沈撫灌區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染時(shí)空變化特征及生態(tài)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

安　婧，宮曉雙，2，陳宏偉，魏樹和

（1.中國(guó)科學(xué)院沈陽(yáng)應(yīng)用生態(tài)研究所污染生態(tài)與環(huán)境工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，沈陽(yáng)110016；2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，北京100049；3.沈陽(yáng)大學(xué)生命科學(xué)與工程學(xué)院，沈陽(yáng)110044）

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沈撫灌區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染時(shí)空變化特征及生態(tài)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

安婧1，宮曉雙1，2，陳宏偉3*，魏樹和1

（1.中國(guó)科學(xué)院沈陽(yáng)應(yīng)用生態(tài)研究所污染生態(tài)與環(huán)境工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，沈陽(yáng)110016；2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，北京100049；3.沈陽(yáng)大學(xué)生命科學(xué)與工程學(xué)院，沈陽(yáng)110044）

摘要：以東北典型污灌區(qū)——沈撫灌區(qū)農(nóng)田土壤為研究對(duì)象，在收集整理沈撫灌區(qū)自20世紀(jì)末停灌后不同時(shí)期土壤重金屬污染情況的相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道后，沿灌渠主干以行政村為單位布設(shè)取樣點(diǎn)28個(gè)，利用原子吸收分光光度法、數(shù)理統(tǒng)計(jì)法、空間插值法等研究了重金屬元素Cd、Pb、Cu、Zn在灌區(qū)農(nóng)田土壤和農(nóng)作物中的污染現(xiàn)狀及時(shí)空分布特征，并利用內(nèi)梅羅污染指數(shù)法、EPA人體暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法及潛在生態(tài)危害指數(shù)法對(duì)污灌區(qū)重金屬污染土壤及農(nóng)產(chǎn)品的潛在健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)。結(jié)果表明：灌區(qū)土壤重金屬的平均濃度為：Cd 0.60 mg.kg-1、Pb 38.76 mg.kg-1、Cu 22.39 mg.kg-1、Zn 57.64 mg.kg-1，其中Cd含量超過(guò)了國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)；與文獻(xiàn)報(bào)道該灌區(qū)近15年來(lái)土壤重金屬污染情況相比，土壤中Cu、Zn含量明顯降低，而Cd、Pb含量并無(wú)顯著變化；土壤中4種重金屬元素的空間分布特征各異，灌區(qū)土壤重金屬綜合污染水平屬于輕微污染；Cd、Pb在玉米中殘留濃度超過(guò)國(guó)家食品安全限值，對(duì)人攝食途徑存在健康風(fēng)險(xiǎn)，尤其是Cd具有較強(qiáng)的潛在生態(tài)危害性。

關(guān)鍵詞：沈撫污灌區(qū)；土壤重金屬；時(shí)空分布；健康風(fēng)險(xiǎn)

安婧，宮曉雙，陳宏偉，等.沈撫灌區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染時(shí)空變化特征及生態(tài)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2016，35（1）：37-44.

AN Jjng，GONG Xjao-shuang，CHEN Hong-wej，et a1. Tempora1 and spatja1 characterjstjcs and hea1th rjsk assessments of heavy meta1 po11utjon jn soj1s of Shenfu jrrjgatjon area[J]. Journal of Agro-Environment Science，2016，35（1）：37-44.

