某鈾礦床礦石酸、堿柱浸試驗(yàn)研究

杜自耕，　邢擁國(guó)，　劉金輝,　姚益軒,　唐華章

(1.東華理工大學(xué),江西 南昌　330013；2中核內(nèi)蒙古礦業(yè)有限公司,內(nèi)蒙古 呼和浩特　010010；3.核工業(yè)北京化工冶金研究院,北京　101149)

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某鈾礦床礦石酸、堿柱浸試驗(yàn)研究

杜自耕1，邢擁國(guó)2，劉金輝1,姚益軒3,唐華章2

(1.東華理工大學(xué),江西 南昌330013；2中核內(nèi)蒙古礦業(yè)有限公司,內(nèi)蒙古 呼和浩特010010；3.核工業(yè)北京化工冶金研究院,北京101149)

摘要：為探討某鈾礦床礦石浸出性能，獲得不同浸出工藝條件下鈾礦浸出特征及相關(guān)參數(shù)，分別對(duì)鈾礦石進(jìn)行了酸法與堿法柱浸對(duì)比試驗(yàn)。試驗(yàn)結(jié)果表明，酸法浸出效果遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于堿法浸出效果，其鈾浸出率約為堿浸3倍，平均鈾濃度高于堿浸3.7倍，且酸度越高，浸出液鈾濃度越高，鈾浸出速度越快。酸法浸出是該鈾礦床可行的鈾浸出工藝。

關(guān)鍵詞：鈾礦石；柱浸試驗(yàn)；鈾酸浸；鈾堿浸

杜自耕，邢擁國(guó)，劉金輝,等.2016. 某鈾礦床礦石酸、堿柱浸試驗(yàn)研究[J].東華理工大學(xué)學(xué)報(bào)：自然科學(xué)版，39(1)：38-41.

Du Zhi-gen, Xing Yong-guo, Liu Jin-hui, et al.2016.The study on acid and alkaline column leaching uranium tests for a uranium deposit[J].Journal of East China University of Technology (Natural Science), 39(1):38-41.

本文研究的鈾礦床位于某盆地東北部，是我國(guó)近年來(lái)發(fā)現(xiàn)的一個(gè)規(guī)模較大的可地浸砂巖型鈾礦。礦體位于下白堊統(tǒng)賽漢組下段(K1bs1)砂體的中下部位，含礦含水層厚、滲透性好，鉆孔涌水量大，由下白堊統(tǒng)賽漢組上段辮狀河沉積的砂巖、砂質(zhì)礫巖夾泥巖、泥質(zhì)粉砂巖等組成。為使該礦床鈾資源能夠經(jīng)濟(jì)有效浸出，必須確定合理的浸鈾工藝，且選用的溶浸液既要經(jīng)濟(jì)又要有較高浸出率(闕為民等，2005；王海峰等2005)。為研究鈾礦石浸出性能、獲得不同浸出工藝條件下鈾浸出有關(guān)參數(shù)，進(jìn)行了3個(gè)酸法和1個(gè)堿法柱浸試驗(yàn),試驗(yàn)結(jié)果可以為該礦床地浸開(kāi)采工藝的確定提供科學(xué)依據(jù)(國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)，2003；王小波等，2009)。

1樣品特征及處理

試驗(yàn)礦石樣品取自礦床三個(gè)鉆孔巖芯，礦體埋深115～125 m，巖性主要為灰色細(xì)砂巖及灰色中砂巖。樣品處理過(guò)程是將試驗(yàn)樣品巖心刮去泥皮，自然干燥，用木槌輕輕敲擊礦樣，破碎至自然粒徑，充分混合。樣品鈾含量及化學(xué)組分分析結(jié)果如表1所示。

從表1可看出，試驗(yàn)混合樣品的Si、Al含量分別占73.91 %和16.15 %。，CaO、MgO、Fe2O3含量分別占0.459 %、0.318 %和1.05 %；碳酸鹽含量低(CO2<0.01 %)，碳主要以有機(jī)碳形式存在；礦石鈾品位為0.022 %。

