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    sPS/PBA-aPS共混物的力學(xué)性能與形態(tài)結(jié)構(gòu)研究*

    2016-05-17 05:21:27孫星星劉喜軍婁春華張學(xué)全
    功能材料 2016年2期
    關(guān)鍵詞:力學(xué)性能

    孫星星,劉喜軍,2,婁春華,2,于 野,張學(xué)全

    (1. 齊齊哈爾大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,黑龍江 齊齊哈爾 161006;

    2. 黑龍江省高校復(fù)合改性材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,黑龍江 齊齊哈爾 161006;

    3. 中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所, 長(zhǎng)春 130022)

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    sPS/PBA-aPS共混物的力學(xué)性能與形態(tài)結(jié)構(gòu)研究*

    孫星星1,劉喜軍1,2,婁春華1,2,于野1,張學(xué)全3

    (1. 齊齊哈爾大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,黑龍江 齊齊哈爾 161006;

    2. 黑龍江省高校復(fù)合改性材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,黑龍江 齊齊哈爾 161006;

    3. 中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所, 長(zhǎng)春 130022)

    摘要:以聚丙烯酸丁酯-無(wú)規(guī)立構(gòu)聚苯乙烯核殼乳膠粒子(PBA-aPS)增韌改性間規(guī)聚苯乙烯(sPS),研究了PBA-aPS用量對(duì)sPS/PBA-aPS共混物力學(xué)性能和形態(tài)結(jié)構(gòu)的影響。PBA-aPS的引入提高了sPS的韌性,當(dāng)PBA-aPS含量為25%時(shí),共混物的懸臂梁無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度達(dá)到17.8 kJ/m3,較純sPS提高了一倍以上。實(shí)驗(yàn)還采用DSC、TG、DMA和SEM等手段對(duì)共混物的熱性能和形態(tài)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究,結(jié)果說(shuō)明,PBA-aPS的引入導(dǎo)致共混物的結(jié)晶度降低,共混物仍為兩相結(jié)構(gòu),隨著PBA-aPS用量增加,基體sPS的Tg逐漸移向低溫方向;隨著PBA-aPS含量增加,共混物的熱分解溫度略有下降,但最大熱分解速率溫度逐漸升高; PBA-aPS與sPS相容性良好、分散均勻,PBA-aPS增韌改性sPS應(yīng)該是PBA-aPS的空穴化以及PBA-aPS誘發(fā)的sPS多重銀紋化共同作用的結(jié)果。

    關(guān)鍵詞:間同立構(gòu)聚苯乙烯;核殼乳膠粒子;增韌改性;力學(xué)性能;形態(tài)結(jié)構(gòu)

    0引言

    間規(guī)立構(gòu)聚苯乙烯(sPS)是采用茂金屬催化劑合成的一種新型結(jié)晶性高分子樹脂[1-2],sPS具有熔點(diǎn)高、結(jié)晶速度快、彈性模量高、絕緣及抗溶劑性能優(yōu)良等特點(diǎn),正因?yàn)檫@些優(yōu)良特性使sPS 步入工程塑料行列,與聚酯、尼龍及其它工程塑料相媲美,顯示出極為廣闊的應(yīng)用前景[3]。但由于sPS脆性過(guò)大限制了其應(yīng)用范圍,因此,sPS的增韌改性是科技工作者十分關(guān)注的問(wèn)題。sPS增韌改性的途徑很多,而共混改性仍然是最為簡(jiǎn)便有效的方法之一。目前廣泛使用的增韌改性劑還是橡膠彈性體[4-5],常見(jiàn)的有SEBS、SBR、SBS、EPDM等,另外,sPS與PET[6-7]、iPP[8-9]、PA6[10]合金化也較為常見(jiàn),但有關(guān)使用核殼粒子[11-12]增韌改性sPS的研究報(bào)道還不多,核芯橡膠相可以提高共混物的沖擊強(qiáng)度,殼層塑料相可以改善核殼粒子與sPS的相容性。本文使用實(shí)驗(yàn)室自制的聚丙烯酸丁酯-無(wú)規(guī)立構(gòu)聚苯乙烯核殼乳膠粒子(PBA-aPS)增韌改性sPS,研究PBA-aPS對(duì)sPS力學(xué)性能以及形態(tài)結(jié)構(gòu)的影響。