我國(guó)是一個(gè)水資源相對(duì)缺乏的國(guó)家，人均水資源量?jī)H占世界人均量的1/4，被聯(lián)合國(guó)列為13個(gè)貧水國(guó)之一。同時(shí)，作為世界農(nóng)業(yè)大國(guó)，我國(guó)對(duì)灌溉用水的需求量巨大，以灌溉為主的農(nóng)業(yè)需水量占全國(guó)總用水量的70％以上。然而，隨著?濟(jì)發(fā)展和人們生活水平的提高，工業(yè)和生活用水越來(lái)越多地占去了灌溉水的份額，再加上水體污染和農(nóng)業(yè)用水利用率低等問(wèn)題交互存在，嚴(yán)重影響和限制了農(nóng)業(yè)發(fā)展和人們生活水平的提升[1-2]。為了解決農(nóng)業(yè)灌溉用水問(wèn)題，我國(guó)從20世紀(jì)50年代開始向西方發(fā)達(dá)國(guó)家學(xué)習(xí)，在北京、天津、西安、撫順等城市?后開辟了大型污水灌溉試驗(yàn)區(qū)，雖然污水灌溉緩解了當(dāng)?shù)剞r(nóng)業(yè)水資源緊缺的矛盾，也為作物生長(zhǎng)提供了豐富的氮、磷、鉀等營(yíng)養(yǎng)元素和有機(jī)質(zhì)[3]，但由于當(dāng)時(shí)我國(guó)污水灌溉管理體系尚未健全，大量的污水不加控制的盲目灌溉，使得農(nóng)田土壤受到重金屬、石油烴等嚴(yán)重污染。農(nóng)業(yè)部進(jìn)行的全國(guó)污灌區(qū)調(diào)查結(jié)果顯示，截至2000年我國(guó)約140萬(wàn)hm2的污灌區(qū)土壤中有64.8％受到不同程度的重金屬污染[4]。污灌區(qū)農(nóng)田土壤的重金屬污染，會(huì)直接或間接影響區(qū)域內(nèi)土壤的理化性質(zhì)、地下水水質(zhì)、農(nóng)作物品質(zhì)等，進(jìn)而危害區(qū)域生態(tài)環(huán)境和人體健康[5]。

沈撫灌區(qū)始建于20世紀(jì)60年代，起點(diǎn)位于撫順市東部的撫順錦綸化工廠，流?李石寨、深井子等村鎮(zhèn)后進(jìn)入沈陽(yáng)市東陵區(qū)，干渠全長(zhǎng)約70 km，灌溉面積約為1.0×104hm2，是我國(guó)污灌歷史較長(zhǎng)、面積最大的石化工業(yè)廢水灌區(qū)。自1965年至1998年，沈撫灌區(qū)承擔(dān)著沈撫兩市生產(chǎn)、生活污水排放，兼顧沿線廣大區(qū)域內(nèi)水田灌溉??，據(jù)統(tǒng)計(jì)共有1.03×104hm2稻田在這33年間?歷過(guò)污水灌溉，大量未?無(wú)害化處理的污水被直接用于農(nóng)田灌溉，使污水中的Cd、Cu、Zn、Pb等重金屬進(jìn)入農(nóng)田土壤。多年的污水灌溉造成了該地區(qū)農(nóng)田土壤環(huán)境惡化、水稻秧苗生長(zhǎng)慢、根部腐爛、粒癟和大米品質(zhì)下降等一系列后果，使當(dāng)?shù)氐纳鷳B(tài)環(huán)境受到嚴(yán)重破壞，同時(shí)污灌地區(qū)的肝腫大、胃癌等病的發(fā)病率較高，對(duì)人體健康產(chǎn)生了一定程度的危害[6]。隨著政府對(duì)污水灌溉后果重視程度不斷提高且人們對(duì)其危害的認(rèn)識(shí)逐漸加強(qiáng)，1995年沈陽(yáng)市政府開始投資興建以渾河水為水源的?水灌渠并于1999年建成，沈撫灌區(qū)污水灌溉的歷史至此徹底結(jié)束。

