大型動(dòng)力鋰離子電池及其熱模型發(fā)展概況

張干 王莉 李建軍 何向明

一、鋰離子動(dòng)力電池發(fā)展

隨著石油資源的緊張和全球變暖的威脅日益加劇，建立以可再生能源為基礎(chǔ)的低碳社會(huì)成為全球性的話題。在過(guò)去的若干年中，世界各國(guó)一直在嘗試將以化石燃料為基礎(chǔ)的經(jīng)濟(jì)發(fā)展方式轉(zhuǎn)變?yōu)橹饕蕾嚟h(huán)保的可再生能源為基礎(chǔ)的發(fā)展方式。這一經(jīng)濟(jì)發(fā)展方式的轉(zhuǎn)變會(huì)是一個(gè)相當(dāng)漫長(zhǎng)并且痛苦的過(guò)程，在這樣一個(gè)過(guò)程中，關(guān)于能源的使用和供應(yīng)都需要一系列的改革與創(chuàng)新。技術(shù)的革新和發(fā)展將成為這一變革過(guò)程中的重要驅(qū)動(dòng)力量，作為能源領(lǐng)域中一項(xiàng)重大的社會(huì)變革，以二次電池為代表的新型能源的出現(xiàn)成為必然[1]。

近年來(lái)，人們對(duì)于生活質(zhì)量的追求使得電子產(chǎn)品與人們的生活越來(lái)越緊密，電池便自然而然成為了重要的能量來(lái)源，同時(shí)，人們對(duì)生活環(huán)境的要求也越來(lái)越高，以混合動(dòng)力汽車和純電動(dòng)汽車為代表的新能源汽車憑借其節(jié)能、環(huán)保的優(yōu)點(diǎn)逐漸成為業(yè)界關(guān)注的重點(diǎn)。電池是新能源汽車上的核心元件，而電池技術(shù)正是新能源汽車產(chǎn)業(yè)化的關(guān)鍵所在。

目前還沒(méi)有一種大型動(dòng)力鋰離子電池能夠完全滿足電動(dòng)汽車的性能要求，但是隨著鉆研的不斷深入，電動(dòng)汽車用動(dòng)力蓄電池的性能將得到很大的提升并且具有相當(dāng)?shù)拈_發(fā)潛力。在電動(dòng)汽車不斷發(fā)展的今天，蓄電池性能的好壞決定了電動(dòng)汽車的性能。

鋰電池的研究始于20世紀(jì)80年代初，從研究鋰原電池開始，人們開始了研究鋰離子電池的漫長(zhǎng)之路。1991年，第1塊商品化鋰離子電池由日本索尼公司推出，其優(yōu)越性能受到了研究者的追捧，隨后鋰離子電池進(jìn)入了高速發(fā)展的快車道。1997年，Joho B Goodenough開始了磷酸鐵鋰（LiFePO4）動(dòng)力電池的研發(fā)，這一開創(chuàng)性的研究進(jìn)一步拓展了鋰離子電池的應(yīng)用領(lǐng)域[2]。

鋰離子電池不同于鋰原電池和鋰金屬二次電池，它是將電池的正負(fù)電極都換做嵌入化合物，使得在放電時(shí)，鋰離子能夠在正極上脫嵌，同時(shí)得到電子，進(jìn)而在負(fù)極能夠嵌入到石墨當(dāng)中，失去電子完成放電。

鋰離子電池相比于其他種類的蓄電池提高了電動(dòng)汽車用大型動(dòng)力電池的平均壽命，而且鋰離子電池具有電池單體電壓高、比能量高和比功率高的優(yōu)勢(shì)。但它同樣也存在一定的不足，如電池單體成本較高、安全性能不盡如人意等。

二、大型動(dòng)力鋰離子電池應(yīng)用現(xiàn)狀

大型動(dòng)力鋰離子電池最為廣泛且直接的應(yīng)用便是新能源汽車。國(guó)內(nèi)所指的新能源汽車指的是狹義范圍內(nèi)的電動(dòng)汽車，包括插電式混合動(dòng)力汽車（PHEV）、純電動(dòng)汽車（AEV）和燃料電池汽車（FCV）[3]。

