調(diào)硼稀釋對(duì)AP1000型壓水堆一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)影響研究

朱建平，呂煥文，肖 鋒，魏述平，譚 怡，鄧?yán)磬?/p>

(中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川成都610213)

調(diào)硼稀釋對(duì)AP1000型壓水堆一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)影響研究

朱建平，呂煥文，肖 鋒，魏述平，譚 怡，鄧?yán)磬?/p>

(中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川成都610213)

為了研究調(diào)硼稀釋對(duì)壓水反應(yīng)堆一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)的影響，利用一回路源項(xiàng)程序計(jì)算了平衡循環(huán)正常調(diào)硼，前段不調(diào)硼，整個(gè)過(guò)程不調(diào)硼三種條件下一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)。結(jié)果表明,調(diào)硼稀釋對(duì)平衡循環(huán)前期一回路源項(xiàng)影響不大，而對(duì)平衡循環(huán)后期一回路源項(xiàng)有較大影響，且不同類(lèi)型核素受調(diào)硼稀釋的作用大小也不同。最后為了判斷調(diào)硼稀釋對(duì)一回路各核素去除的相對(duì)作用，利用了圖像法和比值法，結(jié)果表明兩種方法均能較好表征調(diào)硼稀釋對(duì)各核素的相對(duì)作用大小。

壓水反應(yīng)堆；調(diào)硼稀釋?zhuān)粓D像法；比值法

一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)是進(jìn)行核電站三廢系統(tǒng)設(shè)計(jì)、事故源項(xiàng)分析和屏蔽設(shè)計(jì)的重要參考依據(jù)之一，同時(shí)也是二回路系統(tǒng)、反應(yīng)堆廠(chǎng)房和輔助廠(chǎng)房中裂變產(chǎn)物的來(lái)源。

目前，我國(guó)在壓水堆一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)設(shè)計(jì)計(jì)算中采用的主要程序有FCFPA[1]、PROFIP5[2、3]和FIPCO等，并對(duì)影響一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)的因素做了相關(guān)研究。景福庭等[4]研究了放射性裂變產(chǎn)物由燃料芯塊釋放到一回路的影響因素，得出燃料棒中心溫度高于1000℃時(shí)，燃料棒溫度越高，裂變產(chǎn)物的釋放份額越大；呂煒楓等[5]采用CPR1000機(jī)型設(shè)計(jì)參數(shù)對(duì)燃料包殼破損率、包殼破損尺寸和燃耗展開(kāi)敏感性分析，得出包殼破損尺寸對(duì)裂變產(chǎn)物釋放的影響較大。

以上研究均是基于燃料棒到一回路的釋放，而電站運(yùn)行過(guò)程中一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)是受諸多因素影響的。本論文通過(guò)控制不同時(shí)段調(diào)硼分析了一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)的變化，以研究調(diào)硼稀釋對(duì)壓水反應(yīng)堆一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)去除、遷移、分布的影響，亦為一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)計(jì)算提供相關(guān)依據(jù)。

1 研究方法

以國(guó)內(nèi)某AP1000壓水堆電站模型為研究對(duì)象，反應(yīng)堆平衡循環(huán)長(zhǎng)度為507天，燃料富集度為4.95%。

(2)

式中：Nw——反應(yīng)堆冷卻劑中核素的原子濃度(原子數(shù)/g)；

t——堆芯運(yùn)行時(shí)間(s)；

Nc——堆芯破損燃料棒中的核素總量(原子數(shù))；

λ——核素的衰變常數(shù)(1/s)；

ν——核素的逃脫率系數(shù)(1/s)；

Mw——反應(yīng)堆冷卻劑質(zhì)量(g)；

D——調(diào)硼排水對(duì)冷卻劑的稀釋率(1/s)；

τ——反應(yīng)堆冷卻劑向安全殼的泄漏率(g/s)；

δ——反應(yīng)堆冷卻劑經(jīng)蒸汽發(fā)生器一次側(cè)向二次側(cè)的泄漏率(g/s)；

QL——凈化或下泄質(zhì)量流量(g/s)；

NVL——容積控制箱液相中核素的原子濃度(原子數(shù)/g)；

QP——穩(wěn)壓器噴淋管線(xiàn)中冷卻劑的質(zhì)量流量(g/s)；

NPL——穩(wěn)壓器液相中核素的原子濃度(原子數(shù)/g)；

i表示母核，j表示子核。

程序中調(diào)硼稀釋率D通過(guò)下列公式進(jìn)行計(jì)算：

(3)