盡管該區(qū)域已?過(guò)近15年的?水灌溉，并且通過(guò)農(nóng)田水?旱、土地農(nóng)轉(zhuǎn)非等措施?善土壤環(huán)境質(zhì)量，但由于多年污灌的積累，該灌區(qū)土壤仍存在一定程度的污染。張勇等[7]在停灌初期對(duì)灌區(qū)土壤及農(nóng)產(chǎn)品的重金屬污染狀況進(jìn)行了評(píng)價(jià)，結(jié)果表明：研究區(qū)域土壤中Cd的污染情況較重，農(nóng)產(chǎn)品則是Pb超標(biāo)顯著。李名升等[8]對(duì)2001—2005年遼寧省環(huán)境監(jiān)測(cè)總站對(duì)沈撫灌區(qū)土壤的監(jiān)測(cè)結(jié)果進(jìn)行分析后認(rèn)為，沈撫灌區(qū)具有潛在的多金屬高生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，尤其是Cd污染較為嚴(yán)重。車飛等[9]對(duì)2009年沈撫灌區(qū)土壤重金屬污染狀況進(jìn)行了環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)，結(jié)果表明停灌10年后灌區(qū)土壤重金屬污染仍然處于輕微污染水平。隨著停灌時(shí)間的延長(zhǎng)，關(guān)于沈撫灌區(qū)重金屬含量及分布特征變化情況的報(bào)道，尤其是區(qū)域農(nóng)作物中重金屬殘留情況的報(bào)道相對(duì)匱乏。由于重金屬一旦進(jìn)入環(huán)境中較難被降解和去除，其對(duì)土壤和農(nóng)作物具有持續(xù)性的生態(tài)效應(yīng)和潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。基于此，本文選取沈陽(yáng)市境內(nèi)的污灌區(qū)作為研究對(duì)象，在收集整理歷史資料的基礎(chǔ)上，通過(guò)野外調(diào)查結(jié)合實(shí)驗(yàn)室分析，對(duì)研究區(qū)域內(nèi)土壤和農(nóng)作物中重金屬的殘留狀況進(jìn)行測(cè)定，并與歷史資料數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比分析；?用GIS技術(shù)建立研究區(qū)域內(nèi)土壤重金屬的空間數(shù)據(jù)庫(kù)，了解區(qū)域土壤環(huán)境質(zhì)量空間分布現(xiàn)狀；利用單項(xiàng)污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅污染指數(shù)法、潛在危害生態(tài)指數(shù)法等對(duì)污灌區(qū)重金屬污染土壤及農(nóng)產(chǎn)品的潛在健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，并以此為依據(jù)，對(duì)該區(qū)域的農(nóng)業(yè)種植方式以及土地利用方式提出了空間布局調(diào)整建議，旨在提高農(nóng)村的生態(tài)環(huán)境質(zhì)量，加速沈陽(yáng)生態(tài)農(nóng)村建設(shè)之路，為?善沈陽(yáng)農(nóng)村生態(tài)環(huán)境和建設(shè)和諧社會(huì)主義新農(nóng)村提供科學(xué)依據(jù)。

1　材料與方法

1.1樣品采集

根據(jù)研究區(qū)域的實(shí)際情況，并參照2000—2014年歷史資料中的布點(diǎn)位置，于2014年9月在古城子、深井子、孫家寨、營(yíng)城子、桃仙、班家寨等村鎮(zhèn)?集了曾?長(zhǎng)期污灌的農(nóng)田土壤樣品以及?樣點(diǎn)區(qū)域種植的玉米樣品28個(gè)。研究區(qū)處于農(nóng)業(yè)種植區(qū)，工業(yè)生產(chǎn)產(chǎn)值較少，汽車尾氣導(dǎo)致的重金屬污染可以忽略，因此研究區(qū)的土壤重金屬主要來(lái)源于污灌區(qū)的污水灌溉。設(shè)定樣方大小為20 m×20 m，?用對(duì)角線法?取地塊表層0～20 cm的土壤，將土樣混勻后按四分法取1 kg裝入樣品袋備用。?樣時(shí)用GPS定位樣點(diǎn)坐標(biāo)，?樣點(diǎn)分布如圖1所示。對(duì)應(yīng)28個(gè)土壤樣品?樣點(diǎn)，同時(shí)?用多點(diǎn)混合法?集植物樣品，然后混合使用四分法分取3 kg左右裝入樣品袋備用。

圖1　沈撫灌區(qū)土壤樣品采集點(diǎn)示意圖Fjgure 1 Djstrjbutjon of samp1jng pojnts jn Shenfu jrrjgatjon area

1.2樣品預(yù)?理及分析測(cè)定方法

土壤樣品?自然風(fēng)干、研磨過(guò)100目尼龍篩后，一部分土壤樣品進(jìn)行理化性質(zhì)分析（表1），另一部分4℃冷藏保存待用。植物樣品曬干后，將樣品籽粒粉碎，過(guò)60目尼龍篩后待用。土壤重金屬與農(nóng)產(chǎn)品重金屬含量的分析測(cè)定方法如表2所示。

表1　土壤樣品理化性質(zhì)分析Tab1e 1 Physjca1 and chemjca1 propertjes of soj1s

表2　土壤和農(nóng)產(chǎn)品重金屬總量分析方法采用標(biāo)準(zhǔn)Tab1e 2 Ana1ysjs methods for tota1 heavy meta1s jn soj1s and agrjcu1tura1 products

