GAP/NC交聯(lián)改性雙基推進(jìn)劑能量及煙霧特性計(jì)算研究

何利明, 何 偉, 羅運(yùn)軍

(1. 北京理工大學(xué)材料學(xué)院, 北京 100081; 2. 中北大學(xué)化工與環(huán)境學(xué)院, 山西 太原 030051)

1 引 言

高能、鈍感、低特征信號(hào)是固體推進(jìn)劑發(fā)展的方向[1-2]。特征信號(hào)涵蓋了可見(jiàn)煙(焰)、微波、紅外線和紫外線等電磁波信號(hào)及噪聲等。目前捕捉導(dǎo)彈信號(hào)有偵察可見(jiàn)煙霧和紅外信號(hào)捕捉兩種主要方式[3],推進(jìn)劑燃燒產(chǎn)生的凝聚顆粒及易凝組分如Al2O3、HCl等既是可見(jiàn)煙霧的主要成分,也是紅外制導(dǎo)信號(hào)衰減的重要因素,降低燃?xì)庵蠥l2O3、HCl含量可顯著降低羽流特征信號(hào)。Russell[4]研究表明羽流紅外輻射與燃燒室溫度的二次冪近似成正比,降低燃燒溫度也是降低羽流紅外輻射的一個(gè)重要途徑。

交聯(lián)改性雙基推進(jìn)劑是一類綜合性能優(yōu)異的推進(jìn)劑,引入新型材料對(duì)交聯(lián)改性雙基推進(jìn)劑進(jìn)行改性是實(shí)現(xiàn)高能、鈍感、低特征信號(hào)的有效途徑。一般有幾種改性手段,一是引入玻璃化溫度低的含能粘合劑與硝化纖維素(NC)組成混合粘合劑,以降低粘合劑系統(tǒng)的玻璃化溫度[5-6]; 二是引入低熔點(diǎn)的增塑劑以提高粘合劑分子鏈段在低溫下的運(yùn)動(dòng)能力,從而提高推進(jìn)劑的低溫力學(xué)性能[7]; 三是引入鈍感含能增塑劑替換高感度的增塑劑——硝化甘油(NG)[8-9],以降低推進(jìn)劑的感度; 四是引入新型含能材料替換傳統(tǒng)氧化劑高氯酸銨(AP),在不降低推進(jìn)劑能量的情況下降低其特征信號(hào)[10]。

疊氮含能粘合劑GAP因具有正生成焓、氮含量高、機(jī)械感度低、燃溫低等特點(diǎn)成為首選粘合劑[11-13]。Michael等[13]將GAP加入交聯(lián)改性雙基(XLDB)推進(jìn)劑后,降低了推進(jìn)劑燃燒溫度并改善了推進(jìn)劑的高溫力學(xué)性能。一般GAP的加入方式有兩種: 一種是NC與GAP、固化劑直接共混,另一種是GAP先與固化劑反應(yīng),生成端基為異氰酸酯基的預(yù)聚物,再與NC共混。吳艷光[14]等提供了一種新的GAP加入方式,即將GAP和NC制備成GAP改性單基球形藥,以球形藥的形式加入配方中,這種方式不增加X(jué)LDB推進(jìn)劑制備工藝的難度,且具有GAP和NC分散均勻、易于調(diào)整增塑劑種類的優(yōu)點(diǎn)。

本研究以GAP改性單基球形藥為粘合劑,以端疊氮基聚疊氮縮水甘油醚(GAPA)為鈍感含能增塑劑,采用六硝基六氮雜異伍茲烷(CL-20)、4,4′-二硝基-3, 3′偶氮氧化呋咱(DNAF)等新型含能材料替換AP,采用推進(jìn)劑能量特性計(jì)算程序計(jì)算推進(jìn)劑的能量參數(shù)和燃燒產(chǎn)物。采用比沖表征推進(jìn)劑的能量性能,采用Al2O3、HCl含量和燃燒溫度表征推進(jìn)劑的特征信號(hào),考察GAP/NC交聯(lián)改性雙基推進(jìn)劑的能量性能和特征信號(hào),以期為高能、鈍感、低特征信號(hào)推進(jìn)劑的配方設(shè)計(jì)提供參考。