    1實(shí)驗(yàn)

    1.1主要原料

    間同立構(gòu)聚苯乙烯(sPS),長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所提供;聚丙烯酸丁酯-無(wú)規(guī)聚苯乙烯核殼乳膠粒子(PBA-aPS),實(shí)驗(yàn)室自制。

    1.2共混物的制備

    采用哈克轉(zhuǎn)矩流變儀制備sPS/PBA-aPS共混物。首先按實(shí)驗(yàn)配方將兩組分混合均勻,然后將混合物投入流變儀混煉室中進(jìn)行混煉,控制混煉溫度為280 ℃、混煉速率為40 r/min、混煉時(shí)間為8 min?;鞜捄玫墓不煳锝?jīng)冷卻、破碎后采用注射成型機(jī)制成標(biāo)準(zhǔn)樣條進(jìn)行力學(xué)性能測(cè)試。

    1.3測(cè)試與表征

    采用德國(guó)哈克Polylab OS型轉(zhuǎn)矩流變儀測(cè)試共混物的扭矩-時(shí)間關(guān)系曲線;采用臺(tái)灣高鐵GT-7045-MDC型懸臂式?jīng)_擊試驗(yàn)機(jī)按GB/T 1843-2008測(cè)試共混物的沖擊強(qiáng)度,試樣尺寸為80 mm×10 mm×4 mm,無(wú)缺口;采用英國(guó)LLOYD公司LR50KN型材料試驗(yàn)機(jī)按GB/T 1040-1006測(cè)試共混物的拉伸強(qiáng)度,拉伸速度為5 mm/min,按GB/T 9341-2008測(cè)試共混物的彎曲強(qiáng)度,彎曲速度為2 mm/min;采用德國(guó)耐馳公司204 F1型差示掃描量熱儀(DSC) 測(cè)定共混物經(jīng)290 ℃熔融10 min后、以10 ℃/min速率降溫結(jié)晶的曲線;采用美國(guó)TA公司Q800型動(dòng)態(tài)力學(xué)熱分析儀測(cè)試共混物的動(dòng)態(tài)力學(xué)性能,升溫速度為3 ℃/min,測(cè)試溫區(qū)為-80~200 ℃,實(shí)驗(yàn)頻率為1 Hz;采用日本電子JSM-7401F型掃描電子顯微鏡觀察共混物沖擊斷面形貌,一部分沖擊斷面經(jīng)噴金后直接用于觀察,另一部分沖擊斷面經(jīng)甲苯刻蝕96 h后噴金用于觀察;采用美國(guó)TA公司Q5000IR型熱重分析儀測(cè)試共混物的耐熱性能,測(cè)試在氮?dú)夥諊幸?0 ℃/min由室溫升至600 ℃,記錄TG、DTG曲線。

    2結(jié)果與討論

    2.1sPS/PBA-aPS共混物加工性能

    從圖1可以看出,物料加入后由于摩擦力作用導(dǎo)致共混物扭矩上升出現(xiàn)裝載(加料)峰,隨后粒子之間產(chǎn)生滑移,由靜摩擦進(jìn)入動(dòng)摩擦過(guò)程,引起扭矩下降,當(dāng)粒子全部成為細(xì)小粒子后并在局部出現(xiàn)更小的次級(jí)粒子,此時(shí)體系扭矩增加出現(xiàn)塑化(熔融)峰。sPS/PBA-aPS共混物的裝載峰和塑化峰隨PBA-aPS含量增加逐漸降低,扭矩平衡時(shí)間和平衡扭矩卻隨PBA-aPS含量增加逐漸增加。這是由于PBA-aPS為粉末狀,能夠進(jìn)入sPS顆粒之間的空隙,使得共混物的裝載峰降低。粉末狀PBA-aPS的加入降低了sPS之間的動(dòng)摩擦,致使共混物的塑化峰降低。PBA-aPS核殼乳膠粒子的核芯為橡膠相,PBA-aPS的引入有利于共混物壓縮、變形阻力的降低,但隨著PBA-aPS加入量增加,兩相達(dá)到均勻混合所需時(shí)間也隨之增加。由于PBA-aPS的核芯為輕度交聯(lián)的軟橡膠,殼層為輕度交聯(lián)的硬塑料,分子量均較大,導(dǎo)致共混體系粘度增加,平衡扭矩隨之提高。

