銀銦鎘吸收體棒性能研究

李繼威，　薛晶晶，　劉家正，　韓吉慶，　朱麗兵，　鄭學(xué)軍，　黨　宇

(1．上海核工程研究設(shè)計(jì)院，上海 200233； 2．西安諾博爾稀貴金屬材料有限公司，西安 710201)

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銀銦鎘吸收體棒性能研究

李繼威1，薛晶晶2，劉家正1，韓吉慶2，朱麗兵1，鄭學(xué)軍2，黨宇1

(1．上海核工程研究設(shè)計(jì)院，上海 200233； 2．西安諾博爾稀貴金屬材料有限公司，西安 710201)

摘要：為滿足核電廠設(shè)計(jì)中對(duì)控制棒的要求，對(duì)結(jié)構(gòu)改進(jìn)的大晶?？刂瓢粑阵w材料銀銦鎘吸收體棒進(jìn)行了試制，開展了化學(xué)成分分析、晶粒度、物理性能、力學(xué)性能和蠕變性能測(cè)試，研究了晶粒度及中心開孔對(duì)吸收體棒性能的影響.結(jié)果表明：試制的銀銦鎘吸收體棒的化學(xué)成分和雜質(zhì)元素含量滿足ASTM標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定，物理性能與對(duì)比材料相當(dāng)；增大晶粒尺寸能夠改善吸收體棒的導(dǎo)熱系數(shù)和蠕變性能，但強(qiáng)度有所降低；中心孔對(duì)吸收體棒的力學(xué)性能沒有影響，預(yù)期可以滿足核電廠對(duì)控制棒高價(jià)值和長壽命的要求.

關(guān)鍵詞：反應(yīng)堆； 堆外性能； 性能測(cè)試； 銀銦鎘吸收體棒

控制棒組件是保證反應(yīng)堆運(yùn)行安全的關(guān)鍵部件.控制棒組件通過在燃料組件中插入和抽出對(duì)堆芯進(jìn)行反應(yīng)性控制，同時(shí)為堆芯提供正常停堆和快速停堆的功能[1].銀銦鎘(Ag-In-Cd)合金是常用的反應(yīng)堆控制棒吸收體材料，具有良好的耐腐蝕性能、抗輻照性能和熱穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn)，且具有較大的中子吸收截面，其吸收中子后的子體還能有效地再吸收中子，因此廣泛應(yīng)用于壓水堆中.

先進(jìn)輕水堆用戶要求文件[2]和歐洲用戶要求文件[3]等普遍要求先進(jìn)核電廠用控制棒的設(shè)計(jì)壽命從12個(gè)等效滿功率年提高到15個(gè)等效滿功率年甚至20個(gè)等效滿功率年，這對(duì)控制棒吸收體材料的設(shè)計(jì)提出了更高要求.傳統(tǒng)核電廠用銀銦鎘吸收體棒已無法滿足先進(jìn)核電廠的使用要求.

根據(jù)控制棒的設(shè)計(jì)要求，開展了大晶?？刂瓢粑阵w材料銀銦鎘吸收體棒的試制，對(duì)其化學(xué)成分、物理性能、力學(xué)性能和蠕變性能等進(jìn)行了測(cè)試和分析，并研究了晶粒度及結(jié)構(gòu)改進(jìn)對(duì)材料性能的影響.

1銀銦鎘吸收體棒結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)特點(diǎn)

1.1抗輻照性能

銀銦鎘吸收體棒的抗輻照性能和抗沖擊性能是影響其在堆內(nèi)使用壽命的關(guān)鍵因素.銀銦鎘吸收體棒在堆芯內(nèi)長期承受高中子通量的輻照，發(fā)生輻照腫脹并與控制棒包殼發(fā)生相互作用，使得包殼產(chǎn)生應(yīng)變，若超過設(shè)計(jì)壽命，包殼可能會(huì)發(fā)生鼓脹乃至破損.因此，為達(dá)到更長的設(shè)計(jì)壽命，設(shè)計(jì)時(shí)需充分考慮銀銦鎘吸收體棒與包殼之間的間隙.

由于控制棒主要用于反應(yīng)堆停堆并部分用于功率調(diào)節(jié)，因此其整體插入堆芯內(nèi)的情況較為少見，通常為下部較短的一部分插入堆芯內(nèi)長期承受高中子通量輻照.根據(jù)上述特點(diǎn)，設(shè)計(jì)時(shí)采用了上下2段銀銦鎘吸收體棒：上段外徑較大，以滿足停堆深度要求；下段適當(dāng)減小棒的外徑，并在棒中心設(shè)置了細(xì)通孔以緩解棒向外的輻照腫脹.整體棒價(jià)值仍滿足核設(shè)計(jì)需要.

