天津市不同功能區(qū)APEC會議期間大氣污染物特征及污染成因分析

魏金來，王浩，高健，王淑蘭，柴發(fā)合

1.中國環(huán)境科學(xué)研究院大氣環(huán)境研究所，北京 100012

2.天津大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，天津 300072

天津市不同功能區(qū)APEC會議期間大氣污染物特征及污染成因分析

魏金來1,2，王浩1,2，高健1*，王淑蘭1，柴發(fā)合1

1.中國環(huán)境科學(xué)研究院大氣環(huán)境研究所，北京 100012

2.天津大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，天津 300072

為研究2014年APEC會議期間天津市采取大氣污染應(yīng)急防治措施對空氣質(zhì)量的影響，利用3個不同城市功能區(qū)站點的觀測數(shù)據(jù)，對比分析了2013年和2014年及APEC會中和會后空氣質(zhì)量達標(biāo)情況，污染物濃度變化趨勢以及污染物特征濃度比值，結(jié)合后向氣流軌跡模式對典型重污染過程污染物來源和傳輸過程進行了討論。結(jié)果表明：天津市區(qū)空氣質(zhì)量改善效果較明顯，NO2、PM10、PM2.5、SO2和CO平均濃度同比分別削減了20.3%、41.2%、23.6%、52.2%和6.9%，但因受區(qū)域傳輸?shù)挠绊?，背景站點空氣質(zhì)量卻有所惡化。

APEC會議；天津；城市功能區(qū)；空氣質(zhì)量

京津冀地區(qū)是我國面臨的空氣污染形勢嚴峻的重點區(qū)域之一[1-3]。天津市緊鄰北京市，隨著工業(yè)快速發(fā)展及機動車保有量的增加，其大氣環(huán)境逐漸呈現(xiàn)復(fù)合型污染特征[4-5]。2014年11月10—11日，第21屆亞太經(jīng)合組織(APEC)中國峰會在北京市舉行。期間，京津冀及周邊省市采取了一系列應(yīng)急減排措施，以保障APEC期間的空氣質(zhì)量。根據(jù)北京市環(huán)境保護局發(fā)布的APEC空氣質(zhì)量保障措施效果評估結(jié)果[6]，與不采取措施相比，北京市SO2、NOx、PM10、PM2.5和VOCs排放量分別削減39.2%、49.6%、66.6%、61.6%和33.6%，減排效果明顯。

APEC會議期間，京津冀各地方政府采取的措施無論就力度還是范圍而言，都是前所未有的。對于天津市，此前不乏對大氣污染特征及顆粒物源解析[7-9]等方面的研究，但對于大規(guī)模的大氣污染控制措施效果評估的研究較少。筆者基于APEC會議期間限行限排等應(yīng)急工作，針對空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)、主要大氣污染物濃度水平、特征污染物比值等，從2014年會議期間與2013年同期對比、2014年會中和會后對比以及天津市不同功能區(qū)站點之間對比等方面，多角度對減排措施的效果進行分析與評估。與此同時，鑒于京津冀區(qū)域復(fù)合型大氣污染的特征，結(jié)合后向氣流軌跡模式，分析污染物傳輸對于天津市空氣質(zhì)量的影響，以期對大氣重污染過程應(yīng)急應(yīng)對效果評估提供參考，也為天津市大氣污染綜合治理提供一定的借鑒。

1 研究方法

1.1 減排措施及減排數(shù)據(jù)來源

減排措施及數(shù)據(jù)來源于天津市環(huán)境保護局擬定的《天津市APEC會議空氣質(zhì)量保障工作總結(jié)》[10]。其中，天津市分別從會前治理任務(wù)、《天津市2014年APEC會議空氣質(zhì)量保障方案》[11]確定的減排措施、最高級別應(yīng)急減排措施3個層次嚴格保障會議期間空氣質(zhì)量。

