一種新的放射性核素遷移彌散系數(shù)計(jì)算方法

馬立平

(1.西南科技大學(xué)計(jì)算機(jī)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，四川綿陽(yáng)621010；2.西南科技大學(xué)核廢物與環(huán)境安全國(guó)防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室，四川綿陽(yáng)621010)

一種新的放射性核素遷移彌散系數(shù)計(jì)算方法

馬立平1，2

(1.西南科技大學(xué)計(jì)算機(jī)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，四川綿陽(yáng)621010；2.西南科技大學(xué)核廢物與環(huán)境安全國(guó)防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室，四川綿陽(yáng)621010)

研究放射性核素在飽和被壓實(shí)緩沖/回填材料中的遷移對(duì)于核廢物處置具有十分重要的意義，為了用數(shù)學(xué)模擬的方法準(zhǔn)確地對(duì)放射性核素遷移進(jìn)行描述和預(yù)測(cè)，首先必須精確地求出有關(guān)的放射性核素遷移參數(shù)——彌散系數(shù)、吸附系數(shù)等，其中最重要之一就是彌散系數(shù)。目前確定放射性核素在被壓實(shí)緩沖/回填材料中遷移彌散系數(shù)的方法主要有經(jīng)驗(yàn)公式法和示蹤實(shí)驗(yàn)。本工作結(jié)合放射性核素鈾遷移的室內(nèi)實(shí)驗(yàn)，應(yīng)用概率理論計(jì)算了被壓實(shí)緩沖/回填材料中核素遷移水動(dòng)力彌散系數(shù)，討論了被壓實(shí)緩沖/回填材料水動(dòng)力彌散系數(shù)和地下水流速對(duì)放射性核素在被壓實(shí)緩沖/回填材料中遷移的影響。最后總結(jié)分析了具體的實(shí)現(xiàn)步驟。

核廢物處置；放射性核素；核素遷移；彌散系數(shù)；正態(tài)分布

核廢物處置緩沖/回填層中放射性核素遷移規(guī)律研究一般采用數(shù)值模擬方法，即將放射性核素在回填材料中的復(fù)雜的遷移過(guò)程進(jìn)行理想化，然后根據(jù)質(zhì)量守恒、動(dòng)量守恒、能量守恒等定律，建立偏微分方程組來(lái)進(jìn)行定量描述[1，2]。在數(shù)值模擬中彌散系數(shù)是放射性核素遷移的重要水文參數(shù)，可為構(gòu)造核素遷移數(shù)學(xué)模型、評(píng)價(jià)地下水體運(yùn)輸擴(kuò)散能力和處置場(chǎng)址安全性能提供重要參數(shù)。目前確定彌散系數(shù)的方法主要有經(jīng)驗(yàn)公式法和示蹤試驗(yàn)分析法。由于經(jīng)驗(yàn)公式法局限性強(qiáng)，對(duì)于不同的緩沖/回填材料和不同的放射性核元素需用不同的經(jīng)驗(yàn)公式或經(jīng)驗(yàn)系數(shù)，因而計(jì)算得到的結(jié)果也會(huì)與真實(shí)值之間存在一定的偏差，示蹤試驗(yàn)分析法是結(jié)合室內(nèi)或野外實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，利用數(shù)學(xué)方法求解出彌散系數(shù)的表達(dá)式來(lái)計(jì)算出水動(dòng)力彌散系數(shù)。利用數(shù)學(xué)方法求解彌散系數(shù)表達(dá)式目前主要有：矩分析法[3]、數(shù)理方程解析法、數(shù)值分析法[4]、參數(shù)估計(jì)法等。目前通過(guò)分析放射性核素遷移室內(nèi)試驗(yàn)數(shù)據(jù)來(lái)確定被壓實(shí)緩沖/回填材料彌散系數(shù)的方法有數(shù)值分析法、矩分析法、數(shù)理方程解析法等，計(jì)算工作量大，給放射性核素遷移數(shù)值模擬研究者帶來(lái)不便。

本工作以一維穩(wěn)態(tài)被壓實(shí)緩沖/回填材料飽和水下，放射性核素遷移模型的解析解為基礎(chǔ)，結(jié)合概率理論計(jì)算分析了被壓實(shí)緩沖/回填材料中核素遷移水動(dòng)力彌散系數(shù)及相應(yīng)公式。

