遂寧城鄉(xiāng)集中式飲用水水源地鋇分布特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

劉 兵，張 凱，唐紅軍，楊永安，吳 瑤

1.遂寧市環(huán)境監(jiān)測中心站，四川 遂寧 629000 2.遂寧市環(huán)境保護(hù)信息中心，四川 遂寧 629000

遂寧城鄉(xiāng)集中式飲用水水源地鋇分布特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

劉 兵1，張 凱1，唐紅軍1，楊永安1，吳 瑤2

1.遂寧市環(huán)境監(jiān)測中心站，四川 遂寧 629000 2.遂寧市環(huán)境保護(hù)信息中心，四川 遂寧 629000

為考察遂寧市轄區(qū)內(nèi)集中式飲用水水源地污染物鋇的分布特征和健康風(fēng)險(xiǎn)水平，通過電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法對研究區(qū)域內(nèi)市級、縣級和鄉(xiāng)鎮(zhèn)級所有在用的56個(gè)集中式飲用水水源地鋇的濃度進(jìn)行分析檢測，借助空間分析與統(tǒng)計(jì)分析的結(jié)果，探討了其空間分布和濃度差異，并利用環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模型，對不同類型水源地鋇的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評價(jià)。結(jié)果表明，38個(gè)地表水水源地鋇的濃度范圍為0.065～0.180 mg/L，均值為0.110 mg/L；18個(gè)地下水水源地鋇的濃度范圍為0.027～0.370 mg/L，均值為0.130 mg/L。地表水與地下水水源地間鋇的濃度差異具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義(P<0.05)，鋇的空間分布也存在不同程度的差異性。各水源地中的鋇經(jīng)飲用和皮膚暴露兩種途徑對成人和兒童所引起的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值為1.34×10-8～1.62×10-8，遠(yuǎn)低于推薦的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平(1.0×10-6)，各水源地因污染物鋇導(dǎo)致的非致癌風(fēng)險(xiǎn)極低。

重金屬；鋇；飲用水源；健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

《2014年中國環(huán)境狀況公報(bào)》顯示，全國329個(gè)地市級及以上城市飲用水水源地水質(zhì)達(dá)標(biāo)率為96.2%，但在一些地區(qū)飲用水水源源地中有毒有害污染物的檢出率呈現(xiàn)出上升態(tài)勢[1]。在水質(zhì)達(dá)標(biāo)的目標(biāo)基本實(shí)現(xiàn)以后，開展痕量有毒有害污染物的調(diào)查與研究已經(jīng)成為當(dāng)前飲用水水源地環(huán)境管理的工作重心之一。

2012年，國家根據(jù)歷年市級飲用水水源地水質(zhì)全分析監(jiān)測結(jié)果，將《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)表3特定項(xiàng)目中檢出頻次較高、毒性較強(qiáng)、對人體健康和環(huán)境危害較大、應(yīng)用廣泛、有潛在風(fēng)險(xiǎn)的污染物列為實(shí)施例行監(jiān)測的特定項(xiàng)目，共33項(xiàng)，即“優(yōu)選33項(xiàng)”。在這33項(xiàng)中檢出頻次最高的是鋇。

在水環(huán)境中，非人體營養(yǎng)的必須元素鋇以Ba2+形式存在[2]，可溶性鋇鹽具有一定的毒性，如氯化鋇的致死量為0.8～1.0 g[3]。長期接觸鋇鹽可導(dǎo)致許多疾病，包括腎中毒、高血壓、心臟異常、聽力損失，甚至腦損傷[2,4-5]。目前，國內(nèi)僅對縣級以上城市的飲用水水源地鋇的濃度開展了例行監(jiān)測工作，鄉(xiāng)鎮(zhèn)尚未開展。有關(guān)飲用水水源地鋇的濃度和健康風(fēng)險(xiǎn)的研究不多，并大多是針對地級及以上城市[6-9]，很少涉及鄉(xiāng)鎮(zhèn)，也未見有關(guān)遂寧轄區(qū)內(nèi)飲用水水源地鋇的相關(guān)報(bào)道。為了全面反映遂寧飲用水水源地鋇的分布特征和潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)，本文對遂寧市級、縣級和鄉(xiāng)鎮(zhèn)級所有在用的56個(gè)集中式飲用水水源地(以下簡稱飲用水水源地)鋇的濃度進(jìn)行了調(diào)查研究，采用美國環(huán)境保護(hù)署(USEPA)推薦的健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模型[1,6-12]對其潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評價(jià)，為遂寧地區(qū)飲用水水源地的環(huán)境管理和衛(wèi)生監(jiān)督提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究對象