1.2 觀測站點及采樣時間

從天津市環(huán)境監(jiān)測中心設(shè)置的空氣質(zhì)量監(jiān)測采樣點中選取團泊洼(38.919°N，117.157°E)、市監(jiān)測中心(39.097°N，117.151°E)和泰豐工業(yè)園(39.0343°N，117.707°E)3個站點作為研究站點，圖1所示為3個站點相對位置。其中，團泊洼地處天津市郊，周圍環(huán)境狀況良好，機動車流量小，無明顯工廠排污源，可作為背景點；市監(jiān)測中心與泰豐工業(yè)園2個站點分別代表市區(qū)與工業(yè)區(qū)。研究時間為2014年11月1—19日，覆蓋了APEC會議前中后階段。由于限行限排措施自11月2日一直實行到11日24:00，故以該時刻為界線，將此段時間劃分為會中(1—11日)與會后(12—19日)階段，以對比分析兩階段各污染物濃度變化水平。

圖1 3個站點相對位置Fig.1 The locations of three observation sites

1.3 采樣儀器與技術(shù)

3個站點對SO2、NO2、CO、O3的觀測分別采用美國API公司生產(chǎn)的紫外吸收法臭氧分析儀(T400)、一氧化碳分析儀(T300)、氮氧化物分析儀(T200)、二氧化硫分析儀(T100)，時間分辨率均可達到分鐘級別。SO2采用紫外誘導(dǎo)熒光原理，NO2采用化學(xué)發(fā)光的檢測原理，通過鉬轉(zhuǎn)化爐在325 ℃轉(zhuǎn)化為NO再進行測量，二者最低檢出限為0.4×10-9，零漂小于0.5×10-9(24 h)，跨漂小于0.5%(24 h)(滿量程)，精度小于0.5%(50×10-9以上)。CO采用非色散紅外吸收方法進行測量，最低檢出限為0.04×10-6，零漂小于0.1×10-6(24 h)，跨漂小于0.5%(24 h)(滿量程)，精度小于0.5%。O3的檢測基于Beer-Lambert定律，利用254 nm的紫外光通過樣品池來測量樣品中的O3量，最低檢出限為0.6×10-9，零漂小于1.0×10-9(24 h)，跨漂小于1%(7 d)(滿量程)，分辨率0.5×10-9。以上儀器每周進行零跨漂檢查和多點校準(zhǔn)，測量的數(shù)據(jù)分辨率為1 min。

PM2.5和PM10使用先河XHPM2000E型顆粒物自動檢測儀進行測量，采用β射線吸收原理直接測量顆粒物的質(zhì)量，最低檢出限小于4.8 μgm3(1 h)，分辨率為0.1 μgm3，每3個月進行一次校準(zhǔn)，數(shù)據(jù)采集的分辨率為1 h。由于儀器故障，泰豐工業(yè)園站點2013年11月1—19日PM10濃度的數(shù)據(jù)缺失。

1.4 氣流軌跡分析

采用由美國國家海洋與大氣管理局(NOAA)的空氣資源實驗室(ARL)提供的混合型單粒子拉格朗日綜合軌跡模式(HYSPLIT)分別模擬2013年和2014年11月7—11日的氣流軌跡。以團泊洼站點為起點，高度層設(shè)為100 m，采用后向氣流軌跡模式，得出過去72 h的氣流移動軌跡變化，對比2013年和2014年同時期數(shù)據(jù)，分析會議期間一次明顯的污染物累積與清除過程的氣象影響。

