• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    噻蟲(chóng)嗪對(duì)活性污泥顆?;绊懙臄?shù)學(xué)模型

    2016-06-17 09:42:54蘇饋?zhàn)?/span>鮑白翎
    關(guān)鍵詞:抑制噻蟲(chóng)嗪數(shù)學(xué)模型

    張 明,蘇饋?zhàn)?鮑白翎

    (合肥工業(yè)大學(xué) 土木與水利工程學(xué)院,安徽 合肥 230009)

    ?

    噻蟲(chóng)嗪對(duì)活性污泥顆?;绊懙臄?shù)學(xué)模型

    張明,蘇饋?zhàn)?鮑白翎

    (合肥工業(yè)大學(xué) 土木與水利工程學(xué)院,安徽 合肥230009)

    摘要:文章在活性污泥1號(hào)模型(ASM1)的基礎(chǔ)上加入抑制動(dòng)力學(xué)模型,建立活性污泥顆粒化過(guò)程數(shù)學(xué)模型,模擬噻蟲(chóng)嗪(thiamethoxam,TMX)抑制和非抑制2種條件下,序批式反應(yīng)器(sequencing batch reactor,SBR)中顆粒的生長(zhǎng)及有機(jī)底物的去除、微生物總量的生長(zhǎng)、TMX和溶解氧(dissolved oxygen,DO)在顆粒內(nèi)部分布趨勢(shì)以及自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌和TMX降解菌顆粒內(nèi)部的空間分布。結(jié)果表明,TMX對(duì)自養(yǎng)菌和異養(yǎng)菌產(chǎn)生非競(jìng)爭(zhēng)性抑制,同時(shí)對(duì)TMX降解菌產(chǎn)生底物抑制。DO對(duì)好氧顆粒內(nèi)的微生物種群空間分布具有重要影響,DO在顆粒內(nèi)部的傳質(zhì)深度為200~600 μm,所以基于氧氣生長(zhǎng)的自養(yǎng)菌和TMX降解菌在顆粒外層分布較多。不添加TMX時(shí),異養(yǎng)菌均勻分布于整個(gè)顆粒;而添加TMX時(shí),由于對(duì)異養(yǎng)菌的生長(zhǎng)造成非競(jìng)爭(zhēng)性抑制,故其空間分布變?yōu)閮?nèi)部多外層少。

    關(guān)鍵詞:好氧顆粒污泥;數(shù)學(xué)模型;抑制;噻蟲(chóng)嗪

    好氧顆粒污泥(aerobic granular sludge,AGS)是在好氧條件下,通過(guò)微生物自凝聚作用形成的微生物聚合體。與傳統(tǒng)活性污泥法相比,AGS具有含水率低、沉降性能好、處理效率高和可同步脫氮除磷等諸多優(yōu)點(diǎn),因此,近年來(lái)AGS已成為國(guó)內(nèi)外專家學(xué)者研究的熱點(diǎn)[1-2]。文獻(xiàn)[3]研究了顆粒污泥在好氧和缺氧條件下的胞內(nèi)儲(chǔ)存過(guò)程機(jī)理,深入探討了顆粒污泥中胞外聚合物和溶解性微生物產(chǎn)物的形成規(guī)律。文獻(xiàn)[4-5]建立了基于序批式反應(yīng)器(sequencing batch reactor,SBR)的顆粒污泥數(shù)學(xué)模型。文獻(xiàn)[6]基于活性污泥1號(hào)模型(ASM1)建立了一個(gè)多元參數(shù)誤差最小化的系統(tǒng)模型。文獻(xiàn)[7]研究了活性污泥顆?;^(guò)程中絮體與顆粒污泥的競(jìng)爭(zhēng)作用。AGS已被較多地應(yīng)用于高濃度有機(jī)廢水[8]和有毒有害廢水[9]等的處理中。隨著農(nóng)藥在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中扮演的角色越來(lái)越重要,其高滲透性和低土壤吸附性給地表和地下水帶來(lái)的潛在污染問(wèn)題也越發(fā)嚴(yán)重[10]。以噻蟲(chóng)嗪(thiamethoxam,TMX)為代表的農(nóng)藥廢水處理成為亟待解決的問(wèn)題。文獻(xiàn)[11]研究了硝基氯苯生產(chǎn)廢水中典型有機(jī)污染物及其生物可處理性,文獻(xiàn)[12]在實(shí)驗(yàn)室條件下采用活性污泥工藝處理宣紙廢水,但是由于實(shí)驗(yàn)的局限性,無(wú)法反映毒性物質(zhì)的去除及抑制機(jī)理,因此本文建立基于ASM1的AGS抑制動(dòng)力學(xué)模型來(lái)研究毒性難降解物質(zhì)TMX對(duì)好氧顆粒污泥培養(yǎng)的影響及其降解效果。

    1材料與方法

    1.1模型的組分

    本研究利用AQUASIM應(yīng)用軟件[13],建立基于ASM1[14]并加入抑制動(dòng)力學(xué)的抑制模型,從而對(duì)SBR中AGS的生長(zhǎng)情況進(jìn)行模擬分析。本模型涉及8個(gè)組分,其中固體物質(zhì)為自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌及TMX降解菌;溶解性物質(zhì)為易降解有機(jī)底物、氨氮、硝態(tài)氮、溶解氧(dissolved oxygen,DO)以及TMX。

    7個(gè)生物反應(yīng)過(guò)程如下:① 異養(yǎng)菌利用易生物降解底物進(jìn)行好氧生長(zhǎng);② 異養(yǎng)菌利用易生物降解底物進(jìn)行缺氧生長(zhǎng);③ 異養(yǎng)菌的衰減;④ 自養(yǎng)菌的好氧生長(zhǎng);⑤ 自養(yǎng)菌的衰減;⑥ TMX降解菌降解的生長(zhǎng);⑦ TMX降解菌的衰減。

    1.2物質(zhì)的傳質(zhì)

    本研究假定整個(gè)SBR反應(yīng)器內(nèi)的污泥由若干個(gè)性質(zhì)相同的AGS組成,在單顆粒層次上建立AGS傳質(zhì)-反應(yīng)模型。在顆粒與其表面的液相之間存在一個(gè)傳質(zhì)邊界層,液相中的各溶解性物質(zhì)(各種營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)和DO)由該區(qū)域傳質(zhì)到顆粒內(nèi)部??扇芙庑晕镔|(zhì)可視為中性分子,其在邊界層和顆粒污泥孔隙內(nèi)液相的傳遞過(guò)程為分子擴(kuò)散[15],由Fick第一擴(kuò)散定律可知,傳遞過(guò)程可表示為:

