?？谑谐墙际卟嘶刂亟饘俸糠植寂c評(píng)價(jià)

王初丹　羅盛旭

摘 要 采集了?？谑谐墙?大蔬菜基地8種葉菜類(lèi)蔬菜共153個(gè)代表樣及其相應(yīng)的根系土樣品，以土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB15618-1995）和食品安全標(biāo)準(zhǔn)（GB2762-2012）為土壤和蔬菜中重金屬限量標(biāo)準(zhǔn)，用 Nemerow綜合污染指數(shù)和Hakanson潛在生態(tài)指數(shù)2種評(píng)價(jià)方法對(duì)其進(jìn)行了評(píng)價(jià)。結(jié)果表明，基地土壤的重金屬有效性不大，屬于安全、輕微生態(tài)危害水平，但Cd的生物潛在有效性較高，對(duì)農(nóng)作物污染風(fēng)險(xiǎn)大。蔬菜對(duì)土壤中重金屬的富集能力大小為Zn>Cd>Cu>Hg>As>Pb>Cr。所有蔬菜樣品中的重金屬含量除了Cd外均無(wú)超標(biāo)，其中旱菜Cd超標(biāo)最嚴(yán)重，超標(biāo)率達(dá)70%，超標(biāo)倍數(shù)最高為0.21。

關(guān)鍵詞 蔬菜 ；土壤 ；重金屬 ；含量特征 ；污染評(píng)價(jià)

中圖分類(lèi)號(hào) S636 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A Doi：10.12008/j.issn.1009-2196.2016.08.014

Abstract This paper evaluated 153 representative samples and their corresponding root soil from eight kinds of leafy vegetables in three suburban vegetable bases of Haikou city by soil environmental quality standard and food safety standard （e.g. GB 15618-1995 and GB 2762-2012） and nemerow synthetic pollution index and hakanson potential ecological index as evaluation methods. The results showed that the heavy metal availability was not obvious， the base soil was safe and it had lower ecological hazard level. However， the potential bioavailability of cadmium was clear and it had a high risk factor for crop contamination. The enrichment capability of vegetable to soil heavy metal was Zn>Cd>Cu>Hg>As>Pb>Cr. All heavy metals content were within the safety standard except cadmium in vegetable samples. The exceed ratio of Rorippa was 70% and exceed multiple reached 0.21.

Keywords vegetables ； soil ； heavy metals ； content characteristic ； pollution assessment

由于工農(nóng)業(yè)發(fā)展、城市建設(shè)、大氣降塵、尾氣排放等因素，土壤作為環(huán)境要素的重要組成部分，首當(dāng)其沖成為重金屬污染物的承受者。而農(nóng)業(yè)用地的土壤重金屬污染累積會(huì)造成農(nóng)產(chǎn)品污染，進(jìn)而直接影響到人類(lèi)健康，對(duì)這類(lèi)土壤進(jìn)行重金屬研究意義重大。蔬菜是人類(lèi)日常需求最大同時(shí)也是極容易受到重金屬污染的農(nóng)作物之一，特別是葉菜類(lèi)蔬菜對(duì)重金屬的吸附能力相對(duì)較強(qiáng)[1]。城市大型蔬菜基地是城市居民食用蔬菜的主要來(lái)源地，一般建在城郊，地處城鄉(xiāng)結(jié)合部，工廠多，受城市化發(fā)展的影響大，易導(dǎo)致蔬菜產(chǎn)區(qū)土壤和灌溉水受到污染，加上生產(chǎn)過(guò)程中，不合理的使用化肥、農(nóng)藥等，使蔬菜重金屬污染現(xiàn)狀堪憂。因此，對(duì)城市大型蔬菜基地中土壤和蔬菜進(jìn)行重金屬研究在國(guó)內(nèi)外已受廣泛關(guān)注[2-7]。

海南省位于中國(guó)的最南端，地處熱帶北緣，自然條件得天獨(dú)厚，農(nóng)田面積大，菜滿四季。郝麗虹等[8]利用地理信息系統(tǒng)（GIS）及地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法研究了海南省各市縣農(nóng)用地中Hg、Cd、Cr、Pb 和 As 五種重金屬的污染狀況。結(jié)果顯示，研究區(qū)5種重金屬含量在東北部地區(qū)（除文昌外）以海口市為中心均較高。海口市為海南省省會(huì)，是全國(guó)主要的熱帶作物基地、冬季瓜菜基地?；诤？谑谐墙疾藞@地土壤及蔬菜中重金屬污染的系統(tǒng)研究尚未見(jiàn)詳細(xì)報(bào)道。本研究以?？谑谐墙疾藞@地的土壤和葉菜類(lèi)蔬菜為研究對(duì)象，測(cè)定土壤及蔬菜樣品中As、Hg、Pb、Cd、Cr及Cu、Zn的含量分布，研究土壤-蔬菜體系中重金屬的含量特征及污染狀況，以期為?？谑惺卟朔N植中重金屬污染的評(píng)價(jià)和控制提供數(shù)據(jù)基礎(chǔ)和依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 方法

