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    不同采收時間對艾葉揮發(fā)油及其揮發(fā)性主成分與毒性成分變化的影響*

    2016-06-05 14:15:25康利平詹志來南鐵貴周愛香郭蘭萍
    關(guān)鍵詞:龍腦己烯艾葉

    張 元,康利平,詹志來,南鐵貴,李 穎,周愛香,郭蘭萍

    (1.中國中醫(yī)科學(xué)院中藥資源中心 道地藥材國家重點實驗室培育基地 北京 100700;2.北京聯(lián)合大學(xué)生物化學(xué)工程學(xué)院 北京 100101;3.沈陽藥科大學(xué)中藥學(xué)院 沈陽 110016;4.中國中醫(yī)科學(xué)院中藥研究所 北京 100700)

    不同采收時間對艾葉揮發(fā)油及其揮發(fā)性主成分與毒性成分變化的影響*

    張 元1,2,3,康利平1**,詹志來1,南鐵貴1,李 穎1,周愛香4,郭蘭萍1

    (1.中國中醫(yī)科學(xué)院中藥資源中心 道地藥材國家重點實驗室培育基地 北京 100700;2.北京聯(lián)合大學(xué)生物化學(xué)工程學(xué)院 北京 100101;3.沈陽藥科大學(xué)中藥學(xué)院 沈陽 110016;4.中國中醫(yī)科學(xué)院中藥研究所 北京 100700)

    目的:利用氣相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(GC-MS/MS)分析不同采集時間對艾葉揮發(fā)油含量和主要成分及毒性成分變化的影響。方法:以湖北蘄春2014年種植的艾葉為對象,選擇端午節(jié)前后的1個月左右(5月8日,5月13日,5月20日,5月27日,6月3日,6月9日,6月16日)為采集的時間點,采用水蒸氣蒸餾法提取所采集艾葉樣本的揮發(fā)油,利用GC-MS/MS對其揮發(fā)性成分進行分析比對,結(jié)合NIST庫進行成分的分析鑒定,以峰面積歸一化法計算各組分的相對含量。結(jié)果:湖北蘄春種植的艾葉在不同時間的揮發(fā)油含量和成分均具有一定的差異:揮發(fā)油含量在端午節(jié)前不斷增加,到5月20號左右達到最高點,然后揮發(fā)油含量逐漸降低;化合物的種類主要為單萜類、倍半萜及其含氧衍生物及酮、醛、烷、醇及苯系化合物等;其檢出和鑒定的化學(xué)成分隨采集時間的推移逐漸增多,由5月8日的69種逐漸增多為6月16日的82種;以揮發(fā)油含量及30種主成分相對含量為指標,艾葉最佳的采集期為端午節(jié)前1-2周左右;以揮發(fā)油所含側(cè)柏酮等數(shù)種毒性成分為指標,最佳的采集期則為端午節(jié)之后1-2周左右。結(jié)論:不同采集時間對艾葉揮發(fā)油的含量及其主要成分表現(xiàn)出一定的時間差異性,該研究結(jié)果為艾葉采收時間的確定提供了一定的科學(xué)依據(jù)。

    艾葉 揮發(fā)油 氣相色譜-質(zhì)譜 揮發(fā)性成分 毒性成分

    艾葉為菊科多年生草本植物艾Artemisia argyiLevl. et Vant.的干燥葉,廣泛分布于中國東北、華北、華東、西南及西北等地以及周邊國家,夏季花未開前采摘[1]。中醫(yī)臨床利用艾葉作為灸材使用已有上千年歷史,人們很早就認識到艾灸的臨床療效與灸材質(zhì)量有密切關(guān)系,而艾葉所含揮發(fā)性成分與其功效、毒性之間存在一定的量效關(guān)系[2]。

    有關(guān)艾葉毒性的報道古已有之,《圖經(jīng)本草》記載:“近世有單服艾者然亦有毒,其毒發(fā)則熱氣沖上,狂躁不能禁,至攻眼有瘡出血者,誠不可妄服也”[7]。目前,已有關(guān)于艾葉揮發(fā)性成分急性、亞急性毒性、遺傳毒性等的研究報道[4-6]?,F(xiàn)代研究表明,艾葉揮發(fā)性組分是其功效和毒性大小的重要物質(zhì)組成,而艾葉采集在夏季未花開前采摘的質(zhì)量與其采收時間有密切關(guān)聯(lián)[3]。

