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    碳納米管內(nèi)嵌多種碳分子的密度泛函計(jì)算分析

    2016-04-07 05:05:12遠(yuǎn)
    關(guān)鍵詞:碳鏈碳納米管

    高 鷺 遠(yuǎn)

    (沈陽(yáng)大學(xué) 師范學(xué)院, 遼寧 沈陽(yáng) 110003)

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    碳納米管內(nèi)嵌多種碳分子的密度泛函計(jì)算分析

    高 鷺 遠(yuǎn)

    (沈陽(yáng)大學(xué) 師范學(xué)院, 遼寧 沈陽(yáng)110003)

    摘要:從量子化學(xué)角度分析了在不同直徑的碳納米管(CNT管)里內(nèi)嵌碳鏈、碳環(huán)、碳碗、碳籠、碳管和石墨片等碳分子所形成的碳素納米復(fù)合結(jié)構(gòu).通過贗勢(shì)平面波方法對(duì)上述體系進(jìn)行了幾何構(gòu)型的優(yōu)化,并采用相關(guān)與交換相結(jié)合的密度泛函(PBE)方法計(jì)算它們的結(jié)構(gòu)、總能量、能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度、電-聲耦合參數(shù)及振動(dòng)頻率等.

    關(guān)鍵詞:碳鏈; 碳環(huán); 碳碗; 碳籠; 石墨片; 碳納米管

    自從富勒烯、碳納米管及碳納米豆莢等碳素納米結(jié)構(gòu)問世以來,它們即成為納米科技與納米材料領(lǐng)域里被廣泛關(guān)注的焦點(diǎn).其應(yīng)用范圍涉及到電子、機(jī)械、醫(yī)藥、能源、化工等工業(yè)技術(shù)領(lǐng)域;并且對(duì)航空、航天、高溫超導(dǎo)、生物工程、生物醫(yī)學(xué)、微電子技術(shù)等高科技領(lǐng)域的科學(xué)研究也將產(chǎn)生重要的影響.

    為了尋求新型碳素納米復(fù)合結(jié)構(gòu), 探究其材料學(xué)性能, 特選擇將多種碳分子嵌入至不同管徑的碳納米管中作為研究課題, 從理論上研究這些結(jié)構(gòu)的特征與性能, 以期在這個(gè)領(lǐng)域的理論研究方面做一些具有前瞻性的工作. 該研究采用密度泛函(DF)方法并結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)(MD)探究封閉在小管徑納米管(CNT)里的各種碳分子的結(jié)構(gòu)與性質(zhì). 迄今已相繼對(duì)直徑從0.553 nm的(4,4)到0.953 nm的(7,7)納米管內(nèi)嵌碳鏈、碳環(huán)、石墨片、石墨碗、石墨籠和石墨管等形成復(fù)合結(jié)構(gòu)的能量、幾何構(gòu)型和振動(dòng)性質(zhì)做過理論計(jì)算.

    1研究方法

    采用“模擬退火”DF計(jì)算研究方法,以Troullier和Martins形式的離子贗勢(shì),描述了電子-離子相互作用,交換相關(guān)能采用的是Perdew、Burke和Ernzerhof(PBE)的近似值[1];計(jì)算中使用了布里淵區(qū)具有一個(gè)單點(diǎn)(k=0)的周期性邊界條件,并且以具有50Ry動(dòng)能截?cái)嗟钠矫娌ɑ瘮?shù)展開波函數(shù).整個(gè)計(jì)算中選取一個(gè)正交單位晶胞,且納米管(CNT)之間的間隔至少是0.8 nm.這種CNT的超晶胞模型包括5個(gè)單位晶胞:CNT(2,2)[40個(gè)碳原子]、(4,4)[80個(gè)碳原子]、(5,5)[100個(gè)碳原子]、(6,6)[120個(gè)碳原子]和(7,7)[140碳原子],且超晶胞沿著CNT軸向長(zhǎng)約1.24 nm.被封閉的碳分子包括鏈、環(huán)、片、碗、籠和管等.對(duì)這些幾何構(gòu)型采用模擬退火的方式進(jìn)行優(yōu)化;之后以具有0.001 nm的原子位移之有限差值計(jì)算振動(dòng)頻率與特征向量.計(jì)算模型相關(guān)信息見表1.