1.1.1 樣品采集

選取?？谑谐墙疾煌轿坏?個(gè)大型蔬菜基地（西秀鎮(zhèn)龍頭下村、秀英區(qū)業(yè)里村、美蘭區(qū)流水坡，方位見(jiàn)圖1），分別在當(dāng)年的1月份和7月份采集當(dāng)季主要葉菜類(lèi)蔬菜及相應(yīng)耕作土。采用S型布點(diǎn)法布點(diǎn)采集8種葉菜類(lèi)蔬菜共153個(gè)代表樣，同時(shí)采集其相應(yīng)耕作土0～20 cm的土層樣品153個(gè)。

1.1.2 樣品制備

將蔬菜樣品不可食用部分去掉，清洗，自然瀝干，稱重，用于計(jì)算含水量，并于60℃殺青、烘干，研磨至細(xì)備用。將土壤樣品去除根須及雜物，自然風(fēng)干，用四分法縮分樣品，過(guò)20目篩，取部分樣品用于測(cè)定土壤理化性質(zhì)，剩余樣品研磨至160目備用。

1.2 方法

1.2.1 土壤理化性質(zhì)的測(cè)定

根據(jù)中華人民共和國(guó)林業(yè)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)，測(cè)定土壤理化指標(biāo)：pH（電極法，LY/T 1239-1999）、氧化還原電位（電位法，溶解同pH測(cè)定）、有機(jī)質(zhì)（濃硫酸稀釋熱，高錳酸鉀滴定法，LY/T 1237-1999）、陽(yáng)離子交換量（乙酸銨浸泡交換法，LY/T 1243-1999）。

1.2.2 土壤和蔬菜中各重金屬含量測(cè)定

土壤和蔬菜中各重金屬元素含量的分析方法見(jiàn)表1。

1.2.3 土壤中重金屬的形態(tài)分布測(cè)定

采用1987年歐共體參比司提出并建立的3步提取法，即BCR提取法，將土壤中重金屬的形態(tài)分為酸溶態(tài)、可還原態(tài)、可氧化態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)4種形態(tài)，這樣能較好地反映土壤中重金屬元素的形態(tài)分布情況[9-10]。在3步提取法的基礎(chǔ)上，增加了殘?jiān)鼞B(tài)的提取，即四步提取的BCR法，亦可同時(shí)用于檢驗(yàn)各步驟的提取效率。由于該法均衡考慮了提取劑選擇的多樣性和土壤標(biāo)準(zhǔn)樣的制備，使用較為廣泛。本研究采用BCR 4步提取法分離測(cè)定土壤中的重金屬形態(tài)。

1.3 評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)和方法

1.3.1 土壤中重金屬污染評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

蔬菜土壤重金屬含量的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)采用由國(guó)家環(huán)境保護(hù)局科技標(biāo)準(zhǔn)局提出的中華人民共和國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)——土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB15618-1995），其中蔬菜地被分為Ⅱ類(lèi)土壤，環(huán)境質(zhì)量按二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。標(biāo)準(zhǔn)值見(jiàn)表2。

1.3.2 土壤中重金屬污染評(píng)價(jià)方法

根據(jù)評(píng)價(jià)依據(jù)和目標(biāo)不同，本研究采用Nemerow綜合污染指數(shù)法和Hakanson提出的潛在生態(tài)指數(shù)法2種評(píng)價(jià)方法。

（1）Nemerow綜合污染指數(shù)。主要用于反映土壤重金屬污染的現(xiàn)狀，不僅考慮各污染物對(duì)土壤作用的平均水平，更重要的是突出了高濃度污染物對(duì)土壤環(huán)境質(zhì)量的影響，因此高濃度污染物對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果具有較大的影響。計(jì)算公式如下：