在每批次分析樣品中，添加試劑空白，并將10％的樣品進(jìn)行重復(fù)測(cè)定，以保證分析的精度和準(zhǔn)確度，重復(fù)樣的精密度RSD為1.73％。實(shí)驗(yàn)所用儀器為WFX-120原子吸收分光光度計(jì)（北京瑞利分析儀器公司），分析結(jié)果用Exce1進(jìn)行數(shù)據(jù)處理，用SPSS19.0統(tǒng)計(jì)軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

1.3土壤重金屬空間分布特征

由于?樣點(diǎn)的數(shù)量有限，同時(shí)只能代表樣點(diǎn)上的土壤污染狀況，我們?cè)贏rcgjs 10.2中?用地統(tǒng)計(jì)分析中的克里金插值法（Krjgjng）進(jìn)行空間插值。作為現(xiàn)代地統(tǒng)計(jì)學(xué)中應(yīng)用較廣泛的最優(yōu)內(nèi)插方法之一，它以變異函數(shù)為基礎(chǔ)，利用區(qū)域化變量，對(duì)未?樣區(qū)域化變量的取值進(jìn)行線性無(wú)偏最優(yōu)估計(jì)，據(jù)待估樣點(diǎn)有限鄰域內(nèi)若干已測(cè)定的樣點(diǎn)數(shù)據(jù)，在認(rèn)真考慮樣點(diǎn)的形狀、大小和空間相互位置關(guān)系及半方差函數(shù)提供的結(jié)構(gòu)信息和?樣表面的總趨勢(shì)變化、表面特征的相關(guān)變化和隨機(jī)變化后，對(duì)該待估樣點(diǎn)進(jìn)行一種線性無(wú)偏最優(yōu)估計(jì)，進(jìn)而完成由樣點(diǎn)數(shù)據(jù)向空間數(shù)據(jù)的轉(zhuǎn)換。

1.4土壤重金屬污染評(píng)價(jià)

我國(guó)土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法的選取中，一般?用單項(xiàng)污染指數(shù)和綜合污染指數(shù)兩種方法。在獲得單項(xiàng)污染指數(shù)的基礎(chǔ)上，常以內(nèi)梅羅污染指數(shù)式計(jì)算土壤綜合污染指數(shù)。

單項(xiàng)污染指數(shù)法（單因子指數(shù)法）：即對(duì)土壤中的某一污染物的污染程度進(jìn)行評(píng)價(jià)，計(jì)算公式如下：

Pi=Ci/Si

綜合污染指數(shù)法（內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法）：能同時(shí)兼顧單因子污染指數(shù)的最高值和平均值，且能較具體地反映出環(huán)境的質(zhì)量，并可以突出表現(xiàn)污染較重的污染物的作用。適用于某一區(qū)域土壤被幾種污染物同時(shí)污染的現(xiàn)象，計(jì)算公式如下：

P綜={[（Ci/Si）2max+（Ci/Si）2ave]/2}1/2

式中：Pi為土壤中污染物i的環(huán)境質(zhì)量指數(shù)；Ci為污染物i的實(shí)測(cè)濃度，mg.kg-1；Si為污染物i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，mg.kg-1，?用國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618—2008）；（Ci/Si）max為土壤污染中污染指數(shù)最大值；（Ci/Si）ave為土壤污染中污染指數(shù)的平均值。

土壤污染分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)如下：（1）單項(xiàng)評(píng)價(jià)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)：Pi>1，污染；Pi≤1，未污染。（2）綜合污染評(píng)價(jià)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)：P綜≤0.7，安全；0.7< P綜≤1，警戒線；13，重度污染。

1.5農(nóng)產(chǎn)品健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

（1）潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)?用潛在生態(tài)危害指數(shù)法[13]，是目前最為常見且應(yīng)用最廣的評(píng)價(jià)重金屬污染程度的方法之一。與其他的方法相比較，該法考慮了多種重金屬元素的協(xié)同作用、重金屬的毒性水平、污染物濃度以及生態(tài)對(duì)重金屬的敏感性等指標(biāo)，具有一定的生態(tài)合理性，計(jì)算公式如下：

