去除污水中PPCPs的超聲降解池設(shè)計(jì)

羅　玉，何　娟

(1.云南高原湖泊流域污染過程與管理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，云南省環(huán)境科學(xué)研究院，云南 昆明650034；

2.大理水務(wù)產(chǎn)業(yè)投資有限公司，云南 大理 671000)

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去除污水中PPCPs的超聲降解池設(shè)計(jì)

羅玉1，何娟2

(1.云南高原湖泊流域污染過程與管理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，云南省環(huán)境科學(xué)研究院，云南 昆明650034；

2.大理水務(wù)產(chǎn)業(yè)投資有限公司，云南 大理 671000)

摘要：PPCPs是近年來備受關(guān)注的新型有機(jī)污染物，已經(jīng)在世界各地的水體中檢出。常規(guī)污水處理工藝對(duì)此類物質(zhì)的去除率較低。針對(duì)PPCPs的物質(zhì)特性，出現(xiàn)了高級(jí)氧化法、生物處理法等一系列對(duì)PPCPs去除率較高的組合式污水處理工藝。本文基于超聲輻射降解法，在原有A2/O處理工藝基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)了一個(gè)超聲降解池。該超聲降解池在盡可能減小占地面積的情況下發(fā)揮超聲對(duì)PPCPs的降解作用，提高處理工藝對(duì)PPCPs的去除效率。

關(guān)鍵詞：PPCPs降解；超聲降解；污水處理；組合式處理設(shè)計(jì)

1PPCPs簡(jiǎn)介

PPCPs是藥品與個(gè)人護(hù)理用品(Pharmaceuticals and personal care products)的簡(jiǎn)稱，是從21世紀(jì)初開始被科學(xué)家所關(guān)注的一類新興有機(jī)污染物[1]。該類物質(zhì)包括藥品和個(gè)人護(hù)理用品及其代謝產(chǎn)物，如：抗生物、血脂調(diào)節(jié)劑、X射線顯影劑、鎮(zhèn)靜劑、香料、防曬霜、香皂等。這些物質(zhì)雖然結(jié)構(gòu)各異，呈現(xiàn)酸堿性不一，但都具有高度水溶性、持久性、生物積累性(有的具有酯溶性)、長(zhǎng)距離遷移性、高毒性等，因而被稱作“假性持久性有機(jī)污染物”。

1.1PPCPs在環(huán)境中的存在狀況

PPCPs的產(chǎn)生與人類生產(chǎn)、生活活動(dòng)密切相關(guān)，隨著科技進(jìn)步和經(jīng)濟(jì)發(fā)展，這類物質(zhì)進(jìn)入環(huán)境中的量在逐年增加。2000年全球抗生素的生產(chǎn)總量為1×108～2×108kg[2]，到2007年僅中國(guó)生產(chǎn)量就為2.1×108kg[3]；1987—1996年，世界麝香總產(chǎn)量增長(zhǎng)率為17.5%，達(dá)到8000t/a，2000年合成麝香在歐洲的產(chǎn)量為1800t[4]；表面活性劑的年生產(chǎn)量和消費(fèi)量達(dá)到6.5×105t/a[5]。PPCPs的大量生產(chǎn)和消費(fèi)，使其在環(huán)境中的殘留量和污染范圍逐漸增加?，F(xiàn)有研究顯示，PPCPs在水體中的殘留濃度在ng/L～μg/L范圍，而污染范圍已經(jīng)遍及世界各地。目前，已在環(huán)境水體中檢測(cè)出PPCPs的國(guó)家和地區(qū)主要包括歐洲、美國(guó)、加拿大、越南、中國(guó)、韓國(guó)、日本、西班牙等國(guó)(表1)。PPCPs在環(huán)境中的濃度較低，其危害在短時(shí)間內(nèi)不會(huì)顯現(xiàn)出來，但是低劑量、長(zhǎng)時(shí)間暴露，將會(huì)對(duì)生態(tài)環(huán)境、人類健康產(chǎn)生危害[6-8]?？股氐氖褂檬谷祟惸退幮栽鰪?qiáng)，環(huán)境中殘留的抗生素也使環(huán)境中的耐菌株增加，微生物的生存環(huán)境受到破壞，從而影響到整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)的平衡。人工合成雌激素會(huì)引起水體中雄性生物體出現(xiàn)雌性化現(xiàn)象[9]；吐納麝香會(huì)刺激人體胸腺癌細(xì)胞生長(zhǎng)。這些研究都表明長(zhǎng)期暴露于低劑量的PPCPs的環(huán)境中，會(huì)對(duì)生物體、人體和生態(tài)環(huán)境造成危害。

