Al基非晶合金表征參數(shù)的支持向量回歸分析

徐 燕，張玉鳳，高 湉，張 研，張惠然，劉永生（. 上海電力學(xué)院 數(shù)理學(xué)院，上海 0399；. 上海大學(xué) 計(jì)算機(jī)工程與科學(xué)學(xué)院，上海 00444）

Al基非晶合金表征參數(shù)的支持向量回歸分析

徐 燕1，張玉鳳1，高 湉1，張 研2，張惠然2，劉永生1
（1. 上海電力學(xué)院 數(shù)理學(xué)院，上海 201399；2. 上海大學(xué) 計(jì)算機(jī)工程與科學(xué)學(xué)院，上海 200444）

根據(jù)一系列 Al基非晶合金薄帶實(shí)測數(shù)據(jù)集，應(yīng)用粒子群優(yōu)化支持向量回歸方法（PSO-SVR），建立一個通過相關(guān)表征參數(shù)來預(yù)測Al基非晶合金晶化溫度（Tx）的模型。利用該模型對不同類型鋁基非晶合金的晶化溫度（Tx）進(jìn)行建模和預(yù)測研究，并與反向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（BPNN）預(yù)測方法進(jìn)行比較。結(jié)果表明：基于留一交叉驗(yàn)證法（LOOCV）的PSO-SVR模型預(yù)測的晶化溫度誤差要比BPNN模型預(yù)測的小得多，這說明模型中所采用的特征參數(shù)能很好地描述該系列Al基非晶合金的晶化行為和熱穩(wěn)定性。

Al基非晶合金；晶化溫度；支持向量回歸；粒子群優(yōu)化

非晶合金，俗稱“金屬玻璃”，與金屬相比具有長程無序、短程有序的結(jié)構(gòu)，因而具有獨(dú)特而優(yōu)異的物理、化學(xué)及力學(xué)性能，使其極具生產(chǎn)應(yīng)用的優(yōu)勢。其中，Al 基非晶合金是一種高強(qiáng)度低密度的材料，且Al 基非晶納米晶復(fù)合材料的比強(qiáng)度與工程陶瓷的接近，具有很大的應(yīng)用潛力［1?3］。這使得近年來快速發(fā)展的 航空航天以及交通工具的輕型化的需求得以滿足。但在晶化過程中金屬間化合物的析出會導(dǎo)致復(fù)合材料的強(qiáng)度降低，還會使材料由韌變脆［4］，因此，Al基非晶合金的晶化行為值得深入研究［5］，找出晶化溫度與其它相關(guān)表征參數(shù)之間的關(guān)系也很有意義。

LISBOA等［6］提出將Al基合金分為納米晶合金、納米玻璃合金、玻璃合金3大類，并且利用拓?fù)洳环€(wěn)定參數(shù)λ來說明晶化初生相與合金類型之間的關(guān)系。拓?fù)洳环€(wěn)定參數(shù)λ的核心思想是當(dāng)溶質(zhì)原子和溶劑原子的體積錯配達(dá)到一定程度時，由此引起的應(yīng)力將導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)的失穩(wěn)，最終形成非晶［7］。然而，即使是同一體系的合金，也很難有確定的λ值將3種類型的合金分類［8］。

除了拓?fù)洳环€(wěn)定參數(shù) λ，研究者也試圖通過其他一些參數(shù)來說明相關(guān)關(guān)系。ZHANG等［9］提出可以用體系電負(fù)性的偏差Δe值來確定Al基非晶合金的類型。JIA等［10］提出了一個準(zhǔn)等價團(tuán)簇模型（Al5TM）x-（Al10RE）y，即對于TM和RE摩爾分?jǐn)?shù)分別為x和y 的 Al100?x?yTMxREy合金，參數(shù)（6x+11y）可以預(yù)判Al-TM-RE非晶合金的類型。與λ一樣，很難找到一個臨界 Δe和（6x+11y）來區(qū)分合金的晶化類型［11］。同時，在同一Al-TM-RE系中合金組元間的化學(xué)混合焓ΔHmix直接反應(yīng)了異類原子之間相互作用的強(qiáng)弱以及混亂程度，以往許多工作業(yè)已表明Tx與ΔHmix存在較好的線性關(guān)系［11?12］。但是，對不同體系的 Al-TM-RE非晶合金而言，區(qū)分其合金類型的臨界 λ′以及ΔHmix值并不是固定的，而是隨RE原子的半徑和電負(fù)性的變化而變化。

