核電廠嚴(yán)重事故下安全殼內(nèi)消氫技術(shù)研究

王超　要巍

【摘 要】福島事故中氫氣爆炸對(duì)全球核電廠安全提出了嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。因此，明確事故工況下的氫氣來(lái)源，并及時(shí)采取合適的措施降低安全殼內(nèi)氫氣濃度對(duì)于核電廠安全至關(guān)重要。本文介紹了壓水堆核電廠嚴(yán)重事故工況下氫氣產(chǎn)生的機(jī)理，對(duì)目前采用的幾種消氫裝置如移動(dòng)式氫復(fù)合器、點(diǎn)火器及非能動(dòng)式氫復(fù)合器做了具體分析對(duì)比，闡明各自的運(yùn)行特點(diǎn)，特別強(qiáng)調(diào)了非能動(dòng)式氫氣復(fù)合器的優(yōu)點(diǎn)及運(yùn)行注意事項(xiàng)，對(duì)核電廠的技術(shù)改造具有借鑒意義。

【關(guān)鍵詞】安全殼；氫氣來(lái)源；消氫裝置；氫氣復(fù)合器

0 引言

隨著我國(guó)電力需求的不斷增長(zhǎng)，以及為滿足國(guó)家對(duì)能源結(jié)構(gòu)不斷優(yōu)化的要求，核電作為一種清潔環(huán)保的能源將越來(lái)越受到青睞。因此，隨之而來(lái)的安全問(wèn)題也越來(lái)越受到人們的重視。2011年3月11日，日本9級(jí)地震引發(fā)海嘯造成日本福島核電廠發(fā)生核泄漏。此次福島核電廠事故發(fā)生后，引起各方面的關(guān)注。福島核電廠發(fā)生的爆炸屬于化學(xué)爆炸。福島第一核電廠1～3號(hào)機(jī)組在地震后都已成功自動(dòng)停堆，但是由于地震及海嘯的影響導(dǎo)致廠外電源和應(yīng)急柴油發(fā)電機(jī)不可用，喪失了堆芯冷卻功能，導(dǎo)致安全殼內(nèi)壓力不斷升高，操作員采用泄壓安全閥釋放壓力容器內(nèi)的蒸汽，燃料包殼鋯合金與水蒸氣反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生氫氣，當(dāng)氫氣相對(duì)空氣的濃度達(dá)到了爆炸極限，在遇到高溫甚至明火后便發(fā)生了爆炸。據(jù)資料顯示，福島核電廠是有氫氣控制系統(tǒng)的，福島核電廠是MARK-1型沸水堆，控制氫氣的措施一般是往安全殼干井里注人惰性氣體（如CO2、N2、鹵代烴氣體），使得安全殼“惰化”，即破壞聚集在安全殼內(nèi)的氫氣的燃燒帶，也就是說(shuō)，使氫氣只有達(dá)到很高的濃度才能爆炸。比如說(shuō)，正常情況下，安全殼內(nèi)空氣中的氫氣濃度達(dá)到10%，就會(huì)引起燃燒爆炸。而充入惰性氣體后，氫氣濃度要達(dá)到60%（充CO2）、75%（充N(xiāo)2）才能引起爆炸，沸水堆的另一種抑氫措施是氫氣點(diǎn)火裝置，也就是把氫氣通過(guò)氫氣燃燒器燒掉，防止其聚集，但由于地震及海嘯的影響導(dǎo)致廠外電源和應(yīng)急柴油發(fā)電機(jī)不可用，喪失了電源，致使無(wú)法消除安全殼內(nèi)的氫氣，最終導(dǎo)致爆炸。

從福島核電廠爆炸可以看出核電廠嚴(yán)重事故下，氫氣在安全殼內(nèi)可能發(fā)生快速的燃燒或者爆炸，產(chǎn)生較大的溫度和壓力載荷，破壞安全殼的完整性。為監(jiān)測(cè)和消除安全殼內(nèi)的爆炸風(fēng)險(xiǎn)，有必要采用一套安全殼內(nèi)的氫氣控制系統(tǒng)。該系統(tǒng)在安全殼內(nèi)堆芯分解或熔化的情形下，能夠采取措施限制安全殼內(nèi)的氫氣濃度，從而避免安全殼整體發(fā)生危險(xiǎn)。氫氣點(diǎn)火器與氫氣復(fù)合器是兩種現(xiàn)行的消除安全殼內(nèi)氫氣的設(shè)備，同時(shí)考慮到喪失電源情況下的可行性，必須采用非能動(dòng)氫氣復(fù)合器來(lái)降低氫氣濃度。