研究對象為遂寧轄區(qū)內(nèi)所有在用的飲用水水源地，包括2個(gè)市級飲用水水源地、4個(gè)區(qū)縣級飲用水水源地和50個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)飲用水水源地。這56個(gè)飲用水水源地中含地表水水源地38個(gè)、地下水水源地18個(gè)。

遂寧地區(qū)地表水飲用水水源地(圖1)中有20個(gè)為河流型水源地，主要分布在嘉陵江流域的一級干流涪江上和涪江的支流梓江、沈水河、郪江、白安河、瓊江等上，其余18個(gè)為湖庫型飲用水水源地。涪江桂花為遂寧市的飲用水水源地，年取水量3 000多萬噸，服務(wù)人口37.4萬人。黑龍凼水庫為遂寧市的備用水源地。

注：底圖來自四川省測繪地理信息局，下載路徑為http://www.scgis.net/scgcmap/map.html，下載日期為2015年10月，審圖號為川S(2015)3號[GS(2011)6003號]。下同。

地下水飲用水水源地(圖2)主要分布在射洪縣、船山區(qū)和大英縣，共18個(gè)。

圖2 地下水飲用水水源地采樣點(diǎn)分布

1.2 樣品采集

2013—2014年，市級飲用水水源地每月采樣監(jiān)測1次，縣級飲用水水源地每季度監(jiān)測采樣1次。于2014—2015年對鄉(xiāng)鎮(zhèn)級飲用水水源地每半年采樣監(jiān)測1次。用聚乙烯瓶采集樣品，采樣過程中現(xiàn)場向水樣中加硝酸(優(yōu)級純)酸化使其pH≤2，4 ℃冷藏保存，帶回實(shí)驗(yàn)室分析。

1.3 檢測方法

1.3.1 儀器與試劑

Optima 7000DV型電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(美國)，超純水制備機(jī)(優(yōu)普)，1 g/L鋇標(biāo)準(zhǔn)溶液(美國)，HNO3(優(yōu)級純)，去離子水(電導(dǎo)率<0.5 ms/m)，高純氬氣(≥99.99%)。

1.3.2 ICP-AES分析條件

等離子體發(fā)射功率1300 W，等離子體氣流量15 L/min，輔助氣流量0.2 L/min，霧化氣流量0.8 L/min，進(jìn)樣量1.5 mL/min，觀測距離15 mm，軸向觀測方式，鋇元素測量波長455.403 nm。

1.3.3 工作曲線繪制

在儀器最佳工作狀態(tài)下，依次測定0.000、0.010、0.050、0.100、0.500、1.000 mg/L鋇的標(biāo)準(zhǔn)系列。

1.3.4 樣品的測定

取適量經(jīng)酸化后的樣品用0.45 μm的濾頭過濾后，直接進(jìn)樣進(jìn)行測定。

1.4 質(zhì)量控制

現(xiàn)場采樣及樣品檢測嚴(yán)格按照《地表水和污水監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 91—2002)、《地下水環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 164—2004)和計(jì)量認(rèn)證關(guān)于質(zhì)量控制的要求執(zhí)行。

1.5 數(shù)據(jù)來源及處理

研究所用鋇的濃度數(shù)據(jù)為各水源地在前文所述監(jiān)測時(shí)間段歷次測定值的平均值。其中，市縣級飲用水水源地的數(shù)據(jù)來自遂寧市環(huán)境監(jiān)測中心站的例行監(jiān)測數(shù)據(jù)，鄉(xiāng)鎮(zhèn)級飲用水水源地的數(shù)據(jù)為本文作者自行監(jiān)測分析的結(jié)果。采用ArcGIS 10.2 制作水源地(采樣點(diǎn))分布圖和對數(shù)據(jù)進(jìn)行空間插值分析，采用SPSS 16.0對數(shù)據(jù)做描述性統(tǒng)計(jì)分析。

1.6 水質(zhì)達(dá)標(biāo)評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

地表水水源地水質(zhì)評價(jià)按《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)中表3鋇的標(biāo)準(zhǔn)限值0.7 mg/L執(zhí)行，地下水水源地水質(zhì)評價(jià)按《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T 14848—93)鋇的Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)≤1.0 mg/L執(zhí)行。