近些年來(lái)，隨著人們對(duì)空氣質(zhì)量問(wèn)題的日益重視，電動(dòng)汽車以其無(wú)噪音污染、節(jié)能、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單的優(yōu)勢(shì)而備受大家關(guān)注，21世紀(jì)以來(lái)，這種不消耗汽油，利用動(dòng)力蓄電池儲(chǔ)能的電動(dòng)汽車，優(yōu)勢(shì)日益凸顯。國(guó)家對(duì)于低碳環(huán)保產(chǎn)業(yè)也加大了投入并給予了許多政策上的支持，電動(dòng)汽車作為燃油汽車的戰(zhàn)略轉(zhuǎn)型產(chǎn)品，迎來(lái)了發(fā)展高峰。特別是2008年金融危機(jī)以來(lái)，國(guó)際油價(jià)的持續(xù)走高以及節(jié)能減排壓力的不斷增大，使得各國(guó)政府意識(shí)到了電動(dòng)汽車的重要性，并相繼制定了相關(guān)的產(chǎn)業(yè)規(guī)劃及發(fā)展戰(zhàn)略。

日本方面，日本索尼能源技術(shù)公司（Sony Energytec.Corp）與日產(chǎn)汽車公司（Nissan Motor Co.Ltd）于1995年聯(lián)合研制成功用鋰離子蓄電池組驅(qū)動(dòng)的電動(dòng)車。索尼公司研制的車用鋰離子電池有2種，一種是用于電動(dòng)車（EV），容量為100Ah的圓柱形電池，8只電池串聯(lián)成小組合電池，12只小組合電池組成完整的車用電源系統(tǒng)。另一種是用于混合型電動(dòng)車（HEV），容量為22Ah的圓柱形電池，8只電池串聯(lián)成小組合電池，但其輸出功率為前者的2.7倍。由于日產(chǎn)、三菱以及豐田3家車企較早開始鋰離子電池的研發(fā)工作，且在汽車領(lǐng)域有基礎(chǔ)，故其在電動(dòng)汽車發(fā)展方面有著先發(fā)優(yōu)勢(shì)，日本政府也審時(shí)度勢(shì)，根據(jù)國(guó)內(nèi)電動(dòng)車發(fā)展情況提出在2020年以前普及電動(dòng)汽車代替燃油汽車，以達(dá)到進(jìn)一步降低碳排放的目的[4]。

美國(guó)聯(lián)邦政府也十分重視新能源汽車產(chǎn)業(yè)，宣布積極支持PHEV的研發(fā)，并重點(diǎn)提及先進(jìn)動(dòng)力電池的產(chǎn)業(yè)化問(wèn)題。每個(gè)州會(huì)結(jié)合自身經(jīng)濟(jì)、政治及科技發(fā)展?fàn)顩r來(lái)制定相應(yīng)的支持政策，控制車企在整體銷售數(shù)量中電動(dòng)汽車的比例。

法國(guó)Saft公司在研制電動(dòng)車用大容量鋰離子蓄電池方面取得了很大進(jìn)展，該公司主要致力于LiNiO2及LiNixMny04材料的開發(fā)，已研制成1kWh能量的小組合電池，由6只圓柱形40～50Ah電池經(jīng)串聯(lián)或并聯(lián)構(gòu)成，并裝有智能電子控制器與熱管理系統(tǒng)。電池已經(jīng)裝車聯(lián)試，可行駛200km，最佳化的全尺寸電池性能巳達(dá)到120Wh/kg和200Wh/L。

德國(guó)也在2010年啟動(dòng)車用鋰電池研發(fā)計(jì)劃，眾多車企巨頭均參與其中。

經(jīng)過(guò)2012和2013年的穩(wěn)步發(fā)展，2014年全球電動(dòng)車銷量超過(guò)30萬(wàn)輛，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于前2年電動(dòng)汽車銷量，銷量前5名的車企均為美日車企，也說(shuō)明在電動(dòng)車技術(shù)方面，2國(guó)有著一定的優(yōu)勢(shì)。銷量最多的國(guó)產(chǎn)車為比亞迪-秦，在銷量前20名中，共有中國(guó)的5個(gè)品牌。國(guó)產(chǎn)品牌在電動(dòng)車領(lǐng)域發(fā)力，存在實(shí)現(xiàn)中國(guó)汽車工業(yè)“彎道超車”的可能[5]。

由于電動(dòng)汽車在技術(shù)成熟性上與燃油汽車相比仍有較大差距，因而改善電池性能進(jìn)而推動(dòng)電動(dòng)汽車的技術(shù)進(jìn)步成為電動(dòng)汽車發(fā)展的重中之重。