1 氫氣源項(xiàng)分析

在輕水堆核電廠嚴(yán)重事故進(jìn)程中，鋯合金包殼與水或水蒸汽產(chǎn)生大量的氫氣，并通過(guò)反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)壓力邊界或壓力容器破口釋放到安全殼中。如果壓力容器下封頭被熔穿，堆芯熔融物又會(huì)與安全殼堆腔內(nèi)水或混凝土接觸反應(yīng)，釋放出大量氫氣和少量其他易燃易爆氣體。釋放的氫氣在安全殼內(nèi)擴(kuò)散流動(dòng)，與水蒸氣、空氣混合，形成可燃混合氣體。當(dāng)氫氣的濃度超過(guò)可燃濃度限值4%時(shí)，則可能發(fā)生燃燒，甚至爆炸。這將會(huì)引起安全殼超壓和溫度升高，從而對(duì)安全殼的完整性構(gòu)成威脅，放射性裂變產(chǎn)物因此可能釋放到環(huán)境中，造成嚴(yán)重后果。

針對(duì)嚴(yán)重事故下安全殼內(nèi)的可燃?xì)怏w控制，我國(guó)最新頒布的《核動(dòng)力廠設(shè)計(jì)安全規(guī)定》（HAF102）明確要求：“必須充分考慮在嚴(yán)重事故下控制可能產(chǎn)生或釋放的裂變產(chǎn)物、氫和其他物質(zhì)的措施”。另外，參考美國(guó)聯(lián)邦法規(guī)10CFR規(guī)定：必須提供氫氣控制系統(tǒng)以安全地容納相當(dāng)于100%燃料包殼金屬-水反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣；在事故期間及以后，相當(dāng)于100%燃料包殼金屬-水反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣均勻分布時(shí)的濃度小于10%。因此，對(duì)核電廠進(jìn)行嚴(yán)重事故下安全殼內(nèi)氫氣濃度分布的計(jì)算分析，根據(jù)計(jì)算結(jié)果確定有效的氫氣控制措施，對(duì)于滿足我國(guó)核安全法規(guī)要求，具有現(xiàn)實(shí)的工程意義。

在失水事故工況下，安全殼內(nèi)產(chǎn)生氫氣的源項(xiàng)主要有：冷卻劑在堆芯區(qū)和地坑區(qū)的輻照分解；鋯燃料包殼在事故期間被冷卻劑或蒸汽腐蝕產(chǎn)生的鋯水反應(yīng)；安全殼內(nèi)的鋁和鋅金屬被安全殼噴淋液腐蝕；冷卻劑中溶解氫的析出；芯熔融物與混凝土反應(yīng)（MCCI）。不同源項(xiàng)具體分析如下：

（1）反應(yīng)堆冷卻劑的輻照分解：失水事故后，堆芯將重新由安全注入系統(tǒng)淹沒(méi)，堆芯內(nèi)的冷卻劑因受到由燃料棒內(nèi)裂變產(chǎn)物釋放出的緩發(fā)γ的輻照而分解。同時(shí)安全殼地坑水也會(huì)由γ和β引起輻照分解。輻照分解反應(yīng)方程式為：

2H2O=2H2+O2

（2）高溫下堆芯內(nèi)的鋯水反應(yīng)：在失水事故工況下，當(dāng)燃料棒包殼溫度超過(guò)一定高溫時(shí)，包殼中的鋯金屬與冷卻劑發(fā)生放熱反應(yīng)而產(chǎn)生大量的氫氣，鋯水反應(yīng)方程式為：

Zr+2H2O=ZrO2+2H2

（3）噴淋水對(duì)安全殼內(nèi)金屬鋁的腐蝕產(chǎn)氫。金屬鋁-水反應(yīng)方程式為：

2Al+3H2O=Al2O3+3H2

由此可知，1kg鋁腐蝕的氫氣產(chǎn)生量為1.2444m3。金屬鋁的腐蝕速率，取決于安全殼溫度及噴淋液的pH值。

（4）鋅水反應(yīng)產(chǎn)氫。金屬鋅水反應(yīng)方程式為：

Zn+H2O=ZnO+H2

鋅在水中的腐蝕速率約為0.18g/（m2·d），比金屬鋁的腐蝕速率小的多，故可忽略不計(jì)。

（5）冷卻劑中溶解氫氣的析出：正常運(yùn)行時(shí)冷卻劑中氫氣含量一般規(guī)定為20～50cm3/kg，保守取為50cm3/kg，反應(yīng)堆冷卻劑熱態(tài)總質(zhì)量約為168t，則反應(yīng)堆冷卻劑中溶解氫氣的析出總量約為8.4m3。