1.2抗沖擊性能

控制棒組件在反應(yīng)堆正常運(yùn)行過程中需上下移動(dòng)以進(jìn)行反應(yīng)性控制，在步進(jìn)過程中會(huì)產(chǎn)生較大的步躍載荷，根據(jù)步躍載荷的大小，在吸收體棒上方設(shè)置了合適的壓緊彈簧以對(duì)吸收體棒進(jìn)行壓緊，防止其在步躍過程中發(fā)生躥動(dòng)損壞.

同時(shí)，為了防止在壓水堆事故停堆時(shí)控制棒組件對(duì)燃料組件上管座的沖擊過大造成損壞，設(shè)計(jì)時(shí)對(duì)吸收體棒的質(zhì)量進(jìn)行了控制，以防止控制棒組件過重.

2銀銦鎘吸收體棒性能試驗(yàn)

在熔煉出的銀銦鎘鑄錠上取樣進(jìn)行化學(xué)成分分析，分析方法參照標(biāo)準(zhǔn)[4]進(jìn)行.鑄錠經(jīng)擠壓、多次交替拉拔和退火加工成棒材，并經(jīng)矯直和拋光形成銀銦鎘吸收體棒成品.加工過程中經(jīng)充分退火處理，粗化吸收體棒材的晶粒尺寸.對(duì)于中心開孔的吸收體棒，還需進(jìn)行打孔.制備出的成品棒經(jīng)渦流檢測(cè)和稱重，無縮孔和裂紋等冶金上的缺陷.

在制備出的吸收體棒成品上取樣加工,進(jìn)行化學(xué)成分、晶粒度、熔化溫度范圍、線膨脹系數(shù)和彈性模量測(cè)試.其中，熔化溫度范圍測(cè)試采用差示掃描量熱法(DSC法)[5]，在吸收體棒成品上取樣，加工成直徑6 mm、長1 mm的試樣；線膨脹系數(shù)測(cè)試采用示差法，在吸收體棒成品上截取長度為25 mm的試樣直接測(cè)試，測(cè)試溫度為室溫～550 ℃；彈性模量測(cè)試采用共振法，在成品棒上取樣，加工成長50 mm、寬10 mm、厚1 mm的矩形片狀試樣進(jìn)行測(cè)試，測(cè)試溫度為室溫～500 ℃.另外，在直徑10 mm中間吸收體棒成品上截取厚度為3 mm的試樣，進(jìn)行導(dǎo)熱系數(shù)測(cè)試，測(cè)試方法為激光脈沖法，測(cè)試溫度為室溫～600 ℃.

在制備出的吸收體棒成品上取樣加工,進(jìn)行拉伸性能試驗(yàn).試驗(yàn)采用標(biāo)準(zhǔn)是金屬室溫和高溫拉伸試驗(yàn)方法[6-8]，在拉伸試驗(yàn)機(jī)上進(jìn)行.拉伸試樣長度為45 mm，標(biāo)距處外徑為3 mm，試驗(yàn)溫度為室溫和316 ℃.為驗(yàn)證中心開孔對(duì)力學(xué)性能的影響，同時(shí)在下段中心開孔吸收體棒成品上直接截取試樣進(jìn)行拉伸性能試驗(yàn).

在制備出的吸收體棒成品上取樣加工,進(jìn)行蠕變性能試驗(yàn)，測(cè)量試樣的蠕變速率.蠕變性能試驗(yàn)在蠕變?cè)囼?yàn)機(jī)上進(jìn)行.采用圓形橫截面試樣，直徑與吸收體棒成品一致，長度為60 mm，加工成標(biāo)準(zhǔn)蠕變?cè)嚇覽9].試驗(yàn)溫度為350 ℃，拉應(yīng)力為7.5 MPa，試驗(yàn)時(shí)間為700 h.

3結(jié)果與分析

3.1化學(xué)成分

表1給出了銀銦鎘鑄錠及吸收體棒成品的化學(xué)成分及雜質(zhì)元素分析結(jié)果.從表1可以看出，該結(jié)果符合標(biāo)準(zhǔn)[10]中對(duì)吸收體棒化學(xué)成分的要求.除標(biāo)準(zhǔn)中要求控制的元素外，還對(duì)Mn、Cu、Fe、Ni、Si、Sn、Mg和Zn等雜質(zhì)元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)進(jìn)行了分析，結(jié)果均小于0.001 6%.