對于Al基非晶合金中如此復(fù)雜的表征參數(shù)，數(shù)據(jù)挖掘可從大量的、存在噪聲的、冗余的和缺損的數(shù)據(jù)中提取蘊(yùn)藏其中有用的知識。目前，關(guān)于Al基非晶合金晶化行為和熱穩(wěn)定性的研究，還只是簡單地通過圖表法去分析它們之間的相關(guān)性［11］。統(tǒng)計(jì)分析只能研究同一體系中這些參數(shù)與晶化溫度之間的關(guān)系，而無法根據(jù)這些特征參數(shù)去預(yù)測Tx值。而在不同Al-TM-RE系的研究中，統(tǒng)計(jì)方法卻不能得到很好的結(jié)論。機(jī)器學(xué)習(xí)方法［13］可以研究不同體系中相關(guān)特征參數(shù)與 Tx之間的關(guān)系，而前人在 Al基費(fèi)勁合金的研究中則很少使用這種方法方法。本文作者則是將 PSO-SVR方法與Al基非晶合金熱穩(wěn)定性研究相結(jié)合，通過特征參數(shù)λ、Δe、（6x+11y）、?Hmix、λ′等來預(yù)測Tx值，為進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)提供理論指導(dǎo)，減少實(shí)驗(yàn)的盲目性。

1 原理與方法

1.1 PSO-SVR方法

20世紀(jì)90年代，VAPNIK［14］在求解分類問題時候提出了支持向量機(jī)（Support vector machine，簡稱SVM）理論，它以統(tǒng)計(jì)學(xué)習(xí)理論中的VC維理論和結(jié)構(gòu)風(fēng)險最小原理為基礎(chǔ)，利用有限的樣本信息在模型的復(fù)雜性（對特定訓(xùn)練樣本的分類精度）和學(xué)習(xí)能力（無錯誤地識別任意樣本的能力）之間尋求最佳折衷，以獲得最好的分類性能和推廣能力。經(jīng)過不斷發(fā)展，SVM已經(jīng)在解決實(shí)際問題中得到了廣泛應(yīng)用［15?17］。與其他機(jī)器學(xué)習(xí)方法如遺傳算法人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等方法相比，SVM具有更好的學(xué)習(xí)能力和泛化能力，因而引起了人們對這一領(lǐng)域的極大關(guān)注。支持向量回歸（SVR）是SVM的一種延伸，可以有效地完成非線性擬合［14， 18?19］。針對不滿足線性關(guān)系的樣本集（x1， y1），…，（xm， ym），通過輸入空間到輸出空間的非線性映射Φ，將樣本集中的數(shù)據(jù)x映射到高維空間F，并在特征空間F中用下述函數(shù)）（xf進(jìn)行線性回歸：

式中：l為訓(xùn)練樣本個數(shù)；αi和是拉格朗日乘子；k（x，xi）=Φ（x）·Φ（xi）是一個核函數(shù)；b是閾值。本文作者采用徑向基核函數(shù)，SVR的詳細(xì)原理可以參考［14］。

粒子群優(yōu)化算法（Particle swarm optimization， PSO）是一種進(jìn)化計(jì)算技術(shù)（Evolutionary computation），它是由Kennedy博士和Eberhart教授于1995提出的［20］，其設(shè)想是模擬鳥群覓食的過程，每個優(yōu)化問題的解都是搜索空間中的一只鳥，即所謂的粒子。所有的粒子都有一個由被優(yōu)化的函數(shù)決定的適應(yīng)值，每個粒子還有一個速度以決定它們飛翔的方向和距離，然后粒子們就跟蹤當(dāng)前的最優(yōu)粒子在解空間中的搜索。粒子在搜索的過程中會不斷地用當(dāng)前個體值和全局極值來更新自己，直到找到全局最優(yōu)解為止。PSO是一個很好的參數(shù)優(yōu)化工具，在本實(shí)驗(yàn)中，PSO被用來尋找 SVR的最優(yōu)參數(shù)（C， γ）。根均方差（Er）作為適應(yīng)度函數(shù)：

式中：m為訓(xùn)練樣本數(shù)；iy和y?分別表示訓(xùn)練樣本的實(shí)驗(yàn)測量值和預(yù)測值。

1.2 泛化性能評估

兩個指標(biāo)，也就是平均絕對誤差（Ema）和平均相對誤差（Emap）被用來作為泛化性能評估。它們的公式如下：

2 預(yù)測模型的建立

本實(shí)驗(yàn)中所用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)集源自文獻(xiàn)［11］。該數(shù)據(jù)集總共有66個數(shù)據(jù)樣本，包含晶化溫度Tx，化學(xué)混合焓?Hmix、拓?fù)洳环€(wěn)定參數(shù) λ、電負(fù)性差?x、參數(shù)（6x+11y）以及用有效原子半徑修正后的拓?fù)洳环€(wěn)定參數(shù)λ′等6維數(shù)據(jù)向量。相關(guān)數(shù)據(jù)如表1所列。