2試驗(yàn)方法

試驗(yàn)裝置：常壓柱浸采用玻璃柱，規(guī)格為Ф50×1 000 mm；進(jìn)液方式采用高位槽，下進(jìn)液，位差約2.0 m。試驗(yàn)參數(shù)：本次柱浸試驗(yàn)編號(hào)分別為1#、2#、3#、4#，其中1#柱為堿法柱浸試驗(yàn)，2-4#柱為酸法柱浸試驗(yàn)，各柱裝樣參數(shù)如表2所示。

試驗(yàn)在4個(gè)柱浸試驗(yàn)裝置中進(jìn)行，在常壓下利用高位槽與礦樣出口的水頭差為動(dòng)力，使溶浸液滲透穿過(guò)礦樣柱，形成浸出液(胡鄂明等，2007)。試驗(yàn)開(kāi)始先用自來(lái)水調(diào)節(jié)流量，待流量穩(wěn)定后，再加入浸出劑浸出。浸出劑用自來(lái)水配制，試驗(yàn)過(guò)程中定時(shí)取樣，測(cè)定浸出液鈾濃度、pH值、Eh值，計(jì)算鈾浸出率。

3試驗(yàn)過(guò)程與試驗(yàn)結(jié)果

3.1試驗(yàn)過(guò)程

3.1.1堿法浸出

堿法浸出分為清水浸出和碳酸氫銨浸出2個(gè)階段，共計(jì)26天，其中清水浸出10天，堿浸16天。從第11天開(kāi)始加入由碳酸氫銨配制的HCO3-濃度為0.8 g/L，雙氧水濃度為0.5 g/L的溶浸液。試驗(yàn)第24天，將H2O2濃度提高到1g/L，碳酸氫銨濃度不變，直到試驗(yàn)結(jié)束。浸出液HCO3-濃度與U浸出濃度關(guān)系如圖1所示，鈾浸出率與浸出時(shí)間關(guān)系如圖2所示。

表1　礦樣鈾含量及化學(xué)成份分析結(jié)果

表2　試驗(yàn)柱參數(shù)

圖1　HCO3-及U濃度隨時(shí)間變化特征Fig.1　Characteristics U and HCO3- concentrations with time

圖2　鈾累計(jì)浸出率隨浸出時(shí)間變化特征Fig.2　Characteristics of accumulative uranium leaching rate with time

在清水浸出階段，先用自來(lái)水濕潤(rùn)并溶浸礦柱，流量穩(wěn)定后，浸出液pH值大約為8，Eh值保持在220 mV左右，HCO3-濃度在290 mg/L左右，浸出液鈾濃度不到1 mg/L。該階段鈾浸出率約為3.0 %。柱浸第11天加浸出劑(0.8 g/L NH4HCO3)及氧化劑(0.5 g/L H2O2)，浸出液HCO3-濃度隨時(shí)間快速上升，從清水浸出階段的290 mg/L逐漸上升到700 mg/L以上。柱浸第15天，鈾濃度達(dá)到峰值(82 mg/L)。此時(shí)，浸出液pH值為8.24。隨后，HCO3-濃度保持穩(wěn)定在730 mg/L。從試驗(yàn)第16天開(kāi)始，鈾濃度以較快速度下降，累計(jì)鈾浸出率也由快速上升轉(zhuǎn)為緩慢上升。柱浸第24天鈾濃度降至12 mg/L，最終鈾浸出率為29.95 %。這些數(shù)據(jù)表明，堿法浸出效果不甚理想。

3.1.2酸法浸出

2#柱浸出：浸出時(shí)間30天，第1到第7天為清水浸出，從第8天開(kāi)始流量穩(wěn)定，開(kāi)始注入20 g/L硫酸溶液，直到試驗(yàn)結(jié)束。