2 結(jié)果與討論

2.1 會議期間減排措施及主要污染物減排量評估

會議期間天津市主要從以下角度實行減排措施：抑煤控硫方面，提前完成燃煤工業(yè)、供熱鍋爐房改燃并網(wǎng)計劃，淘汰關(guān)停污染企業(yè)；11月3日起，關(guān)停部分燃煤電廠煤電機組，在運機組均實現(xiàn)或接近超低排放，部分重點企業(yè)全面關(guān)停，整體實現(xiàn)減排量約45%；11月6日起，全部工業(yè)企業(yè)使用低硫優(yōu)質(zhì)煤，主要污染物整體控制在現(xiàn)行排放標(biāo)準(zhǔn)限值70%以下。揚塵控制方面，11月3日起，全市土石方工地全部停工，增加中心城區(qū)及濱海新區(qū)核心區(qū)主干道路每日機掃水洗數(shù)次；11月6日起全市各類施工工地全部停工。限行減排方面，11月6日起全面實行機動車單雙號限行。其他面源污染控制方面，嚴格禁止秸稈、垃圾和樹葉等焚燒行動和煙花爆竹的燃放。

據(jù)《天津市APEC會議空氣質(zhì)量保障工作總結(jié)》估算，11月3—11日，天津市SO2、NOx和顆粒物排放量較2013年同期分別減少2 168、5 413和5 384 t，同比下降40%、70%和42%?？傮w來看，會議期間天津市各項主要污染物得到有效削減，實現(xiàn)了預(yù)期的減排效果。

2.2 空氣質(zhì)量分級情況對比

圖2 3個站點2013年和2014年空氣質(zhì)量對比Fig.2 Comparison of air quality of three stations between 2013 and 2014

圖2所示為APEC會議期間3個站點AQI等級與2013年同期的對比。圖3為3個站點APEC會中和會后的空氣質(zhì)量對比。 由圖2可見，會議期間團泊洼、市監(jiān)測中心、泰豐工業(yè)園3個站點的AQI等級情況主要以良和輕度污染為主，分別占總天數(shù)的68%、79%和79%。作為背景點的團泊洼，其空氣質(zhì)量相較于2013年出現(xiàn)一定的惡化(在會議期間共有4 d達到了重度污染，而2013年同期僅有1 d)；對于市監(jiān)測中心，其2014年空氣質(zhì)量情況相較2013年有明顯改善；泰豐工業(yè)園的AQI等級情況與2013年持平。由市監(jiān)測中心的AQI等級對比可見，會議期間采取的限行減排措施有一定的成效；而會議期間泰豐工業(yè)園與團泊洼的空氣質(zhì)量改善情況不佳。

由圖3可見，市監(jiān)測中心和泰豐工業(yè)園的會后空氣質(zhì)量較會中有不同程度的下降，AQI等級達到良和輕度污染天數(shù)的比例均由82%降至75%。而團泊洼會后AQI等級情況相較于會中無明顯變化。會議期間，3個站點在11月10日同時達到了重度污染水平；會后，團泊洼于11月18和19日達到重度污染，而同期市監(jiān)測中心與泰豐工業(yè)園均為中度污染。2次重污染過程中不同功能區(qū)站點出現(xiàn)明顯的中、重度污染可能是來自區(qū)域傳輸?shù)挠绊憽?/p>

2.3 首要污染物分布特征

表1統(tǒng)計了2014年會議期間與2013年同期3個站點每日首要污染物。會議期間3個站點首要污染物分別為顆粒物和NO2，分別占總天數(shù)的68%和63%。與2013年市監(jiān)測中心和泰豐工業(yè)園同期相比，SO2不再以首要污染物出現(xiàn)，表明應(yīng)急措施達到了抑煤控硫的效果；PM10出現(xiàn)的次數(shù)也大幅降低。市監(jiān)測中心在會議期間以PM2.5為首要污染物的天數(shù)低于2013年同期，表明市區(qū)的揚塵污染得到一定程度的控制。會議期間團泊洼站點的首要污染物無O3，而2013年同期該站點有多達8 d的首要污染物是O3，說明2013年的團泊洼站點更具背景點的特征。而會議期間團泊洼NO2濃度的增加，可能表明該時段有更高的NO濃度，經(jīng)滴定反應(yīng)[12]消耗了更多的O3，致使會議期間O3污染輕于2013年同期。

