穩(wěn)定同位素13C分離二塔級(jí)聯(lián)耦合優(yōu)化設(shè)計(jì)與實(shí)驗(yàn)研究

田葉盛，李虎林，姜永悅，龍　磊，吉永喆，周建躍

(上?；ぱ芯吭?上海穩(wěn)定同位素工程技術(shù)研究中心，上?！?00062)

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穩(wěn)定同位素13C分離二塔級(jí)聯(lián)耦合優(yōu)化設(shè)計(jì)與實(shí)驗(yàn)研究

田葉盛，李虎林，姜永悅，龍磊，吉永喆，周建躍

(上?；ぱ芯吭?上海穩(wěn)定同位素工程技術(shù)研究中心，上海200062)

摘要：采用均勻?qū)嶒?yàn)與Aspen Plus模擬耦合的計(jì)算方法優(yōu)化13C分離二塔級(jí)聯(lián)工藝操作參數(shù)。經(jīng)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，實(shí)驗(yàn)值與耦合優(yōu)化的模擬值吻合較好，相對(duì)誤差為6.5%；在不增大能耗費(fèi)用的同時(shí)，優(yōu)化實(shí)驗(yàn)得到二塔釜的13C豐度為14.1%，較二塔級(jí)聯(lián)初始實(shí)驗(yàn)結(jié)果提高25%以上。結(jié)果表明，建立的耦合優(yōu)化設(shè)計(jì)方法經(jīng)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證可行，可為13C產(chǎn)業(yè)化級(jí)聯(lián)工藝設(shè)計(jì)提供理論參考，也可為其他傳統(tǒng)精餾工業(yè)優(yōu)化設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)。

關(guān)鍵詞：穩(wěn)定同位素13C；均勻?qū)嶒?yàn)；Aspen Plus模擬；耦合優(yōu)化

穩(wěn)定同位素13C物理化學(xué)性能穩(wěn)定，作為優(yōu)良的示蹤原子廣泛應(yīng)用于多種領(lǐng)域，尤其在生物醫(yī)藥領(lǐng)域發(fā)揮著重要作用，推動(dòng)民用核技術(shù)的快速發(fā)展[1]。隨著13C-呼氣實(shí)驗(yàn)的研究及臨床測(cè)定幽門螺桿菌的應(yīng)用，為穩(wěn)定同位素13C的應(yīng)用提供了廣闊的舞臺(tái)[2-3]。目前，工業(yè)化生產(chǎn)穩(wěn)定同位素13C均采用低溫精餾法，該方法僅美國(guó)、俄羅斯、日本等少數(shù)國(guó)家掌握，國(guó)內(nèi)市場(chǎng)完全依賴進(jìn)口。為打破行業(yè)技術(shù)壟斷，上?；ぱ芯吭阂恢敝铝τ谘芯糠€(wěn)定碳同位素的分離技術(shù)，于2007年建立了一套CO低溫精餾的小試實(shí)驗(yàn)裝置，掌握了低溫精餾分離同位素13C的工藝技術(shù)要點(diǎn)[4-5]。實(shí)現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)高豐度13C，需要掌握低溫精餾分離13C的多塔級(jí)聯(lián)放大技術(shù)以及級(jí)聯(lián)裝置的穩(wěn)定生產(chǎn)運(yùn)行。由于低溫精餾生產(chǎn)裝置復(fù)雜、生產(chǎn)運(yùn)行消耗高，對(duì)級(jí)聯(lián)實(shí)驗(yàn)工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化尤為重要[6-9]。為實(shí)現(xiàn)13C工業(yè)化的工程突破，上海化工研究院于2012年建立了二塔級(jí)聯(lián)生產(chǎn)穩(wěn)定同位素13C的中試實(shí)驗(yàn)裝置，并在2013年進(jìn)行實(shí)驗(yàn)運(yùn)行，建立級(jí)聯(lián)工藝流程，實(shí)現(xiàn)級(jí)聯(lián)物料的有效傳輸。因此，針對(duì)二塔級(jí)聯(lián)實(shí)驗(yàn)裝置，結(jié)合前期的實(shí)驗(yàn)與理論研究，采用均勻?qū)嶒?yàn)設(shè)計(jì)與Aspen流程模擬耦合的方法，對(duì)工藝操作參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，并對(duì)優(yōu)化后的參數(shù)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。該方法對(duì)工業(yè)生產(chǎn)裝置的優(yōu)化設(shè)計(jì)具有指導(dǎo)意義。

