• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    復(fù)合凝聚法制備脂溶性食品配料微膠囊的壁材研究進(jìn)展

    2016-04-03 16:17:18馬鐵錚趙宏亮
    食品工業(yè)科技 2016年13期
    關(guān)鍵詞:阿拉伯膠壁材芯材

    馬鐵錚,趙宏亮,王 靜

    (北京工商大學(xué) 食品學(xué)院,北京工商大學(xué) 食品添加劑與配料北京高校工程研究中心,北京工商大學(xué) 北京市食品添加劑工程技術(shù)研究中心,北京 100048)

    ?

    復(fù)合凝聚法制備脂溶性食品配料微膠囊的壁材研究進(jìn)展

    馬鐵錚,趙宏亮,王靜*

    (北京工商大學(xué) 食品學(xué)院,北京工商大學(xué) 食品添加劑與配料北京高校工程研究中心,北京工商大學(xué) 北京市食品添加劑工程技術(shù)研究中心,北京 100048)

    脂溶性食品配料廣泛應(yīng)用于食品工業(yè)中,但同時(shí)也面臨著多種問(wèn)題。通過(guò)微膠囊化處理,可以有效提高脂溶性食品配料的穩(wěn)定性,從而改善產(chǎn)品品質(zhì)。復(fù)合凝聚法是脂溶性食品配料微膠囊化的常用方法之一,本文結(jié)合復(fù)合凝聚法的原理,概述了脂溶性食品配料微膠囊所選用蛋白質(zhì)與多糖類(lèi)壁材的特性與研究進(jìn)展,討論了常用壁材的應(yīng)用現(xiàn)狀與發(fā)展趨勢(shì)。

    復(fù)合凝聚,微膠囊,壁材,脂溶性食品配料

    近年來(lái),包括多不飽和脂肪酸和香精油在內(nèi)的多種脂溶性物質(zhì)被廣泛應(yīng)用于食品工業(yè)中,它們具有重要的營(yíng)養(yǎng)價(jià)值和功能活性。多不飽和脂肪酸是維持人體正常新陳代謝的必要物質(zhì),有益于心臟、大腦、眼睛、皮膚等器官的健康,合理攝入可降低罹患心腦血管疾病及癌癥的風(fēng)險(xiǎn)[1];香精油是以香料植物為原料制得的具有香味的精油物質(zhì),可用于食品的風(fēng)味調(diào)配,并具有一定的抗氧化作用和抑菌功能[2-6]。然而脂溶性配料在食品工業(yè)中應(yīng)用時(shí)面臨著諸多問(wèn)題:多不飽和脂肪酸的穩(wěn)定性較差,容易發(fā)生氧化,產(chǎn)生異味并生成危害健康的氧化產(chǎn)物;各類(lèi)香精油除存在穩(wěn)定性差的問(wèn)題外,還容易揮發(fā)散失。用適當(dāng)?shù)姆椒ê捅诓膶?duì)脂溶性配料加以微膠囊化,使其與外界之間形成物理阻隔,可以有效提高芯材成分的氧化穩(wěn)定性,控制易揮發(fā)性芯材的釋放,從而在一定程度上緩解上述問(wèn)題。

    微膠囊化的方法包括噴霧干燥法、冷凍干燥法、流化床包衣法、擠壓法、原位聚合法以及復(fù)合凝聚法等[7-12]。其中,復(fù)合凝聚法是包埋脂溶性食品配料的常用方法,該方法的優(yōu)勢(shì)在于不需要專(zhuān)用設(shè)備,工藝條件較為溫和,工藝過(guò)程對(duì)芯材品質(zhì)的損傷較小,且得到的微膠囊產(chǎn)品載量較高,對(duì)于脂溶性芯材具有良好的延緩氧化以及控制釋放的功能[2,5,13-17]。復(fù)合凝聚法制備微膠囊的常規(guī)步驟為:分散芯材;相分離;固定化;干燥。復(fù)合凝聚作用屬非共價(jià)交聯(lián),通常需要使用交聯(lián)劑對(duì)形成的復(fù)合凝聚物進(jìn)行固定,甲醛、戊二醛等化學(xué)交聯(lián)劑,如在使用后未能洗脫清除,則殘留物會(huì)對(duì)人體產(chǎn)生危害,故需謹(jǐn)慎使用。一些安全性相對(duì)較好的交聯(lián)劑,如轉(zhuǎn)谷氨酰胺酶(TGase)、京尼平和單寧酸等,則可以根據(jù)情況選擇使用,而不會(huì)顯著影響消費(fèi)者對(duì)產(chǎn)品的接受程度[18-20]。對(duì)微膠囊工藝的評(píng)價(jià)一般包括微膠囊的產(chǎn)量與載量,以及微膠囊化的產(chǎn)率與效率[5,13,18,21-27]。

    壁材的選擇在很大程度上影響了微膠囊產(chǎn)品的性能優(yōu)劣,因此,根據(jù)不同的微膠囊化方法、待包埋的芯材以及包埋目的選擇合適的壁材至關(guān)重要。理論上,任何帶有異種電荷的兩種聚電解質(zhì)均可發(fā)生復(fù)合凝聚。然而,考慮到相分離的性質(zhì),電荷密度將決定所形成的產(chǎn)物是流體復(fù)聚物或是沉淀,前者才是形成微膠囊所需要的[28]。應(yīng)用于脂溶性食品配料微膠囊化的壁材多是生物大分子,主要包括蛋白質(zhì)和多糖。蛋白質(zhì)在其等電點(diǎn)以下帶正電荷,而天然多糖多為聚陰離子電解質(zhì),復(fù)合凝聚法制備脂溶性食品配料微膠囊的壁材通常是蛋白質(zhì)-多糖的組合,本文將主要對(duì)這二者的應(yīng)用情況和發(fā)展前景與趨勢(shì)分別加以概述。

    1 蛋白質(zhì)

    蛋白質(zhì)幾乎出現(xiàn)在所有復(fù)合凝聚法制備脂溶性食品配料微膠囊的研究中,這主要是由于其帶電性質(zhì)可以通過(guò)體系pH加以調(diào)節(jié),其溶解性和乳化性也較好。此外,蛋白質(zhì)所具備的良好的抗氧化性、生物相容性和生物降解性都為其應(yīng)用奠定了良好的基礎(chǔ)[22-23,29-31]。以下選取一些應(yīng)用于復(fù)合凝聚法微膠囊制備的具有代表性的蛋白質(zhì)類(lèi)壁材進(jìn)行論述。

    1.1明膠

    明膠具有良好的溶解性、凝膠性和乳化性,是理想的微膠囊壁材。明膠通常分為A型和B型。A型明膠一般為豬皮經(jīng)酸法水解制得,而B(niǎo)型明膠則通常由牛的皮、骨經(jīng)堿法水解制得[32]。Siow等[5]分別以A型和B型明膠與阿拉伯膠作為復(fù)合凝聚法的壁材,對(duì)大蒜精油進(jìn)行包埋,大蒜精油微膠囊的產(chǎn)量和效率均在pH4.5(A型明膠)和pH3.5(B型明膠)時(shí)達(dá)到最大值,使用兩種明膠所制得的大蒜精油微膠囊在pH2.0的胃蛋白酶溶液中模擬消化5 h均表現(xiàn)出可控的釋放特性,且在45 ℃下12 d的加速氧化實(shí)驗(yàn)中表現(xiàn)出對(duì)大蒜精油氧化的抑制效果。Yang等[13]以明膠和阿拉伯膠為壁材,戊二醛為交聯(lián)劑,制備了罌粟籽油(其脂肪酸組成為:19.3%油酸,66%亞油酸,0.5%α-亞麻酸)微膠囊,在壁材濃度2.5%(w/v)、芯壁比1∶3(w/w)、pH4.2的條件下獲得最大微膠囊化效率76.8%,在40 ℃下56 d的加速氧化實(shí)驗(yàn)中對(duì)生成過(guò)氧化物的監(jiān)測(cè)結(jié)果表明,經(jīng)微膠囊化的罌粟籽油氧化速率顯著降低。