    圖1sPS/PBA-aPS共混物的扭矩-時(shí)間關(guān)系曲線

    Fig 1 Relationship curves of torque for sPS/PBA-aPS blends with time

    2.2 sPS/PBA-aPS共混物的力學(xué)性能

    界面粘接強(qiáng)度和粒子形態(tài)結(jié)構(gòu)影響共混物的力學(xué)性能,粒子尺寸在一定范圍內(nèi),較小粒子易于引發(fā)銀紋,較大粒子易于終止銀紋。由表1可知,不同粒子尺寸和殼層結(jié)構(gòu)的PBA-aPS對(duì)共混物無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度的影響是不一樣的。隨著粒子尺寸的增加,共混物無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度隨之提高;采用殼層不含DVB的PBA-aPS增韌sPS,共混物的無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度明顯下降。在PBA-aPS制備過(guò)程中,殼層使用DVB有利于核殼結(jié)構(gòu)的形成和穩(wěn)定,有利于aPS對(duì)PBA的完整包覆,防止由于核、殼聚合物親水性差異導(dǎo)致核殼反轉(zhuǎn)現(xiàn)象的發(fā)生,并有效抑制aPS的二次成核。aPS對(duì)PBA的完整包覆,提高了PBA-aPS與sPS的界面粘接強(qiáng)度,防止在共混物制備過(guò)程中殼層aPS的擴(kuò)散分離,提高了sPS/PBA-aPS共混物的無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度。綜合考慮,本實(shí)驗(yàn)選用粒子平均尺寸為340 nm、殼層輕度交聯(lián)的PBA-aPS增韌改性sPS。

    表1sPS/PBA-aPS共混物的無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度

    Table 1 Unnotched izod impact strength of sPS/PBA-aPS blends

    PBA-aPS平均尺寸/nm無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度/kJ·m-2PBA-aPS含量/%12011.72025013.82034017.825340(殼層不含DVB)10.125

    選用粒子平均尺寸為340 nm、殼層輕度交聯(lián)的PBA-aPS增韌改性sPS,測(cè)得共混物的力學(xué)性能如表2所示。共混物的無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度均高于純sPS,并且隨著PBA-aPS含量的增加呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì),當(dāng)PBA-aPS含量為25%時(shí),無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度達(dá)到17.8 kJ/m3,較純sPS提高1倍以上。當(dāng)PBA-aPS含量超過(guò)25%以后,無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度開始下降,PBA-aPS含量過(guò)高造成其均勻分散困難,部分PBA-aPS易于聚集成為應(yīng)力集中物所致。另外,隨著PBA-aPS含量增加,sPS/PBA-aPS共混物的彎曲強(qiáng)度和拉伸強(qiáng)度下降。其可能的原因?yàn)?,sPS為結(jié)晶性聚合物,PBA-aPS的引入破壞了臨近sPS大分子鏈的有序排列,導(dǎo)致sPS結(jié)晶度下降,產(chǎn)生晶體缺陷,彎曲強(qiáng)度和拉伸強(qiáng)度也隨之降低。

    表2sPS/PBA-aPS共混物的力學(xué)性能

    Table 2 Mechanical properties of sPS/PBA-aPS blends

    sPS/PBA-aPS共混物無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度/kJ·m-2彎曲強(qiáng)度/MPa拉伸強(qiáng)度/MPa斷裂伸長(zhǎng)率/%100/08.287.045.81.995/59.177.341.22.090/109.976.040.12.485/1510.970.937.62.280/2012.863.835.92.575/2517.856.732.72.770/3010.155.929.42.2

    隨著PBA-aPS含量增加,sPS/PBA-aPS共混物的斷裂伸長(zhǎng)率出現(xiàn)先上升后下降的現(xiàn)象,這與無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度的變化規(guī)律和影響因素是一致的。sPS/PBA-aPS共混物的斷裂伸長(zhǎng)率很小,并且拉伸過(guò)程中沒(méi)有出現(xiàn)屈服現(xiàn)象,說(shuō)明sPS/PBA-aPS共混物的斷裂形式仍屬于脆性斷裂。