    表1 計(jì)算模型相關(guān)信息

    2計(jì)算結(jié)果的理論分析

    2.1復(fù)合物的結(jié)構(gòu)與能量

    管內(nèi)碳分子的相對(duì)穩(wěn)定性取決于結(jié)合能的數(shù)值,結(jié)合能是指碳分子嵌入CNT前后總能量的差值,即:

    (1)

    Etot(csp)和Etot(CNT)分別是游離的碳分子和空CNT的總能量,Etot[csp@(CNT)]是碳分子與CNT復(fù)合結(jié)構(gòu)的總能量.Ebind值越大意味著內(nèi)嵌碳分子跟納米管的結(jié)合越強(qiáng).如果碳原子數(shù)目多于10個(gè)(無論是偶數(shù)還是奇數(shù)),則復(fù)合結(jié)構(gòu)體系都按單重態(tài)計(jì)算;而少于10個(gè)碳原子的復(fù)合結(jié)構(gòu)體系最穩(wěn)定的構(gòu)型:偶數(shù)碳應(yīng)該是三重態(tài),奇數(shù)碳則為單重態(tài)[2].在評(píng)估由方程(1)所得的Ebind時(shí),采用的是Etot(csp)的最低能量值.扶手椅碳納米管直徑優(yōu)化值見表2.

    表2 扶手椅碳納米管直徑優(yōu)化值

    2.1.1碳鏈

    線性碳鏈(n=2~6)的長(zhǎng)度會(huì)影響到結(jié)合能,但鏈內(nèi)碳原子間隔對(duì)其影響不大.對(duì)于CNT(5,5)而言,鏈內(nèi)碳原子之間的最小間隔約為0.587 nm,就CNT(6,6)而言,這種間隔約為0.611 nm,故鏈內(nèi)碳原子各間隔的相互影響可以忽略.從CNT(5,5)內(nèi)的四原子鏈[可表示為鏈4@(5,5)]的幾種不同初始幾何構(gòu)型開始進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化,得到的最穩(wěn)定構(gòu)型同為一種沿著CNT軸分布的鏈,其結(jié)合能為-0.07 eV;其他初始構(gòu)型,如一個(gè)遠(yuǎn)離中心位置而平行于軸的碳鏈和傾斜的碳鏈優(yōu)化后也都為“同軸”幾何構(gòu)型;如果初始鏈的幾何構(gòu)型垂直于CNT軸,則迭代至下一個(gè)能量最小值時(shí),存在一個(gè)較小的弛豫,但這種結(jié)構(gòu)并沒有成鍵,其結(jié)合能為-1.95 eV.連接鏈和CNT壁的三角形構(gòu)型從能量角度而言是不利的,且部分原子有可能離開CNT壁.從雙原子鏈到六原子鏈,當(dāng)它們沿著CNT(5,5)軸方向嵌入時(shí),碳鏈與CNT壁會(huì)部分成鍵或產(chǎn)生弱相互作用.另一方面當(dāng)四原子鏈分別嵌入到直徑為0.55 nm的CNT(4,4)到0.95 nm的CNT(7,7)等一系列的納米管中形成復(fù)合結(jié)構(gòu)時(shí),過程的結(jié)合能逐漸趨于零.在納米管CNT(4,4)里的鏈4與管壁的結(jié)合能具有較大的負(fù)值,這意味著CNT(4,4)的直徑太小以致于不能容納下線性碳鏈;在CNT(6,6)中,四原子鏈與管壁間微弱成鍵,而在CNT(5,5)和CNT(7,7)中,四原子鏈與管壁間僅存在弱相互作用;可以預(yù)見對(duì)于直徑很大的CNT而言,結(jié)合能趨于零,表明在這種管里鏈與管壁間的相互作用很小.計(jì)算結(jié)果表明當(dāng)把碳鏈嵌入到直徑為0.684 nm CNT(5,5)時(shí),碳管直徑不變.共軸鏈與納米管壁的間隙為0.342 nm,與石墨夾層間隔0.34 nm幾乎相同,這與HRTEM測(cè)試結(jié)果不謀而合[3].該情況表明半徑為0.35 nm的CNT和最里層半徑為該值的MWNT一樣均能內(nèi)嵌碳鏈.為模擬一個(gè)無限長(zhǎng)的碳鏈,把一個(gè)十原子的碳鏈分別嵌入到CNT(5,5)和CNT(7,7)里, 前者結(jié)合能是負(fù)值;而后者結(jié)合能則為正值.不能把十原子碳鏈的計(jì)算結(jié)果直接與短鏈進(jìn)行比較,因?yàn)槭犹兼溙摂M與超晶胞相當(dāng),這種緊束縛的松弛會(huì)導(dǎo)致較強(qiáng)的結(jié)合.在CNT(4,4)中四原子鏈內(nèi)完全松弛的C—C鍵長(zhǎng)是0.129 nm、0.134 nm和0.129 nm,這與十原子碳鏈內(nèi)嵌的情況類似,均為改良的累積鍵.