    根據(jù)傳統(tǒng)習(xí)俗,端午前后為采集艾葉的最好時間,已有的文獻報道從艾葉揮發(fā)油的總量上和部分成分累積變化進行了分析,但尚缺乏系統(tǒng)性的主成分種類的分析變動數(shù)據(jù),無法精確地說明采收時機的特殊性。因此為了進一步搞清楚艾葉不同時間的采收依據(jù),以及艾葉揮發(fā)性組分和毒性成分具體的重要物質(zhì)基礎(chǔ)組成,本文以蘄艾為研究對象,對端

    * 科學(xué)技術(shù)部國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃“973計劃”項目(2015CB554506):“基于臨床的灸法作用機理研究”子課題——灸材的作用特點及其生物學(xué)機制研究。

    ** 通訊作者:康利平,副研究員,副主任,主要研究方向:中藥化學(xué)分析及新藥開發(fā)。午節(jié)前后艾葉的揮發(fā)油及其主成分的變化及毒性成分進行了系統(tǒng)的測定,目的是對其變化趨勢進行分析比較研究,旨在確認艾葉采收的最佳時期,以及采集時間對主成分及毒性組分累積效應(yīng)有何關(guān)聯(lián)性,同時擬為艾葉的臨床合理選擇使用提供一定的科學(xué)理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑與儀器

    實驗用艾葉樣品均產(chǎn)于湖北省蘄春縣鷹巖水庫艾葉種植基地,采集時間為2014年端午節(jié)(6月2日)前后,共采摘7次,5-7天采摘1次,時間點為2014年5月8日、5月13日、5月20日、5月27日、6月3日、6月9日、6月16日,在采樣區(qū)內(nèi)S路徑多點整株采樣,組成混合樣品,避免過大過小的株體。所有樣品由康利平副研究員鑒定無誤。

    氣質(zhì)聯(lián)用儀為Trace 1300串聯(lián)TSQ 8000(美國,Thermo公司),石英毛細管柱(TG-5MS GC,30 m ×0.25 mm×0.25 μm,美國Thermo公司),Xcalibur軟件(美國Thermo公司)。萬分之一電子分析天平(瑞士梅特勒斯公司),無水硫酸鈉(北京化工集團公司),水蒸氣蒸餾簡易裝置。

    1.2 實驗方法

    1.2.1 艾葉揮發(fā)油的提取和含量計算

    將7個不同采集時間的艾葉按時間先后依次編號(見表1),艾葉樣本用剪刀剪碎,各精密稱取100 g,分別置于5 000 mL圓底燒瓶中,加入2 500 mL蒸餾水,上接揮發(fā)油提取器和蛇形回流冷凝管,回流提取6 h,揮發(fā)油層分離后用無水硫酸鈉干燥、過濾,稱重。按以下公式計算:艾葉揮發(fā)油含量=艾葉揮發(fā)油重量/艾葉重量×100%。

    1.2.2 氣相色譜-質(zhì)譜條件

    設(shè)置程序,程序升溫:40℃,保持2.5 min,以5℃·min-1升至200℃,再以10℃·min-1升至240℃,保持5 min,進樣口溫度250℃,傳輸線230℃;載氣為He,流速為100 mL·min-1;進樣量為1 μL,不分流進樣。電離方式為EI,70 eV;離子源溫度250℃,質(zhì)量掃描范圍35~400 Da;發(fā)射電流100 μA,檢測電壓1.4 kV。質(zhì)譜檢索標準庫:NIST數(shù)據(jù)庫,人工圖譜解析,鑒定含量較多的成分,采用峰面積歸一化法定量[3],測得揮發(fā)油中各成分的歸一化含量。