式中：Cif為第i種重金屬的污染系數(shù)；Ci為樣品中第i種重金屬含量的實(shí)測(cè)值，mg.kg-1；Cni為土壤中第i種重金屬的背景值（Cd=0.05、Pb=10.22、Cu=9.87、Zn= 28.18[14]），mg.kg-1；Eir為土壤中第i種重金屬的潛在生態(tài)危害系數(shù)；Tri為土壤中第i種重金屬的毒性系數(shù)（Cd=10、Pb=Cu=5、Zn=1[15]）；RI為多種重金屬元素的潛在生態(tài)危害指數(shù)。Eir和RI可分別評(píng)價(jià)某種污染物和多種污染物的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度。各項(xiàng)指標(biāo)的等級(jí)劃分標(biāo)準(zhǔn)見表3。

表3　潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)指標(biāo)與分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)Tab1e 3 Potentja1 eco1ogjca1 rjsk assessment jndex and grades

（2）單一重金屬潛在的非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)參數(shù)為風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)（HQ）[16]，計(jì)算公式如下：

HQ=CDI / RfDo

CDI =（CF×IR×EF×ED）/（BW×AT）

式中：CDI（慢性日均暴露量）表示單位體重單位時(shí)間（每日）的污染物（重金屬）攝入量，mg.kg-1.d-1；RfDo表示重金屬?口毒性參考劑量，mg.kg-1.d-1；CF表示作物中重金屬均值，mg.kg-1；IR表示每人每日糧食攝入量，g.d-1；EF表示暴露頻率，365 d.a-1；ED表示平均暴露的持續(xù)時(shí)間；BW表示平均體重，kg；AT表示平均暴露時(shí)間（AT=365×ED）。

如果CDI值超過(guò)域值（即HQ>1），則存在潛在的非致癌影響，且HQ值越大，潛在的致癌可能性越大。根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道[17-21]，本研究中參數(shù)選擇如下：IR（城郊）成人345.2 g.d-1，IR（農(nóng)村）成人543.1 g.d-1，兒童為成人攝食量的1/3；ED成人70 a，兒童6 a；BW成人61.6 kg，兒童18.6 kg；RfDo值，Cd為0.003 mg. kg-1，Pb為0.004 mg.kg-1，Cu為0.04 mg.kg-1，Zn為0.3 mg.kg-1。

（3）多種重金屬潛在的非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)參數(shù)為風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HI）[16]，計(jì)算公式如下：

HI=∑HQ=CDI1/RfDo1+CDI2/RfDo2+…+CDIi/RfDoi

可見，風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)等于風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)之和，當(dāng)HI>1時(shí)，表明有潛在健康風(fēng)險(xiǎn)。

2　結(jié)果與討論

2.1沈撫灌區(qū)農(nóng)田土壤重金屬的污染水平

28個(gè)?樣點(diǎn)土壤中重金屬Cd、Pb、Cu、Zn的污染水平如表4所示。沈撫灌區(qū)4種重金屬的濃度均顯著高于遼寧省土壤環(huán)境背景值，但與我國(guó)土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)相比，只有Cd的濃度高于國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，其余3種重金屬元素的濃度均低于二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。由變異系數(shù)（Cv）可知，在28個(gè)土壤樣品中Cu濃度變異程度最大，Zn濃度變異程度最小。通常，變異程度可分為弱變異性（Cv<10％）、中等變異性（10％≤Cv< 100％）和強(qiáng)變異性（Cv>100％）[22]。沈撫灌區(qū)土壤Cd、Pb、Cu、Zn含量的空間變異性處于15.23％～28.69％，屬于中等變異性。重金屬元素Cd、Pb和Cu的變異系數(shù)偏度均大于0，表現(xiàn)為正偏離，說(shuō)明樣品中3種重金屬元素的濃度比均值小得較多，僅有少數(shù)樣品濃度大于均值；而Zn則表現(xiàn)為負(fù)偏離，即Zn濃度大于均值的樣品個(gè)數(shù)較多。與近15年來(lái)已有報(bào)道相比，沈撫灌區(qū)土壤中Cu、Zn濃度呈顯著下降趨勢(shì)，而Cd、Pb濃度則未出現(xiàn)隨著停灌時(shí)間延長(zhǎng)而下降的情況。

