HTR-10一回路放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計(jì)及研究

謝 鋒，曹建主，陳志鵬，董玉杰

（清華大學(xué) 核能與新能源技術(shù)研究院，先進(jìn)核能技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心，先進(jìn)反應(yīng)堆工程與安全教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100084）

HTR-10一回路放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計(jì)及研究

謝 鋒，曹建主，陳志鵬，董玉杰

（清華大學(xué) 核能與新能源技術(shù)研究院，先進(jìn)核能技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心，先進(jìn)反應(yīng)堆工程與安全教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100084）

在10MW高溫氣冷堆（HTR-10）氦凈化系統(tǒng)中，設(shè)計(jì)并建造了用于取樣收集一回路放射性石墨粉塵的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)。結(jié)合國(guó)外已有的研究結(jié)果，根據(jù)HTR-10氦凈化系統(tǒng)的運(yùn)行參數(shù)進(jìn)行了模擬計(jì)算。計(jì)算結(jié)果表明，該實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)能有效過(guò)濾收集到的放射性石墨粉塵。所設(shè)計(jì)的取樣過(guò)濾器便于拆卸和后期測(cè)量，可實(shí)現(xiàn)對(duì)放射性石墨粉塵進(jìn)行長(zhǎng)期系統(tǒng)的研究，給出反應(yīng)堆不同運(yùn)行工況下一回路氦凈化系統(tǒng)中石墨粉塵及固體裂變核素活度的信息，將為HTR-10高溫氣冷堆裂變產(chǎn)物行為研究提供大量重要的實(shí)驗(yàn)研究數(shù)據(jù)。

10MW高溫氣冷堆；放射性石墨粉塵；氦凈化系統(tǒng)；沉積；取樣過(guò)濾器

高溫氣冷堆是國(guó)際上公認(rèn)的具有第4代安全特征的堆型之一［1－3］。球床式高溫氣冷堆中有大量石墨材料，在反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中由于摩擦等相互作用會(huì)產(chǎn)生石墨粉塵。這些石墨粉塵上吸附有放射性核素，可沉積結(jié)垢，同時(shí)具有很強(qiáng)的流動(dòng)性，污染一回路管道，給維修和退役造成困難［4］。更為重要的是，如果一回路發(fā)生失冷失壓事故，放射性石墨粉塵再懸浮將會(huì)成為重要的源項(xiàng)［5］，是影響球床式高溫氣冷堆安全的因素之一。

對(duì)于10MW高溫氣冷堆（HTR-10）不同工況（啟動(dòng)、低功率、滿(mǎn)功率、停堆等）下一回路裂變產(chǎn)物的種類(lèi)、活度和放射性粉塵的濃度、粒徑分布等的研究直接關(guān)系到球床式高溫氣冷堆的安全性。對(duì)球床式高溫氣冷堆一回路放射性石墨粉塵的準(zhǔn)確測(cè)量一直是國(guó)際上的難點(diǎn)。德國(guó)曾對(duì)Atomgemeinschaft Versuchs Reaktor（AVR）開(kāi)展過(guò)一些實(shí)驗(yàn)研究，給出了該反應(yīng)堆正常運(yùn)行和功率變化階段粉塵的情況［4，6－7］。國(guó)內(nèi)僅有一些理論計(jì)算及基于非放射性石墨粉塵的模擬實(shí)驗(yàn)研究［8－10］。由于AVR和HTR-10在一回路設(shè)計(jì)及堆芯裝料類(lèi)型和方式等有所不同，要獲得HTR-10上粉塵相關(guān)數(shù)據(jù)，必須在其上開(kāi)展放射性石墨粉塵的實(shí)驗(yàn)研究。根據(jù)HTR-10的特點(diǎn)［11］，本文在氦凈化系統(tǒng)中設(shè)計(jì)用于取樣收集一回路放射性石墨粉塵的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，對(duì)反應(yīng)堆多種工況下一回路中石墨粉塵及裂變核素活度等進(jìn)行長(zhǎng)期系統(tǒng)研究。