    魚(yú)明膠作為魚(yú)類(lèi)產(chǎn)品加工的副產(chǎn)品,成為哺乳動(dòng)物明膠的一種替代選擇。來(lái)源于哺乳動(dòng)物的明膠,其產(chǎn)品市場(chǎng)可能受到宗教因素的限制,此外,由于瘋牛病和口蹄疫的原因,使得消費(fèi)者對(duì)其產(chǎn)品安全性會(huì)產(chǎn)生擔(dān)憂(yōu)和恐慌,而魚(yú)明膠的使用則避免了這些問(wèn)題[33]。冷水魚(yú)明膠的凝膠化溫度為8~25 ℃,熱帶魚(yú)明膠為11~28 ℃,均低于哺乳動(dòng)物來(lái)源的明膠[34]。因此,使用魚(yú)明膠作復(fù)合凝聚法制備微膠囊壁材時(shí),體系可以保持相對(duì)低的溫度,這既可以減少易氧化芯材(如多不飽和脂肪酸)在加工中的氧化,又可以降低易揮發(fā)性芯材(如各類(lèi)香精油)在加工中的損失。Piacentini等[29]使用冷水魚(yú)明膠和阿拉伯膠為壁材,以戊二醛為交聯(lián)劑,通過(guò)復(fù)合凝聚法制備了粒徑可控的葵花籽油微膠囊,在pH3.5時(shí)獲得最大復(fù)合凝聚產(chǎn)量。

    1.2乳清分離蛋白(WPI)

    乳清分離蛋白是一類(lèi)高純度(大于90%)的乳清蛋白產(chǎn)品,其溶解性出色,甚至在等電點(diǎn)pH4.6時(shí)仍可溶解,是復(fù)合凝聚法經(jīng)典壁材組合明膠-阿拉伯膠中明膠的優(yōu)良替代物。乳清分離蛋白的主要成分為β-乳球蛋白、α-乳白蛋白,Ach等[35]對(duì)這兩種蛋白質(zhì)在它們與阿拉伯膠復(fù)合凝聚中的作用與貢獻(xiàn)進(jìn)行了研究,結(jié)果表明β-乳球蛋白與阿拉伯膠發(fā)生復(fù)合凝聚的能力強(qiáng)于α-乳白蛋白。

    Eratte等[14]使用乳清分離蛋白與阿拉伯膠作為壁材,通過(guò)復(fù)合凝聚法制備了金槍魚(yú)油微膠囊。他們首先優(yōu)化了復(fù)合凝聚條件,當(dāng)乳清分離蛋白與阿拉伯膠的比例為3∶1(w/w)、復(fù)合凝聚pH3.75時(shí)復(fù)合凝聚物產(chǎn)量最高,用這兩種壁材制備的金槍魚(yú)油微膠囊,經(jīng)噴霧干燥后的產(chǎn)品微膠囊化效率高,表面油含量低且具有較高的氧化穩(wěn)定性。Weinbreck等[16]以乳清蛋白-阿拉伯膠為壁材,通過(guò)復(fù)合凝聚法制備了甜橙油微膠囊,結(jié)果表明pH4.0時(shí)兩種壁材之間的靜電吸引作用最強(qiáng),所形成的復(fù)聚物粘度最大,所得微膠囊表面光滑,載量高達(dá)90%。此外,他們還發(fā)現(xiàn)粒徑小于50 μm的油滴更容易被包埋,將甜橙油微膠囊加入到Gouda奶酪中,粒徑較大的微膠囊對(duì)芯材的緩釋效果不佳,而經(jīng)共價(jià)交聯(lián)的微膠囊則表現(xiàn)出較好的緩釋特性。Jain等[15]以分離乳清蛋白-阿拉伯膠為壁材,以復(fù)合凝聚法制備了β-胡蘿卜素微膠囊,產(chǎn)品表現(xiàn)出較好的緩釋特性并增強(qiáng)了芯材在儲(chǔ)存期間的穩(wěn)定性。

    1.3植物蛋白

    植物蛋白的溶解性和乳化性相對(duì)于動(dòng)物蛋白而言較差,因此其在微膠囊中的應(yīng)用受到很大局限。大豆分離蛋白是公認(rèn)的加工特性較好的植物蛋白,具有相對(duì)較好的溶解性和乳化性[36]。大豆分離蛋白作為復(fù)合凝聚法制備脂溶性食品配料微膠囊的應(yīng)用較多。Conto等[18]以大豆分離蛋白和阿拉伯膠作為壁材,使用復(fù)合凝聚法制備了乙酯化魚(yú)油的微膠囊,在芯壁比為1∶2.6(w/w)、大豆分離蛋白與阿拉伯膠比例為1.8∶1(w/w)時(shí)獲得的微膠囊的產(chǎn)量最大,將所得微膠囊產(chǎn)品以0.4 g/100 g的用量添加至食品中,即可滿(mǎn)足巴西國(guó)家衛(wèi)生監(jiān)督局對(duì)功能性食品中DHA、EPA含量的標(biāo)準(zhǔn)要求。Xiao等[37]以大豆分離蛋白和阿拉伯膠為壁材制備了甜橙油微膠囊,確定了在兩種壁材比例為1∶1(w/w)、pH4.0時(shí)復(fù)合凝聚物產(chǎn)量最高,并且發(fā)現(xiàn)向體系中加入與大豆分離蛋白等量的蔗糖可以使微膠囊產(chǎn)量提高20%。另外,根據(jù)GC-MS分析,微膠囊化處理對(duì)芯材中的風(fēng)味組分起到了良好的保護(hù)作用。

    雖然植物蛋白的加工特性不如動(dòng)物蛋白,但考慮到消費(fèi)者對(duì)哺乳動(dòng)物來(lái)源產(chǎn)品安全性的擔(dān)憂(yōu)、宗教因素的限制以及素食主義者的需求,其市場(chǎng)潛力仍不容小覷[30]。Karaca等[38]研究了鷹嘴豆分離蛋白、蠶豆分離蛋白、兵豆分離蛋白和豌豆分離蛋白等植物蛋白的加工特性并與大豆分離蛋白進(jìn)行了比較,發(fā)現(xiàn)以等電點(diǎn)沉淀法制備的鷹嘴豆分離蛋白和兵豆分離蛋白具有較高的表面電荷和較好的溶解性,且二者的乳化性能與大豆分離蛋白相當(dāng),具有替代大豆分離蛋白成為復(fù)合凝聚法壁材的潛力。對(duì)于潛在的植物蛋白類(lèi)壁材資源,可以通過(guò)較為簡(jiǎn)便的Zeta電位法和濁度法評(píng)價(jià)其作為復(fù)合凝聚法壁材的適用性。Ducel等[39]通過(guò)Zeta電位法確定壁材比例、濁度法確定最優(yōu)pH,分別優(yōu)化了豌豆球蛋白、α-醇溶蛋白與阿拉伯膠的復(fù)合凝聚條件,并成功制備了脂溶性芯材微膠囊產(chǎn)品。