1　低溫精餾二塔級(jí)聯(lián)實(shí)驗(yàn)裝置

穩(wěn)定同位素13C生產(chǎn)的二塔級(jí)聯(lián)實(shí)驗(yàn)裝置，由精餾塔設(shè)備和冷凍循環(huán)設(shè)備聯(lián)合組成。采用深冷技術(shù)將凈化處理后的CO氣體液化，在精餾塔內(nèi)實(shí)現(xiàn)氣液傳質(zhì)交換。第一級(jí)塔釜物料在壓力推動(dòng)下輸送至第二級(jí)塔頂，而第二級(jí)塔頂物料由泵傳輸至第一級(jí)塔內(nèi)，由此實(shí)現(xiàn)兩塔間的物料傳輸，其工藝流程示于圖1。圖1中級(jí)聯(lián)塔高均為15 m，塔內(nèi)填充自主開發(fā)的高效金屬絲網(wǎng)波紋規(guī)整填料(PACK-13C)，填料高度均為10 m，塔體采用多層絕熱保溫。塔頂冷凝器采用液氮作為冷源介質(zhì)，塔釜采用電加熱形式。

圖1　二塔級(jí)聯(lián)工藝流程示意圖Fig.1　The flow sheet of the double-stage cascade for 13C separation

2　耦合優(yōu)化設(shè)計(jì)

低溫精餾分離制備穩(wěn)定性同位素13C實(shí)驗(yàn)裝置設(shè)計(jì)復(fù)雜、運(yùn)行周期長(zhǎng)，塔級(jí)聯(lián)裝置平衡時(shí)間近40 d，而產(chǎn)業(yè)化裝置的平衡時(shí)間達(dá)半年以上，生產(chǎn)成本高。運(yùn)用Aspen Plus軟件中的RadFrac模塊對(duì)低溫精餾分離13C二塔級(jí)聯(lián)工藝進(jìn)行模擬計(jì)算，確定優(yōu)化的工藝操作參數(shù)，可為工業(yè)化生產(chǎn)13C提供一定的指導(dǎo)。

2.1物性分析

低溫精餾生產(chǎn)C-13工藝采用天然豐度CO為原料。由于自然界中存在12C和13C兩種碳穩(wěn)定同位素，16O、17O和18O三種氧穩(wěn)定同位素，所以自然界中CO由12C16O、12C17O、12C18O、13C16O、13C17O、13C18O六種同位素分子組成，其性質(zhì)列于表1。

表1　CO同位素分子的基本物性Table 1　Basic physical properties of isotope CO molecules

由表1可知，12C17O、13C17O天然豐度極低，進(jìn)行設(shè)計(jì)和模擬計(jì)算時(shí)均可忽略。雖然12C18O與13C18O天然豐度不高，但12C18O含量為13C16O的1/5左右且分離系數(shù)與13C16O相近，而13C18O的分離系數(shù)最大，因此在生產(chǎn)高豐度13C時(shí)，為提高模擬計(jì)算的準(zhǔn)確性，12C18O和13C18O的影響不可忽略。本工作模擬計(jì)算時(shí)考慮12C16O、12C18O、13C16O和13C18O四個(gè)組分。

12C16O、13C16O、12C18O和13C18O的相對(duì)分子質(zhì)量分別為28、29、30和31，進(jìn)行Aspen Plus模擬計(jì)算時(shí)，按理想混合物處理，熱力學(xué)性質(zhì)模型選擇IDEAL方法。由于CO同位素分子間性質(zhì)差異極小，模擬計(jì)算時(shí)僅需將各組分的相對(duì)分子質(zhì)量和蒸汽壓參數(shù)加入Aspen Plus中的物性數(shù)據(jù)庫中，其余參數(shù)使用CO的物性參數(shù)代替。后續(xù)的模擬優(yōu)化計(jì)算在此基礎(chǔ)上進(jìn)行。