2 粘合劑體系對(duì)推進(jìn)劑能量和煙霧特性的影響

2.1 GAPA含量對(duì)GAP/NC推進(jìn)劑能量和煙霧特性的影響

GAPA是一種以疊氮基封端的聚疊氮縮水甘油醚,相對(duì)分子量為508,生成焓為1400 kJ·mol-1,密度為1.27 g·cm-3,玻璃化溫度為-56 ℃,撞擊感度為54.4 J[15],是具有正生成焓、感度低、玻璃化溫度低、氮含量高的鈍感含能增塑劑,其結(jié)構(gòu)式見(jiàn)Scheme 1。

Scheme1Chemical structural formula of GAPA

由表1還可看到,隨著混合增塑劑中GAPA含量增加,燃燒溫度降低,產(chǎn)物中N2含量增加, N2含量的增加對(duì)降低羽流的煙霧特性和紅外輻射都有積極的作用; 產(chǎn)物中CO2和H2O的含量隨著GAPA含量增加而降低,對(duì)降低羽流的紅外輻射有利。但是Al2O3和HCl含量隨著GAPA含量的增加不變,說(shuō)明一次煙霧與二次煙霧特征均沒(méi)有明顯改善。當(dāng)GAPA含量增加到15.8%時(shí),產(chǎn)物中Al2O3和HCl含量降低,并出現(xiàn)了AlCl和AlCl3,這是因?yàn)镚APA含量增加使得配方氧系數(shù)過(guò)低造成的,氧系數(shù)過(guò)低還可能出現(xiàn)推進(jìn)劑燃燒不穩(wěn)定的問(wèn)題,因此在實(shí)際的配方設(shè)計(jì)時(shí)應(yīng)合理控制GAPA的含量,以避免此種現(xiàn)象的發(fā)生。綜上所述,隨著GAPA含量的增加,推進(jìn)劑的煙霧特性改善不大。

表1GAPA含量對(duì)推進(jìn)劑能量、燃燒溫度和燃燒產(chǎn)物的影響

Table1Effect of GAPA content on energy and combustion temperature and products of propellant

W(GAPA)/%W(TEGDN)/%Isp/N·s·kg-1Tc/KM—r/g·mol-1Φproductmolarnumber/mol·kg-1CO2H2ON2HClAlClAlCl3Al2O3024．02610．03447．326．930．5230．873．506．431．70002．784．819．22614．83414．326．460．4970．602．437．081．70002．789．614．42618．13371．425．990．4710．331．357．731．70002．7814．49．62617．83306．625．510．4450．070．278．381．70002．7815．58．52614．93286．225．390．4380．020．038．531．70002．7815．88．22607．83280．325．350．4370．010．028．571．650．010．012．7619．24．82584．63198．425．000．4190．0010．0038．840．870．210．212．5724．002539．43038．024．490．393009．020．520．430．252．44

2.2 GAP含量對(duì)GAP/NC推進(jìn)劑能量和煙霧特性的影響

以NC和GAP為粘合劑,TEGDN和GAPA為增塑劑,RDX/AP/Al為填料,固定固體含量為60%,固體填料RDX/AP/Al配比為25/20/15,固定混合增塑劑中GAPA含量為40%,改變粘合劑中GAP的質(zhì)量百分含量和增塑比,設(shè)計(jì)了系列配方。在標(biāo)準(zhǔn)條件(燃燒室與環(huán)境壓力比pc∶pa=70︰1)下,計(jì)算系列配方的能量參數(shù)和噴管出口處燃燒產(chǎn)物組成,計(jì)算結(jié)果如圖1所示。 由圖1a可見(jiàn),隨著GAP含量的增加,比沖降低,當(dāng)GAP含量為0～40%時(shí),比沖降幅較小,約0.65%,GAP含量為40%～100%時(shí),比沖大幅下降,下降幅度為3%～4.7%; 這是因?yàn)镚AP氧平衡很低,約為-120%,當(dāng)GAP含量較大時(shí),使推進(jìn)劑的氧平衡降低明顯,所以比沖大幅降低。