    蛋白質(zhì)作為兩性大分子,通過(guò)調(diào)節(jié)體系的pH來(lái)改變其帶電性質(zhì)是實(shí)現(xiàn)復(fù)合凝聚的關(guān)鍵。動(dòng)物蛋白通常由于具有良好的溶解性和乳化性等加工特性,在復(fù)合凝聚法制備脂溶性食品配料微膠囊中應(yīng)用較多。在植物蛋白中,目前僅有大豆分離蛋白較為成功地作為壁材應(yīng)用于復(fù)合凝聚法微膠囊制備中,而其它植物蛋白則由于加工特性不佳及原料成本等方面的限制,應(yīng)用較少。

    2 多糖

    常用于復(fù)合凝聚法制備脂溶性食品配料微膠囊的多糖類(lèi)壁材包括阿拉伯膠、果膠、卡拉膠、殼聚糖、羧甲基纖維素鈉和海藻酸鈉等。多糖的溶解性?xún)?yōu)良,并且在較高濃度下仍具有較低粘度,可充分溶解于水相并與另一種壁材發(fā)生復(fù)合凝聚作用[40]。上述多糖除殼聚糖以外均為陰離子多糖,在廣泛的pH范圍內(nèi)帶負(fù)電荷,可以與(當(dāng)體系pH小于蛋白質(zhì)pI時(shí))帶正電荷的蛋白質(zhì)類(lèi)壁材形成復(fù)合凝聚物,殼聚糖則與蛋白質(zhì)或與其他多糖均可發(fā)生復(fù)合凝聚[2,19,41-42]。

    2.1阿拉伯膠

    阿拉伯膠是復(fù)合凝聚法微膠囊制備中應(yīng)用最廣泛的多糖類(lèi)壁材,由豆科金合歡樹(shù)屬樹(shù)木的樹(shù)干滲出物制得,其溶解性高,溶液粘度低,并且具有良好的附著性和成膜性,其乳化性也優(yōu)于大多數(shù)陰離子多糖[43-44]。Ozturk等[45]研究證明,以阿拉伯膠溶液為連續(xù)相制備的橙油乳化液,較之以乳清分離蛋白溶液制備的乳化液具有更高的穩(wěn)定性。由于明膠和阿拉伯膠都具有乳化性,在以這二者為壁材的復(fù)合凝聚法制備親脂性食品配料微膠囊的研究中,單獨(dú)使用明膠或阿拉伯膠溶液作為連續(xù)相,對(duì)芯材進(jìn)行乳化的操作方法皆有報(bào)道[9,43]。Piacentini等[29]以魚(yú)明膠和阿拉伯膠作為壁材,使用復(fù)合凝聚法對(duì)葵花籽油加以微膠囊化,乳化分散芯材時(shí),使用魚(yú)明膠和阿拉伯膠的混合溶液作為連續(xù)相,所得到的乳化液粒徑的單分散性比單獨(dú)使用其中任一種時(shí)都更好,說(shuō)明二者之間具有增強(qiáng)乳化性的協(xié)同作用。

    2.2果膠

    相比阿拉伯膠,果膠的來(lái)源更為廣泛,成本也相對(duì)低廉。果膠多糖分子上存在具有大量乙?;鶊F(tuán)的蛋白殘基,使果膠在低濃度下即具有良好的乳化性[46]。不同來(lái)源及加工方式所得果膠的乳化性具有較大差異,這將對(duì)其作為復(fù)合凝聚法制備微膠囊壁材的適用性造成影響[47]。董志儉等[48]以魚(yú)油為芯材,通過(guò)內(nèi)切聚半乳糖醛酸酶對(duì)果膠加以酶解改性,研究了不同酶解條件對(duì)果膠-明膠復(fù)合凝聚物產(chǎn)量和粘度的影響,并成功地以果膠代替阿拉伯膠制備了多核球狀魚(yú)油微膠囊。李玉輝[21]通過(guò)測(cè)定濁度、散射光強(qiáng)度以及流體力學(xué)半徑,對(duì)甜菜果膠與明膠的復(fù)合凝聚特性進(jìn)行優(yōu)化,并在此基礎(chǔ)上制備了橄欖油微膠囊,產(chǎn)品的產(chǎn)率和效率分別達(dá)到89.7%和76.3%,且產(chǎn)品具有分散性好、粒徑均一和結(jié)構(gòu)致密的優(yōu)點(diǎn)。

    2.3卡拉膠

    卡拉膠(又稱(chēng)角叉菜膠)是提取自紅藻的陰離子線(xiàn)性多糖,根據(jù)硫酸酯結(jié)合形態(tài)的不同,分為κ型、ι型和λ型,其中κ型卡拉膠常用于復(fù)合凝聚法制備脂溶性食品配料的微膠囊壁材[2,17,49-50]??ɡz的乳化性較差,但當(dāng)其與蛋白質(zhì)類(lèi)壁材復(fù)合使用時(shí),可以一定程度增加體系粘度,這有助于提高微膠囊產(chǎn)品的形態(tài)穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)致密性[40]。Briones等[50]對(duì)三種類(lèi)型的卡拉膠的研究表明,κ型卡拉膠可與殼聚糖發(fā)生復(fù)合凝聚,且制備的微膠囊產(chǎn)量最高。Devi等[17]發(fā)現(xiàn)以A型明膠和κ型卡拉膠為壁材,使用復(fù)合凝聚法制備的印楝油微膠囊的效率與交聯(lián)劑(京尼平)的用量或壁材濃度成正比,芯材的釋放速率與交聯(lián)劑的用量或壁材濃度成反比。Dima等[2]以殼聚糖和κ型卡拉膠為壁材,使用復(fù)合凝聚法制備了甜椒精油微膠囊,研究了其釋放特性與壁材比例、殼聚糖濃度和溫度等工藝參數(shù)之間的關(guān)系,并證明了此種微膠囊在肉類(lèi)食品中的應(yīng)用潛力。

    2.4殼聚糖

    殼聚糖(又稱(chēng)脫乙酰甲殼素)是一種線(xiàn)性多糖,其不同于大多數(shù)天然多糖,是一種陽(yáng)離子電解質(zhì),可以與阿拉伯膠、卡拉膠等帶負(fù)電荷的多糖發(fā)生復(fù)合凝聚[2,19,41]。殼聚糖的生物相容性以及生物降解性良好,加之其價(jià)格便宜,因而適宜應(yīng)用于食品配料的微膠囊化[19]。Yang等[19]采用殼聚糖和阿拉伯膠為壁材,以京尼平為固化劑,使用復(fù)合凝聚法制備香草油微膠囊時(shí)發(fā)現(xiàn),殼聚糖的粘度對(duì)微膠囊的制備有重要影響,粘度過(guò)低時(shí)無(wú)法形成微球,過(guò)高則發(fā)生粘連。當(dāng)香草精油與殼聚糖之比為2∶1(w/w)時(shí),微膠囊化效率達(dá)到94.2%,產(chǎn)品的熱穩(wěn)定性良好,且在25 ℃儲(chǔ)存30 d后芯材仍保留60%,因此其作為食品香料具有很好開(kāi)發(fā)和應(yīng)用前景。殼聚糖亦可在適當(dāng)?shù)膒H條件下與明膠發(fā)生復(fù)合凝聚反應(yīng)以包埋脂溶性食品配料[42]。