3#柱浸出：浸出時(shí)間30天，第1到第7天為清水浸出，從第8天開(kāi)始注入10 g/L硫酸溶液，浸出至第16天，鈾浸出率超過(guò)75%。然后加入0.5 g/L H2O2，直到試驗(yàn)結(jié)束。

4#柱浸出：浸出時(shí)間30天，第1到第7天為清水浸出，從第8天開(kāi)始注入10 g/L硫酸溶液，直到試驗(yàn)結(jié)束。

3.2試驗(yàn)結(jié)果與討論

1個(gè)堿法柱浸試驗(yàn)與3個(gè)酸法柱浸試驗(yàn)結(jié)果如表3所示。

表3　堿法與酸法柱浸試驗(yàn)結(jié)果

3.2.1鈾濃度隨浸出時(shí)間變化特征

由圖3可知，在清水浸出階段，與堿法柱浸試驗(yàn)一樣，鈾濃度不到1 mg/L，鈾浸出率約為3 %(pH=8，Eh=220 mV)。從試驗(yàn)第8天開(kāi)始，加入H2SO4浸出劑，浸出3～4天(試驗(yàn)第11、12天)，pH值降低到1左右，Eh值升高至360 mV，鈾濃度也達(dá)到峰值。具體是2#柱鈾濃度峰值為1 250 mg/L(試驗(yàn)第12天)，3#柱為525 mg/L(試驗(yàn)第11天)，4#柱為660 mg/L(試驗(yàn)第12天)。從第13天開(kāi)始鈾濃度又迅速下降，試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，2#、3#、4#柱鈾濃度分別為7 mg/L、7 mg/L和6 mg/L。為探討氧化劑對(duì)柱浸浸出的影響，試驗(yàn)進(jìn)行到第16天，在3#柱浸出劑中注入0.5 g/L雙氧水。結(jié)果表明，H2O2對(duì)鈾的浸出效果并未呈現(xiàn)，其原因是，經(jīng)過(guò)16天浸出試驗(yàn)，礦石中的大部分鈾已被浸出。

圖3　浸出液U濃度與浸出時(shí)間的關(guān)系Fig.3　The leaching liquid U concentration and the leaching time

圖4　浸出液U浸出率與浸出時(shí)間的關(guān)系Fig.4　The leaching liquid U leaching rate and the leaching time

3.2.2鈾浸出率隨浸出時(shí)間變化特征

三個(gè)酸法柱浸試驗(yàn)的鈾浸出率與浸出時(shí)間的關(guān)系具有相同特征，即在清水浸出階段，鈾浸出率低，約為3 %左右，加入H2SO4溶液后，浸出率以較快的速度上升，到試驗(yàn)第15天，鈾浸出率達(dá)到75 %以上。從第16天開(kāi)始，浸出率上升速度明顯變慢，試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，2#、3#、4#柱鈾浸出率分別為89.07 %、88.81 %和89.19 %。獲得了較堿法浸出高得多的浸出率。

3.2.3酸浸與堿浸試驗(yàn)效果的對(duì)比

(1) 就柱浸試驗(yàn)而言，酸法浸出比堿法浸出具有高得多的鈾濃度及鈾浸出率，堿法浸出鈾浸出率僅為29.95 %，酸法浸出鈾浸出率達(dá)到89 %。堿法浸出最高鈾濃度為82 mg/L，平均鈾濃度19.28 mg/L，酸法浸出最高鈾濃度和平均鈾濃度則分別為2#柱1 250 mg/L和132.07 mg/L，3#柱525 mg/L和71.44 mg/L，4#柱660 mg/L和74.69 mg/L。由此可知，酸法浸出是該鈾礦床可行的鈾浸出工藝。

