后處理放射性固體廢物管理及處置有關(guān)問題研究

陳 誠

(中國核工業(yè)集團(tuán)有限公司，北京 100822)

截至2019年10月，我國已運(yùn)行核電機(jī)組共47座，在建核電廠13座，產(chǎn)生的乏燃料逐年增多。由于乏燃料中存在Pu、次錒系元素及長壽命裂變產(chǎn)物，如果不加處理，只能全部按照高放廢物進(jìn)行深地質(zhì)處置。而Pu、次錒系(Np、Am、Cm)及長壽命裂變產(chǎn)物，僅占乏燃料的4%[1]，直接處置造成了高放廢物的大量增加。在廢物最小化的要求下，對乏燃料進(jìn)行后處理，分離裂變產(chǎn)物，減小高放廢物體積及數(shù)量，是放射性廢物管理的重要目標(biāo)。

以Purex后處理工藝流程為例，乏燃料通過運(yùn)輸和貯存，經(jīng)過剪切與溶解、溶劑萃取分離、純化易裂變材料钚、鈾、镎，最終形成可回收利用的產(chǎn)品。處理過程中將產(chǎn)生一系列的廢物，由于物理形態(tài)、放射性核素含量及放射性水平差異較大，必須對后處理廠產(chǎn)生的廢物進(jìn)行分類，以明確處理方式，再結(jié)合最新的法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)，確定處置方案。

1 后處理廠放射性廢物的分類及處置方案

后處理廠產(chǎn)生的放射性廢物放射性水平高且來源復(fù)雜，按照形態(tài)可以分為廢氣、廢液和固體廢物。不同類別的放射性廢物的來源及分類如下[2]：

1)放射性廢氣：主要為溶解器排氣及各工藝容器排氣，經(jīng)過碘過濾器及HEPA過濾器后，由煙囪排出。

2)放射性廢液：低中放廢液主要來自各個(gè)廠房的去污廢液、工藝廢液、冷凝液、地面污水等，經(jīng)蒸發(fā)濃縮后，達(dá)標(biāo)廢水進(jìn)行排放，蒸發(fā)后形成的蒸殘液進(jìn)行水泥固化處理；高放廢液比活度較高、釋熱率高，主要來自Purex流程中鈾钚共去污分離產(chǎn)生的萃余液，這些高放廢液經(jīng)固化后轉(zhuǎn)為固體廢物進(jìn)行處置。

3)固體廢物：中低放固體廢物主要來自中低放廢液處理后產(chǎn)生的濃縮液固化物，工藝過程中產(chǎn)生的廢樹脂，以及操作過程中產(chǎn)生的技術(shù)廢物等，中、低放固體廢物又分為非α廢物和α廢物。高放廢物主要為高放廢液固化后形成的玻璃固化體。高放廢物體積僅占各類廢物總體積的3%，而放射性活度占廢物總活度的95%。

目前已商用化的水法后處理廠產(chǎn)生的廢物主要以放射性廢液為主，經(jīng)過蒸發(fā)濃縮后，進(jìn)行水泥或玻璃固化處理后按照固體廢物進(jìn)行進(jìn)一步的處置。廢氣處理工藝中產(chǎn)生的碘過濾器及HEPA過濾器等也將成為放射性固體廢物。氣體和液體廢物經(jīng)處理達(dá)標(biāo)后可以排入環(huán)境中，因此放射性固體廢物的處置就成為后處理廠廢物管理和處置的關(guān)鍵問題。

IAEA GSG-1通用安全導(dǎo)則中提出了對放射性廢物分類的建議[3]。我國發(fā)布的《放射性廢物分類》[4]，符合IAEA通用安全導(dǎo)則提出的建議。以實(shí)現(xiàn)放射性廢物的最終安全處置為目標(biāo)，根據(jù)各類廢物的潛在危害以及處置時(shí)所需的包容和隔離程度，將放射性廢物分為：極短壽命放射性廢物、極低水平放射性廢物、低放廢物、中放廢物和高放廢物5類。放射性廢物的分類與廢物中放射性核素的半衰期和活度濃度有關(guān)，放射性廢物分類體系概念示意圖見圖1。