水環(huán)境中PPCPs主要來源于生活污水、制藥廢水、醫(yī)療廢水和養(yǎng)殖廢水。這些污水大部分進(jìn)入污水處理廠，經(jīng)過一系列處理后再排入到環(huán)境中。然而，目前已有的污水處理設(shè)施并沒有專門針對(duì)PPCPs的處理工藝，污水中大量的PPCPs未經(jīng)任何去除就隨出水排入到環(huán)境中。西班牙某污水處理廠進(jìn)水中布洛芬和萘普生的濃度分別為2.64～5.70μg/L和1.79～4.60μg/L，出水中則分別為0.91～2.10μg/L和0.80～2.60 μg/L[10]；甲氧芐胺嘧啶在中國(guó)某污水廠出水濃度為230ng/L，在日本某污水廠出水濃度為15.35～25.79μg/L，在德國(guó)和法國(guó)污水廠出水濃度分別為660ng/L和283ng/L[11-13]?？梢?，污水廠出水中PPCPs的含量依然很高，若能提高污水處理工藝對(duì)PPCPs的去除效率，就能大大減少PPCPs排入到環(huán)境中的量。

表1　文獻(xiàn)中已報(bào)道的各國(guó)地表水中的PPCPs的含量[14]　(ng/L)

1.2現(xiàn)有污水處理工藝

目前，世界各國(guó)污水處理廠常用的污水處理方法有活性污泥法、膜處理技術(shù)、SBR法、氧化溝等，這些方法對(duì)PPCPs的去除率較低。新型的針對(duì)PPCPs的處理方法有高級(jí)氧化法、活性炭吸附法、人工濕地法、土壤滲濾系統(tǒng)法、在活性污泥中投加菌種或腐殖質(zhì)法、低溫等離子體技術(shù)和微波降解技術(shù)等[15]。這幾種新型的污水處理方法對(duì)PPCPs有較高的去除效率，且針對(duì)范圍廣，但其中土壤滲濾系統(tǒng)法、人工濕地法、低溫等離子體技術(shù)需要重新建造處理設(shè)施，成本高，占地面積大，不易于維護(hù)，無法在現(xiàn)有的污水處理設(shè)施上進(jìn)行改造，形成較大浪費(fèi)。針對(duì)這一現(xiàn)象，組合式新型處理工藝就能在原有污水處理設(shè)施基礎(chǔ)上進(jìn)行改造，從而達(dá)到既節(jié)約成本，又能提高污水處理效率的目的。

1.3常用組合式污水處理工藝

常用的組合式污水處理工藝有生物組合工藝、高級(jí)氧化法組合工藝和超聲組合工藝(表2)。高級(jí)氧化法組合工藝可以在原有工藝中投加氧化劑，F(xiàn)enton試劑、H2O2等或增加O3或UV照射都可以。生物組合工藝也是利用已有方法，將兩個(gè)或者幾個(gè)生物處理單元連接起來即可。超聲降解技術(shù)是通過在污水處理設(shè)施中外加超聲發(fā)生器，超聲波使污水內(nèi)部發(fā)生空化效應(yīng)，產(chǎn)生大量氧自由基與有機(jī)污染物反應(yīng)，從而去除有機(jī)污染物。組合式處理工藝的處理能力大于所組合的各個(gè)方法的處理能力之和，因?yàn)椴煌椒?lián)合使用可以起到增強(qiáng)作用，增強(qiáng)對(duì)污染物的去除效果。

表2　幾種組合式處理工藝[16,17]

2超聲降解法在污水處理過程中的應(yīng)用

2.1超聲降解法

超聲降解法是指用頻率在16KHz以上的超聲波輻照溶液，引起一種物理化學(xué)現(xiàn)象，即空化效應(yīng)?？栈?yīng)是指液體中的微小泡核在超聲波作用下被激化，泡核出現(xiàn)振蕩、生長(zhǎng)、收縮及崩潰等一系列過程[18]。由于超聲的物理作用，液體的某一區(qū)域會(huì)形成局部的暫時(shí)負(fù)壓區(qū)，處于該區(qū)域的微小泡核會(huì)被激活，產(chǎn)生氣泡。這些充有蒸汽或氣體的小汽泡處于非穩(wěn)定狀態(tài)，當(dāng)氣泡快速崩潰，伴隨著氣泡內(nèi)蒸汽相絕熱加熱，產(chǎn)生5000K左右的瞬時(shí)高溫和幾百個(gè)大氣壓的瞬時(shí)高壓，并出現(xiàn)強(qiáng)烈的沖擊波和速度高達(dá)100m/s的微射流。進(jìn)入空化泡的水蒸氣在高溫和高壓下發(fā)生分裂和鏈?zhǔn)椒磻?yīng)，產(chǎn)生氫氧自由基(·OH和·OOH)，·OH又可集合生成過氧化氫(H2O2)?！H、·OOH和H2O2在整個(gè)溶液中，氧化溶液中的有機(jī)污染物，使其轉(zhuǎn)化為短鏈有機(jī)酸、CO2和無機(jī)離子[19-21]。這些高溫高壓狀態(tài)能使污染物分子的化學(xué)鍵斷裂，從而去除污染物[19,20]。