    1.2.3 樣品測定

    揮發(fā)油供試品溶液的配置:精密量取艾葉揮發(fā)油1 μL,溶入999 μL的二氯甲烷中,作為供試品溶液,待測。

    2 實驗結(jié)果

    2.1 艾葉揮發(fā)油的含量

    將不同采集時間的7份艾葉,在相同的提取條件下進行水蒸氣蒸餾,得到淺綠色至黃綠色的揮發(fā)油,所得揮發(fā)油提取率見表1。結(jié)果顯示,不同采集時間的艾葉揮發(fā)油含量存在明顯差異,從5月8日至5月20日艾葉中揮發(fā)油含量在逐漸增加,到最高值之后至6月16日含量逐漸下降;其中5 月20日揮發(fā)油含量最高,達1.286 4%;6月16日含量最低,為0.772 1%。人們一般認為端午(2014年端午節(jié)為6月2日)前后為艾葉采集的最佳時間,根據(jù)本實驗結(jié)果,以揮發(fā)油含量高低判斷,艾葉最佳采集期已經(jīng)在端陽節(jié)前1-2周。

    表1 不同采集時間艾葉揮發(fā)油含量

    2.2 艾葉揮發(fā)油的揮發(fā)性成分

    2.2.1 艾葉揮發(fā)油GC-MS分析結(jié)果

    艾葉揮發(fā)油總離子分析圖見圖1,利用Xcalibur工作站中的NIST標準譜庫自動檢索各組成分的質(zhì)譜數(shù)據(jù),相似度大于850,且對參考文獻[8-13]及有關(guān)標準圖譜對結(jié)果進行核對和確認,湖北蘄春鷹巖水庫種植基地5月初所采集艾葉與6月中旬最后一次采集樣本的揮發(fā)油成分差異較大,按面積歸一化法計算GC-MS測定的各組分的相對含量,結(jié)果見表2。檢測和鑒定出的化合物種類主要為單萜類、倍半萜及其含氧衍生物及醛、酮、烷及苯系化合物等。其中單萜類成分如:萜品烯、水芹烯、茨烯等;倍半萜成分如:石竹烯、蛇麻烯、胡椒稀等;酮類成分如樟腦、側(cè)柏酮等;醇類如松油醇等,以及少量的酯類、酚、醛類、烷烴等。含量較高的為酮類、萜烯類、醇類、醛類等。

    艾葉樣本經(jīng)GC-MS測定分析鑒定后,從表2結(jié)果,5月8日采集樣本共鑒定出的69種成分占色譜總流出峰面積的84.61%,含量最高的為側(cè)柏酮35.41%,其次為(R)-4-甲基1-(1-異丙基)-3-環(huán)己烯-1-醇(8.45%)、樟腦8.16%、1-甲基-3-(1-異丙基-苯)(5.97%),桉油精(4.61%)、龍腦(3.14%)等。6月16日采集艾葉揮發(fā)油樣品鑒定出82種化合物占色譜總流出峰面積的88.46%,含量最高的為龍腦(28.45%),其次是桉油精(9.77%)、樟腦(9.62%)等。其中以龍腦含量的增幅最大,相對含量由5月8日3.14%到6月16日上升為28.45%;桉油精也呈現(xiàn)上升趨勢,其相對含量由4.08%變?yōu)?.77%,其它上升的成分還有樟腦8.16%升為9.62%,(順,2-甲基-5-(1-異丙烯基),2-環(huán)己烯-1-醇)由1.61%變?yōu)?.44%,莰烯由0.11%升為4.91%等。下降的主成分較大的有側(cè)柏酮,由35.41%變?yōu)?.6%,(R)-4-甲基1-(1-異丙基),3-環(huán)己烯-1-醇由8.45%變?yōu)?.25%,1-辛烯-3-醇由2.34變?yōu)?.49%等。變化幅度相對不太明顯的成分如丁子香酚由0.94%變?yōu)?.93%,α-蒎烯由1.12%變?yōu)?.41%,香芹酮0.09%變?yōu)?.11%等。

    兩個不同采集時間點檢出的揮發(fā)性成分種類,隨著時間的推移逐漸增加,其檢出的種類由69種變?yōu)?2種,有41種共有成分,采集初期有28種成分在最后采集期未能檢測到,如松香芹酮、4-甲基-1-(1-異丙基)-環(huán)己烯、松香芹酮等,而最后采集的揮發(fā)性成分種類有41種在采集初期未檢出,如(-)-桉油烯醇、異龍腦、香芹醇等。