1 放射性石墨粉塵研究進(jìn)展

從理論上而言，核電廠所有系統(tǒng)中的放射性都來(lái)自于堆芯的放射性物質(zhì)。在球床式高溫氣冷堆中，從堆芯釋放出來(lái)的放射性物質(zhì)隨冷卻劑氦氣載帶到一回路的各個(gè)部分。根據(jù)文獻(xiàn)［8］，20年壽期末HTR-10一回路中的重要裂變產(chǎn)物主要有惰性氣體、碘和金屬裂變產(chǎn)物（134Cs、137Cs、89Sr和110Agm）。雖然惰性氣體的放射性活度濃度遠(yuǎn)高于固體裂變產(chǎn)物，但由于固體裂變產(chǎn)物會(huì)沉積在一回路設(shè)備及管道內(nèi)表面上，而惰性氣體則被氦凈化系統(tǒng)不斷去除，因此固體裂變產(chǎn)物對(duì)一回路管道及設(shè)備的去污、維修和退役工作更為重要。對(duì)于固體裂變產(chǎn)物需考慮兩種形態(tài)的傳播：1）直接以原子或分子的形態(tài)從堆芯隨冷卻劑載帶入一回路；2）吸附在石墨粉塵上而后隨冷卻劑載帶入一回路。根據(jù)對(duì)AVR的研究［4］，兩種傳播方式都是存在的。由于在高溫氣冷堆一回路中，氦氣為惰性氣體，即使經(jīng)過(guò)蒸汽發(fā)生器傳熱管后，其溫度仍在250℃左右，而金屬Cs在常壓下熔點(diǎn)只有28℃，隨溫度的升高，其飽和蒸汽壓隨之增加，在進(jìn)入氦凈化系統(tǒng)的氦氣中Cs仍可能以原子或分子的形態(tài)存在。而固體裂變產(chǎn)物也可吸附在石墨粉塵上，隨氦氣載帶進(jìn)入氦凈化系統(tǒng)中。

球床式高溫氣冷堆中的石墨粉塵主要來(lái)自燃料元件與裝卸料管道的摩擦及燃料元件之間的碰撞［9］，其上吸附裂變核素，形成一種放射性氣溶膠，給球床式高溫氣冷堆的維修和退役工作帶來(lái)很大困難。國(guó)際上已公開(kāi)發(fā)表的關(guān)于球床式高溫氣冷堆石墨粉塵的實(shí)驗(yàn)測(cè)量及研究數(shù)據(jù)有限。對(duì)于AVR，截至1988年底，理論計(jì)算石墨粉塵總的產(chǎn)生量約為60kg，產(chǎn)生率約為3kg／a。大部分粉塵沉積在一回路管道和設(shè)備的內(nèi)表面上，一些粉塵隨氣流的變化再懸浮。在一回路氦氣中，AVR正常運(yùn)行工況下石墨粉塵濃度大約為5μg／m3（標(biāo)準(zhǔn)狀況），而在功率變化或啟動(dòng)階段，粉塵濃度可達(dá)到2mg／m3（標(biāo)準(zhǔn)狀況），粉塵上吸附有137Cs、90Sr、110Agm等裂變核素［4，6－7］。

在HTR-10上，迄今沒(méi)有開(kāi)展過(guò)放射性石墨粉塵的實(shí)驗(yàn)研究，僅有一些根據(jù)保守條件估計(jì)的理論計(jì)算或基于非放射性石墨粉塵的模擬實(shí)驗(yàn)研究［9－10］。由于一回路管道中放射性石墨粉塵情況同實(shí)際的管道布置、氣流情況（溫度、流速、壓強(qiáng)等）、取樣方法等密切相關(guān)，因此必須開(kāi)展反應(yīng)堆上放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)研究才能給出真實(shí)可信的研究結(jié)果。根據(jù)文獻(xiàn)［8］估計(jì)，HTR-10中大部分固體裂變產(chǎn)物和較大顆粒的放射性石墨粉塵會(huì)沉積在蒸汽發(fā)生器傳熱管上。本文設(shè)計(jì)的一回路放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的主要目標(biāo)是過(guò)濾收集隨一回路氦氣（溫度約250℃，壓力約3MPa）載帶進(jìn)入氦凈化系統(tǒng)的較小顆粒的放射性石墨粉塵。這些較小顆粒的放射性石墨粉塵流動(dòng)性更強(qiáng)，隨氦氣進(jìn)入到一回路管道中，將會(huì)吸附沉積在一回路管道和設(shè)備的內(nèi)表面，造成污染，同時(shí)在事故情況下將成為重要的源項(xiàng)。

2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計(jì)及研究目標(biāo)

所設(shè)計(jì)的HTR-10一回路放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示，和氦凈化系統(tǒng)塵埃過(guò)濾器形成并聯(lián)回路。

