納米光催化多孔隙混凝土對二氧化氮凈化效果研究

唐　潔, 張衍林

(重慶水利電力職業(yè)技術(shù)學(xué)院， 重慶 永川　402160)

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納米光催化多孔隙混凝土對二氧化氮凈化效果研究

唐潔, 張衍林

(重慶水利電力職業(yè)技術(shù)學(xué)院， 重慶 永川402160)

[摘要]為評估多孔隙水泥混凝土的光催化，使用二氧化鈦(TiO2)作為光催化材料，并在3種波長強(qiáng)度的紫外線下，應(yīng)用二氧化硅作為界面材料以評估水洗前后的光降解率。試驗(yàn)結(jié)果顯明，高強(qiáng)度UV光，可加速光催化反應(yīng)的速率。且多孔隙混凝土與一般混凝土相比，不論水洗前與水洗后的比較，都能提高更有效的二氧化氮(NO2)降解率。而該結(jié)構(gòu)為較高的孔隙率、較大的比表面積、合適的骨料與水泥之比(A/C)，伴隨較弱的結(jié)構(gòu)強(qiáng)度和適宜的光催化層次。依分析結(jié)果顯示：A/C比為4.32、滲透系數(shù)為0.1728 cm/s、平均磨損率為26.9%、密度為1895 kg/m3且孔隙率為20%時(shí)，可以得到最佳空氣凈化程度的納米光催化多孔混凝土。

[關(guān)鍵詞]多孔混凝土； 光催化； 二氧化氮； 凈化

1概述

環(huán)境凈化已成為各國最重視的課題，主要解決方案可區(qū)分為消滅污染源及減少污染源等[1，2]。由消滅污染源著手，往往需額外消耗能源及材料，致使環(huán)境凈化的工作得不償失；若以減少污染源著手則可兼收環(huán)保及節(jié)能的功效[3]。全球每年排入大氣的氮氧化物總量達(dá)數(shù)千萬噸，而且還在持續(xù)增長中。光催化劑材料恰可發(fā)揮減少空氣污染的功能，并具有耐久及節(jié)能的優(yōu)點(diǎn)，可成為最經(jīng)濟(jì)實(shí)惠的空氣凈化工具。光催化劑能從源頭分解不利于環(huán)境的有機(jī)物質(zhì)，有效殺菌及徹底除臭，亦能將氮氧化物轉(zhuǎn)變成無害物質(zhì)，降低二氧化氮濃度以維護(hù)國人健康。納米光催化劑最擅長于處理空氣中低濃度的有害化學(xué)物質(zhì)，具有改善大氣環(huán)境污染的功效，可將空氣污染物質(zhì)如氮氧化物及硫氧化物等，氧化成硝酸根離子(NO3-)或硫酸根離子(SO42-)；而且本身不會(huì)釋出有害物質(zhì)，因此是極優(yōu)異的環(huán)境凈化用催化劑。近年來，道路的高機(jī)能化開發(fā)了使車輛噪音減低的低噪路面或是減少逕流的透水性路面[4-7]；倘若這些機(jī)能再加上利用光催化劑賦予處理車輛廢氣的能力，則可對于環(huán)境改善有更深一層的功效，如可應(yīng)用于隧道墻面、輕交通量道路及人行道路等。關(guān)于光催化劑用于多孔混凝土國內(nèi)外進(jìn)行了大量的研究，具有一定的工程可行性，如李麗,錢春香等人將納米二氧化鈦漿液進(jìn)行放大處理并噴灑在南京長江三橋橋北收費(fèi)站廣場的混凝土路面鋪制現(xiàn)場，三橋通車后，對該段光催化功能性混凝土路光催化氧化去除汽車尾氣中氮氧化物的效果進(jìn)行測評。結(jié)果表明，經(jīng)過光催化組分處理的混凝土路面對汽車排放尾氣中氮氧化物有較明顯的去除效果，且耐磨性良好，具有一定的可行性[8]。歐美許多發(fā)達(dá)國家都在積極開展這方面研究，并在不少實(shí)體工程中應(yīng)用[9-11]。

