羌塘盆地南部布曲組含油白云巖中自生文石膠結物的鑒定及其成因探討

張 帥，伊海生，夏國清，梁定勇

(1.成都理工大學地球科學學院，成都 610059;2.油氣藏地質及開發(fā)工程國家重點實驗室，成都 610059; 3.成都理工大學沉積地質研究院，成都 610059;4.海南省地質調查院，?？?570226)

羌塘盆地南部布曲組含油白云巖中自生文石膠結物的鑒定及其成因探討

張 帥1，伊海生2，3，夏國清3，梁定勇4

(1.成都理工大學地球科學學院，成都 610059;2.油氣藏地質及開發(fā)工程國家重點實驗室，成都 610059; 3.成都理工大學沉積地質研究院，成都 610059;4.海南省地質調查院，?？?570226)

在羌塘盆地南部隆鄂尼地區(qū)中侏羅統(tǒng)布曲組砂糖狀白云巖中首次發(fā)現(xiàn)針柱狀膠結物，分布于瀝青充填的溶蝕孔隙中。顯微結構、微區(qū)X射線衍射以及電子探針分析表明，膠結物類型為自生文石，呈針柱狀晶形，簇狀、放射狀集合體，MgO和SrO質量分數(shù)呈正相關。微區(qū)同位素測試顯示，文石膠結物δ13CPDB值為3.5‰～3.98‰，δ18OPDB值介于－11.63‰～－9.98‰。文石在地質歷史時期形成的碳酸鹽巖中很少發(fā)現(xiàn)，常通過新生變形作用或溶解作用轉變?yōu)榈玩V方解石。砂糖狀白云巖中自生文石碳氧同位素組成與現(xiàn)代海洋沉積和大氣淡水成因的文石存在較大差異，其形成過程中淡水淋濾作用影響較小，δ18O值的負偏主要受埋藏期地溫梯度控制。儲層成巖序列顯示文石膠結物形成于埋藏白云石化作用之后，有機酸溶蝕伴隨著碳酸鈣自生礦物沉淀，烴類充注抑制了文石向方解石的轉化。文石膠結物形成于晚成巖階段，屬于埋藏環(huán)境下碳酸鹽礦物溶解再沉淀的產物，烴類充注可能對文石的保存起重要的控制作用。

文石;微區(qū)X射線衍射;碳氧同位素;中侏羅統(tǒng);羌塘盆地

文石是CaCO3的同質多象不穩(wěn)定變體，屬斜方晶系，主要形成于溫暖淺海、巖溶洞穴以及高壓變質帶中［1］?，F(xiàn)代淺海環(huán)境沉積成因的文石主要包括等厚環(huán)邊針狀膠結物，發(fā)散狀紋層以及碳酸鹽顆粒(鮞粒、球粒及團粒等)［2－6］;生物成因的文石包括珊瑚、藻類等生物礁沉積中的文石質有機顯微結構和膠結物［7－8］，以及一些雙殼類、腹足類生物相的貝殼和骨骼［9－10］。巖溶洞穴主要發(fā)育文石筍，也可見葡萄狀或皮殼狀文石產出［11－14］。它形的粒間文石以及微米級的文石包裹體形成于高壓低溫變質作用［15－16］。

常溫常壓條件下文石處于亞穩(wěn)態(tài)，通過新生變形作用或溶解作用可以轉變?yōu)榈玩V方解石，因此在地質歷史時期形成的碳酸鹽巖中很少發(fā)現(xiàn)［17－19］。然而，在羌塘盆地南部中侏羅統(tǒng)布曲組古油藏中發(fā)現(xiàn)了罕見的針柱狀自生文石膠結物，目前尚未見到相關文獻報道。布曲組白云巖儲層一直以來都是學者關注的熱點［20－22］，早期研究以霧心亮邊白云石作為礦物學標志，利用混合水白云石化模式解釋其成因［23－25］。最新證據(jù)表明砂糖狀白云巖可能是埋藏白云石化作用的產物［26］。自生文石膠結物的發(fā)現(xiàn)對于解釋白云石化作用模式以及儲層成因具有一定的參考價值。本文介紹了文石膠結物的鑒定過程，借助掃描電鏡、電子探針以及微區(qū)X衍射等分析方法對其成因進行了探討。