2.1 氦凈化系統(tǒng)及塵埃過(guò)濾器簡(jiǎn)介

氦凈化系統(tǒng)用于降低一回路氦氣中的化學(xué)雜質(zhì)，并去除其中的放射性石墨粉塵和氣態(tài)裂變產(chǎn)物，對(duì)高溫氣冷堆的正常運(yùn)行非常重要。HTR-10氦凈化系統(tǒng)主要包含塵埃過(guò)濾器、氧化銅床、分子篩吸附器、低溫吸附器等，其詳細(xì)的流程參見(jiàn)文獻(xiàn)［12］。其中塵埃過(guò)濾器主要用來(lái)濾除氦氣中的石墨粉塵，氧化銅床用來(lái)氧化氦氣中的H2（包含氚）、CO等，分子篩吸附器吸附氦氣中的H2O（包含氚水）和CO2，低溫吸附器用活性碳吸附氦氣中的N2、Ar、CH4、Kr和Xe等。氦凈化系統(tǒng)正常的工作溫度和壓力分別為250℃和3MPa，流量為10.5kg／h，對(duì)應(yīng)一回路氦氣總量的5%［12］。

氦凈化系統(tǒng)中塵埃過(guò)濾器長(zhǎng)約870mm，外徑約256mm，立式安放，外殼承壓，內(nèi)部垂直均勻安置4根燒結(jié)不銹鋼粉末金屬管狀過(guò)濾元件。氦氣從塵埃過(guò)濾器頂部進(jìn)口管流入，經(jīng)過(guò)燒結(jié)不銹鋼粉末金屬管側(cè)面過(guò)濾進(jìn)入到過(guò)濾元件內(nèi)部，向下匯合后流出塵埃過(guò)濾器。所使用的燒結(jié)不銹鋼粉末金屬管狀過(guò)濾元件的過(guò)濾尺寸為5μm，即對(duì)粒徑大于等于5μm的粉塵過(guò)濾效率可達(dá)到98%以上。但塵埃過(guò)濾器體積龐大，結(jié)構(gòu)復(fù)雜，不便于拆卸和實(shí)驗(yàn)測(cè)量，因此必須重新設(shè)計(jì)放射性石墨粉塵取樣測(cè)量實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)。

對(duì)HTR-10廠房本底和氦凈化系統(tǒng)的一些設(shè)備和管道外表面進(jìn)行了γ劑量率測(cè)量，從實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)看，氦凈化系統(tǒng)靠近一回路氦氣流入口的管道和設(shè)備具有較高的劑量率，而在塵埃過(guò)濾器后管道和設(shè)備的劑量率約在本底水平。塵埃過(guò)濾器的γ劑量率最高，約為0.60μSv／h，約是本底水平（約0.15μSv／h）的4倍。這說(shuō)明進(jìn)入氦凈化系統(tǒng)的氦氣中載帶有放射性物質(zhì)，在塵埃過(guò)濾器中存在放射性石墨粉塵，詳細(xì)的測(cè)量數(shù)據(jù)和研究結(jié)果參見(jiàn)文獻(xiàn)［13］。

2.2 放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計(jì)

圖1 一回路放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖Fig.1 Diagram of radioactive graphite dust experimental system in primary loop

放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)（圖1）是從流過(guò)蒸汽發(fā)生器傳熱管后進(jìn)入氦凈化系統(tǒng)中分流出一部分氦氣（溫度約250℃，壓力約3MPa），通過(guò)取樣過(guò)濾器過(guò)濾其中的放射性石墨粉塵。這一設(shè)計(jì)包含多方面考慮：1）根據(jù)管道和設(shè)備γ劑量率的測(cè)量結(jié)果，在氦凈化系統(tǒng)入口氦氣中存在放射性石墨粉塵；2）原塵埃過(guò)濾器結(jié)構(gòu)復(fù)雜，體積龐大，不便于拆卸和測(cè)量，而新設(shè)計(jì)的取樣過(guò)濾器體積?。ㄩL(zhǎng)度約400mm，直徑約100mm），是一種可包含若干過(guò)濾元件的多級(jí)過(guò)濾器；3）進(jìn)氣口和出氣口的兩個(gè)安全3級(jí)電動(dòng)截止閥可提供安全有效的隔離，差壓變送器可提供取樣過(guò)濾器兩端阻力狀況，從而推斷粉塵過(guò)濾收集情況；4）通過(guò)泄壓口可在取樣完成后把實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)內(nèi)部氣壓（約3MPa）降低到大氣壓后再拆卸取樣過(guò)濾器，保證安全，同時(shí)，在實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)安裝完畢運(yùn)行前，通過(guò)泄壓口把其中的空氣抽走，避免向主管道中引入雜質(zhì)氣體；5）采用4個(gè)手動(dòng)閥門(mén)的設(shè)計(jì)，隔離主管道和取樣過(guò)濾器，防止放射性物質(zhì)外漏，保護(hù)人員和環(huán)境；6）取樣過(guò)濾器中所有過(guò)濾元件放入內(nèi)部腔體中，避免外漏，且每一級(jí)之間都用密封圈密封，使氦氣流過(guò)過(guò)濾元件，對(duì)粉塵進(jìn)行有效過(guò)濾。

