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    固相萃取-高效液相色譜法測(cè)地表水中11種酚類化合物

    2016-06-09 08:53:56李海濱張厚勇

    葛 璇,李海濱,張厚勇

    濟(jì)南市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站,山東 濟(jì)南 250014

    固相萃取-高效液相色譜法測(cè)地表水中11種酚類化合物

    葛 璇,李海濱,張厚勇

    濟(jì)南市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站,山東 濟(jì)南 250014

    建立了固相萃取-高效液相色譜法同時(shí)測(cè)定地表水中11種酚類化合物的方法。水樣經(jīng)過全自動(dòng)固相萃取儀富集,以HLB柱為萃取柱,乙腈(含1%乙酸)為洗脫劑,用高效液相色譜儀分析定量。該方法在0.5~5.0 mg/L范圍內(nèi)線性良好,相關(guān)系數(shù)為0.999 6~0.999 9,11種酚類化合物的純水加標(biāo)回收率為82.0%~111%,地表水加標(biāo)回收率為98.5%~116%,精密度為3.58%~4.67%,檢出限為1×10-4~5×10-4mg/L,該方法簡(jiǎn)單實(shí)用、準(zhǔn)確可靠,可用于地表水中酚類化合物的同時(shí)測(cè)定。

    固相萃??;高效液相色譜法;地表水;酚類化合物

    酚類化合物是煉焦、造紙等工業(yè)廢水的主要污染物質(zhì),在生活污水、天然水和飲用水中普遍存在[1],是造成環(huán)境污染的主要原因之一。酚類化合物是第二大環(huán)境污染物,幾乎對(duì)所有生物均有毒殺作用[2]。研究顯示,2,4-二氯酚、五氯酚等酚類化合物具有雌激素的特性,在環(huán)境中難以降解,易于在生物體內(nèi)蓄積,即使含量極低也能使生物內(nèi)分泌失調(diào),具有致癌、致畸、致基因突變的潛在毒性[3]。

    USEPA公布的129項(xiàng)優(yōu)先控制污染物中有11項(xiàng)是酚類化合物(苯酚、2-氯苯酚、2,4-二氯苯酚、2,4,6-三氯苯酚、五氯酚、對(duì)硝基酚、鄰硝基酚、2,4-二硝基苯酚、2,4-二甲基苯酚、對(duì)-氯-間甲苯酚、4,6-二硝基-對(duì)-甲苯酚),中國(guó)優(yōu)先控制污染物黑名單[4]中也有6項(xiàng)酚類化合物(苯酚、間甲酚、2,4-二氯酚、2,4,6-三氯酚、五氯酚、對(duì)硝基酚),因此,建立水中酚類化合物快速準(zhǔn)確的分析方法具有重要現(xiàn)實(shí)意義。

    目前酚類化合物的分析方法一般有4-氨基安替比林分光光度法[5-7]、氣相色譜法[8-9]和液相色譜法[10-11]等。4-氨基安替比林分光光度法溶劑使用量大,蒸餾時(shí)間長(zhǎng),富集效果差,易造成二次污染[12];氣相色譜法測(cè)定酚類化合物,需要進(jìn)行多次液-液萃取和衍生化反應(yīng),操作過程較為繁瑣;而高效液相色譜(HPLC)法適用于檢測(cè)分子量較大、 沸點(diǎn)高、 熱穩(wěn)定性差的有機(jī)物,彌補(bǔ)了氣相色譜法的不足[13],可對(duì)酚類化合物進(jìn)行直接測(cè)定,無需進(jìn)行衍生化反應(yīng),且分離度好,靈敏度高,另外,固相萃取法與傳統(tǒng)的液-液萃取法相比具有有機(jī)溶劑用量少、對(duì)環(huán)境污染小、不發(fā)生乳化現(xiàn)象、自動(dòng)化程度高、節(jié)省人工、萃取效率高等優(yōu)點(diǎn),在環(huán)境分析中得到了廣泛應(yīng)用[14]。因此,研究選擇固相萃取富集,通過高效液相色譜儀對(duì)地表水中11種酚類化合物進(jìn)行分析(苯酚、對(duì)硝基苯酚、2-氯苯酚、2,4-二硝基苯酚、鄰硝基苯酚、2,4-二甲基苯酚、4-氯-3-甲基苯酚、2,4-二氯苯酚、4,6-二硝基鄰甲酚、2,4,6-三氯酚、五氯酚),操作過程簡(jiǎn)便、快捷,實(shí)驗(yàn)結(jié)果準(zhǔn)確、可靠,該方法對(duì)水中酚類化合物的檢測(cè)具有一定的參考價(jià)值。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 儀器與試劑