    2.1.2碳環(huán)、石墨片和碳碗

    二維石墨片的每個(gè)超晶胞包括20~40個(gè)碳原子,當(dāng)其嵌入到CNT中,經(jīng)結(jié)構(gòu)優(yōu)化后,片20的結(jié)構(gòu)由初始幾何構(gòu)型變?yōu)橐粭l連接六邊形的帶子,在CNT(5,5)中會(huì)變小.邊緣原子的懸空鍵會(huì)通過與CNT壁的結(jié)合而消除,那些邊緣原子會(huì)朝著石墨片移動(dòng)以形成雙管或管片雜化的結(jié)構(gòu).片20嵌入到CNT(6,6)的中心,會(huì)導(dǎo)致六元環(huán)向六元環(huán)與八元環(huán)稠合形成多環(huán)結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變,這種多環(huán)結(jié)構(gòu)成正方形.沒有外部的CNT情況下,對(duì)連接的六邊形結(jié)構(gòu)優(yōu)化顯示.當(dāng)處于封閉的幾何構(gòu)型時(shí),初始的六元環(huán)稠合成十二元環(huán)且成正方形.可見幾何構(gòu)型按照釋放張力的方式改變,且對(duì)于獨(dú)立的碳原子團(tuán)而言,類似的結(jié)構(gòu)也已發(fā)現(xiàn).另一方面,CNT管的半徑變形源于指向片20和CNT(6,6)管之間的相互排斥作用.內(nèi)嵌CNT(7,7)中心的六邊形以類似于CNT(6,6)中的方式而松弛下來,此種情況CNT管的變形很小.這種六邊形也可放置到靠近CNT(7,7)的管壁處,即遠(yuǎn)離中心的位置;這樣會(huì)因松弛導(dǎo)致六元環(huán)與CNT管壁的插銷式連接 (僅一條邊結(jié)合到管壁上).這種情況類似于CNT(5,5)管中的情形.片20嵌入到CNT(5,5)管中時(shí)不能導(dǎo)致二者的結(jié)合,但當(dāng)納米管管徑變大時(shí),Ebind會(huì)逐漸增大.例如直徑為0.953 nm的CNT(7,7)將達(dá)到0.39 eV.片20@CNT(7,7)的遠(yuǎn)離中心結(jié)構(gòu)很不穩(wěn)定,其結(jié)合能為-7.23 eV.

    把石墨層的窄帶嵌入到CNT(7,7)中,當(dāng)石墨片小于外部容納它的CNT管時(shí),這些石墨片邊緣的碳原子傾向于形成五邊形非平面結(jié)構(gòu),因而在片的邊緣消除了懸空鍵.當(dāng)石墨片尺寸增大時(shí),與石墨片邊緣碳原子成鍵的管壁原子能被取代,這樣既增大了納米管的變形又增加了石墨片的彎曲度.石墨片內(nèi)嵌CNT管形成的復(fù)合結(jié)構(gòu)之結(jié)合能見表3.