1.7 健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

1.7.1 暴露劑量的確定

參考US EPA評價(jià)模型[13]和遂寧人群暴露參數(shù)，暴露人群分別考慮兒童和成年人，人均期望壽命采用四川省人均期望壽命74.75 a[14]計(jì)算，水中污染物的暴露考慮經(jīng)飲用、皮膚接觸兩種主要途徑[15]，其暴露劑量分別按照式(1)、式(2)進(jìn)行計(jì)算[13]。

(1)

式中：ADDdietary指經(jīng)飲用暴露劑量，mg/(kg·d)；CW為飲用水中目標(biāo)污染物的濃度，mg/L；IR指飲水?dāng)z入率，兒童取0.739 L/d[6]，成年人為1.478 L/d[16]；EF表示暴露頻率，均為365 d/a[17]；ED表示暴露持續(xù)時(shí)間，兒童和成年人分別取9 a和30 a[17]；BW表示體重，兒童和成年人分別取30.4 kg[18]和59.2 kg[16]；AT表示平均接觸時(shí)間，兒童和成年人的AT相同，致癌物為74.75×365 d，非致癌為ED×365 d[17]。

(2)

式中：ADDdermal指皮膚吸收劑量mg/(kg·d)；SA指皮膚接觸表面積，兒童和成年人分別取10 000 cm2[18]和16 000 cm2[16]；PC為化學(xué)物質(zhì)皮膚滲透常數(shù)，對于鋇取0.000 004 cm/h[19]；ET表示暴露時(shí)間，均為0.22 h/d[16]；CF指體積轉(zhuǎn)換因子，10-3L/cm3[17]；CW、EF、ED、BW、AT同公式(1)。

1.7.2 健康風(fēng)險(xiǎn)評估

依據(jù)國際癌癥研究署的致癌性分類標(biāo)準(zhǔn)和USEPA的綜合風(fēng)險(xiǎn)信息系統(tǒng)(IRIS)數(shù)據(jù)庫，判定所研究的鋇元素為非致癌物[6]。其非致癌風(fēng)險(xiǎn)及非致癌總風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模型計(jì)算公式分別見式(3)、式(4)[13]:

(3)

(4)

2 結(jié)果與分析

2.1 檢測方法性能

鋇在0.000～1.000 mg/L濃度范圍內(nèi)線性關(guān)系良好，線性回歸方程為y=2.96×107x-972 6，相關(guān)系數(shù)為0.999 9。按照《環(huán)境監(jiān)測 分析方法標(biāo)準(zhǔn)制修訂技術(shù)導(dǎo)則》(HJ 168—2010)，重復(fù)測定在試劑空白(2% HNO3)中添加接近方法檢出濃度的標(biāo)液7次，得出方法檢測限為0.001 mg/L。對3個(gè)不同濃度樣品進(jìn)行重復(fù)測定和加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn)，其相對標(biāo)準(zhǔn)偏差和加標(biāo)回收率分別為0.5%～2.7%、96.7%～102.4%，方法的精密性、準(zhǔn)確性良好，滿足測試要求。

2.2 飲用水水源地鋇的濃度

2.2.1 地表水飲用水水源地鋇的濃度

遂寧(含船山區(qū))市級飲用水水源地涪江桂花水源地和黑龍凼水庫水源地(備用水源地)、蓬溪縣赤城湖清幽島水源地、大英縣寸塘口水庫水源地、射洪縣涪江龍灘村水源地、安居區(qū)白安河紅巖子水源地、32個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)地表水飲用水水源地基本信息和鋇的濃度，如表1所示。38個(gè)地表水水源地鋇的濃度為0.065～0.180 mg/L，均值為0.110 mg/L。對比《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)的0.7 mg/L標(biāo)準(zhǔn)限值，各地表水源地鋇的濃度均未超標(biāo)。將地表水水源地按河流型和湖庫型分類統(tǒng)計(jì)，河流型水源地鋇的濃度為0.085～0.161 mg/L，均值為0.112 mg/L，湖庫型水源地鋇的濃度為0.065～0.180 mg/L，均值為0.108 mg/L，湖庫型水源地鋇的濃度略低于河流型水源地。

2.2.2 地下水飲用水水源地鋇的濃度

遂寧所有在用18個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)地下水飲用水水源地的基本信息和鋇的濃度，如表2所示。各地下水水源地的濃度為0.027～0.370 mg/L，均值為0.130 mg/L。對比《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T 14848—93)Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)，各水源地鋇的濃度均達(dá)標(biāo)。