圖1 放射性廢物分類示意圖

后處理產(chǎn)生的放射性固體廢物處理處置主要分為以下幾種情況：解控、焚燒或氧化、處置以及熔煉等，其中大部分(68%)為可進(jìn)行清潔解控的廢物，需要進(jìn)行近地表或其他方式處置的廢物僅占總放射性廢物量的7.3%。后處理廠產(chǎn)生的放射性固體廢物放射性水平差異較大，按不同的放射性水平，需要采取不同的處置方案，見表1。

表1 后處理廠產(chǎn)生的放射性固體廢物分類及處置方案

2 國內(nèi)外處置場情況現(xiàn)狀

目前,國內(nèi)外投入運(yùn)行的處置場以接收處置中低放固體廢物的處置場為主，截至2008年，全世界共有79個(gè)在運(yùn)行中低放廢物處置場，停運(yùn)的10個(gè)，封閉的12個(gè)，均以工程近地表處置為主[5]，能夠接收高放廢物的處置場目前還以大多處于實(shí)驗(yàn)室階段。各國結(jié)合地質(zhì)特性、經(jīng)濟(jì)特點(diǎn)、人口密度等綜合國情，以及不同的廢物分類及處置場接收的準(zhǔn)則，對于放射性固體廢物給出了不同的解決方案。

法國是世界上核電比例最高的國家，有La Manche和L’Aube兩座處置場用來接收中低放廢物，均采用近地表處置方案，比較有代表性。其中La Manche在1969-1994年接收了中低放廢物52.7萬m3，目前處于監(jiān)測階段，L’Aube處置中心有兩處處置場，極低放處置場將廢物貯存在黏土層洞穴中，短壽命低中放處置場將廢物放置在砂巖和其他黏土巖中建設(shè)的大型混凝土洞穴中。對于中高放廢物的處置，法國建設(shè)了Meuse/Haute-Marne地下研究實(shí)驗(yàn)室，目前設(shè)計(jì)和建造的研究仍在進(jìn)行[6]。美國、俄羅斯、印度、中國等多數(shù)國家的處置場也是以近地表處置為主。

德國的Asse處置場利用廢舊的鹽礦建成，接收中低放廢物，低放廢物用特制鋼桶封裝，放置在礦井的巷道中，中放廢物采用混凝土和瀝青澆注密封后放入鋼桶內(nèi)由機(jī)械吊裝入處置場。該處置場從1979年開始就沒有再接受過新的放射性物質(zhì)。德國另外兩個(gè)處置場Morsleben和Konrad也因政策和地質(zhì)等因素沒有接收過新的放射性物質(zhì)[7]。捷克(Richard Ⅱ和Bratrstvi)、芬蘭(Olkiluoto/Loviisa)等國也主要采用廢舊礦井作為處置場。

韓國(月城)和瑞典(SFR)為巖洞型中低放處置場。韓國處置場的選址時(shí)間長達(dá)19年，經(jīng)歷了9次選址失敗，最終經(jīng)公眾投票才將月城選為中低放處置的最終廠址[8]。韓國月城處置中心為巖洞型近地表處置場，距地表約80 m，接收中低放廢物。與工藝相關(guān)的地面設(shè)施有接收檢測設(shè)施、暫存設(shè)施、廢物處理廠房及配套設(shè)施，地下設(shè)施由進(jìn)出巷道、豎井和6個(gè)筒倉組成[9]。與其他類型近地表處置場相比這種巖洞型處置場隔離作用好，占陸地面積小，維護(hù)簡單，屬于世界先進(jìn)水平。