    表3 石墨片內(nèi)嵌CNT管形成復(fù)合結(jié)構(gòu)的結(jié)合能

    從表3結(jié)合能數(shù)值看出,①所列結(jié)構(gòu)中的最后一個(gè)[片40@ CNT(7,7)]應(yīng)該最穩(wěn)定,但與它的原始管結(jié)構(gòu)相比較,復(fù)合結(jié)構(gòu)的外管已完全扭曲;②復(fù)合結(jié)構(gòu)[片25@ CNT(7,7)]很不穩(wěn)定,然而這一點(diǎn)正是在多壁碳納米管里所期望的.

    石墨碗能由石墨片通過一個(gè)五邊形取代六邊形的方式得到.石墨碗20通過碗邊緣碳原子與管壁原子間的結(jié)合,被鎖定在CNT(7,7)管壁上.石墨碗20嵌入CNT(7,7)管中會(huì)導(dǎo)致CNT管變形,且結(jié)合能為負(fù)值(-3.40 eV).總的來看,重排飽和懸空鍵或與CNT壁直接成鍵,都會(huì)有利于石墨片和碗的內(nèi)嵌過程;然而在形成復(fù)合結(jié)構(gòu)過程中,石墨片、碗及碳納米管的變形卻又會(huì)阻礙這種內(nèi)嵌過程.

    2.1.3碳籠和碳管

    實(shí)驗(yàn)上和理論上均已證實(shí),碳籠C20球是富勒烯家族中最小的成員,它是由12個(gè)五邊形組成的.籠20(C20) 已先后被嵌入到CNT(5,5)、CNT(6,6)、CNT(7,7)的中心[4-6].C20嵌入到CNT(5,5)中導(dǎo)致CNT的半徑增大(變形),且結(jié)合能為負(fù)值(-25.54 eV),這對(duì)復(fù)合過程十分不利.隨著納米管半徑增大這種復(fù)合過程中CNT的半徑擴(kuò)大(變形)會(huì)逐漸降低;從結(jié)合能看也會(huì)變得更加有利,例如直徑為0.953 nm的CNT(7,7)管作為主體材料時(shí),其結(jié)合能是-1.03 eV.籠20與CNT(7,7)之間的原子最小間隔約為0.283 nm,小于石墨夾層間隔.,當(dāng)CNT管直徑增加時(shí),籠20(C20)與管的結(jié)合能趨于零.以上結(jié)果表明直徑大于CNT(7,7)的納米管均可容納籠20以形成穩(wěn)定的碳納米豆莢.計(jì)算結(jié)果還同時(shí)表明,如果籠20具有一個(gè)遠(yuǎn)離中心位置而靠近CNT(7,7)管壁的初始構(gòu)型,那么它會(huì)回到CNT(7,7)管里的中心位置,亦即后一種情況更為穩(wěn)定.

    對(duì)于雙壁納米管(DWNT)(2,2)@(7,7)結(jié)構(gòu)中的CNT(2,2)而言,其直徑優(yōu)化值是0.30 nm,它比卷成筒狀的石墨片的直徑要大.(2,2)和(7,7)之間的原子最小間距約為0.336 nm,接近石墨夾層間隔0.34 nm.這種理論計(jì)算得到的幾何構(gòu)型與HRTEM測(cè)試結(jié)果一致.CNT(2,2)@(7,7)的結(jié)合能為-0.90 eV,如果把CNT(2,2) 展開成為石墨片(片40),其能量降低值為0.27 eV/原子.在嵌入CNT(7,7)后石墨片的每個(gè)碳原子的總能量比在CNT(2,2)中的能量要低0.08 eV.當(dāng)石墨片40被嵌入到CNT(7,7)管中時(shí),石墨片與CNT二者都將發(fā)生變形.由于附加約束的限制,在多壁納米管中,最里邊的納米管變形很小,且石墨片40@(MWNT)復(fù)合體系的總能量將會(huì)增加.上述結(jié)果表明外層碳管會(huì)阻礙石墨片在碳管內(nèi)形成;與形成SWNT(2,2)相比,這種阻礙更有利于在多壁納米管的核心形成CNT(2,2).

