸附率仍有緩慢升高，進(jìn)行到約60 min的時候達(dá)到吸附平衡。最大吸附效率為72.93%。隨著初始pH值從3到7的升高，吸附效率呈現(xiàn)出先上升再下降的趨勢，最適初始pH值為6。隨著硫酸鎘濃度從0.5 mg·L-1上升到20 mg·L-1，吸附率呈現(xiàn)出先上升后下降的趨勢，吸附容量呈現(xiàn)一直上升的趨勢。吸附過程符合偽二階動力學(xué)模型。

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Efficiency and kinetics of Cd（Ⅱ）adsorption byScenedesmus quadricauda

XIAO Wan-lu1，CHENG Jin-feng1*，GUO Rui-jun1，ZHAO Qing-chun2，CHANG Zhao-yang1，JIANG Zai-min1
（1.College of Life Sciences，Northwest A&F University，Yangling 712100，China；2.College of Forestry，Northwest A&F University，Yangling 712100，China）

Cadmium（Cd）is an important environmental pollutant.Removal of Cd by bi-adsorption is receiving extensive attention.In this study，dry powder of green microalgae Scenedesmus quadricauda was used as a biosorbent to remove Cd（Ⅱ）from aqueous solution.Efficiency and kinetics of Cd（Ⅱ）biosorption on S.quadricauda were investigated by using pseudo-first-order，pseudo-second-order and Elovich kinetic models to fit the experimental data.Results showed that the adsorption efficiency increased at the beginning with a rapid metal removal，and then reached an equilibrium after about 60 min under different initial pH values and different initial Cd（Ⅱ）concentrations. With increases in pH，the adsorption efficiency of Cd（Ⅱ）by S.quadricauda increased at first，and then decreased，with the maximum efficiency occurred at initial pH of 6.Similarly，with increasing the initial Cd（Ⅱ）concentration from 0.5 mg·L-1to 20 mg·L-1，the efficiency of Cd（Ⅱ）adsorption first increased and then decreased，with the maximum biosorption efficiency of 72.93%.The kinetics of Cd（Ⅱ）adsorption on S.quadricauda could be described by the pesudo-second-order equation，indicating that the Cd（Ⅱ）adsorption by S. quadricauda powder was surfacial and continuous process.

Scenedesmus quadricauda；cadmium；absorption；kinetics

X52

A

1672-2043（2016）08-1595-07

10.11654/jaes.2016-0179

2016-02-08

西北農(nóng)林科技大學(xué)基本科研業(yè)務(wù)費專項資金（2014YB038）；西北農(nóng)林科技大學(xué)2015年國家級“大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計劃項目”（201510712028）；西北農(nóng)林科技大學(xué)2015年“大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計劃”校重點項目（1201510712157）

肖婉露（1990—），女，河南平頂山人，在讀碩士，主要從事植物學(xué)研究。E-mail：Xwanlu@163.com

程金鳳E-mail：chengjinfeng@nwsuaf.edu.cn