2.2初始條件校核

美國(guó)Los Alamos 實(shí)驗(yàn)室于1969年建立了年產(chǎn)3.6 kg、豐度大于90%13C的CO低溫精餾工廠[10]，研究報(bào)道的CO低溫精餾實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)全面可靠。因此，采用該數(shù)據(jù)驗(yàn)證CO同位素組分的物性參數(shù)和運(yùn)用Aspen Plus模擬碳同位素分離體系的可靠性。利用Aspen Plus模擬美國(guó)Los Alamos 實(shí)驗(yàn)室的CO低溫精餾級(jí)聯(lián)裝置流程，流程圖示于圖2，模擬計(jì)算結(jié)果列于表2。

圖2　Los Alamos裝置模擬流程圖Fig.2　The simulation flow sheet of Los Alamos columns

13C豐度塔底位置ABCG文獻(xiàn)值1.274%3.89%14.43%92.73%模擬值1.265%3.98%14.402%91.56%相對(duì)誤差0.7%2.31%0.19%1.26%

由表2可知，Aspen Plus模擬計(jì)算值與文獻(xiàn)報(bào)道數(shù)據(jù)最大相對(duì)誤差為2.31%；最終塔釜產(chǎn)品13C豐度為91.56%，接近文獻(xiàn)值92.73%，相對(duì)誤差僅為1.26%。表明將CO同位素分子物性參數(shù)嵌入Aspen物性數(shù)據(jù)庫中，能較準(zhǔn)確地進(jìn)行CO低溫精餾分離13C同位素多塔級(jí)聯(lián)工藝的穩(wěn)態(tài)模擬計(jì)算。

2.3自由度分析

初始操作條件下，二塔釜得到豐度為11.2%13C產(chǎn)品。在此基礎(chǔ)上，探索二塔級(jí)聯(lián)裝置的模擬研究，優(yōu)化工藝操作參數(shù)，獲得高豐度的13C產(chǎn)品，為產(chǎn)業(yè)化裝置設(shè)計(jì)奠定理論基礎(chǔ)。

由于二塔級(jí)聯(lián)裝置的設(shè)備規(guī)格已確定，系統(tǒng)的可操作變量為原料進(jìn)料量、產(chǎn)品出料量、級(jí)間流量、廢氣出料量、塔頂壓力、塔釜的加熱量與塔頂回流比。系統(tǒng)物料滿足質(zhì)量守恒定律，塔頂采用全冷凝形式，二塔無提餾段，兩個(gè)塔塔頂壓力相等。根據(jù)精餾塔平衡級(jí)的模型理論，當(dāng)塔頂壓力采用工程實(shí)際值、產(chǎn)品出料量固定時(shí)，以不同工藝操作條件下的產(chǎn)品豐度為考察目標(biāo)，該二塔級(jí)聯(lián)系統(tǒng)可操作變量的自由度為3，即原料進(jìn)料量、一塔釜加熱量、級(jí)間流量。

2.4均勻?qū)嶒?yàn)設(shè)計(jì)

實(shí)際生產(chǎn)中，為保證塔系統(tǒng)的安全有效運(yùn)轉(zhuǎn)，操作變量的實(shí)驗(yàn)范圍留有一定的浮動(dòng)空間，使變量調(diào)節(jié)具有操作彈性。采用均勻設(shè)計(jì)方法優(yōu)化工藝操作參數(shù)，可大幅度減少低溫精餾級(jí)聯(lián)模擬的實(shí)驗(yàn)次數(shù)。從產(chǎn)品生產(chǎn)和市場(chǎng)角度而言，在一定的能耗費(fèi)用范圍內(nèi)，通過優(yōu)化工藝操作參數(shù)，尋求產(chǎn)品最大豐度并確保產(chǎn)品質(zhì)量。