    2.5羧甲基纖維素鈉

    羧甲基纖維素鈉是纖維素羧甲基醚的鈉鹽,采用明膠和羧甲基纖維素作為壁材通過(guò)復(fù)合凝聚法制備的微膠囊可用于包埋香料[51]。羧甲基纖維素鈉的電荷密度比阿拉伯膠大,當(dāng)電荷密度較大時(shí)容易發(fā)生沉淀而非產(chǎn)生流體復(fù)合凝聚物,因此使用羧甲基纖維素鈉時(shí),其與陽(yáng)離子電解質(zhì)的比例十分重要,通常需要先優(yōu)化復(fù)合凝聚的工藝參數(shù)(包括壁材比例、pH等),之后再進(jìn)行更深入的研究和應(yīng)用[28]。羧甲基纖維素鈉的羧基取代度對(duì)微膠囊的制備至關(guān)重要,當(dāng)取代度大于1.5時(shí)體系難以達(dá)到靜電平衡而無(wú)法形成微膠囊,而小于0.4時(shí)則將導(dǎo)致其不溶于水[28]。Devi等[52]的研究表明,A型明膠與羧甲基纖維素鈉的最大復(fù)合凝聚產(chǎn)量發(fā)生在二者比例為2.33∶1(w/w)、pH3.5時(shí),制備的印楝籽油微膠囊的效率與其芯壁比、交聯(lián)劑用量和壁材濃度成正比,產(chǎn)品粒徑與其壁材濃度成正比。Lv等[28]優(yōu)化了B型明膠與羧甲基纖維素鈉的復(fù)合凝聚工藝,所得最優(yōu)條件為二者比例7∶1(w/w)、復(fù)合凝聚的pH為4.48,所制備的茉莉精油微膠囊為粒徑45 μm左右的均一微球體。

    2.6海藻酸鈉

    海藻酸鈉是從褐色海藻中提取的天然陰離子多糖,使用海藻酸鈉制備脂溶性食品配料微膠囊時(shí)多采用銳孔法,而復(fù)合凝聚法的使用相對(duì)較少。Devi等[53]以A型明膠-海藻酸鈉為壁材,通過(guò)復(fù)合凝聚法制備了橄欖油微膠囊,所得最優(yōu)條件為明膠與海藻酸鈉比例為3.5∶1(w/w)、復(fù)合凝聚的pH為3.5~3.8,微膠囊粒徑與壁材濃度成正比,微膠囊化效率和芯材的釋放特性受芯壁比、交聯(lián)劑用量和壁材濃度的影響。

    復(fù)合凝聚法制備脂溶性食品配料微膠囊所選用的多糖除殼聚糖外均為陰離子多糖,利用陰離子多糖在體系中蛋白質(zhì)帶有正電荷的較低pH的環(huán)境中仍然帶負(fù)電荷的性質(zhì),從而實(shí)現(xiàn)復(fù)合凝聚。多糖通常具有良好的溶解性,且在高濃度下依然保持較低粘度,這是多糖作為復(fù)合凝聚法壁材的主要優(yōu)勢(shì)。阿拉伯膠是復(fù)合凝聚法制備脂溶性食品配料應(yīng)用最廣泛的多糖,其它多糖類(lèi)壁材則根據(jù)不同的加工特性應(yīng)用于不同的場(chǎng)合。

    3 總結(jié)與展望

    復(fù)合凝聚法制備脂溶性食品配料微膠囊所用壁材的選擇應(yīng)同時(shí)考慮壁材的加工特性和功能特性,前者包括溶解性、乳化性以及帶電特性(包括電荷性質(zhì)與電荷密度)等,這些主要影響微膠囊化的產(chǎn)率以及效率等工藝指標(biāo);后者包括壁材的物理阻隔能力以及抗氧化性等,這些主要影響微膠囊產(chǎn)品對(duì)芯材的保護(hù)能力等性能指標(biāo)。對(duì)于潛在壁材的開(kāi)發(fā),可以先使用Zeta電位法、濁度法等方法研究壁材的復(fù)合凝聚特性,確定可行的工藝參數(shù)后再進(jìn)行更深入的研究和應(yīng)用。

    目前,由于加工特性的限制,復(fù)合凝聚法制備脂溶性食品配料微膠囊的壁材選擇范圍較為局限。此外,應(yīng)用于微膠囊的壁材通常僅能發(fā)揮阻隔的效用,而并不具備生理功能活性,使得微膠囊產(chǎn)品的功效較為單一,僅能由芯材發(fā)揮。綜上所述,未來(lái)的研究可以著眼于如下幾個(gè)方面:其一,植物蛋白的開(kāi)發(fā)利用:植物蛋白來(lái)源廣泛且成本較低,并可以避免消費(fèi)者對(duì)一些動(dòng)物蛋白安全性的擔(dān)憂(yōu),也可以規(guī)避一些宗教因素的影響。包括玉米蛋白、大麥蛋白和豌豆蛋白在內(nèi)的一些植物蛋白,已被成功地應(yīng)用于噴霧干燥法制備脂溶性食品配料微膠囊,然而植物蛋白在復(fù)合凝聚法中的使用仍局限于大豆分離蛋白,這主要是由于其它植物蛋白的加工特性較之大豆蛋白仍有不同程度的差距。在今后的研究中可以考慮通過(guò)酶改性或物理改性等方法,提升植物蛋白的溶解性和乳化性等加工特性,亦可通過(guò)與多糖的合理復(fù)配使用加以改善,以滿(mǎn)足復(fù)合凝聚工藝的需要。其二,功能性多糖資源的開(kāi)發(fā)利用:近年來(lái),針對(duì)植物功能性多糖的研究較多,它們多具有良好的抗氧化性和抑菌功能,并可以提高機(jī)體的免疫力,降低血糖和血脂以及延緩衰老進(jìn)程。但是,功能性多糖的穩(wěn)定性通常較差。若使用功能性多糖與作為傳統(tǒng)壁材原料的多糖進(jìn)行復(fù)配,并與蛋白質(zhì)聯(lián)合使用后,再對(duì)復(fù)合凝聚的工藝條件加以?xún)?yōu)化,則有望制得具備更優(yōu)秀功能活性的微膠囊產(chǎn)品。其三,壁材生理活性的改善:目前已有大量關(guān)于蛋白質(zhì)及其改性產(chǎn)物生理活性的研究,但有關(guān)蛋白質(zhì)改性產(chǎn)物作為復(fù)合凝聚法壁材的報(bào)道尚且甚少。經(jīng)改性的蛋白質(zhì)可能一定程度地喪失參與復(fù)合凝聚的能力,對(duì)此可以考慮通過(guò)控制改性程度或二次改性等方法,使其在生理活性提高的同時(shí)又保留參與復(fù)合凝聚反應(yīng)的能力。此外,蛋白質(zhì)和多糖的美拉德反應(yīng)產(chǎn)物已被證明具有良好的抗氧化性和抑菌功能,也曾被成功地應(yīng)用于復(fù)合凝聚法制備微膠囊,但針對(duì)此方面的研究仍然較為欠缺,在該領(lǐng)域的深入拓展,可能使其成為未來(lái)的優(yōu)選壁材之一。

    [1]de Lorgeril M,Salen P. New insights into the health effects of dietary saturated and omega-6 and omega-3 polyunsaturated fatty acids[J]. BMC Medicine,2012,10(1):50.

    [2]Dima C,Cotarlet M,Alexe P,et al. Microencapsulation of essential oil of pimento[Pimenta dioica(L)Merr.]by chitosan/k-carrageenan complex coacervation method[J]. Innovative Food Science & Emerging Technologies,2014,22:203-211.

    [3]Dol?à C,Ferrándiz M,Capablanca L,et al. Microencapsulation of rosemary essential oil by co-extrusion/gelling using alginate as a wall material[J]. Journal of Encapsulation and Adsorption Sciences,2015,5(3):121-130.

    [4]Liu W L,Xiao Z B,Zhu G Y,et al. Production and Properties of Mononuclear Microcapsules Encapsulating Cinnamon Oil by Complex Coacervation[C]. Applied Mechanics and Materials. 2014,477:1229-1233.