式中：ΔB——硼移除率(ppm/s)；B0——初始硼濃度(ppm)；DF——凈化系統(tǒng)除鹽床對(duì)核素的去污因子。

為了研究平衡循環(huán)過(guò)程中調(diào)硼對(duì)一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)的影響，本論文比較了正常調(diào)硼，平衡循環(huán)前段調(diào)硼但后段不調(diào)硼(247.5天后)，整個(gè)平衡循環(huán)不調(diào)硼三種情況對(duì)一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)的影響。

2 計(jì)算結(jié)果及分析

2.1 調(diào)硼對(duì)一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)的影響

本研究選取了四種較為典型的核素85Kr，133Xe，131I和134Cs進(jìn)行分析，圖1、圖2、圖3、圖4分別為上述四種核素平衡循環(huán)期間破損燃料棒中放射性積存量和冷卻劑活度濃度變化。

2.1.1 調(diào)硼對(duì)一回路中85Kr活度的影響

一回路系統(tǒng)中氣體去除機(jī)制主要有穩(wěn)壓器脫氣、調(diào)硼稀釋?zhuān)プ兊龋瑢?duì)于長(zhǎng)半衰期核素85Kr，衰變常數(shù)為2.05×10-9s-1，其作用在各時(shí)段均可忽略不計(jì)。

由圖1可知，調(diào)硼情況下，一回路冷卻劑85Kr活度濃度在平衡循環(huán)開(kāi)始的124天迅速增加，由0Bq/g增加到9.805×103Bq/g，出現(xiàn)這種情況的原因可能是平衡循環(huán)開(kāi)始破損燃料棒中85Kr積存量迅速增加，并以一定速率從破損燃料棒逃逸，逃逸增長(zhǎng)率大于脫氣、調(diào)硼稀釋作用之和。隨著硼濃度降低，硼移除率增加，調(diào)硼稀釋率增加，調(diào)硼稀釋對(duì)85Kr的去除作用增強(qiáng)，此外破損燃料棒中85Kr積存量保持平緩，冷卻劑中85Kr增長(zhǎng)率基本不變，兩者導(dǎo)致冷卻劑中85Kr逃逸增長(zhǎng)速率和去除速率基本相等，冷卻劑中85Kr活度濃度達(dá)到平衡；此后，隨著冷卻劑中調(diào)硼稀釋作用增加，去除速率大于逃逸增長(zhǎng)速率，導(dǎo)致冷卻劑中85Kr活度濃度逐漸減少，調(diào)硼稀釋作用在437天后越來(lái)越大，85Kr活度濃度由9.213 ×103Bq/g減少到了平衡循環(huán)末期的2.368 ×103Bq/g，通過(guò)公式(3)計(jì)算得到調(diào)硼稀釋率由342天時(shí)的6.92×10-8s-1增加到循環(huán)末期的4.48×10-6s-1，遠(yuǎn)大于Kr-脫氣去除率4.02×10-7s-1。

圖1 平衡循環(huán)破損燃料棒85Kr積存量和一回路比活度變化Fig.1 The Variation of 85Kr Inventory of Failure Rods and Activity Concentration in Primary System during Equilibrium Cycle

對(duì)于后段不調(diào)硼的情況，前段冷卻劑中85Kr活度濃度與正常調(diào)硼情況相同，不調(diào)硼后85Kr活度濃度以一定速率增加，并在342天時(shí)與整個(gè)過(guò)程不調(diào)硼的情況保持一致，這也說(shuō)明前段不調(diào)硼對(duì)85Kr活度濃度有一定影響，但影響不大。對(duì)于整個(gè)循環(huán)不調(diào)硼的情況，前124天與前兩種情況基本一致，差別很小，這是因?yàn)槠胶庋h(huán)初期調(diào)硼稀釋對(duì)85Kr去除作用不明顯，在衰變可以忽略的情況下，前段85Kr主要通過(guò)穩(wěn)壓器脫氣去除。此后，其與正常調(diào)硼時(shí)的85Kr活度濃度差值開(kāi)始增大，在437天后差值突增，說(shuō)明124天后調(diào)硼開(kāi)始對(duì)一回路85Kr源項(xiàng)產(chǎn)生作用，并在437天后作用越來(lái)越明顯，兩條曲線(xiàn)與橫軸圍成面積的差值可以用來(lái)反映考慮其他去除因素情況下，調(diào)硼稀釋對(duì)冷卻劑中85Kr的去除貢獻(xiàn)。