城鄉(xiāng)集中式飲用水水源鋇的濃度監(jiān)測結(jié)果統(tǒng)計(jì)見表3。

表1 地表水飲用水水源地基本信息及鋇的濃度

表2 鄉(xiāng)鎮(zhèn)飲用水地下水水源地基本信息和鋇的濃度

表3 城鄉(xiāng)集中式飲用水水源鋇的濃度監(jiān)測結(jié)果統(tǒng)計(jì)

2.3 鋇的統(tǒng)計(jì)分析

按水源地類型，將水源地分為河流、湖庫、地下水和地表水4類，采用t檢驗(yàn)(檢驗(yàn)前對數(shù)據(jù)組進(jìn)行F檢驗(yàn))發(fā)現(xiàn)，河流型水源地和湖庫型水源地鋇的濃度無顯著性差異(P<0.05)，河流與地下水、湖庫與地下水、地表水與地下水水源地間鋇的濃度均具有顯著性差異(P<0.05),差異具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。

從相對標(biāo)準(zhǔn)偏差看，地表水水源地(22.69%)和地下水水源地(78.18%)中鋇的濃度相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均大于20%，而鋇測定方法本身的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差在5%以內(nèi)，說明各水源地鋇的濃度存在差異，地下水水源地鋇的濃度的差異程度大于地表水水源地。

2.4 鋇的空間分布特征

從圖3、圖4飲用水水源地鋇的空間分布，結(jié)合表1、表2水源地基本信息可以看出，在地表水源地中，射洪縣北部的大龍山水庫、西部的富同河羅家堰、東部的沈水河、南面的龍洞河，大英縣北部的郪江象山大橋、西南部的星花水庫，安居區(qū)北部巴頭堰和南部的半邊街水庫鋇的濃度相對較高，其值在0.125 mg/L以上；在地下水水源地中，射洪縣北部的伏河鄉(xiāng)鏵頭村、東部的陳古鎮(zhèn)熊家祠，船山區(qū)中部永興鎮(zhèn)姜家巷村鋇的濃度相對較高，其值在0.334 mg/L以上。

圖3 地表水水源地鋇的空間分布

圖4 地下水水源地鋇的空間分布

2.5 潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)結(jié)果

根據(jù)地表水、地下水水源地鋇的平均濃度，按照健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模型和優(yōu)化的模型參數(shù)，計(jì)算得出地表水飲用水源地和地下水飲用水源地中鋇經(jīng)飲用和皮膚暴露兩種途徑對成人和兒童所引起的人均年非致癌風(fēng)險(xiǎn)，評價(jià)結(jié)果如表4所示。從表4可以看出，地下水飲用水水源地的健康風(fēng)險(xiǎn)不論通過哪種暴露途徑均高于地表水。無論兒童還是成人，經(jīng)飲用暴露的平均風(fēng)險(xiǎn)值均遠(yuǎn)大于經(jīng)皮膚接觸暴露，高出5個(gè)數(shù)量級，因此計(jì)算總健康風(fēng)險(xiǎn)值時(shí)可忽略經(jīng)皮膚接觸暴露的健康風(fēng)險(xiǎn)值。經(jīng)計(jì)算得出遂寧市飲用水水源地中鋇對兒童和成人所致個(gè)人的非致癌總體健康風(fēng)險(xiǎn)值為1.34×10-8～1.62×10-8，遠(yuǎn)低于瑞典環(huán)保局、荷蘭建設(shè)環(huán)境部、英國皇家協(xié)會(huì)推薦的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平1.0×10-6。因此，遂寧飲用水水源地因鋇所致的健康風(fēng)險(xiǎn)極低。

表4 飲用水中鋇對兒童及成年人健康風(fēng)險(xiǎn)

2.6 不確定性分析

鋇在水環(huán)境中天然存在，它來自于巖石和礦物侵蝕、風(fēng)化和人類活動(dòng)排放[4]。不同水體其濃度存在一定差別,如南京境內(nèi)長江中含鋇0.037 mg/L[15]，德州灌區(qū)地表水中含鋇0.13 mg/L[20]，黃河下游引黃灌區(qū)地下水中含鋇0.001～0.738 mg/L[19]，淮河中上游農(nóng)業(yè)區(qū)地下水平均含鋇0.19 mg/L[21]。荊州市淺層地下水含鋇均值0.724 mg/L[22]。水環(huán)境中鋇濃度與周邊降水情況、水期、水的硬度、酸堿度有關(guān)[4,23]。因此，本研究飲用水水源地鋇的濃度及其空間分布特征存在一定程度的不確定性。另外，在健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)過程中，暴露途徑只考慮了飲用和皮膚接觸兩種主要途徑，沒有考慮食物攝入等其他暴露途徑。同時(shí)，雖然結(jié)合遂寧本地人群特點(diǎn)對暴露參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化，但一些參數(shù)仍參照USEPA 的給定值，健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)結(jié)果也存在一定程度的不確定性。