影響超聲降解的因素有：超聲頻率、聲能密度(W/mL)或聲強(qiáng)(W/cm2)、液體粘滯系數(shù)、表面張力、pH、有機(jī)物理化學(xué)性質(zhì)和濃度、溶解氣體等。其中最重要的影響因素是頻率和聲強(qiáng)。

目前，超聲頻率對(duì)降解有機(jī)污染物的效應(yīng)的認(rèn)識(shí)不盡一致。大量研究表明，氧自由基的產(chǎn)率隨著超聲頻率的增加而增加[22,23]，但對(duì)污染物的降解效果則是需要超聲頻率與聲強(qiáng)的一個(gè)最佳組合，且有機(jī)污染物的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)對(duì)頻率的選擇至關(guān)重要。郭照冰等[24]研究表明，磺胺嘧啶在功率為400W以內(nèi)的超聲輻照下，降解率隨功率的增加而增加，功率超過500W之后，降解率則隨功率的增加而降低。除超聲頻率的選擇外，多頻超聲輻射共同作用也能大大提高有機(jī)污染物的降解效率。研究表明，雙頻正交和三頻超聲輻射所產(chǎn)生的聲化學(xué)產(chǎn)額遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出單個(gè)輻照產(chǎn)額之和[25,26]。

連續(xù)型超聲(CW)和脈沖超聲(PW)是研究較多的用來降解污水中有機(jī)污染物的兩種不同頻率的超聲波。這兩種類型的超聲波去除的物質(zhì)類型各有不同，與物質(zhì)的PE值有關(guān)。PE值指一種物質(zhì)分別在連續(xù)超聲波和脈沖超聲波下的降解效率的差值與連續(xù)超聲波的降解率之比[27]。通過實(shí)驗(yàn)可以得出不同物質(zhì)在PW和CW輻照下的降解效率，從而計(jì)算出其PE值，也就能選擇較恰當(dāng)?shù)腃W和PW的組合來去除有機(jī)污染物。

式中：PW表示脈沖超聲波(pluswave)，CW表示連續(xù)型超聲波(continuouswave)，PE值表示物質(zhì)在兩種超聲波下的降解速率之間的數(shù)量關(guān)系。

除此之外，超聲降解效率與污染物的濃度呈正相關(guān)性；液體中溶解氣體的濃度和種類也會(huì)對(duì)其產(chǎn)生影響，如溶解氣體為N2、O2就會(huì)在超聲輻照下產(chǎn)生氧自由基，參與降解反應(yīng)過程[28]。

2.2以現(xiàn)有污水處理廠為例，設(shè)計(jì)超聲組合式污水處理設(shè)施

以上所述影響因素皆指在溶液相對(duì)清澈、無其他雜質(zhì)的情況下產(chǎn)生的影響效果。在實(shí)際的污水處理工藝中，污水中會(huì)有大量的懸浮物、污泥等，都會(huì)影響超聲降解效率。污水中較多的懸浮物會(huì)使超聲在傳播過程中衰弱；活性污泥對(duì)超聲有吸收作用，不利于超聲波在水體中傳播，而超聲波也會(huì)影響活性污泥的菌種生存。這些原因都會(huì)降低超聲的降解效率。

根據(jù)以上影響因素，基于超聲輻射降解法原理，在現(xiàn)有A2/O工藝基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)一套超聲降解的組合式工藝。在普通A2/O污水處理工藝的二沉池處理單元后添加一個(gè)形狀類似卡魯塞爾氧化溝形狀的超聲降解池(圖1、圖2)，在池壁安裝脈沖超聲發(fā)生器和連續(xù)型超聲發(fā)生器即可(圖3)。

將池體設(shè)計(jì)成該形狀可以延長(zhǎng)污水在超聲處理過程中的滯留時(shí)間，減緩流速，同時(shí)能盡可能地減小占地面積，減少投資，減少能耗。兩種類型的超聲波在不同維度同時(shí)或不同時(shí)使用，能夠大大提高超聲輻照的化學(xué)產(chǎn)額，針對(duì)不同PE值的污染物，都能提高去除效率。且該超聲降解池位于二沉池之后，污水中大部分污泥已在二沉池中沉降，在流動(dòng)過程中通過連接在兩個(gè)池之間的濾網(wǎng)，就能去除絕大部分懸浮物，盡可能減少懸浮物對(duì)超聲的削減作用。同時(shí)，由于污水在超聲輻照過程中的滯留時(shí)間的延長(zhǎng)，使得水體與空氣有更多的水氣交換機(jī)會(huì)，增加污水中溶解氣體的濃度和種類，增加氧自由基的產(chǎn)率，也提高了對(duì)PPCPs的去除效率。超聲降解池的出水直接流入深度處理工藝，利用UV、O3等深度處理工藝進(jìn)一步降解污染物。這種組合式污水處理工藝，能使各處理工藝單元互不影響，較大限度地發(fā)揮了各處理工藝的處理效率。