1 采樣位置

羌塘盆地南部隆鄂尼—昂達爾錯古油藏帶油氣顯示豐富，地表出露的砂糖狀白云巖中可見浸潤狀液態(tài)油苗。樣品采自隆鄂尼地區(qū)格魯關那含油層剖面(圖1)，采樣層位為剖面第11層(圖2)。地層巖性主要為砂糖狀白云巖、介殼灰?guī)r、鮞?；?guī)r以及生物碎屑灰?guī)r。含油層為褐黃色、灰黑色砂糖狀白云巖，中—厚層狀構造，中—細晶粒狀鑲嵌結構。砂糖狀白云巖成巖組構主要有不等粒結構、霧心亮邊結構等，受白云石化作用和重結晶作用影響，原始沉積組構消失殆盡。

2 分析方法

室內分析中首先磨制普通薄片觀察巖石結構和礦物類型，在初步鑒定的基礎上選擇膠結物含量較高、晶體形態(tài)較好的樣品磨制探針片，分別進行微區(qū)X衍射、電子探針和碳氧同位素分析。掃描電鏡及能譜分析由成都理工大學四川省礦物學巖石學礦床學重點學科實驗室完成，測試儀器為Nova Nano SEM 450場發(fā)射掃描電子顯微鏡以及EDAX公司AXE－650電制冷能譜與電子背散射衍射(EBSD)一體化系統(tǒng)。測試條件:電壓20 kV，溫度21℃，相對濕度35%。

微區(qū)X射線衍射由中國地質大學(武漢)地質過程與礦產資源國家重點實驗室完成，采用加裝附件的X’Pert PRO衍射儀在巖石薄片上選定的區(qū)域進行測試。實驗條件:電壓40 kV，電流40 mA，Cu靶，Ni濾波。實驗流程詳見參考文獻［28］。

電子探針分析由中國地質科學院礦產綜合利用研究所電子探針實驗室完成，測試儀器為日本島津EMPA－1720型電子探針分析儀。測試條件:加速電壓15 kV，束流強度20 nA，束斑直徑5 μm。

圖1 羌塘盆地南部隆鄂尼地區(qū)構造單元及剖面位置Fig.1 Tectonic unit and section location in Longeni area，southern Qiangtang Basin

圖2 羌塘盆地南部隆鄂尼地區(qū)布曲組含油層剖面柱狀圖Fig.2 Comprehensive stratigraphic column of the oil-bearing horizons in Longeni area，southern Qiangtang Basin

激光微區(qū)同位素測試由西南油氣田分公司完成，使用Nd:YAG激光器(束斑直徑小于20 μm)加熱分解取樣，CO2氣樣采用 Finnigan公司MAT252型穩(wěn)定同位素質譜儀檢測。測試精度δ＜0.2‰，PDB標準。實驗流程詳見參考文獻［29］。

3 文石膠結物的鑒定

3.1 顯微結構

偏光顯微鏡下文石呈針狀或針柱狀晶形，簇狀、放射狀集合體，具有高級白干涉色;負低至正高突起以及明顯的閃突起，主要產出于瀝青充填的溶蝕孔隙(圖3a，b)。文石晶體細小，鏡下與硬石膏(CaSO4)、片鈉鋁石［NaAlCO3(OH)2］較難區(qū)分。掃描電鏡分析可見白云石粒間溶孔中，文石膠結物呈針簇狀垂直或斜交孔隙壁生長，針狀晶體長度一般10～15 μm，寬度3～5 μm;頂部較尖銳，形態(tài)不規(guī)則(圖3c，d)。能譜分析顯示其主要成分為Ca，O和C，譜線特征有效排除了CaSO4成分。

3.2 晶體形態(tài)

樣品中針柱狀膠結物含量較低，常規(guī)衍射方法不適用于礦物相分析，本次研究采用了原位微區(qū)X射線衍射精確判別膠結物類型。首先在巖石薄片上獲取待測礦物的衍射圖，通過多次實驗獲得重復性較好的數(shù)據(jù);其次使用MDI Jade5軟件進行譜圖分析，將處理后的衍射譜圖與標準卡片對比。衍射峰位置及強度對應關系較好，基本確定膠結物類型為自生文石(圖4)。通過實測值與PDF標準卡片對比發(fā)現(xiàn)，d值(晶面間距)偏差小于0.01，相對強度存在一定差異(表1)。標準卡片的衍射峰是對成千上萬的小顆粒粉末進行衍射形成的，測試結果可以避免定向性，而微區(qū)衍射束斑直徑僅為0.1 mm，顆粒數(shù)量有限產生定向性，導致衍射強度出現(xiàn)偏差。

圖3 羌塘盆地南部隆鄂尼地區(qū)文石顯微結構及掃描電鏡照片F(xiàn)ig.3 Microscopic photos and SEM photomicrographs of aragonite in Longeni area，southern Qiangtang Basin

