空氣介質阻擋放電發(fā)射光譜測量及放電過程粒子分析

沈雙晏，金 星，張 鵬

激光推進及其應用國家重點實驗室，裝備學院，北京 101416

空氣介質阻擋放電發(fā)射光譜測量及放電過程粒子分析

沈雙晏，金 星*，張 鵬

激光推進及其應用國家重點實驗室，裝備學院，北京 101416

介質阻擋放電； 發(fā)射光譜； 等離子體； 約化場強； 空氣

引 言

發(fā)射光譜是對等離子體進行檢測和診斷最常見的應用方法。發(fā)射光譜的譜特征提供了等離子體的化學和物理過程豐富的信息，通過測量譜線的波長和強度，就能夠識別等離子體中存在的各種粒子和中性基團。因此，發(fā)射光譜診斷在實驗室科學研究和工業(yè)生產中得到廣泛應用[1]?？諝夥烹娺^程中具有的物理、化學性質，使其在刻蝕、鍍膜、燃燒及實驗室等離子體環(huán)境中具有廣泛的應用價值[2]。放電過程中等離子體的動力學行為的分析研究對于氣體放電機理及其應用具有重要的作用。

董麗芳[3]等研究了放電間隙較大的介質阻擋放電，利用高速照相機，同時觀察到了體放電和沿面放電的氬氣的發(fā)射光譜，研究了譜線的展寬增加。楊潔[4]設計了介質阻擋放電器，通過光譜分析的方法研究了非平衡等離子體對丙烷的助燃情況?？哲姽こ檀髮W的何立明[5-6]研究小組建立模型對甲烷-空氣放電中的粒子變化進行了模擬，分析了放電產生的粒子對助燃的影響。Starikovskaia[7]等建立了一套準確的CH4/O2/Ar混合物在放電中的反應式及電子-離子再結合的反應式，模擬了混合氣體在放電階段活性粒子的摩爾分數(shù)變化。Kosarev[8-9]等通過對放電機理的簡化，使用BOLSIG+軟件[10]求解了Boltzmann方程，模擬了放電產生的粒子對于點火延遲時間的影響，與實驗有良好的一致性。

本文設計了一套介質阻擋空氣放電光譜測量裝置，測量了在實驗條件下的發(fā)射光譜數(shù)據(jù)，從發(fā)射光譜分析了介質阻擋放電等離子體的粒子演化。建立了數(shù)值計算模型，耦合了密度方程、能量傳遞方程以及Boltzmann方程，對于介質阻擋空氣放電過程中的各種粒子變化規(guī)律進行了分析，解釋了發(fā)射光譜特征，計算結果對于等離子體點火助燃等具有一定的借鑒與指導意義。

1 介質阻擋放電光譜測量

1.1 系統(tǒng)與設備

如圖1所示為實驗系統(tǒng)示意圖。由于介質阻擋放電的電源輸出電壓為幾千伏至幾萬伏，因此，需要使用高壓探頭及示波器來讀取放電過程的電參數(shù)。光譜儀則測量介質阻擋放電的發(fā)射光譜。實驗所使用的電源為南京蘇曼公司生產的高頻高壓電源，型號為CTP-2000K，放電頻率為1～100 kHz，輸出電壓為0～30 kV。實驗所使用的示波器為Tektronix公司的DPO4014四通道數(shù)字示波器，該示波器帶寬為500 MHz，采樣頻率5.0 GS·s-1。高壓探頭為Tektronix公司的P6015A型高壓探頭，上升時間14 ns，帶寬75 MHz，最大輸入電壓為DC20 kV，單脈沖峰值40 kV。光譜儀為HR4000CG-UV-NIR寬帶光譜儀，帶寬為200～1 100 nm，帶有5 μm入射狹縫的復合光柵和消除高階衍射的濾光片，光學分辨率為0.7 nm FWHM。