    1.1.1 儀器與配件

    LC-20A型高效液相色譜儀(日本);全自動(dòng)固相萃取儀;N-EVAP112型氮吹儀(美國(guó));C18液相色譜柱(250 mm×4.6 mm×5 μm,美國(guó)); HLB固相萃取柱(200 mg,6 mL,美國(guó));C18固相萃取柱(500 mg,6 mL,日本);活性炭固相萃取柱(500 mg,6 mL,美國(guó));SAX固相萃取柱(500 mg,6 mL,美國(guó))。

    1.1.2 主要試劑

    甲醇、乙腈、二氯甲烷、丙酮(農(nóng)殘級(jí),德國(guó));Millipore超純水;冰乙酸(優(yōu)級(jí)純)。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 樣品前處理

    采用HLB固相萃取柱,依次用10 mL甲醇、純水活化。取1L水樣,加入乙酸調(diào)節(jié)pH為1~2,設(shè)置固相萃取條件,使水樣以10 mL/min速度通過固相萃取柱,之后再用10 mL純水淋洗柱,淋洗完畢后用氮?dú)獯蹈?,最后?0 mL乙腈(含1%乙酸)洗脫,待測(cè)。

    1.2.2 液相色譜條件

    C18液相色譜柱(250 mm×4.6 mm×5 μm,美國(guó)),進(jìn)樣量為10 μL;柱溫為38 ℃;流速為1 mL/min;梯度洗脫,洗脫程序見表1。

    表1 液相色譜梯度條件

    注:“—”表示停止洗脫。

    在此液相色譜梯度洗脫條件下,用二極管陣列檢測(cè)器進(jìn)行檢測(cè),得到11種酚類化合物的保留時(shí)間和最佳檢測(cè)波長(zhǎng),見表2。

    表2 酚類化合物的保留時(shí)間和檢測(cè)波長(zhǎng)

    2 結(jié)果與分析

    2.1 固相萃取條件優(yōu)化

    以11種酚類化合物的回收率作為最優(yōu)化固相萃取條件的選擇依據(jù),分別研究了固相萃取柱、樣品pH、洗脫溶劑、洗脫溶劑體積、氮?dú)鉂饪s回收率5個(gè)實(shí)驗(yàn)條件參數(shù)。取1L水樣,加入乙酸調(diào)節(jié)pH,分別加入11種酚類化合物的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,使水中11種酚類化合物質(zhì)量濃度均為10 μg/L。設(shè)定不同的固相萃取條件進(jìn)行萃取。

    2.1.1 不同固相萃取柱的優(yōu)選

    分別選擇HLB固相萃取小柱、C18柱、活性炭柱、SAX柱,按照相應(yīng)實(shí)驗(yàn)步驟進(jìn)行前處理,經(jīng)測(cè)定后所得結(jié)果見圖1。由圖1看出,用HLB柱進(jìn)行固相萃取時(shí)得到11種酚類化合物的回收率均較高,且11種酚類的平均回收率最高,因此選擇HLB固相萃取柱。

    圖1 不同固相萃取柱萃取11種酚類化合物的回收率

    2.1.2 不同pH的優(yōu)選

    用乙酸分別調(diào)節(jié)6個(gè)平行水樣的pH為6~7、5~6、4~5、3~4、2~3、1~2,按照相應(yīng)實(shí)驗(yàn)步驟進(jìn)行前處理,經(jīng)測(cè)定后所得結(jié)果見圖2。由圖2看出,11種酚類化合物的回收率隨著pH的降低而升高,當(dāng)pH為1~2時(shí)達(dá)到最大值,因此選擇待測(cè)樣品pH為1~2。

    圖2 不同pH時(shí)萃取11種酚類化合物的回收率

    2.1.3 不同洗脫試劑的優(yōu)選

    分別選擇二氯甲烷、二氯甲烷-丙酮(體積比為1∶1)、乙腈、乙腈(含1%乙酸)作為固相萃取的洗脫試劑,按照相應(yīng)實(shí)驗(yàn)步驟進(jìn)行前處理,經(jīng)測(cè)定后所得結(jié)果見圖3。由圖3看出,含1%乙酸的乙腈萃取11種酚類化合物的回收率最好,平均回收率最高。因此,選擇乙腈(含1%乙酸)作為最佳洗脫試劑。

    圖3 不同洗脫試劑萃取11種酚類化合物的回收率

    2.1.4 洗脫體積的優(yōu)化

    分別選擇2、4、6、8、10 mL乙腈(含1%乙酸)對(duì)固相萃取柱進(jìn)行洗脫,按照相應(yīng)實(shí)驗(yàn)步驟進(jìn)行前處理,經(jīng)測(cè)定后所得結(jié)果見圖4。由圖4看出,11種酚類化合物的回收率隨著洗脫體積的增加而逐漸增大,當(dāng)達(dá)到10 mL后11種酚類化合物的回收率達(dá)到最大,且均在85%以上,考慮到節(jié)省溶劑,不再采用更多體積的試劑進(jìn)行洗脫,因此選擇優(yōu)化洗脫體積為10 mL。