    2.2.2 艾葉揮發(fā)油主成分結(jié)果分析

    對不同采收時間的30種艾葉揮發(fā)油的主成分進行了分析對比,結(jié)果見表3(因5月8與6月16日所采艾葉樣本測定的成分已作對比,且與其它時間采集的樣本成分有明顯的差異,未將之列入表3中進行比較)。從表3可以看出不同采集時間艾葉揮發(fā)油成分含量較高的組分有:龍腦、桉油精、樟腦、(R)-4-甲基1-(1-異丙基)-3-環(huán)己烯-1-醇、1-甲基-3-1-異丙基-苯、莰烯、松油烯、松油醇、氧化石竹烯、1-辛烯-3-醇、α-蒎烯等,它們構(gòu)成艾葉揮發(fā)油的主要的特征性成分。其中(R)-4-甲基1-(1-異丙基)-3-環(huán)己烯-1-醇、莰烯、(1-甲基-3-(1-異丙基-苯)、c-松油烯等成分具有明顯的上升趨勢;側(cè)柏酮、樟腦則呈現(xiàn)相對波動下降的趨勢;氧化石竹烯、1-辛烯-3-醇、異龍腦、(順,2-甲基-5-(1-異丙烯基),2-環(huán)己烯-1-醇)、α-松油醇、(反)-1-甲基-4-(1-異丙基)-2-環(huán)己烯-1-醇、1-甲基-4-(1-甲基亞乙基)環(huán)己烯等成分的相對含量波動不大,呈現(xiàn)相對平穩(wěn)的變化趨勢。

    圖1 不同采收時間艾葉揮發(fā)油成分的總離子流圖

    表2 湖北蘄春產(chǎn)艾葉的揮發(fā)性成分GC-MS鑒定結(jié)果

    接上頁

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    以揮發(fā)性主成分龍腦、桉油精、樟腦等30種主成分相對含量為指標,從5月13日、20日、27日至6月3日、9日、16日的30種主成分按相對總流出峰面積的計算其流出峰面積依次為85.86%、88.18%、92.61%、85.34%、85.18%、86.30%。最高的為5月27日的92.61%,其次為5月20日的88.18%。以30種主成分相對含量為指標,最佳的采集期應(yīng)為5月20日至5月27日,較端陽節(jié)提前1-2周左右。結(jié)合表1的結(jié)果,采集時間對揮發(fā)性主成分的影響與揮發(fā)油含量的影響結(jié)果相當。

    以毒性成分含量為指標進行分析,結(jié)果顯示:側(cè)柏酮和樟腦的含量變化呈現(xiàn)相對下降的趨勢,側(cè)柏酮以5月8日檢測最高,然后逐漸呈現(xiàn)相對下降的趨勢,至6于9日下降為0.7%,6月16日為0.6%;樟腦的含量以5月27日為最高為13.40%,至6月9日為7.39%,6月16日為9.77%;其它含量較低的毒性成分如1-辛烯-3-醇由5月27日最高時的2.08%下降為1.49%,丁子香酚5月20日最高的1.61%下降為0.93%。由此以側(cè)柏酮等數(shù)種含量較少毒性成分為指標,最佳的采集期為6月9日和6月16的端午節(jié)之后。

    表3 不同采集時間揮發(fā)油主成分結(jié)果分析

    因此,以揮發(fā)油含量及30種主成分相對含量為指標,艾葉最佳的采集期為端午節(jié)前1-2周左右;以揮發(fā)油所含側(cè)柏酮等數(shù)種毒性成分為指標,最佳的采集期則為端陽節(jié)之后1-2周左右。

    3 討論

    根據(jù)古文獻記載,艾葉樣本的采集時間為端午節(jié)前后。因此,本研究的艾葉樣本在端午節(jié)前的5月初開始進行采集,每次采集間隔1周,以保證樣本揮發(fā)性組分在間隔時間內(nèi)出現(xiàn)差異;采樣方式為大田區(qū)域內(nèi)S路徑多點整株采樣,避免過大過小的株體,采樣后組成混合樣品,采樣具有一定的代表性。結(jié)果顯示,采收初期與末期樣本的主要成分和含量仍存在明顯的不同。這可能由于植物處于不同的生長期,各種生物酶、溫度、光照、水分、不同土壤肥力以及大田因素、植株的個體差異等因素影響了生物合成與代謝的累積,使得成分種類和含量不斷發(fā)生變化。