張章等［11］指出，非晶合金的晶化過程需要進(jìn)行原子的擴(kuò)散，影響非晶合金熱穩(wěn)定性的主要因素來自兩個方面：電負(fù)性和原子尺寸。電負(fù)性的大小能反映化學(xué)鍵的強(qiáng)弱和混合熱的大小，而溶劑原子與溶質(zhì)原子尺寸大小也能影響熱穩(wěn)定好壞，因此非晶晶化溫度 Tx與其組元密切相關(guān)。統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明：同一Al-Ni-RE系非晶合金的λ′、?Hmix等參數(shù)的兩個臨界值可以將其分為納米晶、納米玻璃、玻璃合金三類［8］。然而，對于不同體系的Al-Ni-RE非晶合金，卻不再有明顯的臨界值。同時，統(tǒng)計(jì)方法無法通過這些特征參數(shù)來計(jì)算得出一個確定的 Tx值，而只能得到一些相關(guān)的線性關(guān)系。機(jī)器學(xué)習(xí)方法卻可以使用訓(xùn)練樣本訓(xùn)練一個模型，然后通過該模型預(yù)測得到一個在一定精度范圍內(nèi)的Tx值，這就很好地解決了統(tǒng)計(jì)學(xué)習(xí)方法無法解決的問題。

在使用實(shí)驗(yàn)中所提到的預(yù)測方法訓(xùn)練和建模過程中，以化學(xué)混合焓?Hmix、拓?fù)洳环€(wěn)定參數(shù)λ、電負(fù)性差?x、參數(shù)（6x+11y）以及用有效原子半徑修正后的拓?fù)洳环€(wěn)定參數(shù)λ′等五維數(shù)據(jù)向量為輸入變量，以Tx為輸出向量進(jìn)行訓(xùn)練學(xué)習(xí)。首先，這66條樣本數(shù)據(jù)要進(jìn)行規(guī)范化處理，未經(jīng)預(yù)處理的樣本數(shù)據(jù)各維特征差異較大，若直接用于機(jī)器學(xué)習(xí)方法，將會極大地影響其預(yù)測準(zhǔn)確率。在本實(shí)驗(yàn)中，使用簡單的數(shù)據(jù)歸一化方法進(jìn)行處理，之后，給定的樣本數(shù)據(jù)集被分為兩類：訓(xùn)練集和測試集。這66條樣本數(shù)據(jù)被BPNN方法和PSO-SVR方法進(jìn)行訓(xùn)練建模，調(diào)整模型的正確性以及預(yù)測處理。本文作者使用留一交叉驗(yàn)證法（LOOCV）［21］劃分?jǐn)?shù)據(jù)集，即使用其中65條數(shù)據(jù)為訓(xùn)練集，剩下的一條數(shù)據(jù)為測試集，并且這 66條數(shù)據(jù)逐一作為測試集。一旦預(yù)測模型訓(xùn)練完成，測試集將會用來評估這個預(yù)測模型。測試集作為這個已完成訓(xùn)練的預(yù)測模型的輸入，得到的結(jié)果將被計(jì)算該模型的預(yù)測精度以及泛化能力。

表1 Al基非晶晶化溫度和相關(guān)參數(shù)［11］Table 1 Crystallization temperature Txand relevant parameters of Al-based amorphous alloys［11］

續(xù)表1

3 結(jié)果與分析

表2所示為使用BPNN及基于LOOCV的PSO-SVR兩種回歸方法對Al基非晶合金Tx進(jìn)行預(yù)測所得的計(jì)算結(jié)果和誤差。

從表2中可以看出，在PSO-SVR預(yù)測的66個樣本中，所有樣本的絕對誤差都小于4.2%。其中，絕大多數(shù)樣本（52/66=78.8%）的絕對誤差小于2%。而BPNN模型的計(jì)算結(jié)果中，只有 56.1%（37/66）樣本的絕對誤差小于2%，且最大誤差高達(dá)13.4%。在橫向比較中，采用PSO-SVR方法時56.1%（37/66）的樣本預(yù)測誤差比BPNN方法預(yù)測的要小。該結(jié)果表明：在大多數(shù)樣本中，PSO-SVR方法比BPNN方法具有更好的預(yù)測精度。

圖 1所示為 Al基非晶合金 Tx實(shí)測值和通過PSO-SVR方法以及BPNN方法得到的預(yù)測值的對比。從圖1可以直觀地看出，絕大多數(shù)樣本的PSO-SVR預(yù)測值都落在最優(yōu)擬合線上或線的附近，比 BPNN方法的預(yù)測值更接近實(shí)測值。且與實(shí)測值相比，BPNN模型的計(jì)算誤差普遍明顯偏高。這些結(jié)果再次表明：與BPNN方法相比，PSO-SVR方法預(yù)測結(jié)果更接近實(shí)測值，且具有更高的預(yù)測精度以及更好的泛化能力。