2.4 污染物濃度水平及特征對比

2.4.1 2013年和2014年同期污染物總體濃度水平比較

表2統(tǒng)計了APEC會議期間與2013年同期天津市的3個站點CO、NO2、O3、PM10、PM2.5和SO2的平均濃度。

表2 3個站點2013年和2014年大氣污染物平均濃度對比

由表2可見，SO2濃度控制效果相對最佳，3個站點SO2平均濃度降幅分別達到41.7%、52.2%和54.8%，遠大于其他污染物，再次說明了抑煤控硫的效果。NO2平均濃度方面，市監(jiān)測中心相較于2013年同期降幅較明顯，達到20.3%；泰豐工業(yè)園只有略微下降；團泊洼則有小幅上漲：這可能是由于NOx是汽車尾氣的特征污染物，而市區(qū)內(nèi)車流量相對較大，故限行措施對市區(qū)內(nèi)NOx濃度控制效果較好[13]。2013年團泊洼NO2SO2明顯低于市監(jiān)測中心，但2014年卻高出市監(jiān)測中心(圖4)，這也表明了不同站點因受到不同氣團和控制措施影響而導(dǎo)致污染物比例的變化。值得注意的是3個站點CO濃度與2013年同期相比均有下降(表2)，可能由于CO主要來源于化石燃料或生物質(zhì)的不完全燃燒[14]，而無論城市局地和區(qū)域的生物質(zhì)燃燒源在APEC會議期間均得到了較好的控制。

顆粒物平均濃度方面，市監(jiān)測中心和團泊洼PM2.5在PM10中所占比例均有升高(圖4)，這與天津市及周邊城市的揚塵控制有直接關(guān)系[15]，相比之下，市監(jiān)測中心PM2.5降低最為明顯(降幅達23.5%)，而團泊洼PM2.5不降反升(表2)，說明減排和降塵措施對于市區(qū)顆粒物降低有明顯作用，但背景區(qū)域主要受區(qū)域輸送和顆粒物的二次生成作用影響[16]。

圖4 3個站點2013年和2014年污染物濃度比值對比Fig.4 Comparison of typical ratios of pollutants of three stations between 2013 and 2014

2.4.2 APEC會中和會后比較

從表3和表4可以看出，會后各污染物中SO2濃度的反彈程度最高，其次為CO，說明應(yīng)急減排措施結(jié)束后，燃煤源、機動車源、生物質(zhì)燃燒源的恢復(fù)對空氣質(zhì)量影響十分明顯。從不同功能區(qū)站點來看，市監(jiān)測中心各項污染物(除O3和SO2外)的反彈程度最大，可見應(yīng)急減排措施對于市區(qū)的影響十分明顯。團泊洼SO2濃度在會后反彈最大，可能的原因是該站點受區(qū)域高架燃煤源(如電廠)的影響較大。

表3 3個站點在APEC會中和會后的大氣污染物平均濃度對比

根據(jù)《天津市APEC會議空氣質(zhì)量保障工作總結(jié)》數(shù)據(jù)估算，會議期間SO2、NOx及顆粒物排放量與2013年同比削減幅度最大的為NOx。但從各污染物濃度同期比較與會后濃度增幅來看，對SO2排放的控制最為有效，而會議期間NO2濃度的削減則相對不顯著。這可能由于對天津市排放源清單的編制還不夠完善，未能從污染物減排量上反映應(yīng)急減排措施的區(qū)域效應(yīng)及特點。同時11月8—10日出現(xiàn)靜穩(wěn)高濕天氣，對極端不利氣象條件下的源清單估算工作產(chǎn)生一定影響。

表4 3個站點APEC會后大氣污染物濃度增長比例

2.4.3 污染物特征濃度比值

圖5 團泊洼2013年和2014年污染物小時濃度變化Fig.5 Variations of concentrations of air pollutants in Tuanbowa in 2013 and 2014