    從圖2、表3可以看出,加入PBA-aPS后,共混物的初始結(jié)晶峰溫度(Tonset)、結(jié)晶終止溫度(Tend)移向低溫方向,隨著PBA-aPS含量增加,共混物結(jié)晶峰溫(Tp)逐漸減小,結(jié)晶溫區(qū)逐漸變寬;共混物的結(jié)晶度(Xc)也呈現(xiàn)降低的趨勢(shì)。Tp、Tonset的下降說(shuō)明PBA-aPS對(duì)共混物成核具有阻礙作用。由于PBA核芯和aPS殼層均為輕度交聯(lián)體,且PBA核芯和aPS殼層界面處存在化學(xué)連接,因此PBA-aPS只能作為非結(jié)晶有機(jī)填料整體分散于sPS基體中。隨著PBA-aPS含量的增加,高溫區(qū)域間sPS成核能力下降,形成有序排列的鏈?zhǔn)?晶核)時(shí)間延長(zhǎng),sPS分子鏈段擴(kuò)散、遷移、重排進(jìn)入晶格形成規(guī)整密集堆砌阻礙增大,結(jié)晶過(guò)程受到限制,導(dǎo)致Xc降低,高溫區(qū)域結(jié)晶困難。

    圖2 sPS/PBA-aPS共混物的DSC曲線

    Table 3 Crystallization data of sPS/PBA-aPS blends

    sPS/PBA-aPS共混物Tonset/℃Tend/℃Tp/℃Xc/%sPS/PBA-aPS=100/0243.4237.3240.554.91sPS/PBA-aPS=90/10240.8230.4235.052.09sPS/PBA-aPS=80/20239.3228.9233.941.48sPS/PBA-aPS=70/30238.1226.8232.741.48

    2.3 sPS/PBA-aPS共混物的動(dòng)態(tài)力學(xué)性能

    從圖3(a)可以看出,隨著溫度的升高,共混物的儲(chǔ)能模量下降,并且在-50~125 ℃范圍下降幅度較大。當(dāng)溫度升到-50~0 ℃范圍時(shí),共混物的儲(chǔ)能模量出現(xiàn)第一次驟降,但此時(shí)sPS的儲(chǔ)能模量沒(méi)有劇烈變化。PBA-aPS的核芯為輕度交聯(lián)的橡膠相,其玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tg)正好處于該溫區(qū),PBA大分子鏈段開始運(yùn)動(dòng),引起共混物儲(chǔ)能模量的降低。當(dāng)溫度進(jìn)一步升到100~125 ℃范圍時(shí),sPS及其共混物的儲(chǔ)能模量均出現(xiàn)急劇下降,這是PBA-aPS殼層的aPS和基體sPS的非晶相發(fā)生玻璃化轉(zhuǎn)變?cè)斐傻摹?/p>

    由圖3(b)可以看出,在實(shí)驗(yàn)溫度范圍內(nèi)sPS/PBA-aPS共混物存在兩個(gè)損耗峰,而純sPS只出現(xiàn)一個(gè)損耗峰。第一個(gè)損耗峰(低溫?fù)p耗峰)對(duì)應(yīng)于PBA-aPS的核芯——輕度交聯(lián)的PBA的玻璃化轉(zhuǎn)變,第二個(gè)損耗峰(高溫?fù)p耗峰)對(duì)應(yīng)于基體sPS的非晶相和PBA-aPS殼層——輕度交聯(lián)的aPS的玻璃化轉(zhuǎn)變。低溫?fù)p耗峰溫隨著PBA-aPS含量增加變化不大,保持在-21.52~-22.56 ℃之間,峰強(qiáng)度和峰面積逐漸增加,這與PBA橡膠相含量增加有關(guān);高溫?fù)p耗峰溫隨著PBA-aPS含量增加而降低,從117.5 ℃下降到114.76 ℃。共混物體系中相間相互作用可以通過(guò)損耗峰位置以及峰面積的變化來(lái)說(shuō)明,sPS/PBA-aPS共混物高溫?fù)p耗峰的降低是由于兩組分在共混過(guò)程中相互滲透,分子鏈相互纏繞,因此PBA-aPS的引入提高了基體sPS非晶區(qū)的自由體積,導(dǎo)致sPS/PBA-aPS共混物高溫?fù)p耗峰一定程度降低,PBA-aPS含量越高,sPS/PBA-aPS共混物高溫?fù)p耗峰降低越明顯。