一回路放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)流程主要分為準(zhǔn)備階段、取樣階段和關(guān)閉階段。當(dāng)取樣過(guò)濾器等部件安裝完畢后，此時(shí)進(jìn)氣口和出氣口處兩個(gè)安全3級(jí)電動(dòng)截止閥關(guān)閉，4個(gè)手動(dòng)截止閥打開(kāi)。泄壓口處的手動(dòng)截止閥打開(kāi)，通過(guò)抽真空系統(tǒng)對(duì)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)內(nèi)的空氣雜質(zhì)進(jìn)行抽取，待系統(tǒng)真空度至約50Pa，關(guān)閉泄壓口處的手動(dòng)截止閥，準(zhǔn)備階段完成。然后打開(kāi)進(jìn)氣口和出氣口處的兩個(gè)安全3級(jí)電動(dòng)截止閥，使得氦凈化系統(tǒng)主回路管道與實(shí)驗(yàn)回路連通，通過(guò)電動(dòng)調(diào)節(jié)閥調(diào)節(jié)實(shí)驗(yàn)回路的流量到設(shè)定值，進(jìn)入到放射性石墨粉塵的取樣階段。待差壓變送器上的阻力值變化，且便攜式劑量率計(jì)從取樣過(guò)濾器外部測(cè)量到高于本底水平的γ劑量率，確定其上有放射性石墨粉塵時(shí)，即進(jìn)入關(guān)閉階段。關(guān)閉進(jìn)氣口和出氣口處的兩個(gè)安全3級(jí)電動(dòng)截止閥，一回路放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)與氦凈化系統(tǒng)主管道隔離。而后打開(kāi)泄壓口處的手動(dòng)截止閥，待實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)泄壓到大氣壓后關(guān)閉電動(dòng)截止閥和4個(gè)手動(dòng)截止閥。待實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)溫度降至室溫時(shí)，拆卸取樣過(guò)濾部分并送往實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行測(cè)量分析工作。

2.3 過(guò)濾沉積機(jī)理研究及后期測(cè)量

實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)收集的是流入氦凈化系統(tǒng)的一回路氦氣載帶的放射性石墨粉塵，其傳輸、沉積等特性同原子或分子形態(tài)的裂變產(chǎn)物性質(zhì)不同。放射性石墨粉塵的傳輸、沉積和再懸浮性質(zhì)依賴(lài)于粉塵粒徑、不同時(shí)刻局部氣流流速、管道設(shè)備表面狀況等。表1列出理論計(jì)算給出的20年壽期末HTR-10一回路管道和設(shè)備內(nèi)表面裂變核素沉積的情況，其中131I和137Cs的活度較大。

表1 20年壽期末沉積在HTR-10一回路管道設(shè)備內(nèi)表面上的裂變核素活度計(jì)算值［8］Table 1 Calculations of activities deposited on inner surface of primary loop of HTR-10 at the end of 20alifetime［8］

對(duì)于不同粒徑和速度的粉塵顆粒，其過(guò)濾機(jī)理不同，主要有擴(kuò)散、截留、慣性碰撞、重力沉降等。在HTR-10中，理論計(jì)算［9］估計(jì)粉塵粒徑分布在0.1～10μm，中位直徑（累計(jì)粒度分布百分?jǐn)?shù)達(dá)到50%時(shí)所對(duì)應(yīng)的粒徑）約為2μm，其主要過(guò)濾機(jī)理是截留和慣性碰撞。有的研究者已關(guān)注放射性石墨粉塵的帶電問(wèn)題，這可能會(huì)影響其傳輸和沉積行為［14］。