    [5]Siow L F,Ong C S. Effect of pH on garlic oil encapsulation by complex coacervation[J]. Journal of Food Processing & Technology,2013,4:1-5.

    [6]Veiga C C,Simoni R C,Gon?alves O H,et al. Effect of experimental parameters on the encapsulation of roasted coffee oil by complex coacervation[C]. In:Anais do IX Simpósio de Pesquisa dos Cafés do Brasil. Curitiba:Consórcio Pesquisa Café,2015.

    [7]Aghbashlo M,Mobli H,Madadlou A,et al. Influence of wall material and inlet drying air temperature on the microencapsulation of fish oil by spray drying[J]. Food and Bioprocess Technology,2013,6(6):1561-1569.

    [8]Tonon R V,Pedro R B,Grosso C R F,et al. Microencapsulation of flaxseed oil by spray drying:Effect of oil load and type of wall material[J]. Drying Technology,2012,30(13):1491-1501.

    [9]Ach D,Brian?on S,Broze G,et al. Formation of microcapsules by complex coacervation[J]. The Canadian Journal of Chemical Engineering,2015,93(2):183-191.

    [10]蘇陽(yáng),徐方旭,馮敘橋. 魚(yú)油微膠囊化研究進(jìn)展[J]. 食品研究與開(kāi)發(fā),2013,34(12):133-136.

    [11]賀博,梁進(jìn),吳林生,等. 藍(lán)莓花色苷的穩(wěn)定性及微膠囊化研究進(jìn)展[J]. 中國(guó)農(nóng)學(xué)通報(bào),2015,31(5):127-131.

    [12]王婷玉. 水合鹽微膠囊相變儲(chǔ)能材料的制備及其熱物性研究[D]. 廣州:廣東工業(yè)大學(xué),2013.

    [13]Yang X,Gao N,Hu L,et al. Development and evaluation of novel microcapsules containing poppy-seed oil using complex coacervation[J]. Journal of Food Engineering,2015,161:87-93.

    [14]Eratte D,Wang B,Dowling K,et al. Complex coacervation with whey protein isolate and gum arabic for the microencapsulation of omega-3 rich tuna oil[J]. Food & Function,2014,5(11):2743-2750.

    [15]Jain A,Thakur D,Ghoshal G,et al. Microencapsulation by Complex Coacervation Using Whey Protein Isolates and Gum Acacia:An Approach to Preserve the Functionality and Controlled Release ofβ-Carotene[J]. Food and Bioprocess Technology,2015:8(8):1-10.

    [16]Weinbreck F,Minor M,de Kruif C G. Microencapsulation of oils using whey protein/gum arabic coacervates[J]. Journal of Microencapsulation,2004,21(6):667-679.

    [17]Devi N,Maji T K. Genipin crosslinked microcapsules of gelatin A and κ-carrageenan polyelectrolyte complex for encapsulation of Neem(Azadirachta indica A. Juss.)seed oil[J]. Polymer Bulletin,2010,65(4):347-362.

    [18]de Conto L C,Grosso C R F,Gon?alves L A G. Chemometry as applied to the production of omega-3 microcapsules by complex coacervation with soy protein isolate and gum Arabic[J]. LWT-Food Science and Technology,2013,53(1):218-224.

    [19]Yang Z,Peng Z,Li J,et al. Development and evaluation of novel flavour microcapsules containing vanilla oil using complex coacervation approach[J]. Food Chemistry,2014,145C(7):272-277.

    [20]Zhang Z Q,Pan C H,Chung D. Tannic acid cross-linked gelatin-gum arabic coacervate microspheres for sustained release of allyl isothiocyanate:Characterization andinvitrorelease study[J]. Food Research International,2011,44(4):1000-1007.

    [21]李玉輝. 甜菜果膠與明膠的復(fù)合凝聚及其在微膠囊中的應(yīng)用[D]. 武漢:湖北工業(yè)大學(xué),2013.

    [22]倪悅,呂怡,夏書(shū)芹,等. 苦瓜籽油的復(fù)凝聚微膠囊化技術(shù)研究[J]. 食品工業(yè)科技,2011(7):237-241.

    [23]俞毅舒. 復(fù)合壁材對(duì)微膠囊化大豆油的性能影響[D].無(wú)錫:江南大學(xué),2013.

    [24]Dong D,Qi Z,Hua Y,et al. Microencapsulation of flaxseed oil by soya proteins-gum arabic complex coacervation[J]. International Journal of Food Science & Technology,2015,50(8):1785-1791.

    [25]Polavarapu S,Oliver C M,Ajlouni S,et al. Physicochemical characterisation and oxidative stability of fish oil and fish oil-extra virgin olive oil microencapsulated by sugar beet pectin[J]. Food Chemistry,2011,127(4):1694-1705.

    [26]項(xiàng)惠丹. 抗氧化微膠囊壁材的制備及其在微膠囊化魚(yú)油中的應(yīng)用[D]. 無(wú)錫:江南大學(xué),2008.

    [27]Ifeduba E A,Akoh C C. Microencapsulation of Stearidonic Acid Soybean Oil in Complex Coacervates Modified for Enhanced Stability[J]. Food Hydrocolloids,2015,51:136-145.

    [28]Lv Y,Zhang X,Abbas S,et al. Simplified optimization for microcapsule preparation by complex coacervation based on the correlation between coacervates and the corresponding microcapsule[J]. Journal of Food Engineering,2012,111(2):225-233.

    [29]Piacentini E,Giorno L,Dragosavac M M,et al. Microencapsulation of oil droplets using cold water fish gelatine/gum arabic complex coacervation by membrane emulsification[J]. Food Research International,2013,53(1):362-372.

    [30]Karaca A C,Low N H,Nickerson M T. Potential use of plant proteins in the microencapsulation of lipophilic materials in foods[J]. Trends in Food Science & Technology,2015,42(1):5-12.

    [31]Elias R J,Kellerby S S,Decker E A. Antioxidant activity of proteins and peptides[J]. Critical Reviews in Food Science and Nutrition,2008,48(5):430-441.

    [32]Goldwasser C. Patterning gelatin films with soft lithographic techniques for optical monitoring[D]. Medford:Tufts University,2008.

    [33]Quan J,Kim S M,Pan C H,et al. Characterization of fucoxanthin-loaded microspheres composed of cetyl palmitate-based solid lipid core and fish gelatin-gum arabic coacervate shell[J]. Food Research International,2013,50(1):31-37.

    [34]張豐香,李志華,邵麗軍,等. 魚(yú)鱗明膠與哺乳動(dòng)物明膠性質(zhì)的比較[J]. 食品與發(fā)酵工業(yè),2011,37(7):89-93.

    [35]Ach D,Brian?on S,Dugas V,et al. Influence of main whey protein components on the mechanism of complex coacervation with Acacia gum[J]. Colloids and Surfaces A:Physicochemical and Engineering Aspects,2015,481:367-374.

    [36]李玉珍,肖懷秋,蘭立新. 大豆分離蛋白功能特性及其在食品工業(yè)中的應(yīng)用[J]. 中國(guó)食品添加劑,2008,1:121-124.

    [37]Xiao J X,Yu H Y,Yang J. Microencapsulation of sweet orange oil by complex coacervation with soybean protein isolate/gum Arabic[J]. Food Chemistry,2011,125(4):1267-1272.

    [38]Karaca A C,Low N,Nickerson M. Emulsifying properties of chickpea,faba bean,lentil and pea proteins produced by isoelectric precipitation and salt extraction[J]. Food Research International,2011,44(9):2742-2750.