    圖3 sPS/PBA-aPS共混物的DMA曲線

    2.4 sPS/PBA-aPS共混物的熱穩(wěn)定性

    由圖4(a)可以看出,共混物的熱分解發(fā)生在320~450 ℃范圍,并且隨著PBA-aPS含量增加,其熱分解溫度(質(zhì)量損失5%時(shí)的溫度)逐漸降低,由372 ℃下降到了360 ℃。這歸咎于PBA-aPS的引入,由于PBA的熱分解溫度較純sPS低,因此PBA-aPS的加入量越大,共混物的熱分解溫度下降越明顯。由圖4(a)不難發(fā)現(xiàn),PBA-aPS含量越高,熱分解殘余量越大,這是由于PBA橡膠相在熱分解過(guò)程中發(fā)生炭化所致。

    PBA-aPS含量也會(huì)對(duì)sPS/PBA-aPS共混物的最大分解速率溫度有所影響(如圖4(b)所示),PBA-aPS含量越大,最大分解速率溫度越高。sPS/PBA-aPS共混物分解完全的溫度較純sPS高20 ℃左右,因?yàn)镻BA-aPS殼層aPS的初始熱分解溫度與sPS相同,而核芯PBA的熱分解溫度卻比sPS高,導(dǎo)致共混物的熱分解溫度范圍變寬,由于共混物的最大分解速率溫度是兩相分解速率的疊加,故共混物的最大分解速率溫度移向高溫方向。

    2.5sPS/PBA-aPS共混物的形態(tài)結(jié)構(gòu)

    從圖5(a)可以看出,純sPS斷面平滑,起伏較少,視為典型的脆性斷裂。隨著PBA-aPS含量增加(如圖5(b)-(d)所示),sPS/PBA-aPS共混物的斷面由光滑逐漸變得粗糙,“魚鱗狀”條紋增多,條紋尺寸減小,分布均勻,并逐步向細(xì)紋化發(fā)展。

    圖4sPS/PBA-aPS共混物的TG和DTG曲線

    Fig 4 TG and DTG curves of sPS/PBA-aPS blends

    圖5 sPS/PBA-aPS共混物的沖擊斷面SEM照片

    此外,應(yīng)力發(fā)白區(qū)域逐漸擴(kuò)大,說(shuō)明sPS/PBA-aPS共混物的脆性在逐漸降低,但是sPS/PBA-aPS共混物斷面并沒(méi)有出現(xiàn)韌性斷裂所特有的形貌特征,表明sPS/PBA-aPS共混物的斷裂形式仍屬于脆性斷裂,這佐證了其無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度較純sPS增加幅度不大的原因。

    對(duì)比圖5(e)和(f)不難發(fā)現(xiàn),純sPS與sPS/PBA-aPS共混物斷面存在差異,純sPS斷面光滑,起伏不大,斷面出現(xiàn)大量球狀凸起,但無(wú)剪切形變現(xiàn)象發(fā)生;sPS/PBA-aPS共混物斷面可以觀察到凹凸不平,圓球狀PBA-aPS鑲嵌在sPS基體中,呈“海-島”結(jié)構(gòu),尺寸在340 nm左右,分散比較均勻。一些PBA-aPS在沖擊過(guò)程中被拔出,斷面留下空穴;留在斷面的PBA-aPS與基體存在一定的間隙,說(shuō)明在沖擊過(guò)程中PBA-aPS發(fā)生形變吸收了大量能量,試樣斷裂后PBA-aPS又恢復(fù)原樣。另外,臨近PBA-aPS的sPS球晶凸起明顯,呈拔絲狀,說(shuō)明在沖擊過(guò)程中吸收了大量能量(如圖5(f)小圖所示)。