近年來(lái)，灌區(qū)土地利用方式發(fā)生了很大變化，一些污染較重的區(qū)域已?由農(nóng)業(yè)用地轉(zhuǎn)變成工業(yè)用地或是居住用地，這些區(qū)域已?無(wú)法?集到農(nóng)田土壤樣品，重金屬在該區(qū)域農(nóng)田土壤中的整體污染水平也會(huì)隨之變化。此外，灌區(qū)農(nóng)田土壤的農(nóng)業(yè)種植方式也發(fā)生了巨大轉(zhuǎn)變，污灌時(shí)期該區(qū)域主要是以種植水稻為主，由于政府強(qiáng)制停?污灌，該區(qū)域現(xiàn)在以旱地為主，主要種植玉米。水田?旱田后，土壤理化性質(zhì)會(huì)發(fā)生變化，對(duì)重金屬的吸附解吸、遷移及生物有效性等均具有一定的影響，導(dǎo)致土壤中重金屬的殘留濃度也隨之發(fā)生變化。

表4　沈撫灌區(qū)土壤重金屬元素含量Tab1e 4 Content of heavy meta1s jn Shenfu jrrjgatjon area

2.2沈撫灌區(qū)農(nóng)田土壤重金屬的空間分布特征

土壤中重金屬的含量除了與人類活動(dòng)（種植模式、灌溉方式、耕種措施等）有關(guān)，還與其所在的土壤質(zhì)地、物化性質(zhì)和結(jié)構(gòu)件有關(guān)，因此土壤重金屬含量會(huì)在空間分布上呈現(xiàn)一定的規(guī)律性。選最優(yōu)指數(shù)模型對(duì)污灌區(qū)重金屬含量空間分布進(jìn)行插值，圖2為Cd、Pb、Cu、Zn的空間分布圖。Cd含量總體污染程度不高，主要集中在0.52～0.67 mg.kg-1之間，呈現(xiàn)從灌區(qū)上游至下游逐漸升高的趨勢(shì)，濃度高點(diǎn)值主要集中在少量水田種植區(qū)，旱田種植區(qū)重金屬Cd的濃度相對(duì)偏低；Pb的濃度集中在上游和下游相對(duì)較高，灌區(qū)中部地區(qū)相對(duì)較低；Cu的含量呈現(xiàn)帶狀分布，高值點(diǎn)主要集中在下游地區(qū)；整個(gè)灌區(qū)土壤Zn含量大部分集中在50～60 mg.kg-1，高濃度的點(diǎn)主要出現(xiàn)在上游和下游，且呈點(diǎn)狀分布。

圖2　沈撫灌區(qū)土壤重金屬元素含量空間分布Fjgure 2 Spatja1 djstrjbutjons of heavy meta1s jn soj1s jn Shenfu jrrjgatjon area

2.3沈撫灌區(qū)土壤重金屬污染健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.3.1土壤重金屬環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)

由于單因子污染指數(shù)法只能指出土壤中污染最大的因素，無(wú)法判定出不同元素對(duì)土壤的影響差別。本文選取綜合污染指數(shù)法對(duì)土壤重金屬環(huán)境質(zhì)量進(jìn)行評(píng)價(jià)，該法能比較全面地反映多種污染物的整體污染水平。以國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，計(jì)算出沈撫灌區(qū)土壤重金屬綜合污染指數(shù)如表5所示。從評(píng)價(jià)結(jié)果可以看出，灌區(qū)土壤中Pb、Cu、Zn含量均未超標(biāo)，而所有樣點(diǎn)的Cd濃度均超過(guò)了國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，說(shuō)明研究區(qū)域土壤受到了普遍的Cd污染。從綜合污染指數(shù)看，1

表5　污灌區(qū)土壤重金屬的環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)Tab1e 5 Indexes of envjronmenta1 qua1jty of heavy meta1s jn soj1s jn Shenfu jrrjgatjon area