3.2晶粒度

測(cè)得銀銦鎘上段吸收體棒的晶粒度為4.0級(jí)(見圖1)，下段吸收體棒中心孔附近的晶粒度為4.0～4.5級(jí)(見圖2)[11].測(cè)試結(jié)果表明，所制得的吸收體棒晶粒度小于通常銀銦鎘吸收體棒的晶粒度(6～8級(jí))，即晶粒尺寸更大.同時(shí)，下段吸收體棒在中心孔附近的晶粒度與上段吸收體棒一致，表明中心孔打孔工藝對(duì)晶粒度沒有影響.

表1　銀銦鎘合金化學(xué)成分分析結(jié)果

圖1　銀銦鎘上段吸收體棒組織

圖2　銀銦鎘下段吸收體棒中心孔附近組織

3.3物理性能

3.3.1熔化溫度范圍

為保證反應(yīng)堆內(nèi)運(yùn)行安全，需使銀銦鎘吸收體棒在非事故工況下保持結(jié)構(gòu)形態(tài)穩(wěn)定，因此非事故工況下其最高溫度不能超過固相線溫度.測(cè)得的熔化溫度范圍為758～840 ℃，參考數(shù)據(jù)為775～825 ℃[12]，兩者基本吻合.

3.3.2線膨脹系數(shù)

銀銦鎘吸收體棒線膨脹系數(shù)的大小直接影響其與不銹鋼包殼之間的相互作用，測(cè)得的吸收體棒在室溫～550 ℃的線膨脹系數(shù)為21.756×10-6K-1，參考數(shù)據(jù)為22.5×10-6K-1[12]，測(cè)試結(jié)果與參考數(shù)據(jù)基本一致.

3.3.3導(dǎo)熱系數(shù)

銀銦鎘吸收體棒的導(dǎo)熱系數(shù)用于計(jì)算控制棒相關(guān)部件在反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)的溫度，是重要的性能參數(shù).圖3給出了銀銦鎘吸收體棒導(dǎo)熱系數(shù)的測(cè)試結(jié)果及參考數(shù)據(jù)[12].

圖3　銀銦鎘吸收體棒的導(dǎo)熱系數(shù)

從圖3可以看出，低溫下銀銦鎘吸收體棒的導(dǎo)熱系數(shù)測(cè)試結(jié)果與參考數(shù)據(jù)基本一致，高溫下略高于參考數(shù)據(jù).測(cè)試所用樣品經(jīng)充分再結(jié)晶退火處理，晶粒尺寸大于對(duì)比材料.由于金屬導(dǎo)熱以自由電子遷移為主，更大的晶粒尺寸使得金屬晶體結(jié)構(gòu)趨于完整，自由電子遷移更順暢，增大了銀銦鎘吸收體棒的導(dǎo)熱系數(shù)[13].導(dǎo)熱系數(shù)的增大能夠改善銀銦鎘吸收體棒的傳熱性能，降低運(yùn)行時(shí)吸收體棒的溫度，增強(qiáng)其安全性.

3.3.4彈性模量

銀銦鎘吸收體棒的彈性模量用于評(píng)價(jià)其堆內(nèi)受壓狀態(tài)及與包殼相互作用的變形情況.彈性模量越大，其越不容易發(fā)生變形.圖4給出了銀銦鎘吸收體棒彈性模量測(cè)試結(jié)果及參考數(shù)據(jù)[12].

從圖4可以看出，溫度低于316 ℃時(shí)銀銦鎘吸收體棒的彈性模量測(cè)試結(jié)果與參考數(shù)據(jù)相當(dāng).當(dāng)溫度超過316 ℃后，其彈性模量變化趨勢(shì)與低于316 ℃下的彈性模量變化趨勢(shì)相近.

3.4拉伸性能

銀銦鎘吸收體棒在堆內(nèi)受壓應(yīng)力作用，反應(yīng)堆事故停堆時(shí)吸收體棒在316 ℃下所承受的壓應(yīng)力約為24.13 MPa，考慮一定的安全系數(shù)，需保證銀銦鎘吸收體棒的抗拉強(qiáng)度大于69 MPa.

圖4　銀銦鎘吸收體棒的彈性模量

表2給出了銀銦鎘吸收體棒成品在室溫下的拉伸性能及參考數(shù)據(jù)[12].表3給出了銀銦鎘吸收體棒成品在316 ℃下的拉伸性能及參考數(shù)據(jù)[12].從表2可以看出，上段吸收體棒和下段中心開孔吸收體棒的室溫拉伸試驗(yàn)結(jié)果相當(dāng)，除抗拉強(qiáng)度略低于參考數(shù)據(jù)、變形量稍大外，其余與參考數(shù)據(jù)基本一致.從表3可以看出，上段吸收體棒和下段中心開孔吸收體棒的高溫拉伸試驗(yàn)結(jié)果相當(dāng)，變形量稍大，其余與參考數(shù)據(jù)基本一致.另外，上段吸收體棒和下段中心開孔吸收體棒在316 ℃下的抗拉強(qiáng)度均遠(yuǎn)高于69 MPa，滿足反應(yīng)堆事故停堆要求.