    從圖5(g)可以看出,刻蝕斷面仍發(fā)現(xiàn)有PBA-aPS粘連在sPS基體中未脫落,表明PBA-aPS的殼層——aPS大分子鏈成功滲透進(jìn)入基體非晶相中,PBA-aPS與基體的界面粘結(jié)強(qiáng)度得到提高,PBA-aPS與基體的相容性得到改善。對(duì)照?qǐng)D5(f)不難發(fā)現(xiàn),圖5(g)出現(xiàn)了更多空穴,斷面上PBA-aPS的面密度下降,分析原因可能有:(1) 在沖擊過(guò)程中PBA-aPS發(fā)生變形,導(dǎo)致PBA-aPS與基體粘結(jié)強(qiáng)度下降,并在刻蝕時(shí)脫落;(2) PBA-aPS的殼層為輕度交聯(lián)的aPS,如果PBA-aPS周圍均為sPS晶體,則PBA-aPS殼層aPS與sPS晶體無(wú)法實(shí)現(xiàn)相互滲透和纏繞,這些PBA-aPS僅以物理鍵吸附于基體中,容易在刻蝕時(shí)脫落;(3) 刻蝕過(guò)程中,埋藏較淺的PBA-aPS在甲苯作用下發(fā)生溶脹變形,導(dǎo)致其從基體中脫落。綜上所述,PBA-aPS增韌改性sPS應(yīng)該是PBA-aPS的空穴化以及PBA-aPS誘發(fā)的sPS多重銀紋化共同作用的結(jié)果。

    3結(jié)論

    (1)隨著PBA-aPS含量增加,sPS/PBA-aPS共混物的扭矩平衡時(shí)間和平衡扭矩逐漸增加,無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度和斷裂伸長(zhǎng)率呈先上升后下降趨勢(shì),當(dāng)PBA-aPS含量為25%時(shí),無(wú)缺口沖擊強(qiáng)度達(dá)到17.8 kJ/m3,較純sPS提高1倍以上,彎曲強(qiáng)度和拉伸強(qiáng)度則呈單調(diào)下降趨勢(shì)。

    (2)PBA-aPS與基體sPS非晶區(qū)相容性良好,PBA-aPS增韌改性sPS應(yīng)該是PBA-aPS的空穴化以及PBA-aPS誘發(fā)的sPS多重銀紋化共同作用的結(jié)果。

    (3)sPS/PBA-aPS共混物仍為兩相結(jié)構(gòu),隨著PBA-aPS含量增加,基體sPS非晶區(qū)的Tg逐漸向低溫方向移動(dòng),sPS/PBA-aPS共混物的耐熱性能良好,可作為工程塑料使用。

    參考文獻(xiàn):

    [1]Ishihara N, Seimiya T, Kuramoto M, et al. Crystalline syndiotactic polystyrene[J]. Macromolecules, 1986, 19: 2464-2465.

    [2]Wei Y, Ke Y, Cao X. Effect of benzoylation on crystallinity and phase transition behavior of nanoporous crystalline form of syndiotactic polystyrene [J]. Polymer, 2013, 54(2): 958-963.

    [3]Yang Min,Ding Huili,Yan Weidong. The research development of modification for syndiotactic polystyrene[J]. Guangzhou Chemistry, 2003, 28(3): 53-57.

    楊敏, 丁會(huì)利, 閆衛(wèi)東. 間規(guī)聚苯乙烯的改性研究[J]. 廣州化學(xué), 2003, 28(3): 53-57.

    [4]Zhang Congrong. Performance and technological development status of syndiotactic polystyrene[J].Petrochemical Industry Trends, 1995, (12): 32-35.

    張從容. 間同立構(gòu)聚苯乙烯的性能和工藝開發(fā)現(xiàn)狀[J]. 石油化工動(dòng)態(tài), 1995, (12): 32-35.

    [5]Rapacciuolo M, Guerra G, Corradini P. On the crystal structure of the orthorhombic form of syndiotactic polystyrene[J]. Polymer, 1992, 33(7): 14-23.

    [6]Wang Jin,Zhu Fangming,Li Huaming. Study on sPS/ PET/ SsPS-H blends[J]. Journal of Functional Polymers, 2001, 14(2): 204-208.

    王進(jìn), 祝方明, 黎華明,等. sPS/PET/SsPS-H共混體系的研究[J]. 功能高分子學(xué)報(bào), 2001, 14(2): 204-208.

    [7]Wang Jin,Zhu Fangming. Mechanical property research of sPS/PET/SsPS/MTA composites[J]. Engineering Plastics Application, 2002, 30(6): 1-3.