3 結(jié)論與建議

1)遂寧境內(nèi)市級、區(qū)縣級、鄉(xiāng)鎮(zhèn)級的38個(gè)地表水水源地鋇的濃度為0.065～0.180 mg/L，均值為0.110 mg/L；18個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)地下水水源地鋇的濃度為0.027～0.370 mg/L，均值為0.130 mg/L，各水源地鋇的濃度均達(dá)標(biāo)。

2)地表水與地下水水源地間鋇的濃度存在顯著性差異，差異具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。在空間分布上，鋇的濃度也存在不同程度的差異性。

3)地表水和地下水飲用水源地中的鋇經(jīng)飲用和皮膚暴露兩種途徑對成人和兒童所引起的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值為1.34×10-8～1.62×10-8，遠(yuǎn)低于推薦的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平1.0×10-6，說明目前遂寧轄區(qū)內(nèi)各水源地因鋇導(dǎo)致的非致癌風(fēng)險(xiǎn)極低，污染物鋇未對人體健康造成威脅。

4)個(gè)別鄉(xiāng)鎮(zhèn)地下水水源地鋇的濃度相對較高，如射洪縣伏河鄉(xiāng)的鏵頭村、陳古鎮(zhèn)的熊家祠、船山區(qū)永興鎮(zhèn)姜家巷村3個(gè)水源地鋇的濃度均在0.334 mg/L以上。在環(huán)境管理上，應(yīng)將鋇這一監(jiān)測項(xiàng)目納入上述水源地的例行監(jiān)測工作中，對其進(jìn)行監(jiān)視，確保飲用水安全。對水源地周邊開展鋇的背景濃度調(diào)查，排查涉鋇污染源。

5)將水源地健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)與常規(guī)水質(zhì)評價(jià)相結(jié)合，可更加全面、科學(xué)、客觀地掌握飲用水源地的水環(huán)境質(zhì)量，從而為水源地的健康風(fēng)險(xiǎn)管理和環(huán)境保護(hù)措施的制定提供重要參考依據(jù)。

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Distribution Characteristics and Health Risk Assessment of Barium in Centralized Drinking Water Sources of Rural and Urban Areas in Suining

LIU Bing1，ZHANG Kai1，TANG Hongjun1，YANG Yongan1，WU Yao2

1.Suining Environment Monitoring Center, Suining 629000, China 2.Suining Environment Protection Information Center, Suining 629000, China

In order to investigate the distribution characteristics and health risk level of barium in centralized drinking water sources in Suining, by inductively coupled plasma-atomic emission spectrometry (ICP-AES) method, the concentrations of barium were analyzed in all the 56 centralized drinking water sources in use of city class, county class, and township class. The spatial distribution and concentration differences of barium were discussed by the results of spatial analysis and statistical analysis, and the health risk assessment of different drinking water sources was conducted by means of using the environmental health risk assessment model. The results showed that the concentration of barium in 38 surface water sources ranged from 0.065 to 0.180 mg/L, the mean value was 0.110 mg/L, and that in 18 groundwater sources ranged from 0.027 to 0.370 mg/L, the mean value was 0.130 mg/L. The difference of the concentration between surface water sources and groundwater sources was considered statistically significant (P<0.05).The spatial distribution of barium also had a different degree of variability. The non-carcinogenic risk level of barium in all drinking water sources for adults and minors via dietary intake and dermal intake ranged from 1.34×10-8to 1.62×10-8, which was far lower than the maximum allowance levels recommended by some organizations and researchers (1.0×10-6), the non-carcinogenic risk caused by barium in all drinking water source is very low.

heavy metal；barium；drinking water source；health risk assessment

2015-11-11;

2015-12-29

劉 兵(1982-)，男，四川巴中人，碩士，工程師。

唐紅軍

X820.4

A

1002-6002(2016)06- 0013- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2016.06.03