依據(jù)該優(yōu)化目標(biāo)，本優(yōu)化設(shè)計(jì)選取等水平均勻設(shè)計(jì)表U8*(85)進(jìn)行模擬實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，將三個(gè)操作變量分為八組水平，選取均勻表中的第1、3、4列設(shè)計(jì)各個(gè)變量值[11]。具體的變量范圍為原料進(jìn)料量X1(1.500 0～2.812 5 mol/h)、級(jí)間流量X2(61.880 ～123.725 mol/h)、一塔釜的加熱量X3(120～260 W)。具體實(shí)驗(yàn)操作參數(shù)的方案設(shè)計(jì)列于表3。

表3　低溫精餾二塔級(jí)聯(lián)分離碳同位素實(shí)驗(yàn)變量條件Table 3　The experiment variable conditions of the double-stage cascade

2.5目標(biāo)函數(shù)

級(jí)聯(lián)裝置優(yōu)化設(shè)計(jì)目標(biāo)是在較低的操作費(fèi)用下，獲取較高豐度的13C產(chǎn)品。在優(yōu)化設(shè)計(jì)的探索階段，將液氮和電能消耗費(fèi)用作為操作費(fèi)用組成，進(jìn)行三級(jí)聯(lián)裝置的優(yōu)化設(shè)計(jì)，但該設(shè)計(jì)方法未進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證[12]；經(jīng)實(shí)際運(yùn)行發(fā)現(xiàn)，采用高純一氧化碳為生產(chǎn)原料，其消耗費(fèi)用并不能忽略。因此，本設(shè)計(jì)的操作費(fèi)用由原料、液氮與電能消耗組成。

本優(yōu)化設(shè)計(jì)采用均勻?qū)嶒?yàn)與Aspen模擬相耦合的方法，尋求最優(yōu)工藝參量值使得二塔級(jí)聯(lián)系統(tǒng)的生產(chǎn)操作費(fèi)用不高于初始實(shí)驗(yàn)，同時(shí)獲得最高豐度的13C產(chǎn)品。并用優(yōu)化的工藝操作參數(shù)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，將模擬值與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行比較，驗(yàn)證該優(yōu)化方法的可靠性。令能耗費(fèi)用為每天F(元)，建立目標(biāo)函數(shù)：

(1)

式中：C1為單位電能每度的費(fèi)用(元)，令C1=1.5；K1為電能的消耗量(kW·h/d)；C2為每升液氮的費(fèi)用(元)，令C2=1；ρ2為液氮的密度(g/L)，令ρ2=808.3 g/L；K2為液氮的消耗量(g)；C3為每升CO原料的費(fèi)用(元)，令C3=0.22；K3為CO原料的消耗量(L)。

3　結(jié)果與討論

3.1數(shù)學(xué)模型的建立

根據(jù)表3中實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行Aspen穩(wěn)態(tài)模擬計(jì)算，得到相應(yīng)產(chǎn)品豐度與每天能耗費(fèi)用，結(jié)果列于表4。

表4　Aspen Plus模擬計(jì)算結(jié)果Table 4　Aspen plus simulation results

利用DPS數(shù)據(jù)處理軟件對(duì)表4中的模擬結(jié)果進(jìn)行二次多項(xiàng)式逐步回歸分析，得到產(chǎn)品豐度與自由變量的關(guān)系式(式2)、能耗費(fèi)用與自由變量的關(guān)系式(式3)。

3.1.1產(chǎn)品豐度與自由變量關(guān)系式

產(chǎn)品豐度與各個(gè)自由變量之間的關(guān)系式如下：

C(x)=9.553 2+0.000 024 14×X3×X3+

0.013 85×X1×X2

(2)

式中：C(x)為產(chǎn)品豐度(摩爾分?jǐn)?shù))；X1為原料進(jìn)料量，mol/h；X2為級(jí)間流量，mol/h；X3為一塔釜的加熱功率，W。

對(duì)于產(chǎn)品豐度二次多項(xiàng)式(2)的數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)模型，DPS軟件給出相關(guān)判據(jù)信息：相關(guān)系數(shù)R=0.971 8，F(xiàn)=42.468 3，P=0.000 7，剩余標(biāo)準(zhǔn)差S=0.192 6；Durbin-Watson統(tǒng)計(jì)量d=1.018 7；查閱F檢驗(yàn)表，得F0.01(2,5)=5.79，由于F>F0.01(2,5)，該關(guān)系式極顯著。