Fig.1 Experimental system schematic diagram

如圖2所示為介質阻擋放電反應器的示意圖，反應器為同軸式。本實驗均通入空氣進行放電試驗，反應區(qū)的外表面纏繞銅絲作為外電極，電介質為石英玻璃管，內電極為內部金屬銅的圓筒。

Fig.2 Schematic diagram of dielectric barrier discharge

1.2 典型實驗與光譜測量

在介質阻擋放電反應器的兩個氣體通道中均通入一個大氣壓的空氣，打開高頻高壓電源，保持電源頻率為10 kHz不變，逐漸調高放電電壓，當施加電壓達到7 kV時，開始產生介質阻擋放電的典型現(xiàn)象。如圖3所示為典型放電試驗圖。

Fig.3 Typical figure of discharge experiment

如圖4所示為施加電壓為11.6 kV時測量的發(fā)射光譜，從發(fā)射光譜的譜線可知，光譜儀讀到的譜線主要是N2的第二正帶系(313.80，315.46，336.60，353.22，357.17，375.06，380.06，399.22和405.77 nm)，主要原因是空氣中的氮氣占大多數(shù)，N2第二正帶系是由N2(C3Πu)和N2(B3Πg)躍遷產生的，是整個N2發(fā)射光譜中最強最穩(wěn)定的帶系。激發(fā)態(tài)O2以及N2的其他帶系的粒子躍遷也會產生發(fā)射光譜，但是這些粒子濃度較低，因此發(fā)射光譜的強度難以被測量到。

Fig.4 Emission spectrum

2 數(shù)值計算方法

2.1 約化場強的物理意義及計算

實驗中，介質阻擋放電產生的非平衡等離子體中的高能電離能量取決于約化場強E/n，及電場強度與粒子數(shù)密度之間的比值?？芍瞧胶獾入x子體的能量不但受電場強度的影響，而且受到放電氣體密度的影響[11]。

如果圖2所示介質阻擋放電器為管狀結構，忽略邊緣效應影響，氣體內的電場強度可以表達為：

(1)

式中，U為電極兩端電壓，εg為氣體的相對介電常數(shù)；εd為介質的相對介電常數(shù)；D1，D3和D2分別為內電極外直徑、介質層的內外直徑；r為內外電極之間某一點到管軸線的距離。

在通常大氣條件下，空氣的物質密度為43 mol·m-3，其粒子數(shù)密度約為2.7×1019cm-3。實驗中等離子體激勵電壓為U=11.6 kV，有效值取為8.2 kV，如圖2所示，D1=6 mm，D2=10 mm，D3=12 mm。石英玻璃的相對介電常數(shù)εd≈3.6，空氣的介電常數(shù)εg=1，將數(shù)值代入式(1)，可得9.184×103V·cm-1≤Eg≤22.96×103V·cm-1。因此可計算得放電區(qū)域的約化場強Eg/n范圍為34～85 Td，其中1 Td=10-17V·cm2。因此，數(shù)值計算中取約化場強為40，60和80 Td作為對比，以大致覆蓋整個放電區(qū)域的約化場強。

2.2 放電物理模型

等離子體放電過程包括了碰撞、激發(fā)、電離、電子吸附和退吸附、復合等過程。采用ZDPlaskin模型，對放電階段不同粒子濃度進行分析。不同粒子[Ni]，i=1，…，imax的濃度變化如式(2)所示，組分的初始濃度為預先設置。關于不同過程j=1，…，jmax的源項Qij通過輸入的文件處理得到。典型的反應方程如式(3)所示，反應的速率Rj由式(4)計算得到。源項與反應速率之間的關系由式(5)表達[5]。

(2)

aA+bB [+δε]→a′A+cC [+δε]

(3)

Rj=kj[A]a[B]b

(4)

QA=(a′-a)R, QB=-bR, QC=cR

(5)

(6)