    (1)

    其中,Jbound為溶解性物質(zhì)i在傳質(zhì)邊界層內(nèi)的通量;Di為物質(zhì)i在水中的分子擴(kuò)散系數(shù);Si為AGS內(nèi)物質(zhì)i的質(zhì)量濃度;z為AGS模型模擬坐標(biāo)系的縱坐標(biāo);ki為物質(zhì)i的傳遞系數(shù);SiL為物質(zhì)i在液相主體的質(zhì)量濃度;SiB為物質(zhì)i在傳質(zhì)邊界層接近固相的質(zhì)量濃度。

    反應(yīng)器中氧氣是在氣液相之間進(jìn)行擴(kuò)散傳質(zhì),氧的氣液傳質(zhì)速率與氣液表面氧的濃度差成正比,其比例系數(shù)即為氧的氣液傳質(zhì)系數(shù)[16]aKL。在顆粒污泥表面,由氣相傳質(zhì)到顆粒表面氧的量應(yīng)等于擴(kuò)散進(jìn)入顆粒內(nèi)部氧的量。其質(zhì)量平衡方程為:

    (2)

    1.3顆粒的生長(zhǎng)

    在用AQUASIM軟件模擬SBR反應(yīng)器中AGS生長(zhǎng)過(guò)程時(shí),其顆粒增長(zhǎng)速率[13]可表示為:

    (3)

    其中,LF為顆粒粒徑;μL為顆粒增長(zhǎng)速率。

    1.4抑制動(dòng)力學(xué)

    本文模型中采用的Monod方程式僅適用于無(wú)毒性的基質(zhì),如有毒性物質(zhì)存在,且達(dá)到一定濃度時(shí),微生物的生長(zhǎng)將受到抑制,其生長(zhǎng)模式將有所不同。TMX作為一種毒性難降解物質(zhì),在降解過(guò)程中,其自身會(huì)對(duì)顆粒污泥中微生物的生長(zhǎng)產(chǎn)生一定的非競(jìng)爭(zhēng)性抑制作用,使得微生物的比生長(zhǎng)速率減小,其動(dòng)力學(xué)表達(dá)式[17]如下:

    (4)

    其中,μmax1為最大比生長(zhǎng)速率;KI為抑制系數(shù),取19.8 g/m3;SS為可降解有機(jī)底物的質(zhì)量濃度;ST為TMX的質(zhì)量濃度(抑制物的質(zhì)量濃度);KS為異養(yǎng)菌的半飽和系數(shù)[14],取20 g/m3。

    同時(shí)反應(yīng)器中的TMX降解菌以TMX為單一底物進(jìn)行生長(zhǎng)會(huì)產(chǎn)生底物抑制,其動(dòng)力學(xué)表達(dá)式[17]如下:

    (5)

    其中,μmax2為最大比生長(zhǎng)速率;KST為TMX降解菌的半飽和系數(shù),取5 g/m3;其他參數(shù)同上。

    不同菌種模型矩陣見(jiàn)表1所列。表1中,XBA、XBH、XT分別為自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌、TMX降解菌的質(zhì)量濃度;YA、YH、YT分別為自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌、TMX降解菌的產(chǎn)率系數(shù)。

    表1 模型矩陣 g/m3

    模型動(dòng)力學(xué)的表達(dá)式如下。

    自養(yǎng)菌在好氧生長(zhǎng)過(guò)程的速率表達(dá)式為:

    (6)

    自養(yǎng)菌在衰減過(guò)程的速率表達(dá)式為:

    (7)

    異養(yǎng)菌在好氧生長(zhǎng)過(guò)程的速率表達(dá)式為:

    (8)

    異養(yǎng)菌在缺氧生長(zhǎng)過(guò)程的速率表達(dá)式為:

    (9)

    異養(yǎng)菌在衰減過(guò)程的速率表達(dá)式為:

    (10)

    TMX降解菌在好氧生長(zhǎng)過(guò)程的速率表達(dá)式為:

    (11)

    TMX降解菌在衰減過(guò)程的速率表達(dá)式為:

    bTXT

    (12)

    其中,bA、bH、bT分別為自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌、TMX降解菌的衰減系數(shù)[14,18],取值分別為0.2、0.62、0.62/d;KNH為自養(yǎng)菌的氨飽和系數(shù)[14],取1 g/m3;KNO為反硝化菌的硝酸鹽飽和系數(shù)[14],取0.5 g/m3;KOA、KOH、KOT分別為自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌、TMX降解菌的氧飽和系數(shù)[14],取值分別為0.4、0.2、0.2 g/m3;μA、μH、μT分別為自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌、TMX降解菌的最大比生長(zhǎng)速率,取值分別為0.8、6、6/d;SNH、SNO、SO分別為溶解性氨氮、溶解性硝酸鹽氮及溶解氧的質(zhì)量濃度。

    1.5抑制常數(shù)測(cè)定及模型驗(yàn)證

    1.5.1抑制常數(shù)測(cè)定

    抑制常數(shù)的測(cè)定采用以呼吸速率為基礎(chǔ)活性污泥抑制動(dòng)力學(xué)常數(shù)的測(cè)定方法[19]。

    非競(jìng)爭(zhēng)性抑制是一些不參與反應(yīng)過(guò)程的物質(zhì)引起的。為確定非競(jìng)爭(zhēng)性抑制的抑制常數(shù),通過(guò)不投加和投加抑制物2個(gè)序批式反應(yīng)過(guò)程來(lái)求解,2個(gè)序批式反應(yīng)的起始質(zhì)量濃度相同。在不投加和投加抑制物2種情況下的最大耗氧速率比的計(jì)算公式如下:

    (13)

    其中,KS為飽和常數(shù);S0為起始質(zhì)量濃度;I為抑制劑質(zhì)量濃度;KI為抑制常數(shù)。

    當(dāng)出現(xiàn)最大耗氧速率時(shí),KS一般遠(yuǎn)小于S0,因此有:

    (14)

    非競(jìng)爭(zhēng)性抑制可以通過(guò)耗氧速率計(jì)算等速點(diǎn)底物質(zhì)量濃度,再利用等速點(diǎn)底物質(zhì)量濃度與抑制常數(shù)的關(guān)系求解抑制常數(shù)。