2.3.2潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

與綜合污染指數(shù)法主要反映的多種污染物整體污染水平不同，潛在生態(tài)危害指數(shù)法更側(cè)重于對(duì)多種重金屬協(xié)同作用的評(píng)價(jià)。污灌區(qū)土壤重金屬污染的潛在生態(tài)危害指數(shù)如表6所示。結(jié)果表明：Cd的潛在生態(tài)危害程度最為嚴(yán)重，均值已達(dá)到C級(jí)強(qiáng)度污染；Pb、Cu、Zn的潛在生態(tài)危害程度均為A級(jí)，為輕微污染。就單一重金屬而言，其潛在的危害程度順?為Cd>Pb>Cu>Zn。如果從整個(gè)區(qū)域來(lái)看，多種重金屬元素的潛在生態(tài)危害指數(shù)RI值為127.69，說(shuō)明研究區(qū)土壤的重金屬潛在危害程度為輕微污染。

表6　沈撫污灌區(qū)土壤中重金屬的潛在生態(tài)危害指數(shù)Tab1e 6 Potentja1 eco1ogjca1 rjsk jndex of heavy meta1s jn soj1 of Shenfu jrrjgatjon area

2.3.3農(nóng)產(chǎn)品食用途徑的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

土壤重金屬污染直接影響到農(nóng)產(chǎn)品安全以及人們的身體健康，因此除了評(píng)價(jià)重金屬在土壤中的風(fēng)險(xiǎn)之外，對(duì)農(nóng)產(chǎn)品食用途徑的健康風(fēng)險(xiǎn)的研究也不可忽視。因?yàn)樯驌峁鄥^(qū)停灌后，大范圍的水田已??為旱田生產(chǎn)，且主要種植玉米，所以本研究對(duì)污灌區(qū)豐收季玉米籽粒中重金屬含量進(jìn)行了分析，結(jié)果如表7所示。污灌區(qū)玉米籽粒中Cd、Pb的超標(biāo)現(xiàn)象較為嚴(yán)重，超標(biāo)率分別達(dá)89.5％和100％；Cu的超標(biāo)率為21.1％；Zn的含量均未超過(guò)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的限值。作物中重金屬的含量與土壤物化性質(zhì)、植物對(duì)重金屬的富集和轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)等密切相關(guān)[25]。

表7　玉米籽粒中重金屬含量Tab1e 7 Concentratjons of heavy meta1s jn corn seeds

?用美國(guó)EPA創(chuàng)建的非致癌評(píng)價(jià)方法對(duì)污灌區(qū)食用玉米健康風(fēng)險(xiǎn)及種植適宜性進(jìn)行了評(píng)價(jià)，結(jié)果如表8所示。該結(jié)果顯示，無(wú)論成人還是兒童，Cd、Cu、Zn的HQ值均小于1，而Pb的HQ值大于1，說(shuō)明居民攝食污灌區(qū)玉米會(huì)存在某種重金屬帶來(lái)的健康風(fēng)險(xiǎn)。值得注意的是，兒童通過(guò)攝食玉米引發(fā)的重金屬潛在健康風(fēng)險(xiǎn)均大于成人，與其他學(xué)者關(guān)于農(nóng)產(chǎn)品攝入健康風(fēng)險(xiǎn)的研究結(jié)果一致[26-27]。這與兒童的生理特征和生活習(xí)性有關(guān)[9]。由于本實(shí)驗(yàn)的?樣范圍涉及到城郊與農(nóng)村，分別對(duì)其進(jìn)行分析，4種重金屬對(duì)生活在城郊的成人和兒童的HI值分別為4.79和5.29，對(duì)于生活在農(nóng)村的成人和兒童的HI值分別為7.54和8.33。以上結(jié)果均說(shuō)明污灌區(qū)土壤存在由多種重金屬引發(fā)的農(nóng)產(chǎn)品健康風(fēng)險(xiǎn)。

表8　不同暴露人群重金屬風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)（HQ）值Tab1e 8 HQ va1ues of heavy meta1s for djfferent human groups

3　結(jié)論

（1）沈撫灌區(qū)土壤中Cd、Pb、Cu、Zn含量均高于沈陽(yáng)市土壤環(huán)境背景值。Cd平均含量超過(guò)了國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，其余3種重金屬元素的濃度未超標(biāo)。與以往文獻(xiàn)報(bào)道的停灌近15年來(lái)灌區(qū)土壤重金屬污染情況相比，土壤中Cu、Zn濃度呈顯著下降趨勢(shì)，而Cd、Pb濃度則未出現(xiàn)隨著停灌時(shí)間延長(zhǎng)而下降的情況。4種重金屬元素的空間分布特征各異，無(wú)顯著相關(guān)性。