模型也考慮了氣體的溫度。當要求計算溫度時，使用的熱量傳播表達式為式(6)(絕熱等體積估計)，已知氣體的比熱比為γ。式(6)等式右邊第二項是由于電子-中性粒子彈性碰撞電子電流產生的焦耳熱。模型忽略了由離子運動產生電流而導致的焦耳熱。

3 空氣放電等離子體數(shù)值模擬

3.1 條件設置

如實驗條件，混合氣體為一個大氣壓，N2的粒子數(shù)密度為2.133×1019cm-3，O2的粒子數(shù)密度為0.567×1019cm-3。假設初始電子數(shù)密度為6.0×1012cm-3，氣體比熱容為γ=1.4?？紤]約化場強為40，60和80 Td時放電過程中各種粒子濃度的變化。研究涉及包括振動激發(fā)態(tài)、電子激發(fā)態(tài)在內的55種反應組分，包括中性粒子、帶電粒子、離子，共計467個反應方程式[12-13]。

Table 1 Composition of reactants

3.2 仿真結果

圖5—圖7中，實線對應左邊y軸坐標，虛線與點劃線對應右邊y軸坐標，可以得到，模擬的這些粒子濃度與約化場強有相當大的關系，約化場強越大，粒子數(shù)的濃度越大。對于40，60與80 Td的約化場強，同一時刻同種粒子數(shù)的濃度會有一到兩個數(shù)量級的差距。

Fig.5 Particle density of N2(A3), N2(B3) and N2(C3)

Table 2 Composition of reactants

Fig.6 Density change of excited oxygen molecule and oxygen atom

如圖7所示為放電過程中較為常見的O3與NO2粒子濃度變化，這兩種粒子可以有效縮短碳氫燃料的點火延遲時間[18]。隨著放電，O3的粒子數(shù)濃度不斷增加，而對于NO2粒子，60與80 Td時濃度增加到某一峰值后基本保持不變，而對于40 Td的約化場強，NO2的濃度不斷增加，原因是約化場強較小，在仿真時間內濃度并未到達峰值。

Fig.7 Density change of O3 and NO2

4 結 論

設計了一套介質阻擋空氣放電光譜測量裝置，測量了在實驗條件下的發(fā)射光譜數(shù)據(jù)，從發(fā)射光譜分析了放電過程的粒子變化，并且建立模型計算了放電過程中的粒子演化, 建立的模型計算結果可以很好地解釋實驗中測量得到的發(fā)射光譜數(shù)據(jù)。得到以下幾個結論：

(1)約化場強越大，激發(fā)的粒子數(shù)的濃度越大。對于40，60與80 Td的約化場強，同一時刻同種粒子數(shù)的濃度會有一到兩個數(shù)量級的差距。

(2)電場的激發(fā)產生了大量的N2(A3)，N2(B3)與N2(C3)的粒子，但是由于其能級較高，而迅速發(fā)生了轉化，并且在放電的10-6s后，這些粒子的產生與轉化達到了平衡。

(4)放電過程中產生的較為穩(wěn)定的O3濃度持續(xù)增加，NO2的濃度達到峰值后也不會下降，對于縮短點火延遲時間有較大的意義。

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Air Dielectric Barrier Discharge Emission Spectrum Measurement and Particle Analysis of Discharge Process

SHEN Shuang-yan, JIN Xing*, ZHANG Peng

State Key Laboratory of Laser Propulsion & Application, Equipment Academy, Beijing 101416, China

Dielectric barrier discharge; Emission spectrum; Reduced electric field; Air

Dec. 3, 2014; accepted Apr. 25, 2015)

2014-12-03，

2015-04-25

國家自然科學基金項目(11372356)資助

沈雙晏，1987年生，裝備學院博士研究生 e-mail: ssy_fly@163.com *通訊聯(lián)系人 e-mail: Jinxing_beijing@sina.com

O433.4

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)02-0359-05

*Corresponding author