含苯系物廢氣處理技術(shù)研究進(jìn)展*

閆柯樂，張紅星，鄒　兵，姜素霞，姜　鳴

(1 中石化青島安全工程研究院，山東青島 266071；2 化學(xué)品安全控制國家重點實驗室，山東青島 266071)

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含苯系物廢氣處理技術(shù)研究進(jìn)展*

閆柯樂1，2，張紅星1，鄒兵1，2，姜素霞1，2，姜鳴1

(1 中石化青島安全工程研究院，山東青島 266071；2 化學(xué)品安全控制國家重點實驗室，山東青島 266071)

摘要：含苯系物廢氣嚴(yán)重危害人體健康。首先調(diào)研了常規(guī)處理含苯系物廢氣所采用的方法，如吸收法、吸附法、熱破壞法、冷凝法和膜分離法，概括了各方法的作用機(jī)理及特點；其次介紹了近年來開發(fā)的新技術(shù)，如生物法、光催化法和等離子體法；最后對比分析了各方法的優(yōu)缺點，并提出含苯系物廢氣處理技術(shù)日后的發(fā)展方向。

關(guān)鍵詞：苯系物，廢氣處理，吸附法，生物處理

苯系物(BTEX)是一類常見的工業(yè)污染物，它通常包括苯、甲苯、二甲苯、苯乙烯等，主要來源于機(jī)動車尾氣、有機(jī)化工、石油化工以及橡膠粘合劑、油漆等。苯系物均為有毒化合物，對人體有極大傷害，長期吸入較高濃度的苯系物，會出現(xiàn)頭疼、頭暈、失眠及記憶力衰退等現(xiàn)象，并可導(dǎo)致血液系統(tǒng)疾病，易引起白血病，嚴(yán)重者造成死亡[1]。1996年國家環(huán)保部批準(zhǔn)發(fā)布的《大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 16297-1996)中規(guī)定了33種大氣污染物的排放限值，其中對苯、甲苯、二甲苯等苯系物的排放限值均有嚴(yán)格要求。因此，含苯系物廢氣的治理越來越受到人們重視，已成為大氣污染物治理的重點之一[2-4]。常見的苯系物廢氣處理技術(shù)主要包括吸收法、吸附法、熱破壞法、冷凝法和膜分離法，近年來開發(fā)的新型治理技術(shù)有生物法、光催化法和等離子體法等，以下將對上述處理技術(shù)進(jìn)行詳細(xì)介紹。

1　常規(guī)處理技術(shù)

1.1吸收法

在油氣回收領(lǐng)域，采用苯系物在某些溶劑中的高溶解性，常采用高沸點、低蒸汽壓的親油性溶劑來吸收凈化含苯系物廢氣。程叢蘭等[5]開發(fā)了一種新型苯系物吸收劑，它主要由水與少量無機(jī)鹽類活性組分及表面活性劑組成，苯系物初始濃度在200mg/m3～500mg/m3時，吸收去除效率在70%左右。

李湘凌等[6]以水和無苯柴油作為主要配方，添加脂肪醇聚氧乙烯醚乳化劑(MOA)及磷苯二甲酸二丁酯，調(diào)節(jié)pH值至弱堿性，即得一種復(fù)方液吸收劑，對甲苯廢氣去除率達(dá)到87.5%。刁春燕等[7]采用1，4-丁二醇(BDO)新型吸收劑對含甲苯廢氣進(jìn)行處理，系統(tǒng)考察了進(jìn)口濃度、BDO噴淋量、吸收溫度、氣液比等因素對吸收效率的影響，并通過正交試驗確定了最佳工藝條件，在該條件下甲苯吸收率可達(dá)99.1%。藍(lán)如輝[8]首次提出以檸檬酸鈉水溶液作為新型吸收劑來處理“三苯”廢氣，實驗結(jié)果表明，苯、甲苯和二甲苯的吸收率分別可達(dá)84.10%、82.97%和86.2%以上。

但該法目前選用的吸收劑大都本身即為易揮發(fā)的有機(jī)溶劑，存在易燃、易爆等特征，出口氣體濃度不因進(jìn)口濃度的降低而下降，易造成二次污染，且后續(xù)對吸收液的處理較為繁瑣。