本研究是通過試驗(yàn)室試驗(yàn)評估多孔隙混凝土與納米光催化劑用量對于凈化大氣污染物質(zhì)的效能，以期達(dá)到改善空氣污染目標(biāo)。

本研究模擬納米光催化劑噴涂于多孔隙混凝土表面上改變表面性質(zhì)，使表面形成光催化劑薄膜，受到不同自然環(huán)境變化下所反應(yīng)出的行為。由于多孔隙混凝土表面非常不平整，且其為一種會(huì)吸水的材料，所以直接涂布光催化劑，可能會(huì)影響光催化劑的成膜。而且材料表面性質(zhì)及光催化劑成膜的狀況，會(huì)影響光催化劑的耐久性；因此，在多孔隙混凝土表面涂布光催化劑之前，必須先在混凝土表面涂上另一種材料，使其表面能平整、不吸水、甚至有一定的柔軟度，這樣才能確保光催化劑的耐久性。本研究的試驗(yàn)變量依不同孔隙率的多孔隙混凝土表面積所含納米光催化劑用量差異，及氧化硅對于光催化劑耐久性影響，在不同紫外光(UVA)強(qiáng)度照射下，對于無機(jī)氣相污染物二氧化氮的分解效能。本試驗(yàn)系使用密閉式測試箱進(jìn)行測試，并使用含1×10-6濃度二氧化氮(NO2)的空氣為進(jìn)料氣體。在反應(yīng)箱達(dá)飽和吸附后，檢驗(yàn)光催化劑照射紫外光(UVA)后對此微量二氧化氮(NO2)進(jìn)料的氧化去除效率，以作為判斷光催化劑材料凈化空氣效能依據(jù)。

2結(jié)果和討論

2.1多孔混凝土試驗(yàn)

2.1.1多孔隙混凝土配比設(shè)計(jì)試拌結(jié)果與分析

本文以多孔隙混凝土作為光催化劑載體，并透過光催化反應(yīng)結(jié)果來探討不同孔隙率下對空氣中二氧化氮降解的能力。表1給出了納米光催化多孔混凝土試拌結(jié)果。試驗(yàn)所設(shè)定的目標(biāo)孔隙率分別為10%、15%、20%、25%及30%。為了要達(dá)到設(shè)定的目標(biāo)孔隙率，本研究透過統(tǒng)計(jì)學(xué)中回歸分析方法，建立固定粒料級配下孔隙率與A/C比的線性回歸方程式，以求出最適當(dāng)A/C比，滿足目標(biāo)孔隙率的要求。試拌數(shù)據(jù)表明，孔隙率的變化與A/C比呈非線性關(guān)系，回歸分析結(jié)果顯示配比判定系數(shù)(R2)為0.995，證明回歸方程式具良好解釋能力，且使用回歸方程式進(jìn)行第2次試拌的結(jié)果，孔隙率也符合目標(biāo)孔隙率10%、15%、20%、25%及30%的要求，因此表2中試拌分析結(jié)果可用于確立各組的配比。

表1 納米光催化劑多孔隙混凝土試拌結(jié)果Table1 NanophotocatalystporousconcretetestresultsA/C孔隙率/%A/C孔隙率/%3.07.845.026.633.511.165.528.474.016.666.030.364.522.356.531.20

表2 多孔隙混凝土各組別試拌結(jié)果的回歸分析結(jié)果Table2 Eachgrouptrialmixporousconcreteresultsofre-gressionanalysisresults孔隙率/%A/C判定系數(shù)(R2)回歸方程式103.29153.81204.320.995y=-0.5664x3+6.5114x2-15.084x+9.3163254.89305.70

2.1.2多孔混凝土物理性質(zhì)試驗(yàn)結(jié)果

表3給出了多孔混凝土平均坍落度、平均密度、平均28 d強(qiáng)度、平均滲透系數(shù)和平均磨耗率試驗(yàn)結(jié)果。

表3 多孔混凝土物理試驗(yàn)結(jié)果Table3 Porousconcretephysicaltestresults孔隙率/%坍落度/cm密度/(kg·m-3)28d強(qiáng)度/MPa滲透系數(shù)K15/(cm·s-1)磨耗率/%103.2218431.180.008213.7153.8201714.110.122723.1204.1189511.380.172826.9254.817568.640.232532.3305.516857.000.210440.4