    1.5.2模型驗(yàn)證

    AGS試驗(yàn)在SBR中進(jìn)行,裝置高60 cm,內(nèi)徑10 cm,其有效體積為5 L,試驗(yàn)裝置主要由反應(yīng)器、進(jìn)水與供氣系統(tǒng)、控制系統(tǒng)、水箱和支架等部件組成。該實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)2組反應(yīng)器R1和R2,R1中添加TMX,R2中不添加TMX,分別運(yùn)行。

    本實(shí)驗(yàn)所用的原水為人工配水,C、N、P按質(zhì)量比為100∶5∶1投加。保持2個(gè)反應(yīng)器進(jìn)水的化學(xué)需氧量(chemical oxygen demand,COD)均為1 kg/m3。培養(yǎng)200 d,顆粒成熟粒徑達(dá)1.2 mm左右。通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證模型的準(zhǔn)確性與實(shí)用性。

    1.6模型的結(jié)構(gòu)

    本文用AQUASIM[13]應(yīng)用軟件建立以生物膜數(shù)學(xué)模型為基礎(chǔ)的一維顆粒污泥數(shù)學(xué)模型[20-21],模擬SBR中顆粒污泥的生長(zhǎng)和代謝等活動(dòng),在AQUASIM程序中定義4個(gè)反應(yīng)器來(lái)模擬AGS的SBR[22],其連接如圖1所示。生物膜反應(yīng)器的體積包含了SBR中總的顆粒污泥體積和部分液相體積,而完全混合式反應(yīng)器中則包含了剩余的液相體積。在生物膜反應(yīng)器和完全混合式反應(yīng)器之間設(shè)置回流,回流比設(shè)置足夠高,從而保證生物膜反應(yīng)器中的液相底物質(zhì)量濃度與完全混合式反應(yīng)器中的底物質(zhì)量濃度一致[17]。

    圖1 AQUASIM軟件模擬AGS的SBR示意圖

    本研究模擬了SBR內(nèi)AGS的生長(zhǎng),模擬操作周期為6 h,其中進(jìn)水15 min,曝氣300 min,靜止30 min,出水15 min。模擬操作天數(shù)為200 d。

    2結(jié)果與討論

    2.1抑制常數(shù)測(cè)定及模型驗(yàn)證

    2.1.1抑制常數(shù)測(cè)定

    本文測(cè)定不添加TMX和添加TMX 2組實(shí)驗(yàn)條件下的耗氧速率(oxygen uptake rate,OUR),結(jié)果如圖2所示。

    圖2表明,TMX對(duì)SBR中微生物的耗氧速率有明顯的抑制作用。不加TMX時(shí)反應(yīng)器中微生物的最大耗氧速率為72.69 g/(m3·h),加入TMX時(shí)反應(yīng)器中微生物的最大耗氧速率為36.5 g/(m3·h)。此時(shí),由(14)式可計(jì)算出KI為19.8 g/m3。

    圖2 非競(jìng)爭(zhēng)抑制下的耗氧速率實(shí)測(cè)結(jié)果

    2.1.2模型驗(yàn)證

    在相同條件下,反應(yīng)器中COD降解變化情況如圖3所示。

    圖3 實(shí)驗(yàn)測(cè)定與模擬的COD降解曲線

    由圖3可知,R1中加入TMX后微生物的生長(zhǎng)反應(yīng)過(guò)程明顯變慢,從而導(dǎo)致COD消耗速率變慢。模擬和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)均反映了抑制作用的存在,且數(shù)據(jù)基本趨勢(shì)吻合較好,這說(shuō)明基于ASM1模型建立的抑制模型能很好地模擬SBR中的運(yùn)行情況。

    2.2顆粒生長(zhǎng)及其內(nèi)部生物量分布

    本研究模擬了2組實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的SBR運(yùn)行情況,R1添加TMX,R2不添加TMX,2組反應(yīng)器分別模擬200 d。由于TMX具有一定毒性,故會(huì)對(duì)R1中微生物的生長(zhǎng)產(chǎn)生一定抑制作用。2組反應(yīng)器中顆粒的生長(zhǎng)及內(nèi)部微生物總量的變化情況如圖4所示,圖4驗(yàn)證了TMX在反應(yīng)器運(yùn)行過(guò)程中對(duì)其顆粒內(nèi)微生物生長(zhǎng)過(guò)程的抑制作用。

    由圖4a可看出,R1反應(yīng)器內(nèi)的顆粒在70 d左右達(dá)到最大值為1.1 mm,而R2反應(yīng)器中的顆粒則在50 d左右就達(dá)到最大值為1.2 mm。R1反應(yīng)器中顆粒增長(zhǎng)速率以及顆粒成熟后的粒徑均比R2反應(yīng)器的小。這說(shuō)明TMX對(duì)反應(yīng)器中微生物的生長(zhǎng)產(chǎn)生了抑制作用,使顆粒的增長(zhǎng)速率變慢。

    由圖4b和圖4c可看出,各微生物總量均為增長(zhǎng)趨勢(shì),且增長(zhǎng)趨勢(shì)和顆粒的生長(zhǎng)趨勢(shì)相符合。R1中的自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌的生長(zhǎng)速率及顆粒成熟后生物量總量均小于R2,這也反映了TMX對(duì)R1中自養(yǎng)菌和異養(yǎng)菌生長(zhǎng)有著非競(jìng)爭(zhēng)性抑制作用,降低了其生長(zhǎng)速率,同時(shí)也降低了其生物總量。

    圖4 AGS粒徑及微生物總量變化

    2.3反應(yīng)器中周期內(nèi)有機(jī)底物的去除

    一個(gè)周期內(nèi)反應(yīng)器中COD、TMX的去除情況如圖5所示。

    由圖5可看出,R1中COD降解的速率明顯小于R2。取生長(zhǎng)狀態(tài)的25 ~25.25 d這個(gè)周期來(lái)進(jìn)行比較,R1中COD在225 min左右消耗完成,而R2中的COD則在125 min左右就已經(jīng)消耗完成,R1中COD的降解速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于R2。這說(shuō)明TMX抑制了R1中可降解有機(jī)底物的消耗速率。取顆粒成熟后70.0~70.25 d這一周期來(lái)進(jìn)行比較,由圖5可以看出,2個(gè)反應(yīng)器中COD的降解速率相差不大,TMX的抑制作用已不明顯。這是因?yàn)樵陬w粒成熟后R1中的TMX降解速率較快,反應(yīng)器中存留的TMX較少,對(duì)微生物的生長(zhǎng)抑制作用減弱,故在顆粒成熟后2個(gè)反應(yīng)器中COD的降解速率相差不大。