(2) 就酸浸而言，酸度越高，浸出液鈾濃度越高，鈾浸出速度越快。酸度為20 mg/L溶浸液的2#柱最高與平均鈾濃度分別是酸度為10 mg/L的3#、4#柱的1.9～2.4倍和1.77～1.85倍，表明酸度對(duì)鈾的浸出具有決定性作用。

(3) 在酸法柱浸試驗(yàn)中，氧化劑(H2O2)的加入對(duì)鈾濃度的提高并不明顯，其原因是氧化劑是試驗(yàn)第16天加入，此時(shí)，試驗(yàn)柱樣品中的鈾大多數(shù)已被浸出之故。

4結(jié)論

根據(jù)酸法與堿法柱浸試驗(yàn)結(jié)果，得到以下結(jié)論：

(1)酸法浸出效果遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于堿法浸出效果。堿法柱浸鈾浸出率僅為29.95 %，酸法浸出鈾浸出率達(dá)到89 %。堿法浸出平均鈾濃度為19.28 mg/L，酸法浸出為71.44～132.07 mg/L，酸法浸出是該鈾礦床首選的鈾浸出工藝。

(2)酸都越高，浸出液鈾濃度越高，鈾浸出速度越快。酸度為20 mg/L溶浸液柱浸最高與平均鈾濃度分別是酸度為10 mg/L柱浸的1.77～1.85倍，表明酸度對(duì)鈾的浸出具有控制作用。

參考文獻(xiàn)

國(guó)際原子能機(jī)構(gòu). 馬飛譯.2003.酸法地浸采鈾工藝手冊(cè)[M].北京.原子能出版社：115-126.

胡鄂明，譚凱旋，王清良，等. 2007.低品味低碳酸鹽砂巖型鈾礦石低酸浸出工藝[J]. 金屬礦山：372(6):39-46.

闕為民，王海峰，田時(shí)豐，等. 2005.我國(guó)地浸采鈾研究現(xiàn)狀與發(fā)展[J].鈾礦冶，24(3)：113-117.

王海峰，武偉，湯慶四，等.2005.新疆某鈾礦床地浸開(kāi)采水文地質(zhì)試驗(yàn)[J].鈾礦冶，24(2)：66-70.

王小波，李廣悅，鐘永明，等. 2009.某鈾礦床礦石高柱浸出性能研究[J].中國(guó)礦業(yè)， 18 (12).72-75.

The Study on Acid and Alkaline Column Leaching Uranium Tests for a Uranium Deposit

DU Zhi-gen1,XING Yong-guo2,LIU Jin-hui1,YAO Yi-xuan3,TANG Hua-zhang2

(1. East China University of Technology, Nanchang,JX 330013, China; 2. Inner Mongolia mining co.,LTD. CNNC, Hohehot 010010, China；3.Beijing Research Institute of Chemical Engineering and Metallurgy，CNNC,Beijing 101149, China)

Abstract:Acid and alkaline column leaching uranium tests for a uranium ore have been finished respectively in different leaching process condition in order to depent on leaching properties of uranium ore, and to obtain uranium leaching characteristics and related in-site leaching parameters. Test results of column leaching uranium have shown that the effect of acid leaching is much better than the effect of alkaline leaching uranium. Uranium leaching rate of acid leaching is about three times as much as that of alkaline leaching, and the average uranium concentration of leaching solution is more 3.7 times than that of alkaline leaching. The higher acidity is, the higher U concentration of solution is and the faster of the leaching rate is. Acid leaching is feasible uranium leaching process for the uranium deposit.

Key Words:uranium ore; column leaching uranium test; acid leaching uranium; alkaline leaching uranium

中圖分類號(hào)：P619.14

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：1674-3504(2016)01-0038-04

doi:10.3969/j.issn.1674-3504.2016.01.006

作者簡(jiǎn)介：杜自耕(1991—)，男，碩士，主要從事水文地質(zhì)及地浸采鈾方向科研工作。 E-mail:164723624@qq.com

收稿日期：2015-11-07