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    Mg團(tuán)簇表面自擴(kuò)散行為的原子模擬研究

    2016-09-01 00:43:46戴雄英楊劍瑜易國(guó)軍劉艷輝
    關(guān)鍵詞:勢(shì)壘臺(tái)階原子

    戴雄英,楊劍瑜,易國(guó)軍,劉艷輝

    (湖南工程學(xué)院 理學(xué)院,湘潭 411104)

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    Mg團(tuán)簇表面自擴(kuò)散行為的原子模擬研究

    戴雄英,楊劍瑜,易國(guó)軍,劉艷輝

    (湖南工程學(xué)院 理學(xué)院,湘潭 411104)

    通過研究團(tuán)簇表面原子的擴(kuò)散過程可以實(shí)現(xiàn)人工設(shè)計(jì)團(tuán)簇的結(jié)構(gòu).結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)和分析型嵌入原子方法研究了Mg團(tuán)簇表面自擴(kuò)散行為.吸附原子跨過臺(tái)階擴(kuò)散的兩種機(jī)制以及Mg團(tuán)簇上的5條面間自擴(kuò)散路徑.結(jié)果表明吸附原子在不同面上及面間擴(kuò)散的擴(kuò)散能力差別較大.

    分子動(dòng)力學(xué);表面自擴(kuò)散;團(tuán)簇

    0 引 言

    近年來(lái),表面擴(kuò)散行為引起了廣泛的關(guān)注.在理論方面,主要研究了吸附原子在表面的擴(kuò)散機(jī)制,如躍遷機(jī)制[1]、交換機(jī)制[2]以及低溫下的量子擴(kuò)散機(jī)制[3]等.在實(shí)驗(yàn)中,用掃描隧道顯微鏡(STM)觀測(cè)大團(tuán)簇在基底表面的二維擴(kuò)散行為[4,5].但是,這些理論和實(shí)驗(yàn)研究主要集中在吸附原子、空位等在完整表面或臺(tái)階的擴(kuò)散,涉及到原子在團(tuán)簇表面的擴(kuò)散很有限.尤其對(duì)基底為HCP結(jié)構(gòu)的團(tuán)簇表面的擴(kuò)散行為的研究不多.

    我們選擇HCP結(jié)構(gòu)的金屬鎂(Mg)作為研究對(duì)象.主要源于以下兩個(gè)原因,其一是鎂在自然界中分布非常廣泛,主要蘊(yùn)藏在菱鎂礦、光鹵石和海水等中[6].Mg的密度很小,而比強(qiáng)度較高,并能與鋁、銅等金屬形成性能良好的合金.世界各國(guó)都在加大力度研制和開發(fā)鎂及鎂合金.其二是Mg的c/a接近理想值,我們課題組利用自己提出的多體勢(shì)函數(shù)計(jì)算了Mg的表面能和堆垛層錯(cuò)能等[7],計(jì)算結(jié)果均與相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合得比較好.

    1 理論模型與計(jì)算方法

    圖1 587個(gè)Mg原子組成的六角多面體結(jié)構(gòu)團(tuán)簇

    參數(shù)AlMgAl-Mgn0.380.55F02.4630.759fe(eV/?)2.6861.602α(10-2)0.3924.135β(10-2)-1.463kc0.7500.100ra(?)3.185rb(?)2.9581k0-113.8k1-18.5144.6k2-11.3-76.0k39.4632.532k4-12.814.2k561.8-5.650k6-29.40.694k-133.2rc(?)3.017μ1.13

    采用淬火的分子動(dòng)力學(xué)和肘彈性波(NEB)方法計(jì)算相應(yīng)過程的擴(kuò)散激活能(Eb).NEB方法是估算擴(kuò)散激活能和找到最小能量擴(kuò)散路徑的有效方法之一.吸附原子沿?cái)U(kuò)散路徑移動(dòng)過程中,必然有一個(gè)能量極小點(diǎn)(吸附點(diǎn))和能量極大點(diǎn)(鞍點(diǎn)),兩者之間的能量差即為吸附原子相應(yīng)的擴(kuò)散激活能.Eb=Esad-Emin,式中,Esad和Emin分別指吸附原子在鞍點(diǎn)和起始吸附點(diǎn)的系統(tǒng)總能量.

    2 結(jié)果與討論

    在團(tuán)簇的表面引入一個(gè)吸附原子來(lái)研究其表面的自擴(kuò)散行為.分析該吸附原子的軌跡可以揭示擴(kuò)散的機(jī)制.

    圖2 Mg原子從(0001)面自擴(kuò)散到相鄰面的路徑

    圖3 Mg原子01)面間自擴(kuò)散的三條路徑

    2.1交換機(jī)制的研究

    目前,金屬原子的擴(kuò)散機(jī)制主要分為兩類,一類是躍遷機(jī)制,即吸附原子從一個(gè)平衡位置跨過勢(shì)壘進(jìn)入另一個(gè)新的平衡位置的擴(kuò)散[8];另一類則是交換機(jī)制,即吸附原子通過替代表面原子而進(jìn)行擴(kuò)散.吸附原子在團(tuán)簇表面的自擴(kuò)散主要包括相同面內(nèi)的自擴(kuò)散以及從一個(gè)表面跨過臺(tái)階擴(kuò)散到另一個(gè)表面的面間自擴(kuò)散.吸附原子跨過臺(tái)階擴(kuò)散過程中,由于近鄰配位數(shù)的減少,需要克服一個(gè)額外的能量勢(shì)壘,即所謂的 Ehrlich.Schwoebel(ES)勢(shì)壘[9].表2為5條路徑不同擴(kuò)散機(jī)制所對(duì)應(yīng)的ES勢(shì)壘.從表中可以看出,不同的擴(kuò)散路徑和擴(kuò)散機(jī)制對(duì)應(yīng)ES勢(shì)壘相差甚大.