2.5 污染過程個例分析

由于在APEC會議期間團泊洼NO2及PM2.5濃度相較于2013年同期沒有明顯下降，推測可能與氣團對污染物的區(qū)域輸送作用有關(guān)，因此以團泊洼為例，分析研究期間幾次污染過程特征。圖5為會議期間及2013年同期團泊洼站點監(jiān)測的6種污染物小時濃度變化。

從圖5可以看出，影響2013年和2014年APEC會議同期空氣質(zhì)量差異的主要是11月7—10日的污染過程。為研究這一污染物累積與清除過程的氣象影響因素，以團泊洼為例，對2013年和2014年11月7—11日的后向氣流軌跡進行模擬，對比分析2年中氣團來源的差異。

圖6為模擬得出的團泊洼2013年和2014年11月7—11日的后向氣流軌跡。

注：右部灰色柱代表氣團邊界層高度，單位m。圖6 特征污染過程后向氣流軌跡2013年和2014年對比Fig.6 Comparison of backward trajectories during typical pollution episode between 2013 and 2014

圖6(a)～(e)體現(xiàn)了在會議期間的污染物累積與清除過程，天津市氣流來向與氣團高度的變化過程?？梢钥闯?，在2014年11月7—10日期間，團泊洼先接收到起始高度較高的、西北方向的強冷氣流，其后氣流來向逐步南移，11月9—10日接收到的為偏南弱氣流，氣團移動過程中邊界層高度較低，容易將途經(jīng)河北省等地濃度較高的大氣污染物[19]傳輸至天津市。同時由于氣流強度較弱，不利于天津市局地污染物的擴散與清除。而從圖6(e)11月11日的后向氣流軌跡可以看出，該日天津市氣流來向又恢復(fù)為西北方向，該強冷氣流對此前污染過程累積的污染物起到一定稀釋作用，并促進其擴散與清除[20]，使11日左右各污染物濃度顯著下降。相比較而言，由圖6(f)～(j)可知，2013年同時期天津市主要受西北方向長距離氣團的影響。其中11月9—10日相較于2014年同期，氣象條件更有利于污染物的擴散，其氣團來源于俄羅斯、蒙古境內(nèi)，較高的起始高度致使其自身攜帶的污染物濃度水平較低[17,21]，同時強勁的氣流對天津市局地排放的污染物起到稀釋與清除作用，使該過程各污染物濃度維持在相對較低的水平。由于PM2.5濃度在受局地排放源影響的同時，其累積與清除也受到區(qū)域傳輸?shù)娘@著影響，故2014年和2013年該時段氣流軌跡的差異可從一定程度上解釋2014年會議期間PM2.5濃度高于2013年同期的原因。

3 結(jié)論

(1)3個站點2014年APEC會議期間的AQI等級以良與輕度污染為主，會后3個站點空氣質(zhì)量相較會中均有不同程度下降。會議期間市區(qū)減排效果最佳，市監(jiān)測中心的NO2、PM10、PM2.5、SO2、CO平均濃度減幅較大，而團泊洼(郊區(qū))與泰豐工業(yè)園(工業(yè)區(qū))站點NO2與PM2.5濃度控制效果不明顯。3個站點COSO2、NO2SO2相比2013年同期大幅下降，同時會后SO2濃度反彈程度最大，表明應(yīng)急措施對SO2濃度控制十分有效。PM2.5PM10同比明顯上升，表明源控制時期PM10濃度得到明顯削減，而從典型污染過程來看，PM2.5的累積和清除受氣象因素的影響顯著。

(2)APEC會議期間的11月7—11日，天津市經(jīng)歷了一次典型的污染物累積與清除的過程。邊界層高度較低的偏南弱氣流不利于天津市局地排放污染物的清除與擴散，同時將途經(jīng)河北省等地較高濃度的大氣污染物經(jīng)區(qū)域傳輸攜帶至天津市。盡管會議期間氣象條件不利于污染物的擴散，但天津市在采取應(yīng)急減排措施的情況下，空氣質(zhì)量沒有惡化，一些站點還有明顯改善，體現(xiàn)出減排措施的有效性。此次污染物累積過程可能是會議期間天津市郊NO2和PM2.5濃度控制不力的部分原因。