    [39]Ducel V,Richard J,Saulnier P,et al. Evidence and characterization of complex coacervates containing plant proteins:application to the microencapsulation of oil droplets[J]. Colloids and Surfaces A:Physicochemical and Engineering Aspects,2004,232(2):239-247.

    [40]金敏鳳,仇干,李文雅,等. 親脂性食品組分微膠囊的壁材研究進(jìn)展[J]. 上海師范大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2014,43(6):605-611.

    [41]何榮軍,楊爽,孫培龍,等. 海藻酸鈉/殼聚糖微膠囊的制備及其應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 食品與機(jī)械,2010(2):166-169.

    [42]Zhao X,Wu X L,Zhou H,et al. Optimization study of the preparation factors for argan oil microcapsule based on hybrid-level orthogonal array design via SPSS modeling[J]. Pakistan Fournal of Pharmaceutical Sciences,2014,27(6):2129-2132.

    [43]楊雷,仇丹,周逸奎,等. 阿拉伯膠的結(jié)構(gòu)特征和乳化性能研究進(jìn)展[J]. 食品工業(yè)科技,2013,34(12):353-356.

    [44]康吟,陶寧萍. 魚(yú)油微膠囊化壁材的分類(lèi)及應(yīng)用[J]. 北京水產(chǎn),2006(4):49-52.

    [45]Ozturk B,Argin S,Ozilgen M,et al. Formation and stabilization of nanoemulsion-based vitamin E delivery systems using natural biopolymers:Whey protein isolate and gum arabic[J]. Food Chemistry,2015,188:256-263.

    [46]張?zhí)?譚天偉,凌沛學(xué). 微膠囊壁材在食品工業(yè)中的研究進(jìn)展[J]. 食品與發(fā)酵工業(yè),2011,37(5):132-138.

    [47]楊佳,侯占群,賀文浩,等. 微膠囊壁材的分類(lèi)及其性質(zhì)比較[J]. 食品與發(fā)酵工業(yè),2009(5):122-127.

    [48]董志儉,王慶軍,劉巖,等. 果膠酶解對(duì)復(fù)合凝聚魚(yú)油微膠囊形態(tài)的影響[J]. 中國(guó)食品學(xué)報(bào),2014(1):74-79.

    [49]Elsabee M Z,Abdou E S. Chitosan based edible films and coatings:a review[J]. Materials Science and Engineering C,2013,33(4):1819-1841.

    [50]Briones A V,Sato T. Encapsulation of glucose oxidase(GOD)in polyelectrolyte complexes of chitosan-carrageenan[J]. Reactive and Functional Polymers,2010,70(1):19-27.

    [51]邢秀麗. 殼聚糖與羧甲基纖維素鈉的復(fù)凝聚及其微囊的制備[D]. 哈爾濱:黑龍江大學(xué),2013.

    [52]Devi N,Maji T K. Study of complex coacervation of gelatin a with sodium carboxymethyl cellulose:microencapsulation of neem(azadirachta indica A. juss.)seed oil(NSO)[J]. International Journal of Polymeric Materials,2011,60(13):1091-1105.

    [53]Devi N,Hazarika D,Deka C,et al. Study of complex coacervation of gelatin A and sodium alginate for microencapsulation of olive oil[J]. Journal of Macromolecular Science,Part A,2012,49(11):936-945.

    Research progress in wall materials for microencapsulating lipophilic food ingredients by complex coacervation

    MA Tie-zheng,ZHAO Hong-liang,WANG Jing*

    (School of Food and Chemical Engineering,Beijing Higher Institution Engineering Research Center of Food Additives and Ingredients,Beijing Engineering and Technology Research Center of Food Additives,Beijing Technology and Business University,Beijing 100048,China)

    Lipophilic food ingredients have been widely applied in food industry. However,a host of problems have to be faced. The microencapsulation is recognized as an effective measure for improving the stability and quality of lipophilic food ingredients. For its microencapsulation,complex coacervation is recognized as a common method. According to the principle and mechanism of complex coacervation,the characteristics and applications of the wall materials including proteins and carbohydrates were introduced,and its recent advances and trends in research and development were discussed and summarized.

    complex coacervation;microcapsules;wall materials;lipophilic food ingredients

    2015-12-10

    馬鐵錚(1984-),男,博士,講師,研究方向:糧油加工與功能性食品配料,E-mail:matiezheng@btbu.edu.cn。

    王靜(1976-),女,博士,教授,研究方向:食品功能因子與品質(zhì)改良,E-mail:wangjing@th.btbu.edu.cn。

    國(guó)家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項(xiàng)目(31501408);北京市優(yōu)秀人才培養(yǎng)資助青年骨干個(gè)人項(xiàng)目(2014000020124G033)。