要進(jìn)行有效的放射性石墨粉塵取樣收集，首先必須獲得石墨粉塵隨氦氣流場(chǎng)的傳輸情況。取樣過(guò)濾器中氦氣流場(chǎng)分布模擬計(jì)算結(jié)果示于圖2。由圖2可見(jiàn)，在最大流量（約10.5kg／h）時(shí)，氦氣到第2片過(guò)濾元件處成為層流狀態(tài)，而對(duì)于10μm以下的顆粒，其軌跡與流線基本一致。對(duì)于50μm的顆粒，由于受慣性和重力影響，其運(yùn)動(dòng)軌跡明顯偏離流場(chǎng)。如上所述，理論計(jì)算給出的HTR-10中石墨粉塵粒徑在0.1～10μm，利用設(shè)計(jì)的取樣過(guò)濾器可實(shí)現(xiàn)較為均勻的粉塵過(guò)濾，便于制作標(biāo)準(zhǔn)源以實(shí)現(xiàn)活度的準(zhǔn)確測(cè)量。

圖2 取樣過(guò)濾器中石墨顆粒隨氦氣流的分布Fig.2 Distribution of graphite particles in helium inside sampling filter

取樣過(guò)濾器中擬采用一系列不同過(guò)濾尺寸的燒結(jié)不銹鋼粉末過(guò)濾元件，包括1、3、5、10和20μm等。此種過(guò)濾元件對(duì)特定尺寸顆粒的過(guò)濾效率可達(dá)到98%以上，對(duì)其過(guò)濾效率的研究將另行論述。

利用HTR-10放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)開(kāi)展長(zhǎng)期系統(tǒng)的研究，多級(jí)過(guò)濾分離不同粒徑的粉塵顆粒，根據(jù)特征β或γ射線識(shí)別不同的裂變核素。圖3示出實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)未來(lái)的研究目標(biāo)，將給出反應(yīng)堆不同運(yùn)行工況下（啟動(dòng)、低功率、滿(mǎn)功率、停堆等）多種裂變核素活度和粉塵粒徑的關(guān)系，為HTR-10提供大量重要的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和研究結(jié)果。

圖3 放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)研究目標(biāo)Fig.3 Research objectives of radioactive graphite dust experimental system

3 結(jié)論

開(kāi)展放射性石墨粉塵研究對(duì)于球床式高溫氣冷堆的安全性具有重要意義。本文設(shè)計(jì)了放射性石墨粉塵實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，并對(duì)取樣過(guò)濾器中氦氣流場(chǎng)分布進(jìn)行了模擬計(jì)算，結(jié)合已有的關(guān)于HTR-10中石墨粉塵粒徑的理論分析，表明所設(shè)計(jì)的取樣過(guò)濾器可實(shí)現(xiàn)對(duì)放射性石墨粉塵較為均勻的過(guò)濾取樣，便于制作標(biāo)準(zhǔn)源以實(shí)現(xiàn)活度的準(zhǔn)確測(cè)量。在HTR-10上利用本實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)對(duì)放射性石墨粉塵進(jìn)行長(zhǎng)期系統(tǒng)研究，可給出反應(yīng)堆多種運(yùn)行工況下一回路固體裂變核素活度及石墨粉塵等信息，將為高溫氣冷堆裂變產(chǎn)物及放射性石墨粉塵研究提供大量重要的實(shí)驗(yàn)研究數(shù)據(jù)。

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Design and Study of Radioactive Graphite Dust Experimental System in Primary Loop of HTR-10

XIE Feng，CAO Jian-zhu，CHEN Zhi-peng，DONG Yu-jie
（Institute of Nuclear and New Energy Technology，Collaborative Innovation Center of Advanced Nuclear Energy Technology，Key Laboratory of Advanced Reactor Engineering and Safety of Ministry of Education，Tsinghua University，Beijing100084，China）

In the helium purification system of 10MW high temperature gas-cooled reactor（HTR-10），an experimental system which could be used to sample the radioactive graphite dust in the primary loop was designed and built.Combined with international research results，a simulation was done according to parameters of the helium purification system of HTR-10.The results indicate that the experimental system can sample the radioactive graphite dust effectively.The sampling filter can be disassembled easily for further measurement，and used to do a long term systematical study on the radioactive graphite dust.It can provide the informations of the graphite dust and the activity of solid fission nuclides in the primary loop in different operation situations，and supply large amount of important experimental data to study the behavior of fission products inHTR-10.

10MW high temperature gas-cooled reactor；radioactive graphite dust；helium purification system；deposition；sampling filter

TL375

：A

：1000-6931（2015）04-0744-06

10.7538／yzk.2015.49.04.0744

2014-01-04；

2014-09-19

國(guó)家科技重大專(zhuān)項(xiàng)資助項(xiàng)目（ZX06901）；北京市自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（2133063）

謝 鋒（1982—），男，河南洛陽(yáng)人，助理研究員，博士，物理學(xué)專(zhuān)業(yè)