目前電動(dòng)汽車中所使用的鋰離子電池的比能量、放電率、充放電壽命及密封性均可以滿足USABC制訂的電動(dòng)車中期目標(biāo)[6]。存在的主要問(wèn)題是快充放電性能差、價(jià)格高和過(guò)充放電保護(hù)問(wèn)題。在過(guò)充或?yàn)E用的條件下，鋰電池可能發(fā)生火災(zāi)或爆炸。電池成本主要受電解液、隔膜和正極材料的制約，它們分別占總成本的25%～30%，而降低成本的同時(shí)不能以降低容量為代價(jià)。鋰離子電池安全性與散熱緊密相關(guān)，電池散熱則受反應(yīng)速率控制等諸多因素影響，僅考慮單一因素?zé)o法確定是否安全。因此為確保鋰離子電池的安全性，必須使用電池管理系統(tǒng)。此法雖然有效，但大大增加了電池的成本[7]。

三、鋰離子電池?zé)崮Ｐ透攀?/p>

近年來(lái)，關(guān)于大型鋰離子動(dòng)力電池?zé)岚踩苑矫娴姆治鲅芯亢芷毡?，其原因可大致分為?nèi)部原因和外部原因。內(nèi)部原因主要有正極材料的熱分解、固體電解質(zhì)界面膜（solid electrolyte interface，SEI膜）的熱分解、電解液自身的熱分解、溶劑和負(fù)極碳材料的反應(yīng)、粘結(jié)劑和負(fù)極的反應(yīng)、正負(fù)極活性物質(zhì)的焓變[8]等。外部原因主要包括機(jī)械濫用、電化學(xué)濫用以及熱濫用。其中，機(jī)械濫用主要是指在運(yùn)輸儲(chǔ)存或者使用過(guò)程中發(fā)生的撞擊、針刺以及震動(dòng)，而電化學(xué)濫用主要是指使用過(guò)程中所出現(xiàn)的過(guò)充過(guò)放、短路、氣化等，熱濫用主要是指額外熱源對(duì)電池造成的傷害[9]。

從材料化學(xué)的角度來(lái)看，確保大型動(dòng)力鋰離子電池?zé)岚踩缘年P(guān)鍵是控制電池的電壓、溫度、電流以及所受到的壓力在一個(gè)合理的區(qū)間內(nèi)。當(dāng)電池進(jìn)行工作時(shí)，由于電池會(huì)發(fā)生自生熱，因而單體的熱穩(wěn)定性（包括正極、負(fù)極和電解質(zhì)的穩(wěn)定）以及電池模組的熱穩(wěn)定性對(duì)于電池的安全性十分重要[10]。與電池自身熱安全相關(guān)性很強(qiáng)的自生熱問(wèn)題產(chǎn)生的原因大多是由于SEI膜的破壞、正極氧化材料導(dǎo)致的氧氣濃度的升高、電池的充電、電極材料的種類以及電解液的熱分解。同時(shí)，大量且快速的自生熱反應(yīng)很可能是由電池內(nèi)部或者外部短路引起的。

為了了解大型動(dòng)力鋰離子電池在應(yīng)用過(guò)程中的熱安全性問(wèn)題，人們嘗試建立了多種模型。小型鋰離子電池和電池模組已經(jīng)較為普遍地應(yīng)用于手機(jī)、汽車等日常消費(fèi)品中，而大型鋰離子電池由于其存在的安全性問(wèn)題，僅在衛(wèi)星等軍工領(lǐng)域有較少量的實(shí)際應(yīng)用。為了擴(kuò)展大型鋰離子電池的應(yīng)用，建立相應(yīng)熱模型研究其熱安全性問(wèn)題就顯得尤其重要。

小型鋰離子電池（<3Ah）及電池模組（<150Ah）的熱安全性已經(jīng)有很多較為成熟的方法進(jìn)行防控，比如加入PTC、引入電流中斷機(jī)制或壓力傳感器等。而大型鋰離子單體電池（>6Ah）或模組（>200Ah）[11]的安全性控制問(wèn)題仍然存在挑戰(zhàn)，其所適用的大功率設(shè)備決定了以上方法并不適用。大型動(dòng)力鋰離子電池相比于小型電池由于其本身所含能量較高，當(dāng)出現(xiàn)熱安全性問(wèn)題時(shí)，所帶來(lái)的后果會(huì)更為嚴(yán)重，同時(shí)，由于電池體積的增大，造成電池比表面積的減小進(jìn)而使得電池單位體積散熱面積的降低。電池內(nèi)部溫度的不一致性也會(huì)隨著鋰離子電池的大型化和成組化而出現(xiàn)，這種電池單體之間的溫度差異會(huì)使得電池?zé)崾Э仫L(fēng)險(xiǎn)增加，進(jìn)而導(dǎo)致電池出現(xiàn)一系列問(wèn)題。