圖4 羌塘盆地南部隆鄂尼地區(qū)文石膠結物微區(qū)X射線衍射譜Fig.4 In situ X-ray diffraction pattern of aragonite cements in Longeni area，southern Qiangtang Basin

3.3 成分分析

文石膠結物電子探針分析結果顯示，不同測點CaO的質量分數(shù)均非常接近 CaCO3的理論值，K2O，Na2O以及Al2O3的質量分數(shù)較低，表明膠結物受長石、黏土礦物等陸源組分影響較小，MgO和SrO質量分數(shù)具有較好的相關性(表2)。

綜上所述，礦物形態(tài)特征、晶體結構以及成分分析充分表明，針柱狀膠結物為自生文石，排除了孔隙中可能存在的片鈉鋁石和硬石膏。

表1 羌塘盆地南部隆鄂尼地區(qū)文石膠結物微區(qū)X衍射分析數(shù)據(jù)Table 1 XRD data of aragonite cements compared to PDF standard card in Longeni area，southern Qiangtang Basin

表2 羌塘盆地南部隆鄂尼地區(qū)文石膠結物常量元素含量Table 2 Content of major elements of aragonite cements in Longeni area，southern Qiangtang Basin %

4 成因討論

文石碳、氧同位素組成的研究以洞穴石筍和淺海膠結物最為普遍，其中受大氣淡水影響的洞穴碳酸鈣(文石筍)δ13C值通常表現(xiàn)為顯著負偏［30－31］。太平洋巴哈馬臺地和加勒比海伯利茲斜坡邊緣海文石膠結物δ13C值大致為－2‰～6‰，δ18O值介于－6‰～3‰之間［4］。大西洋巴巴多斯島放射狀文石膠結物形成于海水和大氣環(huán)流地下水混合的孔隙流體中，其δ13C值介于－3.48‰～－0.91‰，δ18O值介于－2.88‰～－1.59‰［32］。本次研究采用了激光微區(qū)取樣的方法，分析結果顯示自生文石膠結物δ13CPDB平均值為3.78‰，δ18OPDB平均值為－10.77‰(表3)。對比全球范圍中侏羅世海相無脊椎動物及碳酸鹽膠結物δ13C和δ18O值(－1.6‰～3.1‰和－3.6‰～0.8‰［33］)，文石膠結物 δ13C值略高于同期海水，δ18O值明顯偏負。根據(jù)海相灰?guī)r和淡水灰?guī)r的經驗公式［34］:

表3 羌塘盆地南部隆鄂尼地區(qū)文石膠結物與白云巖碳氧同位素分析結果Table 3 Carbon and oxygen isotope analysis result of aragonite cements and surrounding rock in Longeni area，southern Qiangtang Basin

圖5 羌塘盆地南部布曲組白云巖儲層成巖序列Fig.5 Diagenetic sequence of dolomite reservoirs of Buqu Formation，southern Qiangtang Basin

式中:δ標準為PDB，Z＞120為海相灰?guī)r，Z=120為未定型灰?guī)r，Z＜120為淡水灰?guī)r。推算得出文石膠結物古鹽度Z值分布于128.68～130.48，平均值129.67，暗示其形成環(huán)境淡水淋濾作用影響較小。

周根陶［35］通過模擬實驗與理論計算得出0～70℃范圍內文石—水體系氧同位素平衡分餾方程:103lnα文石－水=20.41×103/T－41.42。假設流體δ18OSMOW為0‰，在50～70℃區(qū)間，溫度每升高5℃，δ18OPDB值平均降低0.92‰。文石膠結物δ18O值的負偏可能受埋藏期地溫梯度影響。模擬實驗同時證實了Mg2+的存在有利于亞穩(wěn)態(tài)文石的形成。

布曲組碳酸鹽巖鏡質組反射率Ro介于0.62%～2.15%，平均值1.35%，烴源巖處于成熟—生油高峰階段。結合前人研究成果［36－37］，建立了布曲組白云巖儲層成巖演化序列(圖5)。晚成巖階段埋藏白云石化作用形成自形程度較高的晶粒白云巖。隨著地層埋藏深度的增大，有機質成熟排出大量有機酸，部分白云巖晶間微孔發(fā)生擴溶，同時溶解未徹底白云石化的方解石和高鎂方解石。封閉條件下地層流體過飽和，在孔隙中沉淀形成自生碳酸鹽膠結物。