表2　銀銦鎘吸收體棒成品在室溫下的拉伸性能試驗(yàn)結(jié)果

表3　銀銦鎘吸收體棒成品在316 ℃下的拉伸性能試驗(yàn)結(jié)果

由表2和表3的結(jié)果表明，中心孔不會(huì)影響材料的力學(xué)性能.由于成品棒材料較對(duì)比材料晶粒更粗，根據(jù)Hall-Petch關(guān)系式[14]，金屬多晶材料的屈服強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度隨晶粒尺寸增大而降低，因此吸收體棒的拉伸性能參數(shù)略低于參考數(shù)據(jù)，但仍滿足反應(yīng)堆設(shè)計(jì)要求.

3.5蠕變性能

銀銦鎘吸收體棒在反應(yīng)堆內(nèi)長期受高溫高壓和高中子通量輻照作用會(huì)發(fā)生熱蠕變和輻照蠕變，其蠕變性能直接影響在反應(yīng)堆內(nèi)的使用壽命.圖5給出了銀銦鎘吸收體棒蠕變性能測(cè)試結(jié)果及參考數(shù)據(jù).

圖5　銀銦鎘吸收體棒的蠕變速率

從圖5可以看出，蠕變第一階段(<200 h),吸收體棒的蠕變速率遠(yuǎn)低于參考數(shù)據(jù),第二階段兩者均趨于平穩(wěn)，蠕變速率仍低于參考數(shù)據(jù).由于加工過程中增大了銀銦鎘合金的晶粒尺寸，大晶粒能夠降低合金的蠕變速率，從而改善銀銦鎘吸收體棒的蠕變性能[15].700 h時(shí)穩(wěn)態(tài)蠕變速率低至2×10-5h-1，約為傳統(tǒng)銀銦鎘吸收體棒同等條件下穩(wěn)態(tài)蠕變速率的1/2[14].

4結(jié)論

(1) 試制的銀銦鎘吸收體棒的化學(xué)成分和雜質(zhì)元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)滿足ASTM標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定.

(2) 試制的銀銦鎘吸收體棒熔化溫度范圍、線膨脹系數(shù)和彈性模量等物理性能測(cè)試結(jié)果與對(duì)比材料相當(dāng).

(3) 增大晶粒尺寸能夠改善銀銦鎘吸收體棒的導(dǎo)熱系數(shù)和蠕變性能，但會(huì)降低材料的強(qiáng)度；中心開孔對(duì)吸收體棒的力學(xué)性能沒有影響.

(4) 試制的銀銦鎘吸收體棒性能滿足使用要求，部分性能優(yōu)于對(duì)比材料，增強(qiáng)了反應(yīng)堆內(nèi)運(yùn)行的安全性和使用壽命，具有一定的先進(jìn)性.

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Performance Study of Silver-Indium-Cadmium Absorber Rods

LIJiwei1,XUEJingjing2,LIUJiazheng1,HANJiqing2,ZHULibing1,ZHENGXuejun2,DANGYu1

(1.Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute, Shanghai 200233, China;2. Xi′an Noble Rare Metal Materials Co., Ltd., Xi′an 710201, China)

Abstract：To satisfy the design requirements of control rod used in nuclear power plants, a structurally-modified large-grain silver-indium-cadium absorber rod was manufactured, of which the chemical composition, grain size, physical properties, mechanical properties and thermal creep properties were tested, so as to analyze the effects of grain size and center hole on the performance of the absorber rod. Results show that the chemical composition of absorber rod can satisfy the requirements of ASTM standards, and the physical properties are consistent with that of the reference material; the thermal conductivity and thermal creep properties could be improved by increasing the grain size, when the strength would be lowered; the mechanical properties are not affected by the center hole. It is expected that the absorber rod can be used in nuclear power plants for long life-time services.

Key words：nuclear reactor; out-of-pile performance; performance test; silver-indium-cadmium absorber rod

收稿日期：2015-06-17

修訂日期：2015-08-02

基金項(xiàng)目：上海市科學(xué)技術(shù)委員會(huì)基金資助項(xiàng)目(13DZ2250200)

作者簡介：李繼威(1985-)，男，山東泰安人，工程師，碩士，主要從事燃料和相關(guān)組件設(shè)計(jì)方面的工作.電話(Tel．)：021-61864053；

文章編號(hào)：1674-7607(2016)05-0416-05中圖分類號(hào)：TL345

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A學(xué)科分類號(hào)：490.30

E-mail：lijiwei@snerdi.com.cn．