2.2試件及測試箱內(nèi)壁吸附對NO2降解的影響

無機(jī)化合物二氧化氮易溶于水，且會(huì)與水反應(yīng)為亞硝酸及硝酸，并參與光化學(xué)反應(yīng)，吸收陽光后分解成一氧化氮及氧，在空氣中可氧化成硝酸鹽；故二氧化氮于空氣中為不穩(wěn)定的氣體，其濃度易受環(huán)境的溫濕度及光能而產(chǎn)生變化。因此，影響二氧化氮濃度降解的因素眾多，除了上述之狀況，亦包含光催化反應(yīng)的影響因素(如照光強(qiáng)度、溫度及濕度等)及非光催化反應(yīng)的影響因素(如氣體濃度自然衰退、測試箱內(nèi)壁及試件的吸附等)。此部分試驗(yàn)為光催化反應(yīng)試驗(yàn)進(jìn)行前的測試試驗(yàn)，是考慮非光催化反應(yīng)的影響因素對二氧化氮降解速度的影響，透過試驗(yàn)結(jié)果了解二氧化氮的自然衰退狀況，以及測試箱內(nèi)壁及混凝土試件對于氣體的吸附狀況，可知在無光催化劑反應(yīng)下二氧化氮濃度變化，并于光催化反應(yīng)試驗(yàn)時(shí)加以排除。

本試驗(yàn)先于測試箱中放入無光催化劑的混凝土試件，并進(jìn)料含濃度1×10-6二氧化氮的氣體，在無照光的條件下進(jìn)行測試，了解測試箱內(nèi)壁與混凝土試件的吸附及二氧化氮自然衰退的狀況。由試驗(yàn)結(jié)果得知，二氧化氮濃度早期受測試箱內(nèi)壁及混凝土試件的吸附影響降解速度稍快，后期降解速度則較緩慢；整體而言，濃度1×10-6的NO2平均降解時(shí)間為440 s，相當(dāng)于7分20秒；因此，本研究于評估納米光催化劑去除二氧化氮時(shí)，將此因素納入考慮，故于每次NO2去除試驗(yàn)進(jìn)行前，先通入氣體30 min，使測試箱內(nèi)壁及混凝土試件達(dá)到飽和吸附，再進(jìn)行光催化反應(yīng)試驗(yàn)，借以排除早期吸附對于二氧化氮衰退的影響，將其所造成的衰退率予以扣除，以獲得實(shí)際去除二氧化氮濃度的消退時(shí)間。NO2受測試箱內(nèi)壁及試件吸附下的歷時(shí)濃度降解狀況，如圖1所示。

圖1　NO2受測試箱內(nèi)壁及試件的吸附下降解Figure 1　NO2 test walls and a slowdown in adsorption of 　　　the specimens

2.3光催化劑光催化反應(yīng)試驗(yàn)

將未照光條件下的NO2降解狀況作為對照組，采用了3種不同紫外光強(qiáng)度作為試驗(yàn)組，將兩者試驗(yàn)結(jié)果作比較分析。試驗(yàn)結(jié)果分成水洗前及水洗后兩部分說明，其中又分成試驗(yàn)組一及試驗(yàn)組二；試驗(yàn)組一為僅含有光催化劑的試件，試驗(yàn)組二為含有氧化硅及光催化劑的試件。針對水洗前、水洗后于各光源下的NO2降解結(jié)果，以及兩者交叉分析結(jié)果分別說明，試驗(yàn)結(jié)果如圖2和圖3所示。

圖2　試驗(yàn)組一水洗前后各光源下NO2降解結(jié)果Figure 2　The light before and after the experimental group a washing NO2 degradation results

圖3　試驗(yàn)組二水洗前后各光源下NO2降解結(jié)果Figure 3　Experimental group and the light before and after the two water washing NO2 degradation results