1.2吸附法

吸附法在VOCs處理過程中有較多應(yīng)用，對含苯系物廢氣、有機(jī)溶劑揮發(fā)、丙酮廢氣及煉化企業(yè)產(chǎn)生的廢氣均有較好的處理效果[9]。在吸附工藝中吸附劑具有至關(guān)重要的作用，其化學(xué)組成和表面性質(zhì)是吸附操作能否正常進(jìn)行的保證?；钚蕴渴翘幚碛袡C(jī)廢氣中最常見的吸附劑。以果殼活性炭為吸附劑，李珊紅等[10]利用間歇式固定床活性炭吸附法處理電子線路板廠的含苯系物廢氣，經(jīng)吸附處理后，苯、甲苯、二甲苯的凈化效率分別可達(dá)81.59%、83.5%和85.43%。

為提高活性炭的苯吸附容量，Yao等[11]通過KOH溶液處理和控制活化過程參數(shù)的方法對常規(guī)的活性炭進(jìn)行改性，結(jié)果表明，KOH可顯著提高活性炭表面活性，同時可降低活性炭中孔孔徑的比例，經(jīng)改性后活性炭的比表面積與苯吸附容量可達(dá)1210m2/g和423mg/g。經(jīng)不同濃度H3PO4溶液浸漬改性后，Tham等[12]制備了一系列榴蓮皮型活性炭(DSAC)，其最大BET比表面積可達(dá)1404m2/g，且經(jīng)30% H3PO4浸漬改性的DSAC具有最高的甲苯脫除效率。

活性炭纖維是繼粉末狀和顆粒狀活性炭后的第三代活性炭產(chǎn)品。與常規(guī)活性炭相比，活性炭纖維具有孔隙率大、孔徑均一、高吸附容量等特點。另外，由于活性炭纖維的微孔直接通向外表面，吸附質(zhì)分子內(nèi)擴(kuò)散距離較短，所以吸附和脫附速率高，殘留量少，因而其吸附能力比一般活性炭高1～10倍[13]。

李守信等[14]利用一種活性炭纖維吸附裝置處理某農(nóng)藥廠生產(chǎn)過程中排放的含苯廢氣，該工藝苯的吸附效率可達(dá)97%以上，每年可回收苯270t，企業(yè)可得凈收益58.4萬元。金毓荃等[15]采用產(chǎn)自遼寧遼源的活性炭纖維，研究了其凈化含苯系物廢氣工藝過程，確定了最佳設(shè)計參數(shù)，并在中型試驗設(shè)備上進(jìn)行了驗證，取得了滿意的凈化效果。另外，從微觀結(jié)構(gòu)和宏觀形態(tài)上分析了活性炭纖維的吸附機(jī)理。

隨著對含苯系物廢氣排放要求的提高，某些具有特定吸附功能的新型多孔吸附材料得到了長足發(fā)展。例如，武占省等[16]以十六烷基三甲基溴化銨為改性劑，采用微波輔助合成法制備了有機(jī)膨潤土，結(jié)果表明有機(jī)膨潤土對苯系物的吸附量大小依次為二甲苯>甲苯>苯，其含碳量大小與苯系物的吸附能力具有明顯的正相關(guān)性。

秦衛(wèi)平[17]采用過量浸漬法負(fù)載鈀納米顆粒得到Pd@MIL-101型金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)吸附劑，并考察了對甲苯蒸氣的吸附性能，結(jié)果表明隨著鈀負(fù)載量的增加，甲苯吸附量呈倒“U”狀，在0.35%處出現(xiàn)最大吸附值1209mg/g。

另外，Wei等[18]以山東粉煤灰、房山粉煤灰和黑龍江粉煤灰為原料，采用兩次發(fā)泡法，在結(jié)晶溫度140℃和結(jié)晶時間8h時，合成了可高效處理含苯廢氣的拓?fù)浞惺肿雍Y，實驗結(jié)果表明，該類型分子篩對苯蒸氣的吸附率可達(dá)66.51%。