表2 Al基非晶Tx測量結(jié)果與BPNN和基于LOOCV的PSO-SVR預(yù)測結(jié)果的對比Table 2 Comparison between experimental and predicted values of Txby using BPNN and PSO-SVR methods

續(xù)表2

圖1 通過PSO-SVR和BPNN得到的預(yù)測值與實(shí)測值對比圖Fig. 1 Comparison of experimental values vs predicted values by BPNN and PSO-SVR

表3列出了使用BPNN和PSO-SVR兩種方法得到的評價指標(biāo)值。從表3可以看出，PSO-SVR預(yù)測結(jié)果的Er（7.6597 K）、Ema（6.081 K）和Emap（1.1935%）分別都比BPNN的（Er=18.1325 K、Ema=12.6657 K、Emap= 2.5254%）要小得多。這些結(jié)果再次表明，在Al基非晶合金數(shù)據(jù)集上，PSO-SVR與BPNN相比，具有更高的預(yù)測精度以及更強(qiáng)的泛化能力。

表3 兩種回歸方法預(yù)測性能的比較Table 3 Comparison of prediction performance between BPNN and PSO-SVR

在不同Al-TM-RE系中，使用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法很難得到確定的化學(xué)混合焓?Hmix、拓?fù)洳环€(wěn)定參數(shù)λ、電負(fù)性差?x、參數(shù)（6x+11y）以及用有效原子半徑修正后的拓?fù)洳环€(wěn)定參數(shù)λ′等參數(shù)來區(qū)分合金的晶化類型。而PSO-SVR方法解決了使用Al基非晶參數(shù)不能準(zhǔn)確分析其熱穩(wěn)定性的問題。以上結(jié)果表明：PSO-SVR能用于預(yù)測Al基非晶合金的Tx值，并具有很好的預(yù)測精度和泛化能力。

4 結(jié)論

1） 將機(jī)器學(xué)習(xí)方法與材料研究相結(jié)合，根據(jù) Al基非晶合金的表征參數(shù)，采用基于 LOOCV的PSO-SVR預(yù)測方法，對不同體系A(chǔ)l基非晶合金的Tx進(jìn)行建模和預(yù)測研究，并將其預(yù)測結(jié)果與BPNN模型的預(yù)測結(jié)果進(jìn)行了比較。其中 PSO-SVR預(yù)測結(jié)果的Er（7.6597 K）、Ema（6.081 K）和Emap（1.1935%）分別都比BPNN的（Er=18.1325 K、Ema=12.6657 K、Emap= 2.5254%）要小得多。

2） 由于PSO-SVR的預(yù)測方法比BPNN方法具有更高的預(yù)測精度和更強(qiáng)的泛化能力，而面向Al基非晶合金的數(shù)據(jù)集的實(shí)驗(yàn)結(jié)果也同樣證明了這個結(jié)論。因此，PSO-SVR預(yù)測方法對該方向的物理實(shí)驗(yàn)具有一定的指導(dǎo)意義和實(shí)用價值。

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（編輯 龍懷中）

Parameters analysis of Al-based amorphous alloys using support vector regression

XU Yan1， ZHANG Yu-feng1， GAO Tian1， ZHANG Yan2， ZHANG Hui-ran2， LIU Yong-sheng1
（1. School of Mathematics and Physics， Shanghai University of Electric Power， Shanghai 201399， China；2. School of Computer Engineering and Science， Shanghai University， Shanghai 200444， China）

According to the experimental data of Al-based amorphous alloys， a model to predict the crystallization temperature Txof Al-based amorphous alloys by using particle swarm optimization combined with support vector regression （PSO-SVR） was established. Based on this model， crystallization temperature Txcan be predicted， and then compared with the method of back-propagation neural network （BPNN）. The results show that the prediction error is smaller by using PSO-SVR. This means that the crystallization behavior and thermal stability of Al-based amorphous alloys can be well described by the parameters used in PSO-SVR model. Moreover， the PSO-SVR model could provide an important theoretical and practical guidance to the research on Al-based amorphous alloys.

Al-based amorphous alloy； crystallization temperature； support vector regression； particle swarm optimization

Project（12ZZ174） supported by Innovation Program of Shanghai Municipal Education Commission，China； Project（12CG63） supported by Shanghai Educational Development Foundation of Chenguang Program， China

date： 2015-08-11； Accepted date： 2015-11-28

XU Yan； Tel: +86-18918778925； E-mail: xuyan@shiep.edu.cn

TB34

A

1004-0609（2016）-04-0836-08

上海市教委科研創(chuàng)新資助項(xiàng)目（12ZZ174）；上海市教育發(fā)展基金會晨光計(jì)劃資助項(xiàng)目（12CG63）

2015-08-11；

2015-11-28

徐 燕，講師，博士；電話：18918778925；E-mail: xuyan@shiep.edu.cn