2.3.1水洗前各光源下的NO2降解

由圖2及圖3觀察試驗(yàn)組一于光源一及無照光條件下NO2降解狀況可以看出: 光催化劑多孔隙混凝土試件于無照光條件下，NO2降解時(shí)間較長，此為氣體本身自然衰退；而于紫外燈光源一條件下，二氧化氮的降解時(shí)間則較為快速，且以孔隙率15%降解速度最快，而30%為最慢；表示在15%的孔隙率下，多孔隙混凝土表面所含的光催化劑能發(fā)揮最高效用，而30%則相反。試驗(yàn)組一的五組孔隙率混凝土在無照光條件下的NO2平均降解時(shí)間為386 s，而于光源一下的平均降解時(shí)間為239 s，兩者的平均降解時(shí)間差為147 s，故光源一強(qiáng)度使NO2降解速度加快147 s。同樣可得到，光源二和光源三分別使NO2降解速度加快222 s和281 s。綜合比較水洗前試驗(yàn)組一于三種不同紫外燈光源下NO2濃度降解狀況可知，光源三的NO2分解速度最快，光源二次之，而光源一最慢，故紫外光源大小確實(shí)對光催化反應(yīng)速率有所影響；紫外光強(qiáng)度越大，光催化反應(yīng)速度越快，則可加速對于無機(jī)物的分解，使空氣凈化更有效率，對于試驗(yàn)組二可以發(fā)現(xiàn)類似的趨勢。

2.3.2水洗后各光源下的NO2降解

由試驗(yàn)結(jié)果可知，光催化劑多孔隙混凝土試件于水洗后的NO2平均降解時(shí)間為261 s，而無照光下的分解時(shí)間397 s，兩者之平均降解差為136 s，故光催化劑的效能依然存在。其中以孔隙率15%降解速度最快，而30%為最慢。光催化劑多孔隙混凝土試件于光源二的NO2平均降解時(shí)間為208 s，而無照光下的分解時(shí)間402 s，兩者的平均降解差為194 s，且無照光的分解時(shí)間為照光的兩倍，故光催化劑效能依然存在。其中以孔隙率15%降解速度最快，而30%為最慢。光催化劑多孔隙混凝土試件于光源三的NO2平均降解時(shí)間為145 s，而無照光下的分解時(shí)間401 s，兩者的平均降解差為256 s，且無照光的分解時(shí)間為照光的三倍，其中以孔隙率20%降解速度最快，而30%為最慢。由此可知，光催化劑多孔隙混凝土試件于水洗后依然保有其空氣凈化的功能，且于光源三環(huán)境下仍可快速分解NO2。

綜合比較水洗后試驗(yàn)組一于3種不同紫外燈光源下NO2濃度降解狀況可知，光源三的平均NO2降解時(shí)間最快，光源二次之，而光源一最慢；故紫外光強(qiáng)度可影響光催化反應(yīng)速率，越大則光催化反應(yīng)速度越快，反之則越慢。

從水洗后的試驗(yàn)組二于光源一及無照光條件下NO2降解狀況可知，光催化劑多孔隙混凝土試件于水洗后的NO2平均降解時(shí)間為151 s，而無照光下的平均分解時(shí)間394 s，兩者的平均降解時(shí)間差為243 s；其中以孔隙率15%降解速度最快，而30%為最慢。光催化劑多孔隙混凝土試件于光源二的NO2平均降解時(shí)間為111 s，而無照光下的分解時(shí)間394 s，兩者的平均降解差為283 s，且無照光的分解時(shí)間約為照光的3.5倍，其中以孔隙率15%降解速度最快，而30%為最慢。光催化劑多孔隙混凝土試件于光源三的NO2平均降解時(shí)間為79 s，而無照光下的分解時(shí)間396 s，兩者的平均降解差為317 s，且無照光的分解時(shí)間約為照光的5倍，其中以孔隙率20%降解速度最快，而10%及30%為最慢。

綜合比較水洗后試驗(yàn)組二于3種不同紫外燈光源下NO2濃度降解狀況可知，光源三的NO2降解時(shí)間最快，而光源一最慢，且兩者的平均NO2降解時(shí)間相差約為2倍，故紫外光強(qiáng)度越大，光催化反應(yīng)速度越快，反之則越慢。光催化劑經(jīng)水洗后仍可維持其空氣凈化的能力。