    TS201.1

    A

    1002-0306(2016)13-0365-06

    10.13386/j.issn1002-0306.2016.13.067

    猜你喜歡
    阿拉伯膠壁材芯材
    阿拉伯膠,食品添加劑里的“魔術(shù)師”
    風(fēng)電葉片輕木芯材加工工藝試驗(yàn)研究
    天津科技(2022年7期)2022-07-29 08:42:48
    風(fēng)電葉片輕木芯材含水率超標(biāo)處理方法研究
    天津科技(2021年7期)2021-07-29 13:47:06
    基于沸石在室內(nèi)健康型壁材中的應(yīng)用及發(fā)展趨勢(shì)分析
    天津化工(2021年1期)2021-01-05 16:42:05
    風(fēng)力發(fā)電葉片殼體芯材輪廓繪制方法研究
    天津科技(2020年7期)2020-07-31 09:10:56
    益生菌微膠囊在非乳制品中的應(yīng)用現(xiàn)狀
    高效液相色譜法同時(shí)測(cè)定爆珠壁材中8種水溶性著色劑
    保溫芯材對(duì)輕質(zhì)復(fù)合夾心墻板當(dāng)量導(dǎo)熱系數(shù)影響的模擬研究
    江西建材(2018年4期)2018-04-10 12:36:48
    維吾爾藥阿拉伯膠和乳香藥材摻偽的鑒別研究
    不同壁材微膠囊飼料對(duì)黃姑魚(yú)稚魚(yú)生長(zhǎng)和消化酶活力的影響
    又黄又爽又免费观看的视频| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产精品av久久久久免费| 男人的好看免费观看在线视频 | 大片电影免费在线观看免费| 精品国产国语对白av| 女同久久另类99精品国产91| 热99久久久久精品小说推荐| 久久99一区二区三区| 操美女的视频在线观看| 美国免费a级毛片| 久久久久久免费高清国产稀缺| 欧美精品高潮呻吟av久久| 女性生殖器流出的白浆| 视频区图区小说| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | 午夜亚洲福利在线播放| 亚洲成人免费电影在线观看| 日韩欧美一区视频在线观看| 男女之事视频高清在线观看| 老司机福利观看| 91九色精品人成在线观看| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 亚洲精品自拍成人| 久久久久国产一级毛片高清牌| 久久精品国产综合久久久| ponron亚洲| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 日韩制服丝袜自拍偷拍| 天天添夜夜摸| 很黄的视频免费| 精品少妇久久久久久888优播| 日本黄色视频三级网站网址 | 看片在线看免费视频| 久久久久久免费高清国产稀缺| 宅男免费午夜| tocl精华| 亚洲 欧美一区二区三区| 精品国产亚洲在线| 人妻一区二区av| 18在线观看网站| 大片电影免费在线观看免费| 一级黄色大片毛片| 亚洲视频免费观看视频| 欧美精品一区二区免费开放| 久久 成人 亚洲| 欧美 日韩 精品 国产| 91精品三级在线观看| 中文欧美无线码| 欧美精品av麻豆av| 999精品在线视频| 午夜福利,免费看| 嫁个100分男人电影在线观看| 男女高潮啪啪啪动态图| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 一区福利在线观看| 精品免费久久久久久久清纯 | 亚洲午夜理论影院| 午夜精品在线福利| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 日本a在线网址| 嫁个100分男人电影在线观看| 久久精品91无色码中文字幕| 久久这里只有精品19| 国产亚洲欧美98| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| aaaaa片日本免费| 成人三级做爰电影| 精品少妇久久久久久888优播| 51午夜福利影视在线观看| 欧美日韩一级在线毛片| 99久久国产精品久久久| 成人三级做爰电影| 高潮久久久久久久久久久不卡| 成人永久免费在线观看视频| 国产精品1区2区在线观看. | 新久久久久国产一级毛片| 欧美黑人精品巨大| 女人久久www免费人成看片| 精品国产乱码久久久久久男人| 99国产精品一区二区蜜桃av | 欧美成人午夜精品| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 十八禁高潮呻吟视频| videosex国产| 国产麻豆69| 国产亚洲精品一区二区www | 91老司机精品| 亚洲全国av大片| 国产成人精品在线电影| 婷婷丁香在线五月| 中文字幕av电影在线播放| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 久久精品亚洲av国产电影网| 国产麻豆69| 高清av免费在线| 看免费av毛片| 757午夜福利合集在线观看| 亚洲精品国产区一区二| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 99热只有精品国产| 老司机影院毛片| 亚洲一区二区三区欧美精品| 99久久国产精品久久久| 久久国产亚洲av麻豆专区| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 国产欧美日韩一区二区三| 日韩视频一区二区在线观看| 一级,二级,三级黄色视频| 国产极品粉嫩免费观看在线| 校园春色视频在线观看| 国精品久久久久久国模美| tocl精华| 在线av久久热| 精品国产乱子伦一区二区三区| 757午夜福利合集在线观看| 亚洲专区中文字幕在线| 人妻 亚洲 视频| 黄色视频,在线免费观看| 在线观看日韩欧美| 最近最新中文字幕大全电影3 | 日韩精品免费视频一区二区三区| 国产成人影院久久av| 黄色a级毛片大全视频| 中文字幕制服av| 极品教师在线免费播放| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 亚洲精品中文字幕在线视频| 性色av乱码一区二区三区2| 免费av中文字幕在线| 热re99久久精品国产66热6| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 操美女的视频在线观看| 亚洲欧美激情在线| 黄色视频不卡| 亚洲avbb在线观看| 少妇粗大呻吟视频| 国产精品av久久久久免费| 精品午夜福利视频在线观看一区| 婷婷成人精品国产| 亚洲av电影在线进入| 欧美成人免费av一区二区三区 | а√天堂www在线а√下载 | 国产有黄有色有爽视频| 9色porny在线观看| 亚洲成人免费av在线播放| 大型av网站在线播放| 制服人妻中文乱码| 国产日韩欧美亚洲二区| 黄片大片在线免费观看| 看片在线看免费视频| 国产在线观看jvid| 欧美日韩成人在线一区二区| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| av视频免费观看在线观看| 波多野结衣一区麻豆| 国产亚洲精品一区二区www | 狂野欧美激情性xxxx| 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲中文日韩欧美视频| 欧美精品亚洲一区二区| www.自偷自拍.com| 国产乱人伦免费视频| 老熟女久久久| 国产一区二区三区综合在线观看| 日本一区二区免费在线视频| 手机成人av网站| 国产蜜桃级精品一区二区三区 | 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 99热只有精品国产| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| www日本在线高清视频| 亚洲av美国av| 操美女的视频在线观看| 不卡一级毛片| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 国产成人精品久久二区二区91| 老司机福利观看| 热re99久久精品国产66热6| av有码第一页| av网站在线播放免费| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 国产真人三级小视频在线观看| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 国产精品欧美亚洲77777| 黄色 视频免费看| 天天添夜夜摸| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 亚洲成人手机| 欧美日韩黄片免| 热99久久久久精品小说推荐| 一区在线观看完整版| 在线国产一区二区在线| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 亚洲五月天丁香| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲视频免费观看视频| 男女午夜视频在线观看| 欧美亚洲日本最大视频资源| 婷婷成人精品国产| 亚洲第一av免费看| 亚洲欧美色中文字幕在线| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 国产成人啪精品午夜网站| 老司机午夜福利在线观看视频| 国产色视频综合| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 亚洲视频免费观看视频| 久久精品国产亚洲av高清一级| aaaaa片日本免费| 免费在线观看黄色视频的| 两性夫妻黄色片| 一级,二级,三级黄色视频| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 91国产中文字幕| av欧美777| 欧美不卡视频在线免费观看 | 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 精品熟女少妇八av免费久了| 色94色欧美一区二区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 一a级毛片在线观看| 老司机在亚洲福利影院| 老司机深夜福利视频在线观看| 看黄色毛片网站| 国产精品一区二区免费欧美| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 亚洲国产毛片av蜜桃av| 一边摸一边做爽爽视频免费| 免费日韩欧美在线观看| 黑人操中国人逼视频| av天堂久久9| 亚洲国产中文字幕在线视频| 国产极品粉嫩免费观看在线| 日韩人妻精品一区2区三区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 1024香蕉在线观看| 午夜福利欧美成人| 久热爱精品视频在线9| 欧美日韩亚洲高清精品| 精品国产美女av久久久久小说| 国产不卡av网站在线观看| 国产伦人伦偷精品视频| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 久久人妻福利社区极品人妻图片| 日韩欧美免费精品| cao死你这个sao货| cao死你这个sao货| 91av网站免费观看| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 亚洲久久久国产精品| 久久天堂一区二区三区四区| 国产一卡二卡三卡精品| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 午夜影院日韩av| 久久婷婷成人综合色麻豆| 国产亚洲精品久久久久久毛片 | 亚洲av片天天在线观看| 亚洲在线自拍视频| 高潮久久久久久久久久久不卡| 亚洲成国产人片在线观看| 久久ye,这里只有精品| 看免费av毛片| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 老熟女久久久| 欧美av亚洲av综合av国产av| 国产在线观看jvid| 色在线成人网| 亚洲伊人色综图| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 嫩草影视91久久| 国产一区有黄有色的免费视频| 99热只有精品国产| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 黄色毛片三级朝国网站| 脱女人内裤的视频| 亚洲 欧美一区二区三区| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 淫妇啪啪啪对白视频| 夫妻午夜视频| 国产人伦9x9x在线观看| 午夜免费鲁丝| 国产精品久久电影中文字幕 | 国产精品免费大片| xxx96com| 国产人伦9x9x在线观看| 欧美中文综合在线视频| 久久久国产一区二区| 国产精品免费视频内射| 国产伦人伦偷精品视频| 99国产精品99久久久久| 啦啦啦 在线观看视频| 午夜成年电影在线免费观看| 久久国产乱子伦精品免费另类| 超色免费av| 亚洲成人手机| 久久精品人人爽人人爽视色| 久久影院123| 色在线成人网| 国产亚洲欧美在线一区二区| 中文字幕人妻熟女乱码| 99精品在免费线老司机午夜| 亚洲精品中文字幕在线视频| 大香蕉久久网| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 精品少妇久久久久久888优播| 精品亚洲成a人片在线观看| 欧美乱妇无乱码| 高清欧美精品videossex| 国产精品.