佘敏［38］通過表生到深埋藏環(huán)境的模擬實驗證實，25～210℃以及1～52.5 MPa范圍內有機酸對碳酸鹽巖溶蝕不僅產生孔隙，同時也伴隨著碳酸鈣自生礦物的沉淀，其中包括針狀的文石晶體。碳酸鹽礦物溶解動力學過程受3個平行反應控制(Me代表Ca或Mg):

受碳酸鹽溶解作用的影響，地層處于弱酸性條件，Ca2+濃度遠超的濃度，傾向于先沉淀文石再逐步轉變?yōu)榉浇馐?1］。

文石膠結物沉淀析出后，烴類充注改變了孔隙流體性質及介質條件，抑制了文石向方解石的轉化，導致古老地層中出現(xiàn)文石殘余［39－40］。根據(jù)白云巖成巖序列以及自生文石形態(tài)特征，結合碳氧同位素分析結果，初步推斷研究區(qū)文石膠結物為晚成巖階段埋藏環(huán)境下碳酸鹽巖溶解再沉淀的產物。

5 結論

(1)隆鄂尼地區(qū)布曲組砂糖狀白云巖溶蝕孔隙中充填有針柱狀文石膠結物，CaO的質量分數(shù)均接近CaCO3的理論值，MgO和SrO呈正相關。

(2)自生文石膠結物 δ13CPDB值為 3.5‰～3.98‰，略高于同期海水;δ18OPDB值介于－11.63‰～－9.98‰，受埋藏期地溫梯度影響明顯偏負。

(3)文石膠結物形成于埋藏白云石化作用之后，與封閉條件下碳酸鹽巖礦物的溶解再沉淀有關;孔隙瀝青與自生文石之間有一定的依存關系，烴類充注可能對文石的保存起重要的控制作用。

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(編輯 黃 娟)

Mineral and genesis study of authigenic aragonite in sucrosic dolomites from Middle Jurassic Buqu Formation in southern Qiangtang Basin，Tibet

Zhang Shuai1，Yi Haisheng2，3，Xia Guoqing3，Liang Dingyong4
(1.School of Earth Science，Chengdu University of Technology，Chengdu，Sichuan 610059，China;2.State Key Laboratory of Oil/Gas Reservoir Geology and Exploitation，Chengdu，Sichuan 610059，China;3.Institute of Sedimentary Geology，Chengdu University of Technology，Chengdu，Sichuan 610059，China;4.Hainan Institute of Geological Survey，Haikou，Hainan 570226，China)

Columnar-acicular cement has been discovered in the Middle Jurassic Buqu Formation of Longeni area in the southern Qiangtang Basin of Tibet，distributed in saccharoidal dolomite in dissolution pores filled with bitumen.As demonstrated by microstructure，in situ X-ray diffraction(XRD)and electron microprobe analysis(EMPA)，mineralogical investigations have confirmed the emergence of authigenic aragonite.It occurs as bundles and radiating clusters consisting of needle crystals.Major elements show that MgO and SrO have a positive correlation.In situ isotopic analysis indicates that δ13C values range from 3.5‰PDB to 3.98‰PDB and δ18O ranges from－9.98‰PDB to－11.63‰PDB.Aragonite is rarely found in carbonate rocks formed during geological times because of the conversion of aragonite to low-Mg-calcite through neomorphism or dissolution.Oxygen and carbon isotopic composition of aragonite cements in saccharoidal dolomite has greater variability compared with aragonite formed in modern marine or meteoric diagenesis.In the formation process meteoric water leaching has less influence and a negative excursion of δ18O is mainly controlled by geothermal gradient during burial.The reservoir diagenetic sequence shows that aragonite cements formed after burial dolomitization.Authigenic mineral precipitates with organic acid dissolution，and hydrocarbon filling has largely inhibited the conversion of aragonite to calcite.The comprehensive analysis suggests that aragonite cements were precipitated from a dissolution－reprecipitation process of carbonate minerals during late diagenesis.Hydrocarbon filling played an important role controlling the preservation of aragonite cements.

aragonite;micro X-ray diffraction;carbon and oxygen isotopes;Middle Jurassic;Qiangtang Basin

TE12<2.2 class="emphasis_bold">2.2 文獻標識碼:A2.2

A

1001－6112(2016)06－0772－07

10.11781/sysydz201606772

2015－12－10;

2016－08－25。

張帥(1985—)，男，博士研究生，從事儲層礦物巖石學研究。E-mail:zsdolomite@gmail.com。

伊海生(1959—)，男，教授，博士生導師，從事沉積地質學教學和科研工作。E-mail:yhs@cdut.edu.cn。

國家自然科學基金(41572089)和國土資源部沉積盆地與油氣資源重點實驗室開放基金(zdsys2014002)資助。