由于大型動(dòng)力鋰離子電池存在很多問(wèn)題，那么就需要建立熱模型來(lái)探究電池的體積和形狀對(duì)電池?zé)岚踩缘挠绊憽?/p>

電池?zé)崮Ｐ筒粌H能夠描述電池的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，還能利用電池?zé)崮Ｐ陀?jì)算電池內(nèi)部的溫度場(chǎng)，并對(duì)電池?zé)崾Э剡M(jìn)行分析，為電池?zé)峁芾硖峁┮罁?jù)。

根據(jù)電池的生熱是一個(gè)非穩(wěn)態(tài)的導(dǎo)熱過(guò)程，所以可以利用非穩(wěn)態(tài)下傳熱的一般能量守恒方程來(lái)描述[12]。對(duì)于普遍意義來(lái)講，這個(gè)方程的意思是對(duì)于一個(gè)固定的空間，單位時(shí)間內(nèi)導(dǎo)入的熱量與導(dǎo)出的熱量之差加上內(nèi)熱源生成的熱量等于該空間單位時(shí)間內(nèi)的生熱量。那么對(duì)于電池來(lái)說(shuō)就得到式（1）：

右邊一項(xiàng)就表示單位時(shí)間內(nèi)通過(guò)界面的導(dǎo)熱而增加的能量，右邊的q即表示單位時(shí)間內(nèi)電池本身產(chǎn)生熱量（即生熱速率）。左邊一項(xiàng)表示單位時(shí)間內(nèi)電池內(nèi)部微元體生熱的增量。

對(duì)于溫度場(chǎng)的計(jì)算，假設(shè)組成電池的各種材料介質(zhì)均勻，密度相同，同一材料比熱相同，同一材料在同一方向各處的導(dǎo)熱系數(shù)相同。比熱和導(dǎo)熱系數(shù)不受芯片系統(tǒng)的影響。電流密度均勻，生熱速率一致。于是寫出了電池內(nèi)部溫度場(chǎng)的導(dǎo)熱微分方程[13]如式（2）：

通過(guò)上述分析可知，計(jì)算電池內(nèi)部溫度場(chǎng)的實(shí)質(zhì)是求解上式所描述的導(dǎo)熱微分方程。求解上式需要知道的3要素分別是：熱物性參數(shù)、定解條件（初始和邊界條件）和生熱速率。

1986年，美國(guó)Argonne國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的Johnsee Lee和K.W.Choi[14]提出公式（3）：

在此公式的基礎(chǔ)上可以選取不同的維度對(duì)電池建立熱模型進(jìn)行分析。

若將電池看做一質(zhì)點(diǎn)，則可建立集中質(zhì)量模型，求取其平均溫度來(lái)進(jìn)行仿真分析。1998年，Hallaj S.A.等人[15]首先使用了集中質(zhì)量模型對(duì)索尼18650鋰離子電池進(jìn)行了建模，利用模型仿真得到的溫度與實(shí)驗(yàn)溫度進(jìn)行對(duì)比后發(fā)現(xiàn)，在不同的倍率下進(jìn)行充放電，倍率越大則實(shí)驗(yàn)值與仿真值偏差越大。

2001年，Noboru Sato[16]又利用了集中質(zhì)量模型對(duì)一個(gè)80Ah的鋰離子電池單體進(jìn)行了建模仿真，再將該電池放入絕熱環(huán)境中測(cè)量實(shí)際溫度。將仿真值與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行對(duì)比發(fā)現(xiàn)吻合較好。

以上2個(gè)實(shí)驗(yàn)同樣是利用集中質(zhì)量模型進(jìn)行建模，結(jié)果卻差別較大，說(shuō)明這一模型還是存在精度不夠的問(wèn)題，僅可針對(duì)某些較為粗略的問(wèn)題進(jìn)行簡(jiǎn)化，并不適用于細(xì)致且具體分析電池各部分發(fā)熱狀況的實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析。