（6）堆芯熔融物與混凝土反應(yīng)（MCCI）：嚴(yán)重事故下，喪失正常及應(yīng)急冷卻系統(tǒng)將會(huì)導(dǎo)致堆芯熔化并可能坍塌，如不進(jìn)行干預(yù)，壓力容器的完整性將被破壞，進(jìn)而堆芯熔融物落到堆腔底板與混凝土相互作用，即發(fā)生堆芯熔融物與混凝土相互作用（MCCI）。在高溫熔融物作用下，混凝土地基可能被熔穿，此外，大量不可凝氣體和氫氣等易爆燃?xì)怏w可能引起安全殼超壓失效。

2 安全殼內(nèi)消氫技術(shù)分析

氫氣燃燒是造成核電廠安全殼失效的主要原因之一。當(dāng)安全殼內(nèi)的氫氣濃度達(dá)到一定比例時(shí)，在外界條件（例如溫度、壓力、氧氣濃度等）適合的情況下，可能會(huì)發(fā)生氫氣迅速燃燒或爆燃，從而造成與安全有關(guān)的設(shè)備和系統(tǒng)的局部損壞，甚至損壞安全殼的結(jié)構(gòu)，造成大量的放射性物質(zhì)進(jìn)入環(huán)境。在國(guó)家核安全局頒布的《關(guān)于新建核電廠若干安全問(wèn)題的技術(shù)政策》中明確指出：嚴(yán)重事故下，必須消除威脅安全殼完整性的大規(guī)模的氫氣爆燃和爆炸。針對(duì)這一政策，中國(guó)在今后新建核電廠時(shí)，必須考慮嚴(yán)重事故下氫氣在安全殼內(nèi)的行為及其緩解措施。

2.1 移動(dòng)式氫復(fù)合器

移動(dòng)式氫復(fù)器是20世紀(jì)90年代為壓水堆核電站ETY系統(tǒng)所設(shè)計(jì)，用于消除安全殼設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故后可燃?xì)錃獾陌踩O(shè)施。該裝置由全屏蔽消氫風(fēng)機(jī)、冷卻冷凝器、汽液分離器、催化反應(yīng)器、冷卻器和電氣控制柜等組成，見(jiàn)圖1。除電氣控制柜外的所有設(shè)備安放在一個(gè)可以移動(dòng)的小車(chē)上。

當(dāng)安全殼內(nèi)氫氣濃度升高時(shí)， 用該裝置將安全殼內(nèi)含有氫氣的空氣抽出并經(jīng)加熱， 使其中氫氣催化復(fù)合成水， 剩余空氣返回安全殼， 經(jīng)多次循環(huán)后， 可以降低安全殼內(nèi)氫含量， 達(dá)到消氫目的。

以大亞灣核電站為代表的M310機(jī)組（包括秦山二期和CPR100機(jī)組）都在其安全殼大氣監(jiān)測(cè)系統(tǒng)（ETY）中設(shè)有兩套移動(dòng)式的消氫裝置，每臺(tái)消氫裝置的流量為85～119m3/h，可保證該裝置在經(jīng)過(guò)2h運(yùn)行后，能使安全殼內(nèi)氫氣的濃度從最大3.5%降低到0.1%以下。該裝置還有另外一個(gè)重要的功能即通過(guò)風(fēng)機(jī)循環(huán)使安全殼內(nèi)空氣混合均勻， 以便于其他分系統(tǒng)對(duì)安全殼內(nèi)氣體進(jìn)行監(jiān)測(cè)。但該裝置只用于在設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故下的消氫，沒(méi)有考慮在超基準(zhǔn)事故下的消氫。當(dāng)發(fā)生超基準(zhǔn)事故時(shí)，安全殼被隔離，該裝置停止工作。當(dāng)安全殼內(nèi)大氣壓力升高到一定限值時(shí)，氫氣和其他不凝性氣體只能通過(guò)安全殼過(guò)濾系統(tǒng)（EUF）排入環(huán)境。