Pi=；P綜=

式中，Ci為土壤中單個(gè)元素i的測(cè)定值，Si為元素i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)值，Pi為單因子污染指數(shù)。Pi<1，表示土壤未受到污染；Pi>1表示土壤受到污染，值越大，表受到污染越嚴(yán)重。P綜為綜合污染指數(shù)，P綜≤0.7，表示土壤安全；P綜介于0.7～1.0，表示土壤處于警戒級(jí)；P綜介于1.0～2.0，表示土壤輕度污染；P綜介于2.0～3.0，表示土壤中度污染；P綜>3.0，表示土壤重度污染[11]。

（2）潛在生態(tài)指數(shù)法。從沉積學(xué)角度出發(fā)，不僅考慮了土壤重金屬含量，而且將重金屬的生態(tài)效應(yīng)、環(huán)境效應(yīng)與毒理學(xué)聯(lián)系在一起，因此評(píng)價(jià)結(jié)果主要反映了人類(lèi)活動(dòng)對(duì)土壤的潛在生態(tài)危害。計(jì)算公式如下：

C=C/C；E=T/C；RI=E

式中，C為土壤中某重金屬含量的測(cè)定值，C為土壤中某重金屬含量的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)值，C為某種重金屬的污染系數(shù)，T為重金屬毒性響應(yīng)系數(shù)[根據(jù)Hakanson的計(jì)算原則，結(jié)合徐爭(zhēng)啟等[12]的計(jì)算方法，確定各重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)（T）如下：Hg=40，Cd=30，As=10，Cu=Pb=5，Cr=2，Zn=1]，E為單種重金屬的潛在生態(tài)危害系數(shù)，RI為多種重金屬的潛在生態(tài)危害指數(shù)。指數(shù)水平與污染程度關(guān)系見(jiàn)表3。

1.3.3 蔬菜中重金屬污染評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

蔬菜重金屬含量的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)采用由國(guó)家衛(wèi)生部國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì)頒發(fā)的食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)（GB2762-2012），標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定了食品中污染物限量，其中規(guī)定的葉菜類(lèi)蔬菜（包括芹菜）可食用部分中部分重金屬的限量指標(biāo)如下：As、Hg、Pb、Cr、Cd分別為0.5、0.01、0.3、0.5、0.2 mg/kg。食品中銅鋅的限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)（GB15199-1994和GB13106-1991）已經(jīng)于2011年1月10日被廢止，不再規(guī)定銅鋅限量。

2 結(jié)果與分析

2.1 海口市城郊蔬菜基地土壤重金屬含量特征及評(píng)價(jià)

2.1.1 ?？谑谐墙际卟嘶赝寥览砘再|(zhì)

3個(gè)采樣區(qū)域土壤基本為沙壤土或磚紅壤，pH值范圍為5.01～7.33，為弱酸性或中性土壤；有機(jī)質(zhì)含量范圍為0.35%～2.29%，土壤肥力不高，這極大可能是由于熱帶地區(qū)強(qiáng)烈的養(yǎng)分生物積聚、土壤有機(jī)質(zhì)快速分解周轉(zhuǎn)、強(qiáng)烈的風(fēng)化淋溶和土壤侵蝕等引起的養(yǎng)分快速釋放和淋失等[13]而形成的；氧化還原電位值范圍為150～220 mv，均為還原狀態(tài)，土壤中有效養(yǎng)分供應(yīng)較低；陽(yáng)離子交換量范圍為1.57～7.60 cmol（+）/kg，土壤保肥性較弱，致使重金屬有效性不高，重金屬離子被蔬菜直接吸收的幾率較低。

2.1.2 ?？谑谐墙际卟嘶赝寥乐亟饘傩螒B(tài)分布特征

根據(jù)各形態(tài)的生物有效性大小把土壤中重金屬的各種化學(xué)形態(tài)分為有效態(tài)、潛在有效態(tài)和不可利用態(tài)。其中，酸溶態(tài)是有效態(tài)，與土壤結(jié)合較弱，最容易被釋放出來(lái)，然后被植物吸收；潛在有效態(tài)包括可還原態(tài)和可氧化態(tài)，它們是有效態(tài)重金屬的直接提供者，在特定環(huán)境下易分解釋放，有一定的生物有效性；不可利用態(tài)一般是指殘?jiān)鼞B(tài)，對(duì)生物有效性貢獻(xiàn)不大[14]。本研究選取基地種植較多的3種蔬菜土壤進(jìn)行重金屬形態(tài)分析（各金屬形態(tài)含量百分比見(jiàn)圖2）。由圖2可見(jiàn)，基地代表土壤的As、Cr殘?jiān)鼞B(tài)的含量均遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其它形態(tài)，對(duì)植物和土壤污染不大；Cu、Zn各形態(tài)分布相當(dāng)；生菜中的Hg、芹菜和上海青中的Pb 酸溶態(tài)都較高，應(yīng)關(guān)注其2種元素有效態(tài)含量高可能造成的影響，但其潛在有效態(tài)在總體比例中不高；3種蔬菜Cd酸溶態(tài)含量不高，但可氧化態(tài)和可還原態(tài)比重較大，說(shuō)明其生物潛在有效性較高。鑒于海南島北部地區(qū)Cd的土壤環(huán)境背景值較高，結(jié)合文獻(xiàn)報(bào)道的海南島中部市縣的菜地土壤中Cd同樣具有相當(dāng)高的可交換態(tài)含量[15]的結(jié)果，?？趹?yīng)高度關(guān)注耕地土壤中Cd對(duì)農(nóng)作物的潛在污染風(fēng)險(xiǎn)問(wèn)題。