(3)根據(jù)《天津市APEC會議空氣質(zhì)量保障工作總結(jié)》，會議期間NOx減排比例最大，但該結(jié)果與污染物濃度削減幅度不符，可能是由于對排放源清單的編制不夠完善，同時不利氣象條件下的應(yīng)急評估工作缺乏時效性。建議針對重污染過程模擬預(yù)測和應(yīng)急控制的需求，建立城市與區(qū)域源排放清單更新制度，提高時效性，為精確控污和有效評估提供關(guān)鍵基礎(chǔ)。

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歡迎訂閱2016年《環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報》

《環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報》是由中華人民共和國環(huán)境保護部主管，中國環(huán)境科學(xué)研究院主辦的綜合性學(xué)術(shù)期刊，2015年收錄為“中國科技核心期刊”(中國科技論文統(tǒng)計源期刊)。主要刊載國內(nèi)外環(huán)境工程技術(shù)領(lǐng)域的最新研究成果，報道環(huán)境工程及環(huán)保實用技術(shù)應(yīng)用的典型案例，關(guān)注環(huán)保產(chǎn)業(yè)政策和行業(yè)動態(tài)，以及環(huán)境工程新技術(shù)、新成果的轉(zhuǎn)化應(yīng)用。本刊主要面向環(huán)境、生態(tài)、管理工程技術(shù)學(xué)領(lǐng)域的科研人員、技術(shù)研發(fā)人員、各級環(huán)保管理人員、環(huán)保企業(yè)經(jīng)營者與生產(chǎn)者以及相關(guān)專業(yè)大專院校師生。

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Observational Study on Characteristics of Air Pollutants and Causes of Pollution Episodes during 2014 APEC in Different Function Areas in Tianjin

WEI Jinlai1,2, WANG Hao1,2, GAO Jian1, WANG Shulan1, CHAI Fahe1

1.Research Institute of Atmospheric Environment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China 2.School of Environmental Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300072, China

In order to investigate the effect of the mitigation measures implemented to improve the air quality in Tianjin during 2014 APEC, the air pollution was observed in three monitoring stations in different urban function areas. Using the observed data, the air quality situation and the change of air pollutant concentrations between the same period of 2013 and 2014, and between during- and post-conference periods were compared. The change of ratios among different species was compared as well. Backward trajectory analysis was applied to analyze the origins and transporting process of air pollutants during typical pollution episodes. Results showed that the air quality in urban area of Tianjin during 2014 APEC was significantly improved in comparison with that in the same period of 2013, where the average concentrations of NO2, PM10, PM2.5, SO2and CO were respectively reduced by 20.3%, 41.2%, 23.6%, 52.2% and 6.9%. However, because of the impaction from transported polluted air masses, the air quality of background site was worse than that in 2013.

APEC; Tianjin; function areas; air quality

魏金來，王浩，高健，等.天津市不同功能區(qū)APEC會議期間大氣污染物特征及污染成因分析[J].環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報,2016,6(1):26-34.

WEI J L, WANG H, GAO J, et al.Observational study on characteristics of air pollutants and causes of pollution episodes during 2014 APEC in different function areas in Tianjin[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2016,6(1):26-34.

2015-08-12

國家自然科學(xué)基金項目(41375132)；環(huán)境保護部公益性行業(yè)科研專項(201409003)

魏金來(1994—)，男，主要研究方向為大氣環(huán)境化學(xué)，leonard_wei@sina.cn

*責(zé)任作者:高健(1979—)，男，副研究員，博士，主要從事大氣環(huán)境化學(xué)及污染機理研究，gaojian@craes.org.cn

X511；X513

1674-991X(2016)01-0026-09

10.3969j.issn.1674-991X.2016.01.005