    表2 采用不同擴(kuò)散機(jī)制跨過臺(tái)階對(duì)應(yīng)的ES勢(shì)壘

    從表2可以看出,吸附原子只有通過路徑1和路徑5實(shí)現(xiàn)相鄰面間擴(kuò)散時(shí),與其他路徑不同,路徑1中,吸附原子采用躍遷和交換這兩種機(jī)制所需克服的ES勢(shì)壘相同,皆為0.194 eV,即兩種機(jī)制基本是平權(quán)的.對(duì)路徑5而言,采用躍遷機(jī)制比交換機(jī)制所需克服的ES勢(shì)壘相差不大,其值分別為0.201 eV和0.131 eV.而通過其他路徑擴(kuò)散時(shí),采用躍遷機(jī)制和交換機(jī)制所需克服的ES勢(shì)壘相差較大,前者遠(yuǎn)小于后者.迄今為止,大部分文獻(xiàn)報(bào)道吸附原子面間擴(kuò)散時(shí)大多采用交換機(jī)制.然而,對(duì)本文研究的Mg吸附原子在其團(tuán)簇表面上的面間自擴(kuò)散過程中,躍遷機(jī)制卻是占主導(dǎo)地位.這意味著Mg吸附原子很難通過與臺(tái)階上的Mg原子交換位置進(jìn)入到團(tuán)簇的內(nèi)部.

    為了詳細(xì)了解吸附原子在團(tuán)簇表面的自擴(kuò)散行為,我們計(jì)算了每條路徑對(duì)應(yīng)的能量勢(shì)壘曲線,如圖4所示.我們對(duì)圖中的橫坐標(biāo)進(jìn)行了歸一化處理,其中,0.0和1.0分別對(duì)應(yīng)于吸附原子擴(kuò)散過程中的始末位置.圖中最小的系統(tǒng)能量被定義為0.

    圖4 Mg原子表面自擴(kuò)散5條路徑所對(duì)應(yīng)的能量勢(shì)壘曲線

    3 結(jié) 論

    [1] G.L. Kellogg,F(xiàn)ield Ion Microscope Studies of Single—atom Surface Diffusion and Cluster Nucleation on Metal Surfaces[J]. Surf. Sci. Rep.,1994, 21(1-2):1-88.

    [2] T.T.Tsong and C.L. Chen. Atomic Replacement and Vacancy Formation and Annihilation on Iridium Surfaces[J]. Nature, 1992, 355(23): 328-331.

    [3] C. Zheng, C. Yeung, M. Loy, et al. Quantum Diffusion of H on Pt (111): Step Effects[J]. Phys. Rev. Lett., 2006, 97(16): 166101-166104.

    [4] J.M. Wen, S.L. Chang, J.W. Burnett, et al. Diffusion of Large Two-Dimensional Ag Clusters on Ag (100) [J]. Phys. Rev. Lett.,1994,73(19):2591-2594.[5] L. Bardotti, P. Jenson, A. Hoareau, et al. Experimental Observation of Fast Diffusion of Large Antimony Clusters on Graphite Surfaces[J]. Phys. Rev. Lett.,1995,74(23):4694-4697.

    [6] 張灃,章宗和.鎂合金及其應(yīng)用[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2004:1-31.

    [7] W. Hu, B. Zhang, B. Huang, et al. Analytic Modified Embedded Atom Potentials for HCP Metals[J]. J. Phys.: Condens. Matter, 2001,13(6):1193-1213.

    [8] G. Ayrault, G. Ehrlich. Surface Self-diffusion on an FCC Crystal: an Atomic View[J]. J. Chem. Phys., 1974,60(1):281-294.

    [9] G. Ehrlich, F.G. Hudda. Atomic View of Surface Self-Diffusion: Tungsten on Tungsten[J]. J. Chem. Phys., 1966,44(3): 1039-1049.

    [10] C.G. Johansen, H. Huang and T.M. Lu. Diffusion and Formation Energies of Adatoms and Vacancies on Magnesium Surfaces [J].Comp. Mater. Sci.,2009, 47(1): 121-127.

    [11] Y. Han, G. Liu, B. Lee. Flat-surface, Step-edge, Facet-facet, and Facet-step Diffusion Barriers in Growth of a Pb Mesa[J]. Surf. Sci.,2008, 602(13):2284-2294.

    [12] J. Yang, W. Hu, Sh. Chen. Surface Self-diffusion of Adatom on Pt Cluster with Truncated Octahedron Structure[J]. Thin Solid Films, 2010, 518(14): 4041-4045.

    Atomistic Simulation of Surface Self-diffusion on Mg Clusters

    DAI Xiong-ying,YANG Jian-yu,YI Guo-jun,LIU Yan-hui

    (College of Science, Hunan Institute of Engineering, Xiangtan 411104, China)

    Based on the study of the surface diffusion process, the structure of cluster can be artificially controlled. Surface self-diffusion behaviors of Mg cluster have been studied by using the molecular dynamics simulations and an analytic embedded-atom method. The two diffusion mechanisms for adatom acrosses the step edge and five paths in which the adatom acrosses the step edge between two neighboring facets have been discussed. We find that the adatom’s mobility is different in these diffusion procedures.

    molecular dynamics; surface self-diffusion; cluster

    2016-02-25

    湖南省教育廳一般科研資助項(xiàng)目(15C0324).

    戴雄英(1977- ),女,博士,研究生,講師,研究方向:材料科學(xué)與工程.

    O562.1

    A

    1671-119X(2016)03-0060-04

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