1 放射性核素遷移基本原理

通過(guò)近些年對(duì)放射性核素在緩沖/回填層中遷移的理論和實(shí)驗(yàn)研究，將放射性核素在緩沖/回填層中遷移的復(fù)雜過(guò)程進(jìn)行理想化假設(shè)[5]：① 假設(shè)緩沖/回填材料是連續(xù)、均勻、各向同性的多孔介質(zhì)；② 隨著地下水的浸入，緩沖/回填層達(dá)到飽和時(shí)，此時(shí)核廢物包裝容器已經(jīng)腐蝕破壞，放射性核素開(kāi)始以恒定的濃度及速度均勻地向緩沖/回填層釋放；③ 假設(shè)放射性核素隨地下水只沿一個(gè)方向遷移，即只考慮一維情況；④ 假設(shè)緩沖/回填層的厚度無(wú)限大，即地下水沿?zé)o限長(zhǎng)的緩沖/回填層材料多孔介質(zhì)單向流動(dòng)，且水流速度為u；⑤ 假設(shè)放射性核素在緩沖/回填層內(nèi)只存在對(duì)流和彌散作用，忽略多孔介質(zhì)吸附過(guò)程，且整個(gè)遷移過(guò)程為等溫過(guò)程。

根據(jù)假設(shè)條件，當(dāng)時(shí)間足夠長(zhǎng)，并且地下水沿?zé)o限長(zhǎng)的緩沖/回填層材料多孔介質(zhì)單向流動(dòng)時(shí)，放射性核素濃度分布情況主要與水動(dòng)力彌散作用有關(guān)，與其他作用可忽略不計(jì)。另外，多孔介質(zhì)的阻滯系數(shù)除與介質(zhì)的密度、孔隙度有關(guān)外,主要與介質(zhì)吸附系數(shù)有關(guān)[6]，根據(jù)假設(shè)條件⑤ ，阻滯系數(shù)可不予考慮。由Fick定律，只考慮對(duì)流和彌散作用的i維數(shù)學(xué)方程[5、7]：

(1)

式中：C表示放射性核素在單位體積地下水中核素的質(zhì)量；ui是地下水流速度；t為時(shí)間；Dij是不同方向上水動(dòng)力彌散系數(shù)；xi是坐標(biāo)軸。

根據(jù)假設(shè)條件，只考慮一維溶質(zhì)(放射性核素)的濃度，可將(1)式簡(jiǎn)化,并簡(jiǎn)單賦予初始條件和邊界條件值，如下式：

(2)

式中：c0為放射性核素源點(diǎn)釋放的濃度；C是放射性核素在介質(zhì)中的濃度；x1是距放射性核素源點(diǎn)的距離；u1是地下水一維流動(dòng)速度；D11是沿x1方向上水動(dòng)力彌散系數(shù)；其他同(1)式。

2 彌散系數(shù)計(jì)算

在數(shù)學(xué)上，方程式(2)稱(chēng)為拋物型方程或擴(kuò)散方程，解此拋物型方程初值問(wèn)題得解析解：

(3)

(4)

上式中當(dāng)x1足夠大或者t足夠長(zhǎng)時(shí)，右端第二項(xiàng)可以忽略不計(jì)，即

(5)

當(dāng)x1=u1t時(shí)，C(x1,t)/C0=0.5。說(shuō)明濃度C/C0=0.5的橫截面以恒定速度u1向前移動(dòng)。另外，式(6)是以u(píng)1t為數(shù)學(xué)期望、2tD11為方差的正態(tài)分布函數(shù)[8]，其中，分布函數(shù)為：

(6)

在進(jìn)行被壓實(shí)緩沖/回填材料(集成膨潤(rùn)土)核素遷移實(shí)驗(yàn)中[9]，由于直接觀察被壓實(shí)緩沖/回填材料中核素的濃度變化情形在當(dāng)前技術(shù)條件下是困難的，只能通過(guò)從實(shí)驗(yàn)裝置(見(jiàn)圖1)中取樣池核素濃度進(jìn)行分析，故須把變量x1，u1和t都用累積取樣液體積V表示，令

(7)

圖1 恒定源擴(kuò)散裝置Fig.1 Schematic drawing of the constant-source diffusion test apparatus

(8)

若用變量U計(jì)算，所取樣本的濃度為：

(9)

基于上述推導(dǎo)，在正態(tài)概率紙上描出的U-C/c0關(guān)系曲線(xiàn)應(yīng)呈直線(xiàn)，故在直線(xiàn)段上選取關(guān)于(U=0,C/c0=0.5)為中心對(duì)稱(chēng)的兩點(diǎn)(U10,0.1)，(U90,0.9)，其中U10,U90為C/c0=0.1,0.9時(shí)的累積取樣量V10,V90所對(duì)應(yīng)的U值，則由

(10)