由圖1b可見(jiàn),隨著GAP含量的增加,燃燒溫度降低,而且增塑比越小,降低的幅度越大; 分析原因是因?yàn)镚AP具有氮含量高、燃燒溫度低的特點(diǎn),隨著GAP含量增加,推進(jìn)劑燃燒溫度降低。由圖2c可見(jiàn),燃燒產(chǎn)物中N2含量隨著GAP含量的增加而增加,N2含量的增加對(duì)降低羽流的煙霧特性和紅外輻射都有積極的作用。Al2O3是一次煙霧的主要來(lái)源,HCl是二次煙霧的主要來(lái)源,產(chǎn)物中Al2O3和HCl含量隨著GAP含量的增加不變,說(shuō)明一次煙霧與二次煙霧特征均沒(méi)有明顯改善。當(dāng)GAP/(GAP+NC)增加到0.8時(shí),產(chǎn)物中Al2O3和HCl含量降低,并增加了AlCl和AlCl3,這同樣是因?yàn)镚AP含量增加使得配方氧系數(shù)過(guò)低造成的,應(yīng)避免此種現(xiàn)象的發(fā)生。所以,隨著GAP含量的增加,推進(jìn)劑的煙霧特性改善不大,而且也需要在配方設(shè)計(jì)時(shí)合理控制GAP含量以保證配方的氧含量。

以上分析表明單純靠調(diào)節(jié)粘合劑體系組成對(duì)推進(jìn)劑的煙霧特性影響不大,改變固體填料組成是降低推進(jìn)劑煙霧特性的根本途徑。

a. specific impluseb. combustion temperaturec. products content

圖1GAP含量對(duì)推進(jìn)劑比沖、燃燒溫度及產(chǎn)物的影響

Fig.1Effect of GAP content on specific impulse, combustion temperature and products of propellant

3 固體填料對(duì)GAP/NC推進(jìn)劑能量和煙霧特性的影響

3.1 幾種新型含能材料的基本性能

采用新型含能材料替換AP以及降低Al含量是降低特征信號(hào)的根本途徑。新型含能材料有二硝酰胺銨(ADN)、CL-20、DNAF、N,N′-二(三硝基乙基)-5,6-二氨基呋咱并[3,4-b]吡嗪(DNFP)、3,6-二氨基-1,2,4,5-四嗪-1,2-二氧化物(LAX-112)等[17-23]。DNAF是一種高能富氮有機(jī)化合物,將其取代AP后能大幅度提高推進(jìn)劑的能量,降低特征信號(hào)和減少環(huán)境污染, 是低特征信號(hào)推進(jìn)劑理想的氧化劑之一。 LAX-112是一種不敏感的四嗪類富氮含能化合物, DNFP是一種新型氨基呋咱吡嗪類含能材料。幾種新型含能材料的化學(xué)結(jié)構(gòu)式見(jiàn)Scheme 2,基本性能參數(shù)見(jiàn)表2[17-23]。

Scheme2Chemical structural formula of some new energetic materials

表2幾種含能材料的物理化學(xué)性能

Table2Physicochemical propertiesof some energetic materials

compoundchemicaformulaM/g·mol-1ρ/g·cm-3nitrogencontent/%OB/%ΔHf/kJ·kg-1IS/N·s·kg-1APH4O4NCl117．51．9511．9+34．0-24121553．0CL?20C6H6O12N12438．22．0438．310．9+9482805．1DNAFC4O8N8288．12．0238．9023882692．7DNFPC8H6O13N12478-35．120．110812832．7ADNH4O4N41241．8045．1+25．8-10872023．1LAX?112C2H4O2N61441．8358．3-44．411391906．7

3.2 新型含能材料替換AP對(duì)能量性能的影響

采用等性能三角圖分析固體填料對(duì)推進(jìn)劑能量的影響,等性能三角圖繪制過(guò)程為: 首先固定其他組分含量不變,設(shè)固體填料RDX/AP/Al三組分總含量為p(0