    圖5 一個(gè)周期內(nèi)反應(yīng)器中COD和TMX的去除情況

    2.4顆粒內(nèi)部各物質(zhì)的分布

    DO、TMX從液相進(jìn)入顆粒內(nèi)部時(shí)存在傳質(zhì)阻力,會(huì)產(chǎn)生質(zhì)量濃度梯度,如圖6所示。

    由于傳質(zhì)阻力的存在,DO在顆粒外層質(zhì)量濃度高,內(nèi)層質(zhì)量濃度低。在一個(gè)周期內(nèi),液相中的營(yíng)養(yǎng)物不斷被顆粒內(nèi)部的微生物消耗,顆粒內(nèi)部微生物活性也隨著營(yíng)養(yǎng)物的減少而不斷降低,氧氣在顆粒內(nèi)部的代謝速率也隨之減少,顆粒內(nèi)部DO質(zhì)量濃度會(huì)相應(yīng)增加[23-24]。模擬結(jié)果表明,在一個(gè)周期的前170 min顆粒內(nèi)部的DO質(zhì)量濃度很低,傳質(zhì)深度為200 μm,在170 min后顆粒內(nèi)部的DO質(zhì)量濃度明顯增大,傳質(zhì)深度為600 μm。

    AGS在SBR中由于瞬時(shí)質(zhì)量濃度較高,溶解性物質(zhì)可能完全滲透進(jìn)入顆粒內(nèi)部[3],故TMX在顆粒內(nèi)外層有一定的質(zhì)量濃度差,但其相差不大。

    DO在顆粒內(nèi)部的滲透深度是決定顆粒內(nèi)部不同組分轉(zhuǎn)化和營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)去除效率和微生物種群空間分布的關(guān)鍵[25]。當(dāng)顆粒內(nèi)DO不足時(shí),自養(yǎng)菌和異養(yǎng)菌會(huì)在顆粒內(nèi)部競(jìng)爭(zhēng)DO和空間位置。DO的擴(kuò)散限制會(huì)降低硝化速率,不利于自養(yǎng)菌的生長(zhǎng)[26],同時(shí)由于其本身較慢的生長(zhǎng)速率,自養(yǎng)菌只有在高質(zhì)量濃度DO和氨氮的外層才能同異養(yǎng)菌競(jìng)爭(zhēng)DO和空間位置。在AGS系統(tǒng)中,營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)一般分布在整個(gè)顆粒內(nèi),其并不是限制因素[27],因此異養(yǎng)菌在整個(gè)顆粒各個(gè)層面都能得到充分的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì),且分布在整個(gè)顆粒污泥內(nèi)。

    圖6 TMX和DO在AGS內(nèi)的分布情況

    微生物在AGS內(nèi)分布情況如圖7所示,由圖7可看出,自養(yǎng)菌主要是依賴DO進(jìn)行好氧生長(zhǎng),故受DO傳質(zhì)限制,顆粒內(nèi)部自養(yǎng)菌沒(méi)有競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì),質(zhì)量濃度較小,外部質(zhì)量濃度較大。同時(shí)受TMX非競(jìng)爭(zhēng)性抑制,R1顆粒內(nèi)自養(yǎng)菌質(zhì)量濃度低于R2顆粒內(nèi)自養(yǎng)菌質(zhì)量濃度。異養(yǎng)菌的生長(zhǎng)分為好氧生長(zhǎng)和缺氧生長(zhǎng)。在未加入TMX的R2中,異養(yǎng)菌的生長(zhǎng)未受到毒性物質(zhì)的非競(jìng)爭(zhēng)性抑制,在顆粒內(nèi)部營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)充足可以硝態(tài)氮為電子受體進(jìn)行缺氧生長(zhǎng),也可以在DO充足的顆粒外層進(jìn)行以氧氣為電子受體的好氧生長(zhǎng),所以異養(yǎng)菌在顆粒內(nèi)部分布較均勻。在加入TMX的R1中,TMX對(duì)異養(yǎng)菌產(chǎn)生一定的非競(jìng)爭(zhēng)性抑制作用,導(dǎo)致異養(yǎng)菌在顆粒內(nèi)部的分布為內(nèi)部高外部低。TMX降解菌主要是依靠DO和TMX進(jìn)行好氧生長(zhǎng),故在DO和TMX含量豐富的顆粒外層,TMX降解菌的質(zhì)量濃度較高,顆粒內(nèi)部質(zhì)量濃度較低。

    圖7 微生物在AGS內(nèi)的分布情況

    3結(jié)論

    本研究在ASM1的基礎(chǔ)上運(yùn)用AQUASIM軟件建立AGS數(shù)學(xué)模型及抑制模型,通過(guò)實(shí)驗(yàn)不僅驗(yàn)證了該模型的準(zhǔn)確性與實(shí)用性,同時(shí)也測(cè)得了抑制動(dòng)力學(xué)中TMX的抑制常數(shù)為19.8 g/m3。

    TMX對(duì)顆粒及微生物的生長(zhǎng)和反應(yīng)器中有機(jī)底物的去除均有明顯的抑制作用。抑制條件下顆粒的最大粒徑為1.1 mm,有機(jī)底物在225 min左右去除完成;非抑制條件下顆粒的最大粒徑為1.2 mm,有機(jī)底物在125 min左右去除完成。抑制條件下自養(yǎng)菌和異養(yǎng)菌的總量明顯小于非抑制條件下相應(yīng)微生物的總量。

    DO、TMX在顆粒內(nèi)部分布趨勢(shì)為顆粒外部質(zhì)量濃度高,內(nèi)部低。DO的傳質(zhì)深度為200 ~600 μm。在每個(gè)周期的初始階段由于微生物生長(zhǎng)活躍,顆粒內(nèi)部的DO質(zhì)量濃度較低,在中后期,顆粒內(nèi)部DO的質(zhì)量濃度較高。

    自養(yǎng)菌、TMX降解菌主要分布在顆粒的外部。異養(yǎng)菌在不添加TMX時(shí)均勻分布在顆粒內(nèi)部,而在添加TMX時(shí)由于受其非競(jìng)爭(zhēng)性抑制作用,異養(yǎng)菌在顆粒內(nèi)部質(zhì)量濃度高,外部質(zhì)量濃度低。

    [參考文獻(xiàn)]

    [1]Shi X Y,Yu H Q,Sun Y J,et al.Characteristices of aerobic granules rich in autotrophic ammonium-oxidizing bacteria in a sequencing batch reactor[J].Chemical Engineering Journal,2009,147(2/3):102-109.