    上述有關(guān)碳納米管內(nèi)嵌多種碳分子形成復(fù)合體的結(jié)構(gòu)與熱力學(xué)研究表明, 納米管的直徑是影響結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性及能量高低的重要因素.帶有封閉物種(csp)的納米管單重態(tài)復(fù)合體:①如果CNT的直徑很小,則CNT與csp之間的相互作用將表現(xiàn)為排斥.在鏈4@CNT(4,4)中,這種情況就非常明顯;并且當(dāng)直徑增加時(shí),這種排斥作用會(huì)減小.②如果CNT的直徑很大,則CNT與csp之間的相互作用和結(jié)合能都會(huì)很小.這種情況在包含有20個(gè)碳原子的碳鏈20、碳片20和碳籠20的內(nèi)嵌中均非常明顯.具有雜化鍵結(jié)合的四原子鏈會(huì)導(dǎo)致CNT的變形和能量上的不利. 從能量變化看,鏈4與CNT的結(jié)合能隨納米管的直徑改變而改變,且鏈4嵌入到CNT(6,6)管中,結(jié)合能具有最大值.在Chain10@CNT(7,7)復(fù)合體中鍵的數(shù)目與原子的數(shù)目相同,但在Chain4@CNT(7,7)復(fù)合體中,鍵的數(shù)目要比原子數(shù)目少一個(gè).因而在結(jié)合能上是前者大于后者.在所有計(jì)算過的復(fù)合體中,對(duì)于各種內(nèi)嵌分子“遠(yuǎn)離軸”的初始結(jié)構(gòu),經(jīng)優(yōu)化后的結(jié)果都趨于同一種結(jié)構(gòu),即內(nèi)嵌分子主對(duì)稱軸與管軸相重合的所謂“軸向結(jié)構(gòu)”.研究中發(fā)現(xiàn)在穩(wěn)定鏈結(jié)構(gòu)的過程中,CNT管起著實(shí)質(zhì)性的作用;因?yàn)閹缀跛歇?dú)立結(jié)構(gòu)的鏈都采取了具有虛頻的彎曲振動(dòng)模式. 在有關(guān)狹窄單壁納米管中的4He的擴(kuò)展蒙特卡羅(Monte Carlo)計(jì)算中,發(fā)現(xiàn)理想的一維體系與CNT管中相似的體系之間存在著差別.嵌入直徑為0.684 nm的CNT(5,5)管中的碳鏈,在能量上比碳片和碳籠更為有利.雖然研究過的多種結(jié)構(gòu),從方程(1)角度看是“未結(jié)合”的,但是結(jié)合能隨著CNT管直徑變化而變化這一事實(shí)表明,比CNT(7,7)大的碳納米管能夠容納碳鏈及比碳鏈更大的碳分子.例如,相互連接的碳環(huán)、碳籠20和納米管(2,2)在CNT(7,7)中都具有一個(gè)小的結(jié)合能.對(duì)于有序的碳鏈、連接的環(huán)、CNT(2,2)和碳籠20而言,嵌入到CNT(7,7)中會(huì)變得越來越有利.研究中還發(fā)現(xiàn),許多結(jié)構(gòu)的成鍵特征異同尋常:2個(gè)、3個(gè)甚至4個(gè)完全等同的碳原子能共存于鏈管或片管的混合結(jié)構(gòu)中,相應(yīng)于sp、sp2和sp3雜化.除了起封閉作用外,碳納米管還能提供與其他內(nèi)嵌碳分子相互作用的壁原子.這些原子積累在CNT管壁上,形成具有混合雜化鍵的新分子或原子團(tuán).

    2.2振動(dòng)頻率

    對(duì)于上文提到過的所有結(jié)構(gòu)均已做過振動(dòng)頻率計(jì)算.單壁扶手椅納米管SWNT (5,5)的拉曼活性呼吸模式(BM)之頻率(370 cm-1)與單壁螺旋納米管SWNT (6,4)的緊束縛頻率值(366 cm-1)十分接近,它們都具有類似的直徑(0.69 nm).這種BM頻率能夠從反函數(shù)估算出來,而這種反函數(shù)是由力常數(shù)計(jì)算得到的.