基礎(chǔ)配方為NC∶GAP∶GAPA∶TEGDN∶(RDX+AP+Al)=8.8∶3.7∶11∶16.5∶60,僅改變固體填料中RDX/AP/Al三組分的配比,采用上述方法計(jì)算得到等比沖三角圖,同時(shí)分別采用CL-20、DNAF、ADN、DNFP、LAX-112替換AP得到的等比沖三角圖,如圖2所示。從圖2a可以看到,含AP的配方比沖最大可以達(dá)到2727 N·s·kg-1,等比沖線比較密集,說(shuō)明比沖隨填料配比變化大。圖2b顯示含CL-20配方的最大比沖為2721 N·s·kg-1,與AP配方的最大比沖相近。圖2c為含DNAF配方的等比沖圖,最大比沖高達(dá)2770 N·s·kg-1,等比沖線比較密集。圖2d為含DNFP配方的等比沖線,最大比沖為2677 N·s·kg-1等比沖線比較稀疏,在很大范圍內(nèi)比沖可以達(dá)到2570 N·s·kg-1以上,說(shuō)明可以較大范圍調(diào)整填料配比而相應(yīng)比沖變化較小。圖2e為含ADN配方的等比沖圖,最大比沖可以達(dá)到2781 N·s·kg-1,等比沖線比較密集。含LAX-112配方的等比沖圖見(jiàn)圖2f,可以看到比沖明顯降低,且等比沖線開(kāi)口方向朝向RDX一側(cè),說(shuō)明LAX-112的能量比RDX的能量低。結(jié)合表2可知,含能材料的氧平衡和生成焓是影響推進(jìn)劑能量性能的重要參數(shù),且氧平衡的影響更為顯著。ADN的氧平衡為正值,對(duì)應(yīng)的配方比沖最大,DNAF的氧平衡為0且生成焓最大,對(duì)應(yīng)的配方比沖次之。LAX-112的生成焓雖然高,但其氧平衡值最低,對(duì)應(yīng)配方的比沖最低。采用新型含能材料替換AP對(duì)推進(jìn)劑能量的貢獻(xiàn)順序?yàn)? ADN>DNAF>CL-20>DNFP>LAX-112。由氧平衡低的新型含能材料替換AP后不僅對(duì)推進(jìn)劑能量貢獻(xiàn)小,推進(jìn)劑還可能由于氧含量過(guò)低而出現(xiàn)燃燒不穩(wěn)定的現(xiàn)象,因此在選擇新型含能材料替換AP時(shí)應(yīng)優(yōu)先選擇氧平衡大的物質(zhì)。

3.3 新型含能材料替換AP對(duì)推進(jìn)劑煙霧特性的影響

固體推進(jìn)劑的煙霧特征主要是指由凝相顆粒構(gòu)成的一次煙霧和可凝氣體形成的二次煙霧。燃燒產(chǎn)物Al2O3既是一次煙霧的主要來(lái)源,又顯著影響推進(jìn)劑羽流的紅外輻射能力,同時(shí)使推進(jìn)劑燃?xì)馕惭嫱高^(guò)率顯著降低,降低配方中的Al粉含量能顯著降低推進(jìn)劑的特征信號(hào)。由圖2a～圖2d可見(jiàn),相對(duì)于含AP配方的等比沖線,含CL-20、DNAF和DNFP的配方,其等比沖線明顯向低Al含量方向偏移,說(shuō)明CL-20、DNAF和DNFP取代AP后,推進(jìn)劑在保持能量相當(dāng)?shù)那闆r下所需的最低Al含量明顯下降。