（2）以國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，沈撫灌區(qū)土壤重金屬處于輕微污染水平。灌區(qū)土壤中Cd含量具有較強(qiáng)的潛在生態(tài)危害性，Pb、Cu、Zn的含量則呈現(xiàn)輕微的潛在生態(tài)危害性。污灌區(qū)土壤種植的玉米中Cd、Pb含量超標(biāo)顯著，且農(nóng)作物中重金屬殘留對(duì)兒童的健康風(fēng)險(xiǎn)大于成人，污灌區(qū)土壤存在由多種重金屬引發(fā)的農(nóng)產(chǎn)品健康風(fēng)險(xiǎn)。

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Temporal and spatial characteristics and health risk assessments of heavy metal pollution in soils of Shenfu irrigation area

AN Jjng1，GONG Xjao-shuang1，2，CHEN Hong-wej3*，WEI Shu-he1
（1.Shenyang Instjtute of App1jed Eco1ogy，Chjnese Academy of Scjences，Shenyang 110016，Chjna；2.Co11ege of Resource and Envjronment，Unjversjty of Chjnese Academy of Scjences，Bejjjng 100049，Chjna；3.Schoo1 of Ljfe Scjence and Engjneerjng，Shenyang Unjversjty，Shenyang 110044，Chjna）

Abstract：Shenfu jrrjgatjon area，a typjca1 sewage jrrjgatjon area jn Northeast Chjna，was se1ected to study tempora1 and spatja1 characterjstjcs of heavy meta1（Cd，Pb，Cu，and Zn）po11utjon jn soj1s and crops. Potentja1 hea1th rjsks of heavy meta1s jn crops were a1so assessed. A tota1 of 28 soj1 samp1es were co11ected a1ong the majn jrrjgatjon djtches accordjng to vj11age boundarjes. Mathematjca1 statjstjc method and spatja1 jnterpo1atjon techno1ogy were used to study the spatja1 characterjstjcs of heavy meta1s jn the soj1s and crops. Nemero po11utjon jndex and EPA human exposure potentja1 hea1th rjsk and potentja1 eco1ogjca1 rjsk jndex were used to eva1uate the potentja1 hea1th rjsks of heavy meta1s jn soj1s and agrjcu1tura1 products. Resu1ts showed that the mean concentratjons of Cd，Pb，Cu，and Zn jn the soj1 samp1es were 0.60，38.76，22.39 mg.kg-1，and 57.64 mg.kg-1，respectjve1y. The concentratjons of Cd exceeded the secondary grade of natjona1 soj1 envjronmenta1 qua1jty standard. Compared wjth the heavy meta1 concentratjons jn prevjous studjes，the concentratjons of Cu and Zn decreased sjgnjfjcant1y，whj1e those of Cd and Pb had no sjgnjfjcant changes. The spatja1 djstrjbutjon characterjstjcs of the heavy meta1s were djfferent among Cu，Zn，Cd，and Pb. The soj1s jn the Shenfu jrrjgatjon area was s1jght1y po11uted by heavy meta1s. The concentratjons of Cd and Pb jn corns exceeded the 1jmjts of the natjona1 food safety，jndjcatjng heavy meta1 rjsks to the human's hea1th，especja11y Cd.

Keywords：Shenfu sewage jrrjgatjon area；soj1 heavy meta1；spatja1 and tempora1 djstrjbutjon；hea1th rjsk

*通信作者：陳宏偉E-maj1：chwssss@163.com

作者簡(jiǎn)介：安婧（1982—），女，副研究員，主要從事環(huán)境化學(xué)及污染生態(tài)學(xué)方面的研究。E-maj1：anjjng@jae.ac.cn

基金項(xiàng)目：沈陽(yáng)市科技專項(xiàng)（F13-146-3-00）；國(guó)家自然科學(xué)基金（21277150，31370523，41201185）；中國(guó)科學(xué)院沈陽(yáng)應(yīng)用生態(tài)研究所青年創(chuàng)新群體項(xiàng)目

收稿日期：2015-06-11

中圖分類號(hào)：X820.4

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1672-2043（2016）01-0037-08doj：10.11654/jaes.2016.01.005