2.1.2 調(diào)硼對(duì)一回路中133Xe活度的影響

對(duì)于短半衰期惰性氣體核素133Xe(見(jiàn)圖2)，平衡循環(huán)開(kāi)始50天左右，正常調(diào)硼情況下反應(yīng)堆冷卻劑中133Xe活度濃度迅速增加，達(dá)到2.605×106Bq/g，50天后開(kāi)始達(dá)到平衡。這可能是因?yàn)槠茡p燃料棒中133Xe積存量的迅速增加，從燃料包殼逃逸的133Xe迅速增加，此外冷卻劑中133Xe母核也衰變成133Xe，導(dǎo)致此時(shí)133Xe在冷卻劑中的增長(zhǎng)速率大于穩(wěn)壓器脫氣、衰變、調(diào)硼稀釋作用之和。150天左右后正常調(diào)硼情況下133Xe活度濃度相比不調(diào)硼情況開(kāi)始緩慢減少，通過(guò)公式(3)計(jì)算得到437天時(shí)調(diào)硼稀釋率為1.60×10-7s-1，為133Xe衰變和脫氣去除率之和1.98×10-6s-1的0.081倍，所以150天到437天通過(guò)調(diào)硼稀釋對(duì)133Xe去除不明顯，437天后調(diào)硼稀釋率迅速增加，到循環(huán)末期為4.48×10-6s-1，為133Xe衰變和脫氣去除率之和的2.263倍，調(diào)硼稀釋作用對(duì)對(duì)133Xe從一回路的去除占主導(dǎo)地位，且穩(wěn)壓器脫氣、衰變、調(diào)硼稀釋作用之和大于133Xe增長(zhǎng)速率，133Xe活度濃度值出現(xiàn)迅速減少，由437天時(shí)的2.461×106Bq/g減少至循環(huán)末期的1.154×106Bq/g。

圖2 平衡循環(huán)破損燃料棒133Xe積存量和冷卻劑比活度變化Fig.2 The Variation of 133Xe Inventory of Failure Rods and Activity Concentration in Primary System during Equilibrium Cycle

對(duì)于后段不調(diào)硼的情況，前段由于調(diào)硼冷卻劑中133Xe活度濃度與正常調(diào)硼情況相同，不調(diào)硼后133Xe活度濃度快速與整個(gè)過(guò)程調(diào)硼情況保持一致并達(dá)到平衡，這說(shuō)明此時(shí)冷卻劑中的133Xe主要通過(guò)衰變和脫氣去除，前段調(diào)硼對(duì)冷卻劑中133Xe活度濃度基本無(wú)影響；對(duì)于整個(gè)循環(huán)不調(diào)硼的情況，前150天與前兩種情況差別不大，也進(jìn)一步說(shuō)明前段調(diào)硼對(duì)一回路源項(xiàng)影響不明顯，此后達(dá)到平衡，說(shuō)明此情況下冷卻劑系統(tǒng)中133Xe增長(zhǎng)速率與減少速率保持了平衡。

2.1.3 調(diào)硼對(duì)一回路中131I和134Cs活度的影響

AP1000壓水堆冷卻劑系統(tǒng)中131I主要的去除機(jī)制有混床凈化，衰變，調(diào)硼稀釋等。

由圖3可以看出三種條件下一回路131I活度濃度變化相同：前30天隨著破損燃料棒中131I堆芯積存量的增加，一回路131I活度濃度亦迅速增加，50天后兩者均開(kāi)始處于平衡狀態(tài)。結(jié)果表明調(diào)硼稀釋對(duì)131I去除作用不明顯，原因可能是系統(tǒng)中的131I主要通過(guò)凈化和衰變?nèi)コ?，而調(diào)硼排的為經(jīng)過(guò)凈化的冷卻劑，進(jìn)一步削減了調(diào)硼稀釋的作用。計(jì)算得到本電站模型131I的凈化去除率為2.44×10-5s-1，131I衰變常數(shù)為9.97×10-7s-1，由131I去污因子假設(shè)為10計(jì)算得到循環(huán)末期最大調(diào)硼稀釋率為4.48×10-7s-1，僅為凈化去除率的0.018倍，由此可以看出系統(tǒng)中131I主要通過(guò)凈化去除，調(diào)硼稀釋對(duì)能通過(guò)混床高效凈化去除的陰離子核素作用不大。

圖3 平衡循環(huán)破損燃料棒131I積存量和冷卻劑比活度變化Fig.3 The Variation of 131I Inventory of Failure Rods and Activity Concentration in Primary System during Equilibrium Cycle