2.3.3水洗前后的照光比較

根據(jù)上述各試驗(yàn)結(jié)果可知，水洗前后光催化劑多孔隙混凝土都具有良好的空氣凈化能力，以下將針對試驗(yàn)組一及試驗(yàn)組二光催化劑多孔隙混凝土于各光源條件下水洗前后NO2降解結(jié)果做比較。

由水洗前后試驗(yàn)組一于光源一條件下的NO2濃度降解結(jié)果可知，光催化劑多孔隙混凝土試件于水洗前的NO2降解時(shí)間比水洗后快，降解比為評估水洗前后光催化劑多孔隙混凝土對NO2降解能力的變異情形。降解比越高代表水洗前后對于NO2降解能力差異越大，換言之倘若降解比越高則對水洗后降解能力的影響較高，而降解比越低則代表水洗后對降解能力的影響較低。

光催化劑多孔隙混凝土試件于水洗前的NO2降解速度較快，平均降解時(shí)間為173 s，而水洗后為208 s，其中以孔隙率20%之降解比值較大，15%次之。水洗前光催化劑多孔隙混凝土試體于光源三下的NO2降解時(shí)間比水洗后快，表示部分光催化劑被水洗滌后有些許脫落，造成NO2降解效能略微降；其中以孔隙率20%的降解比值較大，15%次之。對于試驗(yàn)組二可以看出類似的趨勢。

2.3.4特殊硅酸化合物(氧化硅)對光催化效能的影響

本研究將部份多孔隙混凝土試件于噴涂光催化劑之前，先于混凝土粒料表面涂布一層SiO2，有助于光催化劑于混凝土表面成膜及增加光催化劑的附著力，借以提升其耐久性及降解成效。試驗(yàn)結(jié)果分成水洗前及水洗后兩部分說明。為探討涂布SiO2對光催化效能的影響，本研究分別針對有涂布SiO2(試驗(yàn)組1)及無涂布SiO2(試驗(yàn)組2)對降解NO2濃度的歷時(shí)變化進(jìn)行研析。兩組間的比值(試驗(yàn)組1/試驗(yàn)組2)稱“成效比”。

從水洗前于光源一條件下試驗(yàn)組一及試驗(yàn)組二的NO2濃度降解結(jié)果可知，試驗(yàn)組二的NO2降解時(shí)間較試驗(yàn)組一快，其平均成效比為1.79，由此可知: 中間層涂料有助于光催化劑的效能提升。試驗(yàn)組二的NO2降解時(shí)間較試驗(yàn)組一快，其平均成效比為1.79，由此可知，中間層涂料有助于光催化劑的效能提升。從水洗前于光源三條件下試驗(yàn)組一及試驗(yàn)組二的NO2濃度降解情況可知，試驗(yàn)組二的NO2降解時(shí)間較試驗(yàn)組一快，其平均成效比為1.75，由此可知，中間層涂料有助于光催化劑的效能提升。

從水洗后于光源一條件下試驗(yàn)組一及試驗(yàn)組二的NO2濃度降解情況可知，試驗(yàn)組二的NO2降解時(shí)間較試驗(yàn)組一快，其平均的成效比為1.75，由此可知，中間層涂料有助于光催化劑的效能提升。從水洗后于光源二條件下試驗(yàn)組一及試驗(yàn)組二的NO2濃度降解情況可知，試驗(yàn)組二的NO2降解時(shí)間較試驗(yàn)組一快，其平均的成效比為1.88，由此可知，中間層涂料有助于光催化劑的效能提升。水洗后于光源二條件下試驗(yàn)組一及試驗(yàn)組二的NO2濃度降解結(jié)果可知，試驗(yàn)組二的NO2降解時(shí)間較試驗(yàn)組一快，其平均的成效比為1.86，由此可知，中間層涂料有助于光催化劑的效能提升。