久久久| 黑人猛操日本美女一级片| 麻豆乱淫一区二区| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 亚洲精品国产区一区二| av超薄肉色丝袜交足视频| 国产成人精品久久二区二区免费| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 女性被躁到高潮视频| 老汉色av国产亚洲站长工具| www.熟女人妻精品国产| 国产精品久久久av美女十八| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 在线观看66精品国产| 日韩三级视频一区二区三区| 人人澡人人妻人| 欧美在线黄色| 成人国语在线视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 无人区码免费观看不卡| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 午夜精品在线福利| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 精品久久久久久,| 在线观看免费午夜福利视频| 欧美日韩黄片免| 在线观看免费日韩欧美大片| 黄色成人免费大全| 99riav亚洲国产免费| 老司机亚洲免费影院| 国产伦人伦偷精品视频| 欧美乱码精品一区二区三区| 色94色欧美一区二区| xxx96com| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 高清av免费在线| 国产精品影院久久| 欧美乱妇无乱码| 国产精品99久久99久久久不卡| 男女免费视频国产| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 精品国产乱码久久久久久男人| 久久 成人 亚洲| 国产精品九九99| 久久热在线av| 亚洲,欧美精品.| av网站在线播放免费| 国产一区在线观看成人免费| 精品午夜福利视频在线观看一区| 在线观看免费视频网站a站| 成人国语在线视频| 波多野结衣av一区二区av| 亚洲人成电影免费在线| 老熟女久久久| 久久这里只有精品19| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产欧美日韩一区二区精品| 亚洲专区国产一区二区| 久久久久国内视频| 色综合婷婷激情| videosex国产| 黄色怎么调成土黄色| 久久中文看片网| svipshipincom国产片| 国产免费av片在线观看野外av| 国产单亲对白刺激| 欧美在线黄色| 人妻久久中文字幕网| 亚洲国产看品久久| 夜夜夜夜夜久久久久| 精品久久久久久,| 亚洲欧美激情综合另类| 亚洲国产精品sss在线观看 | 十分钟在线观看高清视频www| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 亚洲欧美色中文字幕在线| 国产麻豆69| 妹子高潮喷水视频| 午夜精品在线福利| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国产精华一区二区三区| 女同久久另类99精品国产91| 一区在线观看完整版| 亚洲精品在线美女| 国产国语露脸激情在线看| 国产一区二区三区视频了| 欧美成狂野欧美在线观看| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 欧美日韩成人在线一区二区| 日本黄色视频三级网站网址 | 国产高清国产精品国产三级| 亚洲第一青青草原| 久久久久久久久免费视频了| 99在线人妻在线中文字幕 | 国产男女超爽视频在线观看| 在线观看免费高清a一片| 天天添夜夜摸| 9191精品国产免费久久| 中文字幕人妻丝袜制服| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 国产成人精品久久二区二区91| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 69av精品久久久久久| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 亚洲av日韩在线播放| 90打野战视频偷拍视频| 欧美成人免费av一区二区三区 | 一级片'在线观看视频| 身体一侧抽搐| 国产有黄有色有爽视频| 国产精品永久免费网站| 免费看a级黄色片| 麻豆av在线久日| 脱女人内裤的视频| 国产淫语在线视频| 国产熟女午夜一区二区三区| 中文字幕精品免费在线观看视频| 国产精品免费一区二区三区在线 | 亚洲欧美日韩高清在线视频| av片东京热男人的天堂| 国产精品国产高清国产av | 伦理电影免费视频| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| av不卡在线播放| 国产午夜精品久久久久久| 热99re8久久精品国产| 在线观看66精品国产| 免费观看人在逋| 真人做人爱边吃奶动态| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | a级毛片黄视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| av天堂久久9| 亚洲精品在线观看二区| 久久性视频一级片| 国产精品一区二区精品视频观看| 午夜福利免费观看在线| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产主播在线观看一区二区| 99热网站在线观看| 丰满饥渴人妻一区二区三| 久久中文字幕一级| 久久影院123| 国产成人系列免费观看| 无人区码免费观看不卡| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 国产男女超爽视频在线观看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 两个人免费观看高清视频| 亚洲免费av在线视频| 久久久久久久国产电影| 夜夜爽天天搞| 亚洲精品av麻豆狂野| 丰满的人妻完整版| 久久草成人影院| ponron亚洲| 精品国产乱码久久久久久男人| 久久国产精品人妻蜜桃| 精品国产一区二区三区四区第35| 美女 人体艺术 gogo| 丰满饥渴人妻一区二区三| 大陆偷拍与自拍| 亚洲专区字幕在线| 交换朋友夫妻互换小说| 成人av一区二区三区在线看| 精品国产一区二区久久| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲国产中文字幕在线视频| 亚洲av成人av| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 国产在视频线精品| 夜夜爽天天搞| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲免费av在线视频| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 精品少妇久久久久久888优播| 国产有黄有色有爽视频| 欧美日韩精品网址| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 精品午夜福利视频在线观看一区| 两个人免费观看高清视频| 搡老乐熟女国产| avwww免费| 久久久久精品国产欧美久久久| 精品乱码久久久久久99久播| 99久久99久久久精品蜜桃| 男女之事视频高清在线观看| 亚洲熟女毛片儿| 亚洲人成电影免费在线| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 最新美女视频免费是黄的| 久久国产精品大桥未久av| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲专区中文字幕在线| 国产男女内射视频| 另类亚洲欧美激情| 看黄色毛片网站| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产亚洲一区二区精品| 欧美丝袜亚洲另类 | 俄罗斯特黄特色一大片| 老司机亚洲免费影院| 亚洲精华国产精华精| 久热爱精品视频在线9| 精品福利永久在线观看| 美女国产高潮福利片在线看| 成人黄色视频免费在线看| 国产一区二区三区视频了| 性少妇av在线| 亚洲精品一二三| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 交换朋友夫妻互换小说| 成人国产一区最新在线观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 亚洲中文av在线| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 日本一区二区免费在线视频| 午夜福利乱码中文字幕| 国产片内射在线| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 手机成人av网站| 欧美成狂野欧美在线观看| 搡老岳熟女国产| 黑人猛操日本美女一级片| 亚洲人成77777在线视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 亚洲精品在线美女| 操美女的视频在线观看| 亚洲av美国av| 咕卡用的链子| 香蕉国产在线看| 国产又爽黄色视频| 黄色a级毛片大全视频| 久久精品国产亚洲av高清一级| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 国产麻豆69| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产1区2区3区精品| 成在线人永久免费视频| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 国产区一区二久久| 18禁国产床啪视频网站| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 欧美日韩成人在线一区二区| 国产在线观看jvid| 国产人伦9x9x在线观看| 欧美日韩乱码在线| 飞空精品影院首页| 久久久久视频综合| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 无限看片的www在线观看| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 一区二区三区激情视频| av片东京热男人的天堂| 日本精品一区二区三区蜜桃| 91九色精品人成在线观看| tocl精华| 亚洲中文字幕日韩| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 女人久久www免费人成看片| 国产精品国产高清国产av | 日本五十路高清| 成人影院久久| 亚洲精品粉嫩美女一区| 亚洲五月色婷婷综合| 首页视频小说图片口味搜索| 亚洲男人天堂网一区| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 高清毛片免费观看视频网站 | 欧美激情久久久久久爽电影 | 捣出白浆h1v1| 水蜜桃什么品种好| 日本wwww免费看| 1024香蕉在线观看| 老司机亚洲免费影院| 国产色视频综合| 在线观看免费视频网站a站| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 免费在线观看亚洲国产| 黄片小视频在线播放| 韩国av一区二区三区四区| 麻豆国产av国片精品| 欧美黑人精品巨大| 真人做人爱边吃奶动态| 国产精品偷伦视频观看了| 波多野结衣av一区二区av| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 免费看a级黄色片|