    (2)

    式中:ω為振動(dòng)頻率反函數(shù)估算值,d為這種CNT管的直徑,通常以nm作單位.運(yùn)用該公式可預(yù)測(cè)SWNT(5,5)的頻率為327 cm-1.對(duì)于小管徑的CNT而言,這種從單一反函數(shù)計(jì)算得到的頻率值與BM的偏差在其他DF計(jì)算中也是很明顯的.鏈4@(5,5)的BM值是374 cm-1,表明碳鏈內(nèi)嵌CNT管在一定程度上會(huì)影響到納米管的BM值.對(duì)SWNT (2,2)的BM計(jì)算值為787 cm-1,比較接近由方程(2)得到的估算值796 cm-1;對(duì)于雙壁碳納米管DWNT(2,2)@(7,7)的振動(dòng)分析顯示,WNT(2,2)的BM值為787 cm-1,與SWNT(2,2)的BM計(jì)算值相等,這表明外層納米管對(duì)內(nèi)層納米管的BM頻率影響很小.

    對(duì)于所有的n而言,線性鏈都具有一個(gè)對(duì)稱中心,所有的拉曼活性模式是完全對(duì)稱的.彎曲振動(dòng)模式的頻率很低:50~500 cm-1,因而可把注意力主要集中在Σg的伸縮振動(dòng)模式上.在這種振動(dòng)模式下,相鄰碳原子做離開原位的振動(dòng),振動(dòng)頻率依賴于鏈中碳原子數(shù)的多少(偶數(shù)).采用“全電子高斯基組DF方法”做計(jì)算,可得到獨(dú)立碳鏈Cn(n=2~20)的振動(dòng)頻率.當(dāng)碳原子數(shù)n增加時(shí),伸縮振動(dòng)頻率增大,一直持續(xù)到n=6時(shí),頻率達(dá)到最大值.在這之后隨n增加,頻率又將減小.采用類似的方法計(jì)算CNT(5,5)管中碳鏈和游離碳鏈的振動(dòng)頻率,其值與實(shí)驗(yàn)值基本吻合.且前者比后者約低60~90 cm-1.

    用內(nèi)嵌碳鏈的多壁碳納米管進(jìn)行拉曼散射實(shí)驗(yàn)時(shí),于1 850 cm-1附近出現(xiàn)一個(gè)明顯的吸收峰, HRTEM影像表明這條碳鏈大約有20 nm長(zhǎng);分析表明這條鏈包含一段較短的、被空位隔開的“片斷”.正是這一 “片斷”導(dǎo)致拉曼光譜中1 850 cm-1處的強(qiáng)吸收.鏈4@(5,5)中的伸縮振動(dòng)頻率為1 954 cm-1,鏈4@(6,6)的這種頻率值增加到1 998 cm-1,但鏈4@(7,7)的這種頻率卻又降到1 993 cm-1.這些結(jié)果表明內(nèi)嵌到較大的CNT管中,碳鏈的振動(dòng)頻率會(huì)增大,將趨于約2 000 cm-1這個(gè)值.

    有關(guān)碳環(huán)、石墨片、碳籠、和碳管的振動(dòng)頻率計(jì)算表明,在片20@(7,7)中相互連接的環(huán)其伸縮振動(dòng)頻率具有最大值2 155 cm-1.在遠(yuǎn)離中心位置情況下,有關(guān)片20@(5,5)和片20@(7,7)的計(jì)算表明,石墨片的所有振動(dòng)頻率都低于1 645 cm-1.碳籠內(nèi)嵌到CNT(7,7)管中具有的振動(dòng)頻率不會(huì)高于1 450 cm-1;且CNT(7,7)管中的CNT(2,2)的振動(dòng)頻率最高值為1 600 cm-1.