2.1.3 ?？谑谐墙际卟嘶赝寥乐亟饘俸?/p>

測(cè)定各蔬菜土壤的重金屬含量，并計(jì)算各金屬含量的變異系數(shù)，結(jié)果見(jiàn)表4。相同背景條件下，各重金屬元素變異系數(shù)的大小反映了土壤或蔬菜中重金屬元素分布的均勻性程度，間接反映其污染特征。變異系數(shù)小于10%為弱變異性，變異系數(shù)在10%～100%為中等變異性，變異系數(shù)大于100%為強(qiáng)變異性[16]。變異性越強(qiáng)，表明采樣點(diǎn)土壤或蔬菜中重金屬分布越不均勻，受外來(lái)污染影響越大。數(shù)據(jù)顯示，根據(jù)各采樣區(qū)域pH值對(duì)應(yīng)的各重金屬限值標(biāo)準(zhǔn)，所采集的153個(gè)土壤樣品均無(wú)超標(biāo)情況。所采集的各蔬菜土壤重金屬變異系數(shù)均在10%～100%，為中等變異性，其中Pb、Zn、Hg的變異系數(shù)相對(duì)較高，說(shuō)明這幾種元素受外界污染源的影響較大。

2.1.4 海口市城郊蔬菜基地土壤重金屬污染評(píng)價(jià)

采用Nemerow指數(shù)法對(duì)各蔬菜土壤進(jìn)行評(píng)價(jià)，Pi與P綜評(píng)價(jià)指數(shù)見(jiàn)表5（表中數(shù)據(jù)均用pH<6.5與介于6.5～7.5的土壤標(biāo)準(zhǔn)值中最小值計(jì)算）。所有采集蔬菜土壤的單因子污染指數(shù)均值為0.23，最高值0.85，為旱菜土壤Cd的單因子污染指數(shù)。就元素的單因子而言，Cd污染指數(shù)總體來(lái)說(shuō)最高，其次是Cr、Cu、Zn、Hg，As、Pb相對(duì)較低；旱菜土壤的綜合污染指數(shù)最大，為0.65。數(shù)據(jù)表明，蔬菜土壤均未受重金屬污染，屬土壤安全級(jí)別。

蔬菜土壤E與RI評(píng)價(jià)指數(shù)見(jiàn)表5。所有采集的蔬菜土壤中旱菜土壤Cd的單種潛在生態(tài)危害系數(shù)最大，為25.5。元素的單種潛在生態(tài)危害系數(shù)大小順序?yàn)镃d>Hg>Cu>As>Pb、Cr 、Zn。旱菜土壤的多種重金屬的潛在生態(tài)危害指數(shù)最大，為40.4。數(shù)據(jù)表明，所研究的蔬菜基地土壤均為輕微生態(tài)危害等級(jí)。重金屬危害系數(shù)2種評(píng)價(jià)法的結(jié)果說(shuō)明，土壤污染現(xiàn)狀與人類(lèi)活動(dòng)對(duì)土壤的潛在生態(tài)危害基本是一致的。

2.2 ?？谑谐墙际卟嘶厥卟酥亟饘俸刻卣骷霸u(píng)價(jià)