Yuan等[19]在陶瓷型硅藻土表面負(fù)載硅質(zhì)巖納米粒子，從而得到具有三維結(jié)構(gòu)的多孔納米級復(fù)合材料，通過實驗發(fā)現(xiàn)該類型材料對苯蒸氣吸附能力為133.3mg/g。

1.3熱破壞法

熱破壞法是目前應(yīng)用較為廣泛的一類治理含苯系物廢氣的方法，特別對于低濃度情況[20]。熱破壞法可分為直接火焰燃燒法和催化燃燒法。直接火焰燃燒法在多數(shù)情況下，氣流中有機(jī)物濃度較低，不足以在沒有輔助燃料時燃燒。催化燃燒法是利用催化劑使有機(jī)氣體在較低的溫度下(300℃～450℃)發(fā)生無焰燃燒，氧化分解為CO2和H2O[21]。燃燒型催化劑按活性成分可分為貴金屬催化劑、過渡金屬氧化物催化劑和復(fù)氧化物催化劑。

張志強(qiáng)等[22]采用浸漬法制備了三種整體式催化劑，通過實驗表明，CuMnCeZr/Al-Ti型整體式催化劑在259℃下催化燃燒苯時苯轉(zhuǎn)化率可達(dá)84%，表現(xiàn)良好的低溫催化活性。王筱喃等[23]采用Pt/Pd催化劑處理模擬含苯系物廢氣，實驗結(jié)果表明，Pt/Pd催化劑對含苯系物廢氣具有較強(qiáng)的脫除效果，在反應(yīng)器入口溫度250℃、空速20000h-1條件下，去除率可達(dá)97%以上。

Li等[24]系統(tǒng)考察了采用Ni-Mn/CeO2/堇青石型催化劑處理苯蒸氣的效果，在苯蒸氣濃度和氣時空速分別為4.8 g/m3和15000h-1時，苯蒸氣的轉(zhuǎn)化率可達(dá)94.3%。Yang等[25]將CuO負(fù)載在SBA-15時發(fā)現(xiàn)，隨著CuO質(zhì)量分?jǐn)?shù)的提高，催化劑的孔隙率和比表面積均明顯增大，活性增強(qiáng)，該類型催化劑的活性組分在330℃時可將苯蒸氣完全氧化。

該處理方法具有所需設(shè)備體積小、造價低及分解產(chǎn)物為無毒的CO2和H2O等諸多優(yōu)點，但其催化劑價格較高，工藝條件要求嚴(yán)格，不允許廢氣中含有影響催化劑壽命和處理效率的塵粒和霧滴，也不允許有使催化劑中毒的物質(zhì)，因此采用催化燃燒技術(shù)時須對廢氣作預(yù)處理。

1.4膜分離法

膜分離法基本原理為采用對有機(jī)物具有選擇性滲透的高分子膜，在一定壓力下使有機(jī)廢氣滲透通過而被富集，脫除了有機(jī)廢氣的氣體留在未滲透側(cè)，達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)而排出系統(tǒng)[26]。Xu等[27]系統(tǒng)評價了聚丙烯中空纖維氣液膜接觸器對苯/氮氣的分離能力，考察了氣/液相流率、原料氣和初始液相濃度、液相溫度以及吸收劑濃度對去除效率的影響，結(jié)果顯示，在相對較高的液相流率情況下(>100mL/min)，氣態(tài)苯的脫除效率可達(dá)99%。該技術(shù)具有流程簡單、有機(jī)氣體回收率較高、能耗低、二次污染少等優(yōu)點，但同時存在著設(shè)備投資費用高，適用于高濃度、小氣量和有較高回收價值的VOCs的回收。