    在不同采集時間,艾葉樣本的揮發(fā)性成分含量表現(xiàn)出一定差異性,所采集艾葉的揮發(fā)油成分大部分是安全的。在不同采集時間點,檢測出的揮發(fā)性成分種類隨著時間的推移逐漸增加,由采集初期的69種變?yōu)槟┐尾烧?2種。其次,時間差異性還表現(xiàn)為主成分含量的變化與揮發(fā)油含量的變化,其中主成分含量變化以龍腦為最大的增幅,相對含量由初期的3.14%上升為末期的28.45%;桉油精也呈現(xiàn)上升趨勢,其相對含量由4.08%變?yōu)?.77%,其它上升的成分還有(順)-2-甲基-5-(1-異丙烯基)-2-環(huán)己烯-1-醇由1.61%變?yōu)?.44%,莰烯由0.11%升為4.91%等。這些主成分累積表現(xiàn)出一定的時間變化規(guī)律,即艾葉樣本采集時間的變化規(guī)律同揮發(fā)性部分主組分含量累積表現(xiàn)呈現(xiàn)正向的相關(guān)性;而主成分相對含量同揮發(fā)油含量亦呈一定的正向相關(guān)性。因此,可將揮發(fā)性組分含量及揮發(fā)油含量作為艾葉采收的主要參考依據(jù)之一。

    研究表明,一定劑量的艾葉揮發(fā)油對小鼠具有一定的毒副作用和潛在的遺傳毒性,并呈劑量反應(yīng)關(guān)系[2-6]。艾葉揮發(fā)性成分中的一部分具有一定毒性,但其相對含量遠低于文獻記載的中毒劑量。側(cè)柏酮是已知的有肝、腎、神經(jīng)系統(tǒng)毒性的成分,側(cè)柏酮小鼠的毒理學(xué)研究顯示半致死量LD50為45 mg·kg-1[16]。不同采收時間的樟腦、側(cè)柏酮等具有神經(jīng)毒性的成分在艾葉揮發(fā)油中的含量具有一定差異,側(cè)柏酮含量隨采收時間的推移呈下降趨勢,且下降幅度較大。樟腦有興奮、強心、消炎、鎮(zhèn)痛、抗菌、止咳、促滲、殺螨等藥理作用,并與其他藥物間可發(fā)生相互作用,且具有較強毒性,表現(xiàn)在對卵巢、睪丸、神經(jīng)、肝臟、心臟、胎兒、孕婦的明顯毒性[14],樟腦的急性毒性數(shù)據(jù)表明其口服LD50>5g·kg-1(大鼠),小鼠靜脈LD503 000 mg·kg-1;樟腦對腎臟泌尿系統(tǒng)的潛在毒性和較小遺傳毒性[15]。本研究結(jié)果表明:樟腦在整個采收樣本中的含量呈現(xiàn)相對穩(wěn)定,略呈現(xiàn)下降的趨勢。因此,兩個毒性成分隨著采集時間的不同積累量也不同,這可以作為選擇艾葉采收時間的參考依據(jù)之一。

    5月15日后采集的艾葉主要成分如龍腦、桉油精(1-8桉葉素)等主組分的含量,其在整體的主要成分含量中趨于相對穩(wěn)定。艾葉揮發(fā)油所含主成分中相對含量較大的桉油精具有止咳作用,但同時也有導(dǎo)致嗜睡或昏迷或皮膚及附件發(fā)生皮炎等毒副作用,桉油精對小鼠的經(jīng)口半數(shù)致死量LD50為3 849.03 mg·kg-1,95%可信限為3 580.9-4 130.5 mg·kg-1,有一定的亞急性毒性反應(yīng),根據(jù)WTO的外源性化學(xué)物質(zhì)急性毒性分級標準,桉油精屬于低毒物質(zhì)[16]。龍腦在所采樣本中的含量均較高,龍腦具有開竅醒腦、消腫止痛的作用;研究表明雄性小鼠灌胃龍腦LD50為1171 g·kg-1BW(95%CI:1126-2133 g·kg-1BW),雌性小鼠LD50為2 100 g·kg-1BW(95%CI: 1 137-2 191 g·kg-1BW),有較高藥用安全性[17,18]。龍腦及桉油精的含量在采集的中后期沒有明顯的時間性變化規(guī)律,但其含量變化在整個揮發(fā)性組分中已經(jīng)趨于相對穩(wěn)定??剂窟@種平穩(wěn)變化趨于相對穩(wěn)定,可把其成分的含量變化歸在總的揮發(fā)性組分中以含量高低總體考量即可。