a. with APb. with CL-20c. with DNAF

d. with DNFPe. with ADNf. with LAX-112

圖2不同固體填料(RDX/氧化劑/Al)推進(jìn)劑的等比沖三角圖

Fig.2Iso-specific impulse trigonal figures of RDX/oxidizer/Al mass fraction

初始配方為NC∶GAP∶GAPA∶TEGDN∶RDX∶(新型含能材料+Al)=8.8∶3.7∶11∶16.5∶24∶36,調(diào)整新型含能材料和Al含量,在標(biāo)準(zhǔn)條件(燃燒室與環(huán)境壓力比pc∶pa=70︰1)下,計(jì)算系列配方的能量性能和噴管出口處燃燒產(chǎn)物組成,使得幾種配方理論比沖與含AP配方的理論比沖相近,結(jié)果見(jiàn)表3、圖3。以LAX-112取代AP后推進(jìn)劑能量損失太大,無(wú)法得到相同比沖的配方,故不列入比較中。由表3可知,幾種配方在理論比沖為2600 N·s·kg-1時(shí)對(duì)應(yīng)的最低Al含量相差較大,AP配方所需的Al含量為12.5%,而DNAF配方所需的Al含量只有4%。幾種配方在噴管出口處燃燒產(chǎn)物的組成也有很大不同,由圖3可以看到,幾種新型含能材料取代AP后,燃燒產(chǎn)物中N2含量相對(duì)于AP配方的N2含量均明顯增加,增加幅度為31%～44%; HCl是二次煙霧的主要來(lái)源,燃燒產(chǎn)物中HCl含量由原來(lái)的2.0mol/kg降為0,二次煙霧顯著減少; Al2O3是一次煙霧的主要來(lái)源,Al2O3的含量相對(duì)于AP配方的Al2O3含量均明顯下降,含DNAF配方的Al2O3含量下降幅度最大,為67%,含ADN配方的Al2O3含量下降幅度最小,為20%,下降幅度由大到小的順序?yàn)? DNAF>CL-20>DNFP>ADN>AP。由此可知,在CL-20、DNAF、DNFP和ADN取代AP后,推進(jìn)劑在保持能量相當(dāng)?shù)那闆r下,一次煙霧和二次煙霧特征均顯著下降。

表3新型含能材料對(duì)推進(jìn)劑能量性能和燃燒產(chǎn)物的影響

Table3Effect of new energetic materials on energy and combustion products of propellant

oxidizerW(oxidizer)/%W(Al)/%Isp/N·s·kg-1Tc/KΦproductmolarnumber/mol·kg-1CO2COHClH2H2ON2Al2O3AP23．512．52600．03311．40．49612．640．872．0012．133．057．812．31CL-2028．08．02600．93200．00．45216．580．77012．601．4910．651．48DNAF32．04．02600．43283．30．50215．892．0609．153．0311．250．74DNFP27．58．52600．33188．60．43517．750．36013．240．7010．261．58ADN26．010．02600．93202．60．50612．091．42012．094．2811．001．85

圖3幾種配方噴管出口處燃燒產(chǎn)物組成

Fig.3Composition of combustion products at nozzle exit of the new propellant formulations

4 結(jié) 論

在以GAP改性單基球形藥為粘合劑、以GAPA/TEGDN為混合增塑劑的GAP/NC交聯(lián)改性雙基推進(jìn)劑中,隨著混合增塑劑中GAPA含量的增大,理論比沖先增加后降低; 隨著粘合劑中GAP含量的增加,理論比沖降低,燃燒溫度降低,而且增塑比越小,降低的幅度越大。GAPA含量和GAP含量對(duì)推進(jìn)劑的煙霧特性影響不大。

GAP/NC交聯(lián)改性雙基推進(jìn)劑中添加ADN或DNAF,推進(jìn)劑標(biāo)準(zhǔn)理論比沖最大,其次為CL-20,LAX-112能量最低。幾種新型含能材料對(duì)能量的貢獻(xiàn)順序?yàn)锳DN>DNAF>CL-20>DNFP>LAX-112。由ADN、CL-20、DNAF和DNFP取代AP后,在推進(jìn)劑保持能量相當(dāng)?shù)那闆r下,一次煙霧和二次煙霧特征均明顯下降。

當(dāng)推進(jìn)劑理論比沖保持在2600 N·s·kg-1時(shí),含DNAF配方燃燒產(chǎn)物與AP配方相比,N2含量增加了44%, Al2O3含量下降了67%,HCl含量降為0，在幾種新型含能材料中煙霧特征降低最明顯，表明DNAF是低特征信號(hào)推進(jìn)劑理想的氧化劑，GAP/NC推進(jìn)劑是一種具有高能量、低特征信號(hào)的重要推進(jìn)劑。

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