    [2]周曼,楊昌柱,濮文虹,等.不同顆粒齡的好氧顆粒污泥性能的研究[J].環(huán)境科學(xué),2012,33(3):896-902.

    [3]倪丙杰.好氧顆粒污泥的培養(yǎng)過(guò)程、作用機(jī)制及數(shù)學(xué)模擬[D].合肥:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué),2009.

    [4]Su K Z,Yu H Q.Formation and characterization of aerobic granules in a sequencing batch reactor treating soybean-processing wastewater[J].Environmental Science &Technology,2005,39(8):2818-2827.

    [5]Su K Z,Yu H Q.A generalized model for aerobic granule-based sequencing batch reactor:1.model development[J].Environmental Science &Technology,2006,40(15):4703-4708.

    [6]Lim J J,Kim M H,Kim M J,et al.A systematic model calibration methodology based on multiple errors minimization method for the optimal parameter estimation of ASM1[J].Korean Journal of Chemical Engineering,2012,29(3):291-303.

    [7]王暢,蘇饋?zhàn)?鄧?yán)C坤,等.活性污泥顆?;^(guò)程中絮體與顆粒污泥競(jìng)爭(zhēng)作用研究[J].合肥工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2011,34(10):1536-1539.

    [8]Moy B Y,Tay J H,Toh S K,et al.High organic loading influences the physical characteristics of aerobic sludge granules[J].Letters in Applied Microbiology,2002,34(6):407-412.

    [9]Sun X F,Liu C Y,Ma Y,et al.Enhanced Cu(Ⅱ)and Cr(Ⅵ)biosorption capacity on poly(ethylenimine)grafted aerobic granular sludge[J].Colloids and Surface B:Biointerfaces,2011,82(2):456-462.

    [10]de Urzedo A P,Diniz M E,Nascentes C C,et al.Photolytic degradation of the insecticides thiamethoxam in aqueous medium monitored by directinfusion electrospray ionization mass spectrometry[J].Journal of Mass Spectrometry,2007,42(10):1319-1325.

    [11]徐向陽(yáng),謝雨生,葉敏,等.硝基氯苯生產(chǎn)廢水中典型有機(jī)污染物及其生物可處理性的初步研究[J].浙江大學(xué)學(xué)報(bào):農(nóng)業(yè)與生命科學(xué)版,2000,126(4):404-408.

    [12]巫建光,孫亞敏,張之源.宣紙廢水處理工藝運(yùn)行控制條件的研究[J].合肥工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2013,36(2):208-211.

    [13]Reichert P.AQUASIM2.0-user manual:computer program for the identification and simulation of aquatic systems[Z].Swiss Federal Institute for Environmental Science &Technology(EAWAG),1998.

    [14]國(guó)際水協(xié)廢水生物處理設(shè)計(jì)與運(yùn)行數(shù)學(xué)模型課題組.活性污泥數(shù)學(xué)模型[M].張亞雷,李詠梅,譯.上海:同濟(jì)大學(xué)出版社,2003:9-11.

    [15]董峰,張捍民,楊鳳林.數(shù)學(xué)模擬好氧顆粒污泥的形成及水力剪切強(qiáng)度對(duì)顆粒粒徑的影響[J].環(huán)境科學(xué),2012,33(1):181-190.

    [16]Nicolella C,van Loosdrecht M C M,Heijnen J J.Mass transfer and reaction in a biofilm airlift suspension reactor[J].Chemical Engineering Science,1998,53(15):2743-2753.

    [17]Henze M,van Loosdrecht M C M,Ekama G A,et al.污水生物處理:原理、設(shè)計(jì)與模擬[M].施漢昌,胡志榮,周軍,等,譯.北京:中國(guó)建筑工業(yè)出版社,2011:271-273.

    [18]IAWPRC task group on mathematical modelling for design and operation of biological wastewater treatment.Activated sludge model No.1:scientific and technical reports[R].IAWPRC,1987.

    [19]宋英豪,王凱軍,倪文,等.以呼吸速率為基礎(chǔ)活性污泥抑制動(dòng)力學(xué)常數(shù)的測(cè)定研究[J].環(huán)境工程學(xué)報(bào),2008,2(4):493-497.

    [20]Wanner O,Reichert P.Mathematical modelling of mixed-culture biofilms[J].Biotechnology and Bioengineering,1996,49(2):172-184.

    [21]Vázquez-Padin J R,Mosquera-Corral A,Campos J L,et al.Modelling aerobic granular SBR at variable COD/N ratios including accurate description of total solids concentration[J].Biochemical Engineering Journal,2010,49(2):173-184.

    [22]Beun J J,Heijnen J J,van Loosdrecht M C M.N-removal in a granular sludge sequencing batch airlift reactor[J].Biotechnology and Bioengineering,2001,75(1):82-92.

    [23]Zhou X H,Qiu Y Q,Shi H C,et al.A new approach to quantify spatial distribution of biofilm kinetic parameters by in situ determination of oxygen uptake rate(OUR)[J].Environmental Science &Technology,2008,43(3):757-763.

    [24]Li Y,Liu Y,Shen L,et al.DO diffusion profile in aerobic granule and its microbiological implications[J].Enzyme and Microbial Technology,2008,43(4/5):349-354.

    [25]de Kreuk M K,Picioreanu C,Hosseini M,et al.Kinetic model of a granular sludge SBR:influences on nutrient removal[J].Biotechnology and Bioengineering,2007,97(4):801-815.

    [26]van Benthum W A J,van Loosdrecht M D M,Heijnen J J.Control of heterotrophic layer formation on nitrifying biofilms in a biofilm airlift suspension reactor[J].Biotechnology and Bioengineering,1997,53(4):397-405.

    [27]Li Y,Liu Y.Diffusion of substrate and oxygen in aerobic granule[J].Biochemical Engineering Journal,2005,27(1):45-52.

    (責(zé)任編輯閆杏麗)

    Study of the effect of thiamethoxam on activated sludge granulation by mathematical model

    ZHANG Ming,SU Kui-zu,BAO Bai-ling

    (School of Civil and Hydraulic Engineering,Hefei University of Technology,Hefei 230009,China)

    Abstract:Based on the activated sludge model 1(ASM1),the mathematical model of aerobic granule was established with inhibition kinetics with AquaSim software.The model was used to simulate the sequencing batch reactor(SBR)operation with and without inhibition of thiamethoxam(TMX)respectively.The aerobic granule process such as the growth of the particles,the nutrients removal,the growth of microorganism,the distribution profiles of TMX and dissolved oxygen(DO)as well as the spatial distribution of autotrophic bacteria,heterotrophic bacteria and TMX degrading bacteria in aerobic granular sludge(AGS)were simulated well by this model.The results showed that TMX had noncompetitive inhibitory effect on the autotrophic bacteria and heterotrophic bacteria,and had substrate inhibitory effect on TMX degrading bacteria.And DO had important influence on the spatial distribution of aerobic microbial population.The depth of the mass transfer of DO was 200-600 μm in aerobic granular sludge.Hence,autotrophic bacteria and TMX degrading bacteria based on oxygen located primarily in the outer space of particles.Heterotrophic bacteria distributed uniformly in the whole particles without TMX.When TMX was added to the SBR,the heterotrophic bacteria spatial distribution shows more in the inside of the particles but less in the outer space owing to TMX noncompetitive inhibition of heterotrophic bacteria.