    3結(jié)論

    針對(duì)單壁扶手椅納米管里內(nèi)嵌碳鏈、碳環(huán)、石墨片、碳碗、碳籠和碳管等多種碳分子形成的復(fù)合結(jié)構(gòu),在能量、幾何構(gòu)型和振動(dòng)頻率等方面進(jìn)行密度泛函計(jì)算;計(jì)算范圍包括扶手椅納米管(n,n),n=4~7,對(duì)應(yīng)直徑范圍在0.553~0.953 nm之間.結(jié)果表明①直徑等于或大于0.7 nm以上的碳納米管能容納線性碳鏈;②直徑大于1.0 nm的碳納米管還能與碳環(huán)、石墨片、碳籠或更小的納米管形成內(nèi)嵌式的結(jié)合;③具有懸空鍵的碳分子能與CNT管壁結(jié)合或形成其他穩(wěn)定結(jié)構(gòu),這種情況是否出現(xiàn)取決于內(nèi)嵌碳分子與納米管壁間的間隔;④對(duì)于具有飽和鍵的碳分子而言,離開CNT壁的最小間隔約為0.34 nm,接近石墨夾層間隔;⑤較大的碳分子能引起CNT管壁局部變形甚至長(zhǎng)程變形.

    碳鏈和碳環(huán)的伸縮振動(dòng)模式頻率在1 800 cm-1以上,石墨片的伸縮振動(dòng)頻率為1 645 cm-1以下,而碳籠的伸縮振動(dòng)頻率最大值僅為1 450 cm-1.碳鏈的伸縮模式頻率在嵌入CNT管時(shí)會(huì)減小,因此在1 850 cm-1處觀察到的拉曼峰可能是由于碳鏈引起的,因?yàn)樘辑h(huán)太大以致于不能嵌入CNT(5,5)內(nèi)形成穩(wěn)定的復(fù)合結(jié)構(gòu).獨(dú)立的碳環(huán),如C18縮合C20在2 100 cm-1附近具有拉曼活性模式,但在1 700~2 000 cm-1范圍內(nèi)卻沒有.近來Ravagnan等人利用沉積有無定形碳的膠片在2 100 cm-1附近確定了碳鏈的一個(gè)拉曼峰,已經(jīng)發(fā)現(xiàn)這個(gè)頻率也出現(xiàn)在碳環(huán)的振動(dòng)上.與在CNT管里封閉的幾何構(gòu)型相比,這個(gè)頻率更有可能出現(xiàn)在膠片上.從計(jì)算結(jié)果還可以看到,獨(dú)立的碳環(huán)比獨(dú)立的碳鏈(n>10)更穩(wěn)定.此外,計(jì)算結(jié)果還表明了碳納米線(CNW’s)的存在,近年來的實(shí)驗(yàn)也觀察到了多壁納米管(MWNT’s)中穩(wěn)定的CNW’s.這暗示著在多壁納米管(MWNT)里嵌入更小納米管且能夠穩(wěn)定的是直徑為0.3 nm的最小納米管CNT(2,2).

    參考文獻(xiàn):

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    (GAO L Y. Theoretical research for encapsulation of various carbon molecules in carbon nanotubes:Analysis to some calculations results of density functional[J]. Journal of Shenyang University(Natural Science), 2013,24(6):34-37.)

    【責(zé)任編輯: 祝穎】

    Some Calculations Results of Density Functional on Encapsulation of Various Carbon Molecules in Carbon Nanotubes

    GaoLuyuan

    (Normal School, Shenyang University, Shenyang 110003, China)

    Abstract:A new type of carbon nanostructure formed by encapsulating the carbon chains, rings, graphitic sheets, bowls, cages, and tubes into single-walled nanotubes (CNT’s) is studied, with quantum chemistry method. Pseudopotential plane-wave basis is employed to optimize geometrical structure, and PBE of density functional theory is used to calculate the electron properties including energy, band structure, density of states, electron-phonon coupling parameter and vibration frequencies.

    Key words:carbon chains; carbon rings; carbon bowls; carbon cages; graphitic sheets; carbon nanotubes

    中圖分類號(hào):O 621.13; TB 383

    文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    文章編號(hào):2095-5456(2016)01-0006-05

    作者簡(jiǎn)介:高鷺遠(yuǎn)(1961-),男,遼寧沈陽(yáng)人,沈陽(yáng)大學(xué)副教授.

    收稿日期:2015-07-30

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