圖1 移動(dòng)式氫復(fù)合器

2.2 氫氣點(diǎn)火器

核電站用氫點(diǎn)火器的工作機(jī)理是當(dāng)核電站發(fā)生失水事故或嚴(yán)重事故時(shí)，氫點(diǎn)火器迅速啟動(dòng)，點(diǎn)火器上的加熱原件加熱升溫，當(dāng)安裝點(diǎn)火器處氫氣濃度達(dá)到可燃濃度后，氫氣燃燒并降低到可燃濃度以下（無(wú)水蒸氣的時(shí)候，可以點(diǎn)火的最高允許氫氣濃度為10%）。由于點(diǎn)火器啟動(dòng)時(shí)間早，避免氫氣的大量聚集，所以點(diǎn)火器點(diǎn)燃?xì)錃夂?，只?huì)形成燃燒而不會(huì)產(chǎn)生爆燃或爆炸。在失水事故或嚴(yán)重事故中水蒸氣是和氫氣一起釋放的，水蒸氣對(duì)氫氣燃燒時(shí)能量的傳遞有惰化影響，從而降低氫氣燃燒的范圍?；旌蠚怏w中的水蒸氣濃度越高，點(diǎn)火引起的燃燒過(guò)程越溫和，壓力負(fù)荷越低。當(dāng)水蒸氣冷凝后，被水蒸氣惰化的混合氣體在適當(dāng)?shù)膲毫ο驴梢岳^續(xù)可靠的點(diǎn)燃，從而達(dá)到消除安全殼內(nèi)氫氣的目的。

近年來(lái)，核電發(fā)達(dá)國(guó)家如美、德、俄、日、法等國(guó)已經(jīng)相繼開(kāi)發(fā)研制了多種氫點(diǎn)火器，見(jiàn)圖2，并且有些已在新建的核電站中使用，以限制安全殼內(nèi)的局部氫濃度，防止氫氣發(fā)生爆燃。世界第三代核電機(jī)組AP1000中明確提出要在核電站安全殼內(nèi)每個(gè)機(jī)組安裝64臺(tái)氫點(diǎn)火器，以應(yīng)對(duì)在嚴(yán)重事故和堆芯熔化事故期間及事故后期狀況，氫的快速釋放，中國(guó)秦山三期工程中的消氫系統(tǒng)也采用了加拿大AECL公司生產(chǎn)的44臺(tái)氫點(diǎn)火器。

圖2 火花塞型（左）與螺旋線圈型（右）點(diǎn)火器結(jié)構(gòu)圖

點(diǎn)火器組件是一個(gè)電熱塞。在安全殼環(huán)境中，點(diǎn)火器組件的設(shè)計(jì)可在嚴(yán)重事故（包括LOCA事故）期間，維持其電熱塞表面溫度在871℃～927℃之間。電熱塞容易在氫氣濃度接近易燃濃度時(shí)點(diǎn)燃?xì)錃?。氫氣點(diǎn)火器位置及其電源已設(shè)計(jì)成使整個(gè)安全殼及局部的單獨(dú)隔間點(diǎn)火器保護(hù)喪失的可能性最小化。氫氣點(diǎn)火器電源分成兩組，正常情況下每組電源由廠外供電，但是當(dāng)廠外電源不可用時(shí)，每個(gè)電源組由非重要的柴油機(jī)供電。最后，如果柴油機(jī)供電失敗，則氫氣點(diǎn)火器可依靠每組上的非IE級(jí)蓄電池運(yùn)行大約4h。

2.3 非能動(dòng)氫氣復(fù)合器

由于核電系統(tǒng)安全性的要求不斷增加，2004年國(guó)家核安全局重新修訂《核動(dòng)力廠設(shè)計(jì)安全規(guī)定》（HAF102）和《核動(dòng)力廠運(yùn)行安全規(guī)定》（HAF103），將嚴(yán)重事故列入核電站設(shè)計(jì)考慮范疇，要求在設(shè)計(jì)中必須考慮超設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故，同時(shí)要加裝事故狀態(tài)下非能動(dòng)安全保護(hù)系統(tǒng)。當(dāng)事故發(fā)生時(shí)，該系統(tǒng)無(wú)須能源供應(yīng)且不需人為干預(yù)而自動(dòng)啟動(dòng)并投入運(yùn)行，減少了人為因素的影響，增加了安全性。非能動(dòng)氫氣復(fù)合裝置就屬于這種安全設(shè)施之一。

非能動(dòng)式氫氣復(fù)合器的核心部件是催化板，催化板由不銹鋼制成，外面包裹一層氧化鋁作為催化劑載體，氧化鋁上面粘著催化劑（鉑/鈀）。催化劑的主要成分為鉑，鈀主要是加快低溫下催化反應(yīng)的初始速度，如圖3所示。