    圖4 不同洗脫體積時(shí)11種酚類化合物的回收率

    2.1.5 氮吹回收率驗(yàn)證

    對(duì)11種酚類化合物進(jìn)行氮吹回收率的實(shí)驗(yàn),結(jié)果發(fā)現(xiàn)經(jīng)過氮?dú)鉂饪s后,11種酚類化合物的回收率為70.8%~73.8%,因此為保證回收率,確定不對(duì)固相萃取洗脫液進(jìn)行氮吹濃縮。

    綜上,11種酚類化合物的最佳固相萃取條件為水樣pH為1~2,采用HLB固相萃取柱,上樣速度為10 mL/min,洗脫試劑為乙腈(含1%乙酸),洗脫體積為10 mL。在此固相萃取條件下,這11種酚類化合物可以獲得滿意的回收率。

    2.2 方法評(píng)價(jià)

    2.2.1 線性方程和檢出限

    利用優(yōu)化后的固相萃取條件和儀器分析條件,測(cè)定質(zhì)量濃度為0.5、1.0、2.0、3.0、4.0、5.0 mg/L的11種酚類化合物的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,建立標(biāo)準(zhǔn)曲線,各目標(biāo)物的檢出限以10倍信噪比計(jì)算,所得結(jié)果見表3。

    表3 11種酚類化合物的標(biāo)準(zhǔn)曲線、相關(guān)系數(shù)和檢出限

    2.2.2 回收率和精密度

    配制質(zhì)量濃度為10 μg/L的11種酚類化合物純水加標(biāo)平行水樣6份,并對(duì)地表水進(jìn)行相同濃度的加標(biāo),經(jīng)過前處理后測(cè)定,所得結(jié)果見表4,由表4數(shù)據(jù)可知,11種酚類化合物的純水加標(biāo)回收率均為82.0%~111%,地表水加標(biāo)回收率均為98.5%~116%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于5%,說明11種酚類化合物的加標(biāo)回收率和精密度較好,該方法準(zhǔn)確可靠。

    表4 11種酚類化合物的加標(biāo)回收率及相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差 %

    2.3 實(shí)際樣品分析

    選取濟(jì)南市鵲山水庫(kù)水、臥虎山水庫(kù)水、錦繡川水庫(kù)水、玉清水庫(kù)水、黃河水進(jìn)行11種酚類化合物的殘留分析,結(jié)果表明這11種酚類化合物的質(zhì)量濃度均小于檢出限,說明在該地區(qū)這11種酚類化合物污染水平較低。

    3 結(jié)論

    建立了固相萃取-高效液相色譜法測(cè)定地表水中11種酚類化合物的高通量檢測(cè)方法:樣品通過HLB固相萃取柱富集,用10 mL乙腈(含1%乙酸)洗脫,然后用高效液相色譜儀進(jìn)行定性定量分析。11種酚類化合物的純水加標(biāo)回收率為82.0%~111%,地表水加標(biāo)回收率為98.5%~116%,精密度為3.58%~4.67%,檢出限為1×10-4~5×10-4mg/L,線性方程的相關(guān)系數(shù)均大于0.999 5。采用該方法對(duì)濟(jì)南市的水庫(kù)水和黃河水進(jìn)行檢測(cè),均未檢出11種酚類化合物。

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    Determination of Eleven Phenolic Compounds in Surface Water by Solid-Phase Extraction and High Performance Liquid Chromatography

    GE Xuan, LI Haibin, ZHANG Houyong

    Jinan Environmental Monitoring Centre,Jinan 250014,China

    A high performance liquid chromatography (HPLC) method was established for the determination of eleven phenolic compounds in surface water. The sample was enriched with solid-phase extraction column, extracted with acetonitrile (1% acetic acid) and then analyzed by HPLC. Under the optimal conditions,good linearities were obtained in the range of 1×10-4-5×10-4mg/L with correlation coefficients of 0.999 6-0.999 9.The recoveries of eleven phenolic compounds of pure water and surface water were 82.0%-111% and 98.5%-116%.The relative standard deviations ranged from 3.58%to 4.67%.The limits were 1×10-4-5×10-4mg/L. The method was easy and reliable. It can be used to determinate the phenolic compounds in surface water at the same time.

    solid-phase extraction;HPLC;surface water;phenolic compounds

    2015-03-29;

    2015-04-28

    葛 璇(1985-),女,山東兗州人,碩士,工程師。

    X832.02

    A

    1002-6002(2016)02- 0100- 04

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