與131I不同，134Cs是通過(guò)陽(yáng)床凈化，由圖4可以看出，前10天三種情況下冷卻劑中134Cs活度濃度迅速增加，此后增長(zhǎng)速率下降，此時(shí)逃逸增長(zhǎng)率與由母核衰變而來(lái)的增長(zhǎng)率之和大于凈化，衰變，調(diào)硼稀釋之和；前247.5天三種情況下冷卻劑中134Cs活度濃度基本相同，247.5天后整個(gè)過(guò)程調(diào)硼情況下134Cs活度濃度開(kāi)始比另外兩種情況小，但仍呈現(xiàn)出增加的趨勢(shì)，說(shuō)明此時(shí)調(diào)硼開(kāi)始對(duì)冷卻劑系統(tǒng)中134Cs有稀釋作用，但作用很小。437天后正常調(diào)硼情況下134Cs活度濃度開(kāi)始減少，由1.240×104Bq/g減少至7.696×103Bq/g。

圖4 平衡循環(huán)破損燃料棒134Cs積存量和冷卻劑比活度變化Fig.4 The Variation of 134Cs Inventory of Failure Rods and Activity Concentration in Primary System during Equilibrium Cycle

一般壓水反應(yīng)堆中陽(yáng)床的投運(yùn)時(shí)間僅為混床的1/10，由134Cs去污因子為10計(jì)算得到連續(xù)運(yùn)行時(shí)的陽(yáng)床等效去污因子為1.1，進(jìn)而得出134Cs的凈化去除率為2.47×10-6s-1，而134Cs的衰變常數(shù)為1.067×10-8s-1，僅為凈化去除率的0.0043倍，而通過(guò)公式(3)計(jì)算得到437天時(shí)的調(diào)硼稀釋率為1.45×10-7s-1，僅為凈化去除率的0.059倍，循環(huán)末期調(diào)硼稀釋率為4.07×10-6s-1，為凈化去除率的1.648倍。由此可以看出平衡循環(huán)前437天134Cs主要通過(guò)陽(yáng)床進(jìn)行去除，437天后調(diào)硼稀釋作用越來(lái)越明顯，兩者去除作用相當(dāng)。

2.2 調(diào)硼對(duì)一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)影響的表征

2.1中分析了調(diào)硼對(duì)一回路中85Kr，133Xe，131I和134Cs四種核素的活度的影響，為了更直觀(guān)本質(zhì)地反映調(diào)硼對(duì)一回路系統(tǒng)各核素的相對(duì)影響程度，本文利用了兩種表征方法，分別為圖像法和比值法。

2.2.1 圖像法

如2.1.1所述，整個(gè)過(guò)程不調(diào)硼形成的活度曲線(xiàn)和時(shí)間軸圍成的圖像面積與正常調(diào)硼形成的活度曲線(xiàn)和時(shí)間軸圍成的圖像面積的相對(duì)差值可以較為直觀(guān)地表示調(diào)硼稀釋對(duì)一回路裂變產(chǎn)物源項(xiàng)的作用，顯然可以看出調(diào)硼稀釋對(duì)各核素的相對(duì)作用大小順序?yàn)?5Kr>133Xe>134Cs>131I。

2.2.2 比值法

為了更本質(zhì)一般的表達(dá)調(diào)硼對(duì)一回路系統(tǒng)各核素的影響程度，提出了比值法。冷卻劑系統(tǒng)中各核素去除的主要途徑為凈化或脫氣，調(diào)硼稀釋?zhuān)プ?。由于調(diào)硼稀釋率的變化，不同時(shí)刻對(duì)于每種核素去除的最主要途徑可能是不同的，表1列出了上述幾種核素各種途徑的去除率，最后通過(guò)比較調(diào)硼稀釋率在總?cè)コ手械谋戎祦?lái)表征調(diào)硼稀釋對(duì)各核素的作用大小(本研究分別選取了342d、437d以及循環(huán)末期的調(diào)硼稀釋率進(jìn)行比較)。

由表1可知，調(diào)硼稀釋率占各時(shí)段85Kr，133Xe，131I和134Cs四種核素總?cè)コ实谋壤笮№樞驗(yàn)?5Kr>133Xe>134Cs>131I，且越到后期調(diào)硼稀釋作用所占比例越大，調(diào)硼作用越來(lái)越大，進(jìn)一步解釋了2.1和2.2.1中的結(jié)果，也與圖像法得出的直觀(guān)結(jié)論一致。

表1 調(diào)硼稀釋對(duì)各核素源項(xiàng)影響比較分析

3 結(jié)論

本論文通過(guò)設(shè)置平衡循環(huán)期間正常調(diào)硼，前段不調(diào)硼后段調(diào)硼，整個(gè)過(guò)程不調(diào)硼三種條件，研究了調(diào)硼稀釋對(duì)壓水反應(yīng)堆一回路源項(xiàng)的影響，通過(guò)分析得出如下結(jié)論：