圖3 非能動(dòng)式氫氣復(fù)合器

其消除氫氣是采用催化消氫的原理。氫氣的消除是指氫氣和空氣中的氧氣化合生成水。一般條件下，該反應(yīng)需較高溫度或明火。采用催化劑可降低該反應(yīng)的反應(yīng)溫度，使氫氣和氧氣在較低溫度甚至常溫下可在催化劑表面反應(yīng)，化合生成水。含氫空氣在催化劑表面反應(yīng)時(shí)會(huì)放出熱量，加熱局部空氣，使熱空氣密度減小而上升，冷的含氫空氣不斷補(bǔ)充，在催化劑表面不斷反應(yīng)、放出熱量，如此往復(fù)，形成氣體自然對(duì)流循環(huán)，不斷消除氫氣，使安全殼內(nèi)氫氣濃度降至遠(yuǎn)低于其爆炸限的水平。為了增加循環(huán)的動(dòng)力，通常將催化劑安裝在一個(gè)較高的筒狀殼體的下部，利用正煙囪效應(yīng)，加大推動(dòng)力。

3 幾種消氫裝置比較

移動(dòng)式氫復(fù)合器在早期機(jī)組中普遍應(yīng)用，限于當(dāng)時(shí)的技術(shù)水平和設(shè)計(jì)理念，該裝置只針對(duì)設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故情況下消氫，沒(méi)有考慮超基準(zhǔn)事故情況下的消氫，而后者對(duì)安全殼的威脅遠(yuǎn)大于前者；該裝置投入運(yùn)行前，需要一系列的準(zhǔn)備活動(dòng)，操作復(fù)雜，操作人員將不可避免地受到輻照，而且該裝置運(yùn)行時(shí)旁通了安全殼，這是不安全的。

氫氣點(diǎn)火器在設(shè)計(jì)上用來(lái)應(yīng)付低概率的嚴(yán)重事故，其特點(diǎn)是響應(yīng)快速、消氫能力大、能有效地預(yù)防劇烈的氫氣燃燒和爆燃。但燃燒不確定性較大，可能擴(kuò)散至周?chē)鷧^(qū)域，導(dǎo)致局部載荷過(guò)高并損壞重要設(shè)備。同時(shí)水蒸氣的惰化效果對(duì)其可靠性有很大影響。點(diǎn)火器布置需要詳細(xì)的熱工水力驗(yàn)證計(jì)算，對(duì)電力有所依賴，需要連接電線、構(gòu)件貫穿安全殼。另外點(diǎn)火器需要在氫氣濃度達(dá)到可燃水平才能投入運(yùn)行，所以它只能用于超基準(zhǔn)事故情況下的消氫它的投運(yùn)不僅需要儀表能夠準(zhǔn)確測(cè)量，還需要操縱員有準(zhǔn)確的判斷力。

非能動(dòng)的氫復(fù)合器布置在安全殼內(nèi)，由于Pt/Pd在低溫下也可使氫氣催化氧化成水，氫的氧化會(huì)放出熱量，使氣體和催化板的表面溫度升高，反過(guò)來(lái)又加速了氫的復(fù)合速度。所以這種消氫是完全自動(dòng)的，無(wú)需人為啟動(dòng)和干預(yù)，也無(wú)需專(zhuān)門(mén)的儀表在線測(cè)量氫的濃度。但對(duì)于氫氣快速大量釋放，消氫能力受限；化學(xué)毒物和污垢影響消氫效率，為了確保復(fù)合器的性能，每年需要抽取一定比例的催化板進(jìn)行效能試驗(yàn)；復(fù)合效應(yīng)使隔間的溫度快速升高，在其設(shè)計(jì)中，應(yīng)謹(jǐn)慎考慮復(fù)合的溫度效應(yīng)，避免氫氣復(fù)合器成為點(diǎn)火源。

4 結(jié)束語(yǔ)

嚴(yán)重事故情況下，如果不采取有效的消氫緩解措施，可導(dǎo)致安全殼早期超壓失效或由于氫氣產(chǎn)生燃爆，造成壓力沖擊而失效。如何有效的緩解氫氣燃爆帶來(lái)的危害一直是各國(guó)核安全領(lǐng)域的課題。目前存在的幾種安全殼內(nèi)消氫措施各自有其優(yōu)缺點(diǎn)，對(duì)于電廠而言，具體采取何種措施還需結(jié)合各方面因素綜合考慮，進(jìn)一步研究。

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[責(zé)任編輯：湯靜]