產(chǎn)品豐度的Aspen模擬值與統(tǒng)計(jì)模型擬合值比較列于表5。由表5可知，產(chǎn)品豐度的統(tǒng)計(jì)模型擬合值與Aspen Plus模擬值吻合較好，最大相對(duì)誤差僅為2.4%，表明利用產(chǎn)品豐度的二次多項(xiàng)式回歸模型代替Aspen進(jìn)行不同工藝參數(shù)條件下的豐度計(jì)算可行，為尋求優(yōu)化工藝參數(shù)奠定了基礎(chǔ)。

表5　產(chǎn)品豐度的Aspen Plus模擬值與 統(tǒng)計(jì)模型擬合值比較Table 5　The comparison of the product abundance between Aspen Plus simulation and fitting value

3.1.2能耗費(fèi)用與自由變量關(guān)系式

能耗費(fèi)用與各個(gè)自由變量之間的關(guān)系如下：

F(x)=286.560 6+0.795 0×X1×X2+

0.238 0×X1×X3

(3)

式中：F(x)為能耗費(fèi)用，元；X1、X2、X2與式(2)中相同。

對(duì)于能耗費(fèi)用二次多項(xiàng)式(3)的數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)模型，DPS軟件給出相關(guān)判據(jù)信息：相關(guān)系數(shù)R=0.987 9，F(xiàn)=101.305 7，P=0.000 1，剩余標(biāo)準(zhǔn)差S=9.418 3；Durbin-Watson統(tǒng)計(jì)量d=2.238 6；查閱F檢驗(yàn)表，得F0.05(2,5)=5.79，由于F>F0.05(2,5)，該關(guān)系式極顯著。

能耗費(fèi)用的Aspen計(jì)算值與統(tǒng)計(jì)模型擬合值比較列于表6。由表6可知，能耗費(fèi)用的統(tǒng)計(jì)模型擬合值與Aspen Plus模擬值吻合較好，最大相對(duì)誤差僅為2.69%，表明利用能耗費(fèi)用的二次多項(xiàng)式回歸模型代替Aspen進(jìn)行不同工藝參數(shù)條件下的能耗費(fèi)用計(jì)算可行，為準(zhǔn)確尋求優(yōu)化工藝參數(shù)奠定了基礎(chǔ)。

表6　能耗費(fèi)用的Aspen Plus模擬值與 統(tǒng)計(jì)模型擬合值比較Table 6　The comparison of the energy costs between Aspen Plus simulation and fitting value

3.2模型優(yōu)化設(shè)計(jì)與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

低溫精餾生產(chǎn)穩(wěn)定同位素13C能耗費(fèi)用高，運(yùn)行周期長(zhǎng)，在確保產(chǎn)品質(zhì)量的前提下，尋求最佳的工藝操作條件，降低生產(chǎn)成本，提升產(chǎn)品市場(chǎng)競(jìng)爭(zhēng)力。在不高于級(jí)聯(lián)初始實(shí)驗(yàn)的能耗費(fèi)用條件下，利用遺傳算法對(duì)豐度統(tǒng)計(jì)模型和能耗費(fèi)用統(tǒng)計(jì)模型進(jìn)行計(jì)算，尋求最優(yōu)工藝條件，使產(chǎn)品的13C豐度達(dá)到最大值。利用Matlab中Gatool工具，對(duì)以上統(tǒng)計(jì)模型關(guān)系式(2)和(3)進(jìn)行尋優(yōu)分析，依據(jù)優(yōu)化的操作參數(shù)進(jìn)行級(jí)聯(lián)優(yōu)化實(shí)驗(yàn)。優(yōu)化實(shí)驗(yàn)產(chǎn)品豐度結(jié)果與初始實(shí)驗(yàn)產(chǎn)品豐度、模擬計(jì)算值列于表7。

表7　優(yōu)化實(shí)驗(yàn)與初始實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比Table 7　Compared the optimized experiment with the initial test