    王進(jìn), 祝方明. sPS/PET/SsPS/MTA復(fù)合材料的力學(xué)性能研究[J]. 工程塑料應(yīng)用, 2002, 30(6): 1-3.

    [8]Huang Qigu,Sheng Yaping,Lin Shang’an. Thermal behaviors of syndiopolystyrene /isotactic polypropylene blends[J].China Synthetic Rubber Industry, 2007, 30(4): 286-289.

    黃啟谷,盛亞平,林尚安.間規(guī)聚苯乙烯與等規(guī)聚丙烯共混物熱性能[J]. 合成橡膠工業(yè), 2007, 30(4): 286-289.

    [9]Huang Qigu,Sheng Yaping,Yang Wantai. The morphology and mechanical properties of sPS/ iPP blends[J].Polym Mater Sci Eng, 2007, 11: 105-108.

    黃啟谷, 盛亞平, 楊萬(wàn)泰.sPS與iPP共混體系的力學(xué)性能、熱性能及形態(tài)結(jié)構(gòu)[J]. 高分子材料科學(xué)與工程,2007, 11: 105-108.

    [10]Shen Zhigang,Wang Jin,Zhu Fangming. Studies of syndiotactic polystyrene/polyamide-6/ sulfonated syndiotactic polystyrene/montmorillonite nanocomposites[J]. Journal of Functional Polymers, 2002,15(3): 261-265.

    沈志剛, 王進(jìn), 祝方明. 間規(guī)聚苯乙烯/尼龍6/磺化間規(guī)聚苯乙烯/蒙脫土納米復(fù)合材料的研究[J]. 功能高分子學(xué)報(bào), 2002,15(3): 261-265.

    [11]Park Joon Yong. Syndiotactic polystyrene copolymer resin composition having macromonomer for improving impact strength[P].US: 20010766483,2001-9-27.

    [12]Lai C, Havriliak S, Memon N. Styrenic polymer composition[P]. DE:19966004250,1999-10-21.

    Study on mechanical properties and morphological structure of sPS/PBA-aPS blends

    SUN Xingxing1,LIU Xijun1,2,LOU Chunhua1,2,YU Ye1,ZHANG Xuequan3

    (1.College of Materials Science and Engineering, Qiqihar University, Qiqihar 161006,China;2. Key Laboratory of Composition and Modification Materials, College of Heilongjiang, Qiqihar 161006,China;3.Changchun Institute of Applied Chemistry Chinese Academy of Sciences, Changchun 130022,China)

    Abstract:In this paper, syndiotactic polystyrene was toughened with the polybutyl acrylate- atactic polystyrene (PBA-aPS) core-shell latex particles. The influence of PBA-aPS’ dosage on the sPS/PBA-aPS blends and morphological structure of which was studied. It was discovered that the addition of PBA-aPS particles could improve the toughness of sPS, when PBA-aPS content is 25%, unnotched Izod impact strength is doubled to 17.8 kJ/m3, when comparing with the pure sPS. Thermal performance and morphological structure were mearured by DSC,TG,DMA and SEM. Result showed that. Thermal decomposition temperature also decreases, with the addition of PBA-aPS blends still contain two phases, and the crystallinity decreases with the increasing of PBA-aPS dosage, glass transition temperature Tg decreases gradually. With the increasing of PBA-aPS content, thermal decompostion temperatute decreaces, however the temperature of maximum thermal decomposition rate increases. PBA-aPS particles are compatioble with and uniformly dispersed in sPS matrix. We propose that the toughening mechanism is the combination of the PBA-aPS’ cavitation and sPS’ multiple crazing induced by PBA-aPS.

    Key words:syndiotactic polystyrene; core-shell latex particles; toughening modification; mechanical properties; morphology structure

    DOI:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.02.018

    文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A

    中圖分類號(hào):TQ323.6

    作者簡(jiǎn)介:孫星星(1989-),男,江蘇揚(yáng)州人,在讀碩士,師承劉喜軍教授,從事復(fù)合材料加工改性研究。

    基金項(xiàng)目:黑龍江省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(E201343)

    文章編號(hào):1001-9731(2016)02-02089-05

    收到初稿日期:2015-02-15 收到修改稿日期:2015-07-30 通訊作者:劉喜軍,E-mail: liuxijun2002@163.com

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