    其它成分的LD50報道如下:1-甲基-3-(1-異丙基,苯):2 970 mg·kg-1(大鼠,經(jīng)口),3 272 mg·kg-1(小鼠,經(jīng)口);c-松油烯:1 680mg·kg-1(大鼠,經(jīng)口);α-松油醇:5 170 mg·kg-1(大鼠,經(jīng)口);2 830 mg·kg-1(小鼠經(jīng)口);2 mg·kg-1(小鼠肌肉);α-蒎烯:3 700 mg·kg-1(大鼠經(jīng)口);丁子香酚:2 680 mg·kg-1(大鼠經(jīng)口);氧化石竹烯:5 mg·kg-1(大鼠經(jīng)口);2 mg·kg-1(兔子經(jīng)皮);香芹酮:3 710 mg·kg-1(大鼠,經(jīng)口);(以上數(shù)據(jù)來源GRAS(FDA,§182.60,2 000)。這些成分中如氧化石竹烯、1-辛烯-3-醇、異龍腦、(順)-2-甲基-5-(1-異丙烯基-2-環(huán)己烯-1-醇、α-松油醇、(反)-1-甲基-4-(1-異丙基)-2-環(huán)己烯-1-醇、1-甲基-4-(1-甲基亞乙基)環(huán)己烯等成分在揮發(fā)性成分中呈現(xiàn)相對平穩(wěn)的趨勢,可將其歸在總揮發(fā)成分中,以含量高低總體考量。還有其它一些成分如α-蒎烯、香芹酮、丁子香酚等根據(jù)其相對分數(shù)質(zhì)量相對占比,雖未表現(xiàn)出明顯的時間累積的變化規(guī)律,但這些成分在整個揮發(fā)性主成分中占比較小,雖有一定的毒性,可以不作為主要考量的因素。

    總之,不同采集時間的艾葉樣本揮發(fā)性組分表現(xiàn)出一定的時間差異性,不同采集時間點檢出的揮發(fā)性成分種類,隨著時間的推移逐漸增加,其次表現(xiàn)為主成分和毒性成分含量的變化。為探索艾葉揮發(fā)性成分相對含量與不同采集時間點之間的關(guān)系,可以將主成分含量的高低、毒性成分的變化作為主要的參考依據(jù)。綜上所述,不同采集時間對艾葉樣本的揮發(fā)性主組分含量的變化及揮發(fā)油含量,以及毒性成分含量的降低可以作為艾葉采收的主要依據(jù)。本實驗的研究結(jié)果可為艾葉采收時間的確定提供一定的科學(xué)依據(jù)。

    1 林強,葛喜珍.中藥材概論.北京:化工出版社, 2008: 143.

    2 蘭美兵,余永莉,盧巍,等. 甘肅產(chǎn)艾葉揮發(fā)油的化學(xué)成分及遺傳毒性研究. 中國實驗方劑學(xué)雜志. 2012, 18(13): 252-255.

    3 宋·蘇頌撰.胡乃長等輯注,圖經(jīng)本草.福州:福建科技出版社, 1989: 195.

    4 蔣涵,侯安繼,項志學(xué). 蘄艾揮發(fā)油的毒理學(xué)研究. 中藥藥理與臨床, 2004, 20(5): 43-44.

    5 孫蓉,王會,黃偉,等.艾葉不同組分對小鼠急性毒性實驗比較研究.中國藥物警戒, 2010, 7(7): 392-396.

    6 劉紅杰,白楊,洪燕龍,等.不同提取方法制備的艾葉揮發(fā)油化學(xué)成分分析與急性肝毒性比較.中國中藥雜志, 2010, 35(11): 1439-1466.

    7 洪宗國, 魏海勝, 張令令,等. 不同采集期艾葉揮發(fā)油含量和化學(xué)成分的研究. 中南民族大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2013, 32(2): 32-35.

    8 張小俊,趙志鴻,張壯麗,等.HS-SPME-GC-MS測定艾葉揮發(fā)性成分方法優(yōu)化.中國實驗方劑學(xué)雜志. 2014, 20(21): 66-70,71.