2.2.1 ?？谑谐墙际卟嘶厥卟酥亟饘俸刻卣?各蔬菜的重金屬含量結(jié)果見(jiàn)表6。數(shù)據(jù)表明，采集區(qū)域的蔬菜重金屬含量除了Cd含量外其他均無(wú)超標(biāo)。其中旱菜Cd超標(biāo)嚴(yán)重，超標(biāo)率達(dá)70%，超標(biāo)倍數(shù)最高達(dá)0.21；芹菜、空心菜、菜花均有不同程度的超標(biāo)，超標(biāo)率均在10%～20%，超標(biāo)倍數(shù)為0.005～0.025，超標(biāo)情況不嚴(yán)重。8種蔬菜之間的同種重金屬含量均屬于中等變異性，其中Cd、Zn含量變異系數(shù)相對(duì)高些，說(shuō)明其受外界影響相對(duì)較大。

旱菜相應(yīng)的根系土中Cd含量均值接近土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的臨界值，同時(shí)由于Cd在?？谕寥乐械纳餄撛谟行暂^高，容易受到環(huán)境或人類(lèi)活動(dòng)變化的影響，使其形態(tài)從潛在有效性轉(zhuǎn)化為有效態(tài)，從而使Cd在土壤-旱菜系統(tǒng)中的遷移能力和水平提高，導(dǎo)致旱菜Cd含量超標(biāo)。

2.2.2 ?？谑谐墙际卟嘶厥卟藢?duì)重金屬的富集能力

為了比較蔬菜對(duì)土壤中不同重金屬吸收和累積狀況的差異，可用蔬菜對(duì)土壤中重金屬的富集系數(shù)來(lái)衡量蔬菜富集吸收不同重金屬的能力，它在一定程度上反映著土壤-植物系統(tǒng)中元素遷移的難易程度，說(shuō)明重金屬在植物體內(nèi)的富集情況。本研究所有采集的蔬菜對(duì)土壤中重金屬的富集能力大小為：Zn>Cd>Cu>Hg>As>Pb>Cr，這與Pb、Cr在土壤中的移動(dòng)性較差而Zn、Cd在土壤中移動(dòng)性相對(duì)較強(qiáng)有關(guān)[15]。

與國(guó)內(nèi)其它城市（如廣州葉菜類(lèi)蔬菜生產(chǎn)基地[17]，福建部分污染嚴(yán)重地區(qū)的蔬菜基地[18]，及長(zhǎng)沙市蔬菜基地[1]）相比較，?？谑惺卟嘶氐娜~菜類(lèi)蔬菜對(duì)重金屬富集能力相對(duì)較強(qiáng)。這與土壤理化性質(zhì)有關(guān)，各富集系數(shù)見(jiàn)表7。?？谑卟嘶赝寥赖膒H值和有機(jī)質(zhì)較低，土壤溶液溶解度大，土壤有機(jī)質(zhì)能和重金屬生成的穩(wěn)定螯合物較少，故土壤中重金屬多以易吸收形式存在，因此蔬菜對(duì)其的富集性也較強(qiáng)。

3 討論與結(jié)論

由于土壤理化性質(zhì)的特點(diǎn)，?？谑谐墙际卟嘶厝~菜類(lèi)蔬菜對(duì)土壤中重金屬的富集系數(shù)較大，但受土質(zhì)影響，?？谑胁藞@地土壤的重金屬有效性不大，所以海口市葉菜類(lèi)蔬菜均未出現(xiàn)嚴(yán)重的重金屬超出食品污染物限量值的現(xiàn)象，菜地土壤也屬于安全、輕微生態(tài)危害水平。采集的蔬菜Cd含量出現(xiàn)部分超標(biāo)，其中旱菜超標(biāo)較嚴(yán)重，最高超標(biāo)倍數(shù)達(dá)0.21。

Cd是海口市城郊菜園地蔬菜和土壤最大的污染元素，其生物潛在有效性較高。Cd污染一般是由于施用農(nóng)藥和化肥等的農(nóng)業(yè)活動(dòng)和排放“三廢”等的工業(yè)活動(dòng)所導(dǎo)致，且土壤在酸性條件下，Cd較易遷移。海南省為高施肥量區(qū)[19]，長(zhǎng)期的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中過(guò)多施用農(nóng)用化學(xué)品，可能是使Cd在土壤中明顯累積的原因之一，同時(shí)海南北部地區(qū)土壤環(huán)境背景值中鎘含量也高于全國(guó)平均水平，這可能跟其成土母質(zhì)有關(guān)，相關(guān)文獻(xiàn)亦表明?？诔鞘型寥乐亟饘傥廴局蠧d污染程度較高，且主要在市郊區(qū)富集[20]。因此海南應(yīng)加強(qiáng)重視土壤中Cd污染的來(lái)源研究，為防控土壤Cd對(duì)農(nóng)作物種植的污染提供依據(jù)。

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