3確定最佳孔隙率

本文通過統(tǒng)計(jì)回歸分析推估出納米光催化劑多孔隙混凝土在3種紫外光源強(qiáng)度下的最佳孔隙率。將各光源下的NO2降解比進(jìn)行統(tǒng)計(jì)回歸分析，以獲得其關(guān)系方程式，再依此方程式求得最佳降解比所對應(yīng)的孔隙率，并將此3種光源下所獲得的孔隙率平均，即可獲得本文所建議的最佳孔隙率。各紫外光強(qiáng)度下的降解比與孔隙率的關(guān)系如圖4所示。由回歸公式計(jì)算結(jié)果可知：光源一的最佳降解比所對應(yīng)的孔隙率為19.8%，光源二的最佳降解比所對應(yīng)的孔隙率為20.6%，光源三的最佳降解比所對應(yīng)的孔隙率為19.9%；將此3種光源下所獲得的孔隙率予以平均后，其平均值為20.1%；因此本文建議的最佳孔隙率為20%。

圖4　最佳孔隙率回歸分析結(jié)果Figure 4　The best porosity regression analysis results

4結(jié)論

本研究是以納米光催化劑多孔隙混凝土來凈化空氣，經(jīng)各項(xiàng)試驗(yàn)后得知：

① 納米光催化劑多孔隙混凝土試件于水洗前的二氧化氮降解試驗(yàn)時(shí)，二氧化氮的降解速度受紫外光強(qiáng)度影響很大，光源越大光催化反應(yīng)速率越快；且以含有SiO2的納米光催化劑多孔隙混凝土(試驗(yàn)組二)的NO2降解速度較快，因此光催化劑與混凝土間的中間層涂料亦對影響光催化反應(yīng)有所影響，中間層涂料SiO2可促進(jìn)光催化反應(yīng)速率，且增加光催化劑的附著性及耐久性。

② 納米光催化劑多孔隙混凝土試件于水洗后的NO2降解試驗(yàn)時(shí)，NO2的降解速度仍然以紫外光強(qiáng)度大的降解最快，且含有SiO2的試驗(yàn)組二對NO2降解速度仍較快。納米光催化劑多孔隙混凝土試件經(jīng)水洗后對于NO2降解速度比起水洗前略有衰退，但水洗恢復(fù)率都有七至八成以上，因此仍具有良好的空氣凈化能力。

③ 綜合本試驗(yàn)結(jié)果顯示，納米光催化劑多孔隙混凝土試件的孔隙率并非越大越好，孔隙率越大雖然透水性較好，但混凝土抗壓強(qiáng)度較弱，雖然表面孔隙多可噴涂較多光催化劑，但其未必能完全接受到光能的激發(fā)而產(chǎn)生光催化反應(yīng)，反而會(huì)造成材料成本提高，透過試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)回歸分析，本研究所建議的最佳多孔隙混凝土孔隙率為20%，其空氣凈化效能最佳。

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Nanometer Photocatalysis Porous Concrete Research on Nitrogen Dioxide Purification Effect

TANG Jie， ZHANG Yanlin

(Chongqing Water Resoures and Electric Engineering College，Yongchuan, Chongqing 402160, China)

[Abstract]In this study, to assess the photocatalytic porous concrete, the use of titanium dioxide (TiO2) as a photocatalytic material, and at three wavelengths of UV intensity, the application of silicon dioxide as the interface material to assess the degradation rate of the light before and after washing. The test results revealed high intensity UV light can accelerate the rate of photocatalytic reaction. Porous concrete and concrete as compared with the general, regardless of the comparison prior to washing and after washing, can more effectively improve the nitrogen dioxide (NO2) degradation rate. And the structure is relatively high porosity, large specific surface area, the appropriate aggregate to cement ratio (A/C), accompanied by a weaker structural strength and appropriate photocatalytic layers. By analysis revealed: A/C ratio was 4.32, the permeability coefficient of 0.1728 cm/sec, the average wear rate of 26.9%, a density of 1895 kg/m3 and a porosity of 20%, it is possible to obtain the optimum degree of air purification nm light catalytic porous concrete.

[Key words]porous concrete； photocatalysis； nitrogen dioxide； purification

[中圖分類號]U 414.1

[文獻(xiàn)標(biāo)識碼]A

[文章編號]1674—0610(2016)02—0118—05

[作者簡介]唐潔(1983—)，女，重慶人，研究生，研究方向：工程造價(jià)、建筑材料。

[基金項(xiàng)目]國家自然科學(xué)基金(51208521)

[收稿日期]2015—10—27