    Key words:aerobic granular sludge(AGS);mathematical model;inhibition;thiamethoxam(TMX)

    收稿日期:2015-01-29;修回日期:2015-03-05

    基金項(xiàng)目:國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51378165)

    作者簡(jiǎn)介:張明(1989-),男,安徽當(dāng)涂人,合肥工業(yè)大學(xué)碩士生;蘇饋?zhàn)?1977-),女,河北衡水人,博士,合肥工業(yè)大學(xué)教授,碩士生導(dǎo)師.

    doi:10.3969/j.issn.1003-5060.2016.04.020

    中圖分類號(hào):X703.1

    文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A

    文章編號(hào):1003-5060(2016)04-0529-07

    猜你喜歡
    抑制噻蟲(chóng)嗪數(shù)學(xué)模型
    AHP法短跑數(shù)學(xué)模型分析
    活用數(shù)學(xué)模型,理解排列組合
    噻蟲(chóng)嗪、吡蟲(chóng)啉灌根防治蘋果綿蚜及砧穗組合抗性試驗(yàn)
    噻蟲(chóng)嗪在農(nóng)田土壤中環(huán)境行為的研究進(jìn)展①
    土壤(2020年5期)2020-12-10 05:44:40
    噻蟲(chóng)嗪及其代謝物噻蟲(chóng)胺在冬棗中的殘留動(dòng)態(tài)研究
    紫杉酚納米纖維對(duì)腫瘤生長(zhǎng)和新陳代謝的抑制作用
    開(kāi)關(guān)電源的電磁干擾抑制分析
    電源紋波測(cè)量及抑制方法研究
    推廣新型農(nóng)藥噻蟲(chóng)嗪防治甘蔗葉部害蟲(chóng)突破14萬(wàn)公頃
    對(duì)一個(gè)數(shù)學(xué)模型的思考
    精品乱码久久久久久99久播| 亚洲国产精品999在线| 免费少妇av软件| 成年人免费黄色播放视频| 中国美女看黄片| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 丝袜在线中文字幕| 91精品三级在线观看| 大型av网站在线播放| 国产97色在线日韩免费| 热re99久久国产66热| 999精品在线视频| av欧美777| 精品免费久久久久久久清纯| 国产97色在线日韩免费| 不卡av一区二区三区| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产精品日韩av在线免费观看 | 高清av免费在线| 亚洲欧美一区二区三区久久| 国产深夜福利视频在线观看| 久久久精品欧美日韩精品| 免费在线观看黄色视频的| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲成人免费电影在线观看| 99国产精品免费福利视频| 亚洲人成电影观看| 国产精品久久电影中文字幕| 亚洲精品成人av观看孕妇| 午夜a级毛片| 满18在线观看网站| 久久伊人香网站| 又黄又爽又免费观看的视频| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 一级,二级,三级黄色视频| 久久久国产一区二区| 日韩国内少妇激情av| 黄色 视频免费看| 男女床上黄色一级片免费看| 欧美日韩一级在线毛片| 色播在线永久视频| 国产成人系列免费观看| 亚洲国产欧美一区二区综合| 91大片在线观看| 久热爱精品视频在线9| 亚洲 国产 在线| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 亚洲视频免费观看视频| 啦啦啦 在线观看视频| 黄色视频,在线免费观看| 久久久久久久午夜电影 | 中文字幕高清在线视频| 午夜91福利影院| 老司机亚洲免费影院| 在线观看66精品国产| 男人舔女人的私密视频| 最好的美女福利视频网| 精品国产美女av久久久久小说| 欧美日本中文国产一区发布| videosex国产| 最近最新中文字幕大全免费视频| 国产精华一区二区三区| 久久青草综合色| 久久久久久人人人人人| 天天添夜夜摸| 人妻久久中文字幕网| 欧美激情久久久久久爽电影 | 亚洲av熟女| av网站在线播放免费| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 在线观看www视频免费| 久久人人精品亚洲av| 亚洲成人国产一区在线观看| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 久久精品亚洲av国产电影网| 操出白浆在线播放| av网站在线播放免费| 欧美另类亚洲清纯唯美| 黑人欧美特级aaaaaa片| 91在线观看av| 国产乱人伦免费视频| 午夜视频精品福利| 亚洲国产精品sss在线观看 | 1024视频免费在线观看| tocl精华| www国产在线视频色| 高清在线国产一区| 咕卡用的链子| 中文亚洲av片在线观看爽| 国产野战对白在线观看| 亚洲av美国av| 嫩草影院精品99| 无人区码免费观看不卡| 色老头精品视频在线观看| 精品一品国产午夜福利视频| 久久九九热精品免费| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 午夜免费成人在线视频| 男女下面插进去视频免费观看| 日韩欧美在线二视频| 少妇 在线观看| 亚洲,欧美精品.| 国产精品成人在线| 久久久久久久久免费视频了| 精品人妻1区二区| 18禁美女被吸乳视频| 一级片'在线观看视频| 国产精品一区二区精品视频观看| 亚洲成人国产一区在线观看| 国产麻豆69| 精品久久久精品久久久| 亚洲视频免费观看视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 久久精品国产综合久久久| 欧美av亚洲av综合av国产av| 91国产中文字幕| 中文字幕av电影在线播放| 午夜免费成人在线视频| 18美女黄网站色大片免费观看| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 男女下面插进去视频免费观看| 国产高清videossex| 国产99白浆流出| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 久久这里只有精品19| 亚洲专区字幕在线| 少妇被粗大的猛进出69影院| 日韩有码中文字幕| 岛国在线观看网站| 老汉色av国产亚洲站长工具| 欧美中文日本在线观看视频| 夜夜看夜夜爽夜夜摸 | 中文字幕最新亚洲高清| 999精品在线视频| 午夜福利在线免费观看网站| 成人18禁在线播放| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 欧美成人性av电影在线观看| 久久青草综合色| av中文乱码字幕在线| 久久精品国产亚洲av高清一级| 成人18禁在线播放| 国产av在哪里看| 高清黄色对白视频在线免费看| 色综合欧美亚洲国产小说| 99精品在免费线老司机午夜| 这个男人来自地球电影免费观看| 视频在线观看一区二区三区| 久久性视频一级片| 亚洲人成电影观看| 午夜成年电影在线免费观看| 午夜免费鲁丝| 一边摸一边做爽爽视频免费| 欧美午夜高清在线| 一边摸一边抽搐一进一小说| 三级毛片av免费| 高潮久久久久久久久久久不卡| 亚洲国产精品合色在线| 12—13女人毛片做爰片一| 在线永久观看黄色视频| 中文字幕人妻丝袜制服| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 91精品三级在线观看| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 黄色怎么调成土黄色| 91九色精品人成在线观看| 免费不卡黄色视频| 国产成人啪精品午夜网站| 91精品国产国语对白视频| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 久久精品91无色码中文字幕| 国产亚洲欧美精品永久| 中文字幕高清在线视频| 在线观看www视频免费| 国产精品久久久人人做人人爽| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 欧美另类亚洲清纯唯美| 国产伦一二天堂av在线观看| 