    9 梁歡,盧金清,戴藝,等. HS-SPME-GC-MS結(jié)合化學(xué)計量法對不同產(chǎn)地艾葉藥材揮發(fā)性成分的比較分析.中國實驗方劑學(xué)雜志, 2014, 20(18): 85-90.

    10 江丹,易筠,楊梅,等.不同品種艾葉揮發(fā)油的化學(xué)成分分析. 中國醫(yī)藥生物技術(shù), 2009, 4(5): 339-344.

    11 李玲,呂磊,董昕,等. 運用GC-MS對三種不同方法提取的艾葉揮發(fā)油成分的比較分析.藥學(xué)實踐雜志, 2012, 30(4): 279-282, 286.

    12 唐生安,孫亮,翟慧媛,等.艾葉化學(xué)成分的研究.天津醫(yī)科大學(xué)學(xué)報. 2011, 17(4): 461-463.

    13 文福姬,俞慶善,閹民燮.艾葉精油化學(xué)成分研究.香料香精化妝品, 2007, 3: 21-23.

    14 王川. 1-8桉葉油素的安全性評價.成都:四川農(nóng)業(yè)大學(xué)碩士論文, 2013: 1-10.

    15 柳芳芳,等.中藥和西藥致急性藥物性肝損傷臨床和肝組織病理學(xué)特征對比分析.實用肝臟病雜志. 2013, 16(8): 317-319.

    16 孫蓉等. 艾葉不同組分多次給藥對小鼠肝毒性“量—時—毒”關(guān)系研究.中國藥物警戒. 2011, 8(7): 397-400.

    17 熊振宇,肖復(fù)明,徐旭,等.植物藥龍腦的藥學(xué)活性研究.中國中藥雜志, 2013, 38(6): 786-790.

    18 劉佳,高敏.龍腦的小鼠急性毒性實驗研究.中國衛(wèi)生工程學(xué), 2010, 9(5): 360-361.

    Study on Yield, Main Components and Toxic Components of Volatile Oil from Artemisia argyi Levl. et Vant. qvai. Gathered in Different Growing Period

    Zhang Yuan1,2,3, Kang Liping1, Zhan Zhilai1, Nan Tiegui1, Li Ying1, Zhou Aixiang4, Guo Lanping1
    (1. The State Key Laboratory Breeding Base of Dao-di Herbs Medicine, National of Resource Center for Traditional Chinese Medicine, China Academy of Chinese Medical Sciences, Beijing 100700, China; 2. College of Biochemical Engineering of Beijing Union University, Beijing 100101, China; 3. Shenyang Pharmaceutical University, Shenyang 110016, China; 4. Institute of Chinese Materia Medica, China Academy of Chinese Medical Sciences, Beijing 100700, China)

    This study was aimed to compare and analyze the content, yield and main chemical and toxic components of volatile oil fromArtemisia argyiLevl. et Vant. qvai. gathered in seven different collection times, which were May 8, May 13, May 20, May 27, June 3, June 9, June 16 in 2014. The volatile oil was extractedby steam distillation, and the volatile components were analyzed by GC-MS/MS and NIST library station. The relative content of each component was calculated by peak area normalization method. The results showed that the chemical components of oil yield from seven different growing periods had some differences. The volatile oil content increased before the Dragon Boat Festival, to around the highest point on May 20, and then it gradually reduced. The type of components included the monoterpenes, sesquiterpenes, oxygenated derivatives and so on. The detection and identification of the chemical compositions gradually increased from 69 to 82 kinds with time in May 8 to June 16, respectively. The best collection time was one to two weeks before the Dragon Boat Festival, which contented volatile oil and relative contents of 30 species main components as indexes. The best collection time was one to two weeks after the Dragon Boat Festival, which contented several kinds of toxic components of the volatile oil as index. It was concluded that the chemical components of oil yield from seven different growing periods showed a certain amount of time differences. This study provided some scientific basis for the determination of the recovery time fromArtemisia argyiLevl. et Vant. qvai.

    Artemisia argyiLevl. et Vant. qvai., volatile oil, GC-MS/MS, volatile principal component, toxic component

    10.11842/wst.2016.03.013

    R282.4

    A

    (責任編輯:馬雅靜 張志華,責任譯審:王 晶)

    2016-02-14

    修回日期:2016-03-04

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