(1) 對(duì)于較長(zhǎng)半衰期的氣體核素，前期以穩(wěn)壓器脫氣去除為主，后期由脫氣和調(diào)硼稀釋共同作用；而對(duì)于較短半衰期氣體核素，前期調(diào)硼稀釋對(duì)其去除作用有限，主要通過(guò)衰變和脫氣作用進(jìn)行去除，后期調(diào)硼稀釋作用增強(qiáng)，從系統(tǒng)的去除是調(diào)硼稀釋、衰變、脫氣共同作用的結(jié)果；

(2) 對(duì)于較短半衰期的鹵素，調(diào)硼稀釋作用有限，原因?yàn)槠渲饕ㄟ^(guò)凈化作用去除，且調(diào)硼排的為經(jīng)過(guò)凈化的冷卻劑，作用進(jìn)一步削減，通過(guò)定量分析得出即使在循環(huán)末期調(diào)硼稀釋率也僅只有凈化去除率的0.018倍。

(3) 對(duì)于較長(zhǎng)半衰期的堿金屬核素，由于陽(yáng)床的運(yùn)行方式導(dǎo)致凈化去除率比鹵素低，調(diào)硼稀釋作用削減較小，但作用在平衡循環(huán)437d后作用才逐漸增強(qiáng)，到末期與凈化作用相當(dāng)。

(4) 研究提出的圖像法和比值法都能較直觀(guān)本質(zhì)的反應(yīng)調(diào)硼稀釋對(duì)各核素的相對(duì)作用大小，可以較好反映一回路系統(tǒng)核素的去除，遷移和分布，為電廠(chǎng)運(yùn)行，設(shè)計(jì)提供一定的參考依據(jù)。

(5) 通過(guò)研究也進(jìn)一步說(shuō)明在A(yíng)P1000進(jìn)行一回路源項(xiàng)計(jì)算時(shí)，應(yīng)取整個(gè)循環(huán)過(guò)程的最大值而非循環(huán)末期值，這樣使得后續(xù)設(shè)計(jì)更具保守性。

致謝

本論文具有較強(qiáng)的工程背景，是在呂煥文，肖鋒，魏述平等工作經(jīng)驗(yàn)豐富的老師的指導(dǎo)下完成的，同時(shí)也感謝事故源項(xiàng)與屏蔽設(shè)計(jì)分析課題組全體同事的支持與幫助。

[1] 付亞茹, 何忠良.反應(yīng)堆主冷卻劑裂變產(chǎn)物源項(xiàng)計(jì)算研究[J]. 核電工程與技術(shù), 2008，(1): 44-49.

[2] Claude Leuthrot. Code PROFIP Version 5.0, Calculation of the activity of fission products and actinides in the primary systems of pressurized water reactors. CEA, December 1995.

[3] 張傳旭. 秦山核電二期工程反應(yīng)堆及反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)源項(xiàng)計(jì)算分析[J].核動(dòng)力工程，2003,24(S1): 73-77.

[4] 景福庭，陳炳德，楊洪潤(rùn)，等. 放射性裂變產(chǎn)物由燃料芯塊釋放到一回路的影響因素研究[J].核動(dòng)力工程，2013,34(2): 79-82.

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The Research of Boron Dilution Effection on Fission Products Source Terms

ZHU Jian-ping, LV Huan-wen, XIAO Feng, WEI Shu-ping，TAN Yi, DENG Li-lin

(Science and Technology on Reactor System Design Technology Laboratory, Nuclear Power Institute of China, Chengdu 610213, China)

In order to study the effects of boron dilution on fission products source terms in primary loops of pressurized water reactor, a code was used to calculate the fission products source terms in reactor coolant under condition of normal boron control, no boron control in early stage and no boron control in whole stage during the equilibrium cycle. The results showed that boron dilution had a low impact on source terms in the early stage of the equilibrium cycle but a great influence in later stage. The degree of influence depends on the nuclide type. Finally, this paper used the methods of image and ratio to estimate the relative influence of boron dilution on nuclides removal of primary system coolant, the research demonstrated that both image method and ratio method could well characterize the relative effect of boron dilution on all nuclides.Key words: Pressurized water reactor; Boron dilution; Image method; Ratio method

2015-12-27

朱建平(1987—)，男，湖南湘潭縣人，工程師，碩士，現(xiàn)從事源項(xiàng)與屏蔽設(shè)計(jì)工作

TL7

A

0258-0918(2016)06-0751-06