12—13女人毛片做爰片一| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 丝袜人妻中文字幕| 亚洲专区字幕在线| www.999成人在线观看| 国产亚洲欧美98| 久久国产精品影院| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 91大片在线观看| 精品人妻1区二区| www.www免费av| 99久久99久久久精品蜜桃| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 美女高潮到喷水免费观看| 亚洲成国产人片在线观看| 亚洲成人免费电影在线观看| 高清黄色对白视频在线免费看| 看免费av毛片| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 欧美中文日本在线观看视频| 久久人人97超碰香蕉20202| 交换朋友夫妻互换小说| 91在线观看av| 黄色视频不卡| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 波多野结衣高清无吗| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产精品电影一区二区三区| 999久久久精品免费观看国产| 日本 av在线| 亚洲人成电影观看| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 亚洲熟妇熟女久久| 最新美女视频免费是黄的| 国产野战对白在线观看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 水蜜桃什么品种好| 天堂中文最新版在线下载| 亚洲在线自拍视频| av视频免费观看在线观看| 国产成人av教育| 久热爱精品视频在线9| 黄色视频,在线免费观看| 丰满迷人的少妇在线观看| 久久人人精品亚洲av| 欧美乱妇无乱码| 美国免费a级毛片| www.999成人在线观看| av网站在线播放免费| 999久久久国产精品视频| 中亚洲国语对白在线视频| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | √禁漫天堂资源中文www| 波多野结衣高清无吗| 又大又爽又粗| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 女性生殖器流出的白浆| 国产人伦9x9x在线观看| 亚洲美女黄片视频| 欧美日韩一级在线毛片| 国产视频一区二区在线看| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 国产免费av片在线观看野外av| 99久久精品国产亚洲精品| 动漫黄色视频在线观看| 久久精品91无色码中文字幕| 亚洲一区中文字幕在线| 黄频高清免费视频| 91九色精品人成在线观看| 天堂动漫精品| 欧美大码av| 日本欧美视频一区| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 久久精品91蜜桃| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 日韩高清综合在线| 热99国产精品久久久久久7| 欧美日本中文国产一区发布| 91老司机精品| 亚洲精品一二三| 老司机午夜福利在线观看视频| ponron亚洲| 又大又爽又粗| 少妇 在线观看| 一夜夜www| 中文字幕最新亚洲高清| av免费在线观看网站| xxxhd国产人妻xxx| 国产99白浆流出| 男女床上黄色一级片免费看| 欧美精品一区二区免费开放| 91老司机精品| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 91麻豆精品激情在线观看国产 | 999精品在线视频| 午夜福利在线免费观看网站| 亚洲成国产人片在线观看| 97人妻天天添夜夜摸| a级片在线免费高清观看视频| 99热国产这里只有精品6| 亚洲专区字幕在线| 日本 av在线| 欧美乱妇无乱码| 美国免费a级毛片| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 热99re8久久精品国产| 热re99久久精品国产66热6| 久久久久久久久久久久大奶| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 91成年电影在线观看| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产免费av片在线观看野外av| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 欧美av亚洲av综合av国产av| 亚洲成国产人片在线观看| www.自偷自拍.com| 无人区码免费观看不卡| 亚洲全国av大片| 青草久久国产| 亚洲中文字幕日韩| 十八禁人妻一区二区| 亚洲色图av天堂| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 超碰成人久久| 欧美成人性av电影在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产伦人伦偷精品视频| 国产免费男女视频| 欧美日韩乱码在线| 欧美乱色亚洲激情| 午夜福利免费观看在线| 日韩欧美在线二视频| 又黄又爽又免费观看的视频| 丰满迷人的少妇在线观看| 成人特级黄色片久久久久久久| 91精品三级在线观看| 女人精品久久久久毛片| 免费日韩欧美在线观看| 欧美黄色片欧美黄色片| 人人妻人人澡人人看| 老司机亚洲免费影院| 岛国视频午夜一区免费看| 色婷婷av一区二区三区视频| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲男人天堂网一区| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 午夜两性在线视频| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 久久人妻av系列| 在线永久观看黄色视频| 国产精品一区二区在线不卡| 亚洲第一青青草原| 精品一区二区三区av网在线观看| 久久中文看片网| 免费av中文字幕在线| 亚洲片人在线观看| √禁漫天堂资源中文www| 在线观看一区二区三区| svipshipincom国产片| 欧美日本亚洲视频在线播放| a级片在线免费高清观看视频| 成人18禁在线播放| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产精品一区二区免费欧美| 老汉色∧v一级毛片| 欧美午夜高清在线| 国产精品 国内视频| 免费在线观看日本一区| av中文乱码字幕在线| 麻豆av在线久日| 黄色怎么调成土黄色| 日韩欧美国产一区二区入口| 中文字幕人妻丝袜制服| 多毛熟女@视频| 999久久久精品免费观看国产| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 黄色丝袜av网址大全| av在线播放免费不卡| 欧美激情高清一区二区三区| 精品第一国产精品| 悠悠久久av| 天堂中文最新版在线下载| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 国产真人三级小视频在线观看| 丝袜人妻中文字幕| 日日夜夜操网爽| 身体一侧抽搐| 精品久久久久久久毛片微露脸| 操美女的视频在线观看| 国产成人精品久久二区二区免费| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 女警被强在线播放| 欧美精品亚洲一区二区| 日韩中文字幕欧美一区二区| 国产成人av激情在线播放| 国产精品免费视频内射| 精品久久久久久电影网| 俄罗斯特黄特色一大片| 欧美av亚洲av综合av国产av| 国产1区2区3区精品| 日韩高清综合在线| av天堂在线播放| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 日本欧美视频一区| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲欧美激情在线| 中亚洲国语对白在线视频| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 成人亚洲精品一区在线观看| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲男人天堂网一区| 国产人伦9x9x在线观看| 国产av一区二区精品久久| 亚洲精品国产一区二区精华液| 美女大奶头视频| 