對于高放廢物進(jìn)行處置的深地質(zhì)處置場，要求隔離時(shí)間更長(大于10 000 a甚至100 000 a)，深度更深(多在500～1000 m)，目前國際上已建成的深地質(zhì)處置實(shí)驗(yàn)室20個(gè)，瑞典(Stripa)、瑞士(Grimsel)、美國(Garlsbad、Yucca Moutain G巷道)、加拿大(Lac du Bonnet)等國都開展了有關(guān)研究工作。典型的深地質(zhì)處置庫由中央豎井大廳、豎井、巷道和處置室組成，廢物容器可以放置在處置室或者巷道中，也可以放置在處置室或者巷道的底部或水平鉆孔中。高放廢物深地質(zhì)處置是一個(gè)十分重要且極其復(fù)雜的課題，目前世界上建成的深地質(zhì)處置設(shè)施都還處于實(shí)驗(yàn)室水平，需要解決場地地質(zhì)力學(xué)穩(wěn)定性、地下水、深洞穴設(shè)計(jì)、施工、包裝和回填材料等一系列問題才能逐步實(shí)現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用[10]。

目前,中國共建設(shè)低中放固體廢物處置場3處，分別是西北低中放固體廢物處置場、北龍低中放固體廢物處置場、西南低中放固體廢物處置場，均為近地表處置場。規(guī)劃中的寧德處置場與近地表處置場不同，擬參考瑞典的SFR建設(shè)成為巖洞處置場，分期處置運(yùn)行及退役廢物，按照廢物類型不同，在不同巷道內(nèi)貯存不同類型的廢物。對于高放廢物的地質(zhì)處置，我國在西北也開展了相關(guān)研究工作。國內(nèi)外處置場情況對比見表2。

表2 國內(nèi)外處置場類別

在我國中低放廢物經(jīng)專用運(yùn)輸車送至近地表處置場后，先經(jīng)過檢測，不合格返回送處單位或與送處單位進(jìn)行協(xié)商，然后進(jìn)行登記、接收，吊入處置單元碼放，用水泥砂漿進(jìn)行填充并澆注鋼筋混凝土頂板涂刷防水涂層，后完成最終的處置，典型處置場廢物處置流程見圖2。

廢物包的表面劑量率與工作人員接收的職業(yè)照射劑量緊密相關(guān)，國家標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定“直接操作進(jìn)行裝卸、搬運(yùn)、貯存和處置的低、中水平放射性固體廢物包，其外表面上任意一點(diǎn)的劑量率應(yīng)≤2.0 mSv/h 。超過此限值者，應(yīng)采取外加屏蔽(如外包裝容器等)或采用遠(yuǎn)距離操作?！盵11]我國近地表處置場運(yùn)行的實(shí)踐中接收的中低放廢物包以核電廠運(yùn)行產(chǎn)生的固體廢物為主，廢物包表面劑量率通常大于2.0 mSv/h，表3中給出了西北處置場和西南處置場接收固體廢物的有關(guān)數(shù)據(jù)。后處理固體廢物的包裝和運(yùn)輸與核電放射廢物相比更為復(fù)雜，其表面劑量率問題需要引起更多重視。

圖2 典型處置場廢物處置流程

表3 西北處置場及西南處置場接收固體廢物簡況

3 后處理固體廢物處置面臨的問題及優(yōu)化建議

通過對中國后處理放射性固體廢物管理概況進(jìn)行梳理，和國內(nèi)外放射性廢物處置得當(dāng)比較，目前后處理設(shè)施運(yùn)行產(chǎn)生的放射性固體廢物的處理和處置尚存在一些值得關(guān)注的地方，主要為：