以一個(gè)水流速度為0.3～0.5m/s，日處理量為1×105m3的污水處理廠為例，設(shè)計(jì)一個(gè)超聲降解池。由實(shí)驗(yàn)可知，超聲波在液體中傳播500m，能量衰減一半；當(dāng)超聲波的功率密度>0.35 W/cm2，會(huì)在液體中產(chǎn)生空化效應(yīng)。污水在超聲功率密度為50W的作用下，滯留時(shí)間超過30min，水中的抗生素就會(huì)被降解。由公式(1)可知，當(dāng)發(fā)射功率為50W，功率密度為0.35，所需要的超聲發(fā)生器的面積為142.86cm2。根據(jù)以上數(shù)據(jù)，設(shè)計(jì)一個(gè)長(zhǎng)為100m，寬為16.1m，中間由隔板分隔出10條寬度為1.5m的水渠。其中，隔板和墻體厚度為0.1m，水渠轉(zhuǎn)彎處隔板與池壁的距離為1.5m。由剖面圖(圖3)可看到，在每個(gè)單元格的池壁上安裝了4個(gè)邊長(zhǎng)為0.3m的正方形超聲發(fā)生器。

P(功率密度)=

W(發(fā)射功率)/S(發(fā)射面積)

(1)

2.3該組合工藝特點(diǎn)

該組合工藝的優(yōu)點(diǎn)：①整個(gè)處理工藝是一個(gè)連續(xù)型的處理過程，水流不需停滯，不影響整個(gè)污水處理廠的運(yùn)行。②充分利用超聲波在水體中的傳播特性，在使超聲波有效傳播的基礎(chǔ)上降低能耗，提高降解效率。③污水在超聲降解池中的滯留時(shí)間超過40 min，整個(gè)流動(dòng)過程都處于有效的超聲功率密度下，能較大程度減少損耗。④超聲降解池的出水直接流入深度處理，這時(shí)水體中還帶有大量的·OH，能提高深度處理的處理效果。

該工藝存在缺陷：①占地面積大。②比傳統(tǒng)工藝增加能耗。若能在原有污水處理廠的構(gòu)筑物上增加超聲裝置，就能在盡量減小占地面積和建設(shè)費(fèi)用的條件下，提高處理效果。

3結(jié)論

組合式超聲降解工藝是基于超聲降解原理、影響超聲傳播和降解效果的因素上設(shè)計(jì)的。并在此基礎(chǔ)上使原有污水處理設(shè)施盡可能地發(fā)揮處理能力，在提高生態(tài)效益的同時(shí)也盡可能地經(jīng)濟(jì)合理。用超聲來降解污水中的有機(jī)污染物，可以提高有機(jī)污染物的降解效率；只要條件適宜，降解產(chǎn)物就為CO2和H2O，不會(huì)產(chǎn)生二次污染，是一種環(huán)境友好的水處理技術(shù)。若能找到聲能和聲功率的最佳組合，就能在最經(jīng)濟(jì)的情況下最大限度地提高對(duì)污染物的處理效率。這是我們?nèi)蘸笤O(shè)計(jì)污水處理設(shè)施的目標(biāo)。

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A New Degradation Pond Designed to Remove PPCPs from Wastewater by Microwave

LUO Yu1, HE Juan2

(1.Yunnan Key Laboratory of Pollution Process and Management of Plateau Lake-watershed,Yunnan Institute of Environmental Science, Kunming Yunnan 650034 ,China)

Abstract：Pharmaceuticals and personal care products (PPCPs) are new kinds of organic contaminants that have been discovered in the water bodies all over the world, which have attracted a lot of attentions. So far, these substances are not monitored in the conventional monitoring. Currently, the removal rates of these substances are low in the conventional wastewater treatment plants in China. In order to improve the removal rates of PPCPs, advanced oxidation treatment, bio-treatment and other combined treatments have been studied. A new degradation pond combined microwave with A2/O treatment process together to remove PPCPs from wastewater was designed. The pond could improve the removal rates economically and effectively through degrading PPCPs by microwave.

Key words：PPCPs; microwave degradation; wastewater treatment; combined wastewater treatments

中圖分類號(hào)：X703

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1673-9655(2016)01-0051-05

作者簡(jiǎn)介：羅玉，女，白族，環(huán)境科學(xué)專業(yè)碩士研究生，云南省環(huán)境科學(xué)研究院，云南高原湖泊流域污染過程與管理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，主要從事水環(huán)境化學(xué)方面研究。

收稿日期：2015-09-08