亚洲av成人一区二区三| 免费观看精品视频网站| 午夜影院日韩av| 欧美中文日本在线观看视频| 亚洲成国产人片在线观看| 老司机午夜福利在线观看视频| 十分钟在线观看高清视频www| 日韩有码中文字幕| 亚洲成a人片在线一区二区| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产成人精品久久二区二区免费| 色播在线永久视频| 超碰成人久久| 欧美精品亚洲一区二区| 在线观看免费视频日本深夜| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产高清视频在线播放一区| 欧美+亚洲+日韩+国产| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲自拍偷在线| 精品一品国产午夜福利视频| 亚洲精品一二三| 在线天堂中文资源库| 国产成人精品在线电影| 一夜夜www| 亚洲一区二区三区欧美精品| 久久午夜亚洲精品久久| 国产国语露脸激情在线看| 欧美中文日本在线观看视频| 夫妻午夜视频| 脱女人内裤的视频| 91九色精品人成在线观看| 亚洲国产精品合色在线| 国产视频一区二区在线看| 国产高清视频在线播放一区| 欧美日本亚洲视频在线播放| 亚洲国产精品sss在线观看 | 久久亚洲真实| 成人免费观看视频高清| 成人三级黄色视频| 在线观看www视频免费| 欧美乱码精品一区二区三区| 高清在线国产一区| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 麻豆av在线久日| 99国产综合亚洲精品| 黄片小视频在线播放| 亚洲成人免费av在线播放| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 亚洲国产欧美日韩在线播放| 一级作爱视频免费观看| 老司机福利观看| 热99国产精品久久久久久7| 婷婷六月久久综合丁香| 高清黄色对白视频在线免费看| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产精品免费一区二区三区在线| 桃红色精品国产亚洲av| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产在线观看jvid| 51午夜福利影视在线观看| 国产亚洲欧美98| 久久久久久久久中文| 国产精品偷伦视频观看了| 国产亚洲欧美精品永久| 日韩免费高清中文字幕av| 亚洲伊人色综图| 露出奶头的视频| 热99re8久久精品国产| 久久 成人 亚洲| 丝袜在线中文字幕| 长腿黑丝高跟| 久久性视频一级片| 91老司机精品| 亚洲精品国产区一区二| 深夜精品福利| 国产精品成人在线| xxx96com| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 成年人免费黄色播放视频| 久久午夜亚洲精品久久| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲精品在线美女| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 中文欧美无线码| 看免费av毛片| 亚洲 国产 在线| 亚洲人成77777在线视频| 两人在一起打扑克的视频| 国产熟女xx| 国产又爽黄色视频| 久久久久久久精品吃奶| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 欧美日韩精品网址| 精品国产美女av久久久久小说| 久久久久久久精品吃奶| 久久伊人香网站| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 国产一卡二卡三卡精品| 欧美精品亚洲一区二区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 久久九九热精品免费| 怎么达到女性高潮| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产一区二区激情短视频| 美女 人体艺术 gogo| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 丁香欧美五月| 亚洲五月天丁香| 最近最新中文字幕大全电影3 | 日韩大尺度精品在线看网址 | 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 在线观看午夜福利视频| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 男人舔女人的私密视频| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | av在线播放免费不卡| 日韩大码丰满熟妇| 啦啦啦在线免费观看视频4| 日本五十路高清| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 男女高潮啪啪啪动态图| 国产成人欧美| 午夜亚洲福利在线播放| 国产人伦9x9x在线观看| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 国产高清videossex| 好男人电影高清在线观看| 国产伦人伦偷精品视频| 国产高清videossex| www.自偷自拍.com| 99国产精品一区二区蜜桃av| 精品熟女少妇八av免费久了| 亚洲国产欧美网| 国产精品久久久人人做人人爽| 国产精品成人在线| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 国产蜜桃级精品一区二区三区| av福利片在线| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 一夜夜www| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| av中文乱码字幕在线| 1024视频免费在线观看| 精品高清国产在线一区| 日本 av在线| 国产欧美日韩一区二区精品| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 精品国产一区二区久久| 欧美精品亚洲一区二区| 亚洲中文av在线| 老司机福利观看| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 在线看a的网站| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 久久99一区二区三区| 女同久久另类99精品国产91| 一边摸一边抽搐一进一小说| 9热在线视频观看99| 免费观看人在逋| 精品久久久精品久久久| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 男人舔女人的私密视频| 男人的好看免费观看在线视频 | 亚洲精品国产一区二区精华液| 久久人人97超碰香蕉20202| a级毛片在线看网站| 午夜91福利影院| 日本精品一区二区三区蜜桃| 狂野欧美激情性xxxx| 午夜精品国产一区二区电影| 亚洲一区二区三区欧美精品| 99久久99久久久精品蜜桃| a级片在线免费高清观看视频| 少妇的丰满在线观看| 午夜视频精品福利| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲中文日韩欧美视频| 国产精品国产av在线观看| 国产97色在线日韩免费| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 一级,二级,三级黄色视频| 国产精品1区2区在线观看.| 午夜免费激情av| 国产成人欧美| 国产极品粉嫩免费观看在线| 欧美一区二区精品小视频在线| 久久香蕉激情| 欧美亚洲日本最大视频资源| 欧美乱妇无乱码| 欧美日韩黄片免| 国产av又大| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 欧美精品一区二区免费开放| 麻豆久久精品国产亚洲av | 老司机亚洲免费影院| 一个人免费在线观看的高清视频| 午夜免费鲁丝| 亚洲,欧美精品.| 亚洲精品国产色婷婷电影| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 少妇的丰满在线观看| 国产av在哪里看| 国产国语露脸激情在线看| 麻豆久久精品国产亚洲av | 国产成+人综合+亚洲专区| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 久久精品国产综合久久久| 成年人免费黄色播放视频|