由表7可知，采用優(yōu)化后的工藝參數(shù)進(jìn)行級(jí)聯(lián)實(shí)驗(yàn)，最終得到的產(chǎn)品豐度值高于級(jí)聯(lián)初始實(shí)驗(yàn)的結(jié)果，13C豐度提高25%以上，表明通過優(yōu)化設(shè)計(jì)，在不增大能耗的前提下，產(chǎn)品豐度大幅度提升；優(yōu)化實(shí)驗(yàn)得到的產(chǎn)品豐度值與模擬計(jì)算值的相對(duì)誤差為6.5%，在工程允許誤差范圍內(nèi)，產(chǎn)生誤差的主要原因是級(jí)聯(lián)裝置在實(shí)際運(yùn)行過程中，工藝操作參數(shù)存在較小波動(dòng)。

4　小結(jié)

本工作提出了一種均勻?qū)嶒?yàn)設(shè)計(jì)與Aspen Plus模擬耦合優(yōu)化設(shè)計(jì)的方法，運(yùn)用該方法對(duì)CO低溫精餾分離穩(wěn)定同位素13C的二塔級(jí)聯(lián)裝置進(jìn)行模擬優(yōu)化。減少了需要長(zhǎng)周期才能平衡的13C同位素實(shí)驗(yàn)次數(shù)，驗(yàn)證了單塔到二塔級(jí)聯(lián)模擬優(yōu)化放大計(jì)算的可行性。

利用Aspen模擬結(jié)合統(tǒng)計(jì)模型理論，逐步回歸求得塔底產(chǎn)品豐度和能耗費(fèi)用與各操作變量的統(tǒng)計(jì)模型關(guān)系，然后利用遺傳算法進(jìn)行優(yōu)化處理，得到獲取最大產(chǎn)品豐度時(shí)的工藝操作參數(shù)。將該優(yōu)化參數(shù)進(jìn)行級(jí)聯(lián)優(yōu)化實(shí)驗(yàn)，13C產(chǎn)品豐度提高25%以上，且與模擬計(jì)算值吻合較好，相對(duì)誤差僅為6.5%。

耦合優(yōu)化設(shè)計(jì)方法經(jīng)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，表明耦合優(yōu)化設(shè)計(jì)方法可靠，可應(yīng)用于穩(wěn)定同位素13C產(chǎn)業(yè)化多塔級(jí)聯(lián)工藝的設(shè)計(jì)計(jì)算。

致謝：上?；ぱ芯吭盒祆o安教授對(duì)本文研究工作給予悉心指導(dǎo)，在此表示衷心感謝。

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收稿日期：2016-03-16;修回日期：2016-04-28

基金項(xiàng)目：上海市科委科研計(jì)劃項(xiàng)目(15DZ2280500)

作者簡(jiǎn)介：田葉盛(1988—)，男，安徽安慶人，工程師，化學(xué)工程專業(yè)

中圖分類號(hào)：TQ082.1

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1000-7512(2016)03-0152-06

doi：10.7538/tws.2016.29.03.0152

Coupling Optimization Design and Experimental Study on Stable Isotope13C Separation of the Double-stage Cascade

TIAN Ye-sheng, LI Hu-lin, JIANG Yong-yue, LONG Lei,JI Yong-zhe, ZHOU Jian-yue

(ShanghaiEngineeringResearchCenterofStableIsotope,

ShanghaiResearchInstituteofChemicalIndustry,Shanghai200062,China)

Abstract:A coupling optimization design and experimental study method with uniform experimental and Aspen process simulation was established in this paper, which was used for stable isotope13C separation of the double-stage cascade. Based on the above method, the optimization operating parameters were received. The coupling optimization simulation value showed good agreement with the experimental dates, and the average relative error was only 6.5%. On the other hand, compared with the initial test result, the13C abundance of optimized experimental was 14.1%, and the actual growth rate of13C abundance was more than 25%. More importantly, The optimization experimental did not increase energy consumption. The method confirmed by the experiment could provide a solid foundation for the cascade process of13C industrialization, and it could also be applied to other traditional distillation industry.

Key words：stable isotope13C; uniform experiment; Aspen process simulation; coupling optimization