(11)

式(11)就是計(jì)算放射性核素在被壓實(shí)緩沖/回填材料中遷移的水動(dòng)力彌散系數(shù)D11值的一般方法，與彌散系數(shù)經(jīng)驗(yàn)公式法比較，經(jīng)驗(yàn)公式法局限性強(qiáng)，對(duì)不同介質(zhì)采用不同的經(jīng)驗(yàn)公式(或經(jīng)驗(yàn)系數(shù))，經(jīng)驗(yàn)公式計(jì)算彌散系數(shù)變化范圍大，原因在于利用經(jīng)驗(yàn)公式進(jìn)行計(jì)算時(shí)，式中的經(jīng)驗(yàn)系數(shù)值主要是根據(jù)前人所做的試驗(yàn)統(tǒng)計(jì)分析得出的，由此得到的結(jié)果也帶有經(jīng)驗(yàn)性。另外，根據(jù)試驗(yàn)數(shù)據(jù)來(lái)確定多孔介質(zhì)彌散系數(shù)的數(shù)值法以及矩法、微分方程解析法等，計(jì)算復(fù)雜、工作量大，給研究者帶來(lái)不便。

從式(11)可知，因?yàn)閁10,U90都與地下水流速度有關(guān)，所以水動(dòng)力彌散系統(tǒng)D11與水流速度u1有關(guān)。

3 結(jié)論

本文所提出的被壓實(shí)緩沖/回填材料放射性核素遷移的彌散系數(shù)的計(jì)算方法是依據(jù)概率理論，經(jīng)過(guò)嚴(yán)密數(shù)學(xué)推理而得到，是合理可行的。與現(xiàn)有的其他方法相比，本文所提出的方法計(jì)算更加簡(jiǎn)便。在應(yīng)用本方法進(jìn)行計(jì)算時(shí)，首先根據(jù)恒定源擴(kuò)散裝置，給出實(shí)驗(yàn)參數(shù)L、Vp的值；接著通過(guò)注入體積為Vp源液到樣片中直至飽和，并記錄起始和終止時(shí)刻就可得到T的值；然后通過(guò)實(shí)驗(yàn)進(jìn)行取樣，并記錄下V10、V90的值，再公式(7)的假設(shè)條件即可得到U10、U90的值；最后，將上面T、L、Vp、U10、U90的代入公式(11)進(jìn)行計(jì)算即可得到水動(dòng)力彌散系數(shù)的值。

本文所提出的放射性核素遷移水動(dòng)力彌散系統(tǒng)計(jì)算方法可適用于多種放射性核素，只要通過(guò)恒定源擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)裝置能完成放射性核素的擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)，就可以對(duì)水動(dòng)力彌散系數(shù)進(jìn)行計(jì)算。同時(shí)，只要放射性核素?cái)U(kuò)散實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)測(cè)定準(zhǔn)確，利用該計(jì)算方法能夠得到比較滿(mǎn)意的彌散系數(shù)計(jì)算結(jié)果，并且可以用作其它方法的修正，從而比較準(zhǔn)確的得到不同放射性核素在不同條件下的彌散系數(shù)值和定量地描述放射性核素遷移過(guò)程。

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A New Calculation Method of The DiffusionCoefficient of Radionuclide Migration

MA Li-ping1,2

(1. School of Computer Science and Technology， Southwest University of Science and Technology， Mianyang， 621010， China;2. National Defense Key Discipline Laboratory of Nuclear Waste and Environmental Security,Southwest University of Science and Technology, Mianyang， 621010， China)

It is very important to study on radionuclide migration in compacted buffer/backfill material. In order to describe and predict the radionuclide migration by the method of mathematical simulation, it is necessary to solve the important parameters of radionuclide migration—diffusion coefficient. Up to now, the main research ways of diffusion coefficient are the empirical formula and experimental. Based on some experimental data of radioactive nuclide migration, the paper calculates the diffusion coefficient of radionuclide migration in compacted buffer/backfill material by applying the theory of probability, discusses the effect of diffusion coefficient and subsurface-flow on the property of radioactive nuclide migration. Finally, steps for the new calculation method of the Diffusion Coefficient are provided.

Radioactive waste disposal; The radionuclide; The nuclide transport; Diffusion coefficient; Normally distributed

2016-06-16

西南科技大學(xué)科研基金資助成果(編號(hào)：12zx7115)

馬立平(1973—)，男，湖北公安人，副教授，博士，現(xiàn)主要從事科學(xué)與工程計(jì)算方面的科研和教學(xué)工作

TL942

A

0258-0918(2016)05-0624-04