1)隨著核電的發(fā)展,后處理產(chǎn)生的放射性廢物越來越多，對處置場資源的需要也越來越多。處置場廠址需要滿足地質(zhì)、水文、地球化學(xué)、構(gòu)造和地震、地表作用、氣象、人為作用等條件的要求，同時(shí)廠址要符合的人口分布、環(huán)境保護(hù)、公眾接受等要求[12]，國外處置場的選址和運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)顯示隨著政策法規(guī)的日益嚴(yán)格和公眾對環(huán)保的關(guān)注，處置場的選址將越來越困難。對于國內(nèi)有限的處置場資源應(yīng)做好保護(hù)工作，以為以后核工業(yè)的發(fā)展預(yù)留充足的空間。

2)目前國際、國內(nèi)已建成的處置場幾乎都是接收中低放廢物的處置場，對于接收高放廢物的地質(zhì)處置設(shè)施的建設(shè)尚不完善，大多處于實(shí)驗(yàn)室階段。我國后處理廠產(chǎn)生的廢物不僅限于低中放廢物，還有部分高放廢物。根據(jù)放射性廢物分類的處置要求，這些高放廢物在廠房內(nèi)暫存后，應(yīng)進(jìn)行深地質(zhì)處置。隨著核電廠的不斷建設(shè)，后處理廠處理能力的增加，需要建設(shè)深地質(zhì)處置場，以對高放廢物進(jìn)行處置。

3)處置場接收標(biāo)準(zhǔn)與廢物分類、廢物表面劑量率水平及容器包裝緊密相關(guān)。然而值得注意的是，近地表處置場所接受的部分廢物，表面劑量率水平已經(jīng)超過法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)中所規(guī)定的表面劑量率小于2 mSv/h的數(shù)值，需要進(jìn)行再包裝或遠(yuǎn)距離操作。后處理產(chǎn)生的放射性廢物的包裝和運(yùn)輸將更為復(fù)雜，表面劑量率的降低將會(huì)面臨更大的挑戰(zhàn)。因此在后處理廢物的包裝過程中需要研究新的更加緊密封裝的技術(shù)和遠(yuǎn)距離操作技術(shù)，在設(shè)計(jì)和運(yùn)行過程中要，加強(qiáng)縱深防御的輻射安全措施，如對處置單元進(jìn)行分區(qū)管理等以降低工作人員職業(yè)照射劑量。

4)對于中低放固體廢物，由于新的分類標(biāo)準(zhǔn)僅對部分長半衰期核素進(jìn)行了活度濃度的限制，在長半衰期活度濃度滿足要求的情況下，可以送往近地表處置場。然而由于部分活化產(chǎn)物，如Co等，雖然半衰期較短，但其活度濃度水平較高，導(dǎo)致在后處理廠貯存5～10年后，表面劑量率水平依然非常高需要進(jìn)行二次包裝才能送往處置場進(jìn)行處置。不僅增加了運(yùn)輸壓力，同時(shí)增加了廢物量，不利于廢物最小化的實(shí)施。需要針對后處理廠的固體廢物中半衰期較短、活度濃度水平較高的中低放廢物進(jìn)行專門的政策和處置技術(shù)研究。

4 結(jié) 論

通過對后處理廠廢物處置現(xiàn)狀的分析，本文形成如下建議：處置場廠址資源是非常稀缺寶貴的資源，我國應(yīng)對可能的處置場廠址進(jìn)行保護(hù)；隨著后處理廠處理產(chǎn)生高放廢物的增加，應(yīng)建設(shè)對應(yīng)的深地質(zhì)處置中心，對高放廢物進(jìn)行處置；對于接收后處理廢物表面劑量率較高的處置場，應(yīng)在設(shè)計(jì)時(shí)綜合考慮廢物包對處置場造成的直接或散射的影響，采取研究開發(fā)更加緊密的密封包裝技術(shù)、提高遠(yuǎn)距離操作水平、加強(qiáng)分區(qū)管理等手段降低輻射影響；對于后處理產(chǎn)生的中低放固體廢物，在現(xiàn)有的政策框架下應(yīng)關(guān)注短壽期、高放射性活度核素在短期貯存后對表面劑量率的影響，同時(shí)有針對性的采取措施降低輻射影響。