若將式（3）進(jìn)行簡(jiǎn)化，只在一個(gè)維度上考慮，便可簡(jiǎn)化成一維模型，將式（3）簡(jiǎn)化為式（4）：

2006年，T.Nakayamam等人[17]建立了索尼18650電池的一維模型研究其溫度場(chǎng)分布。文章實(shí)驗(yàn)中使用開路電壓法、間歇電流法得到了極化內(nèi)阻，具有很強(qiáng)的應(yīng)用價(jià)值。但一維模型畢竟也是一種簡(jiǎn)化模型，如果研究的電池?zé)釂?wèn)題較為復(fù)雜，則需要建立維度更多的模型。

若將式（3）進(jìn)行簡(jiǎn)化在2個(gè)維度上進(jìn)行考慮，則可得到式（5）：

2002年，Mao-Sung Wu等人[18]使用Bernardi生熱速率模型，構(gòu)建了12Ah的圓柱形鋰離子小型電池的二維模型，分析其多種散熱情況下的溫度分布變化，揭示電池的散熱條件對(duì)電池?zé)岚踩闹匾浴Ｍㄟ^(guò)仿真值與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)二維模型在描述電池溫度分布上具有比較明顯的優(yōu)勢(shì)和準(zhǔn)確性。這對(duì)于電池?zé)岚踩缘墓芾砭哂泻艽髢r(jià)值。

2006年，S.C.Chen等人[19]建立了一個(gè)卷繞型鋰離子電池的二維分層模型，通過(guò)深入分析建立一個(gè)高仿真度的模型，比較實(shí)驗(yàn)值和仿真值得出的結(jié)果很理想。表明二維分層模型對(duì)于一般的電池?zé)崮M已可做到較為準(zhǔn)確。

2008年，KimG.H.和A.Pesaran等人[20]建立了方形鋰聚合物電池的二維模型，該二維模型通過(guò)CFD網(wǎng)格劃分得到電池的軸向溫度梯度，為單體電池及電池模組散熱系統(tǒng)的設(shè)計(jì)提供了依據(jù)。

若要建立三維模型，則可以考慮將式（4）簡(jiǎn)化為式（6）如下：

三維模型即考慮到各個(gè)方向的全仿真模型，分為分層模型和不分層模型2種。不分層模型即認(rèn)為電池內(nèi)核為均質(zhì)統(tǒng)一、各向同性的材料。分層模型則需要考慮電池內(nèi)部材料的各向異性。由于電池的外部形狀、邊界條件、內(nèi)部溫度場(chǎng)對(duì)電池的性能分析有很大的影響，尤其是對(duì)于大型動(dòng)力鋰離子電池來(lái)說(shuō)，三維模型是非常重要的分析手段。

2005年，S.C.Chen等人[21]對(duì)鋰離子電池建立了一個(gè)三維分層熱模型，系統(tǒng)地比較了該電池集中質(zhì)量模型、一維模型、二維模型與三維分層模型在準(zhǔn)確性上的區(qū)別和計(jì)算量的大小，決定使用簡(jiǎn)化模型大都依靠經(jīng)驗(yàn)，而并非計(jì)算量的大小。

四、結(jié)語(yǔ)

鋰離子電池經(jīng)過(guò)近幾十年的發(fā)展，技術(shù)日趨成熟，在得到電子產(chǎn)品的應(yīng)用之后，市場(chǎng)日趨廣泛。而電動(dòng)車用大型動(dòng)力鋰離子電池由于其產(chǎn)品類型多樣且并未滿足人們的期待，仍有較大的發(fā)展空間。

制約動(dòng)力鋰離子電池發(fā)展的瓶頸之一便是電池的熱安全性。通過(guò)對(duì)電池?zé)崮Ｐ偷慕?，可以更好模擬電池使用時(shí)的發(fā)熱情況，并對(duì)電池的安全隱患提供解決方案。同時(shí)通過(guò)對(duì)電池各類簡(jiǎn)化模型的分析，可以更好地在不同地場(chǎng)合使用各類簡(jiǎn)化模型，提高分析相關(guān)熱問(wèn)題的效率。

今后鋰離子電池的研究工作仍需在下列幾方面重點(diǎn)進(jìn)行：①電池可靠性、一致性和安全性的深入研究；②大容量電池組充放電電子線路研究；③大容量電池組充電方法研究；④車載模擬試驗(yàn)；⑤提高電池組壽命；⑥電池組熱管理；⑦降低生產(chǎn)成本。

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