1.5冷凝法

冷凝法是利用廢氣中各組分在不同溫度下飽和蒸氣壓不同的特點，采用降低系統(tǒng)溫度或提高系統(tǒng)壓力，使處于飽和蒸氣狀態(tài)的污染物從廢氣中冷凝下來，從而達(dá)到分離回收目的[28]。黃維秋等[29]將冷凝技術(shù)作為處理可揮發(fā)有機(jī)廢氣的的前端，并與吸附技術(shù)進(jìn)行集成，用來處理有機(jī)廢氣，取得了良好的效果。冷凝法優(yōu)點為所需設(shè)備和操作條件簡單，且理論上回收組分的純度較高，但要獲得較高的回收率，往往需要較低的溫度和較高的壓力，所需能耗較大，故冷凝法不適合于進(jìn)氣濃度較低的情況，在應(yīng)用過程中應(yīng)與其他處理技術(shù)相結(jié)合。

2　新型處理技術(shù)

2.1生物處理法

生物處理法的實質(zhì)就是微生物在適宜的環(huán)境條件下，利用廢氣中有機(jī)物作為生命活動的能源及其營養(yǎng)物質(zhì)，經(jīng)代謝降解，轉(zhuǎn)化為簡單的無機(jī)物，從而起到處理有機(jī)物廢氣的目的。目前開發(fā)和應(yīng)用的生物處理設(shè)備有生物過濾塔、生物滴濾塔、生物滴濾器及膜生物反應(yīng)器等[30]。

徐峰[31]詳細(xì)研究了生物滴濾塔中低濃度甲苯廢氣的連續(xù)動態(tài)凈化過程，結(jié)果表明，當(dāng)甲苯入口濃度達(dá)9.3mg/L時，甲苯最大生物降解量可達(dá)81.0mg/(L·h)；當(dāng)甲苯入口濃度低于5.3mg/L時，凈化率能保持在93.8%以上。黃永炳[32]采用生物濾池法對低濃度甲苯廢氣進(jìn)行處理，結(jié)果表明，采用逆流式的進(jìn)氣方式，廢氣與濾料的接觸時間為65s時，甲苯的去除率可達(dá)90%以上。

Kim等[33]采用聚乙烯中空纖維膜生物反應(yīng)器，考察了惡臭假單胞菌對甲苯蒸氣的降解能力，在甲苯進(jìn)氣量在0.85～4.3kg/(m3·d)時，該類生物反應(yīng)器對甲苯的脫除效率可維持在86%～97%。Chen等[34]搭建了一套新型懸浮態(tài)生物過濾器，其中過濾床由密度略小于水相的多孔材料組成，考察了該類型過濾器對甲苯蒸氣的脫除性能，結(jié)果表明，在甲苯進(jìn)氣量小于58.5g/(m3·h)時，對甲苯的脫除率高于90.2%。

生物法的缺點主要是所能承載的污染物負(fù)荷不能太高，另外，對于氣態(tài)污染物生物進(jìn)化的機(jī)制還不夠了解，設(shè)計和運行基本還停留在經(jīng)驗和現(xiàn)場試驗獲取數(shù)據(jù)的水平，造成一些設(shè)備的運行效果不穩(wěn)定。

2.2光催化法

光催化氧化法是近年來處理揮發(fā)性有機(jī)污染物的研究熱點，它主要指在紫外或可見光的照射下，利用催化劑的光催化氧化特性，使吸附在其表面的VOCs發(fā)生氧化還原反應(yīng)，最終轉(zhuǎn)變?yōu)闊o害的CO2、H2O以及無機(jī)小分子物質(zhì)，從而達(dá)到降解目的。在所有光催化處理工藝中所用到的催化劑中，以TiO2被研究的最為廣泛。利用自制光催化反應(yīng)器，俞欣等[35]研究了TiO2光催化處理二甲苯廢氣的影響因素，實驗結(jié)果表明，在紫外光強(qiáng)度1000W和風(fēng)量1000m3/h時，對二甲苯的脫除率可達(dá)90%以上。金蘇君[36]采用溶膠法制備了TiO2柱撐膨潤土復(fù)合光催化劑，并詳細(xì)考察了該類型催化劑對含甲苯廢氣的降解性能，結(jié)果表明，在催化降解初始階段，反應(yīng)速率主要取決于TiO2的含量，有機(jī)膨潤土的促進(jìn)作用不明顯；但隨著光催化反應(yīng)時間的延長，催化劑對甲苯的吸附性會影響催化劑對甲苯的降解率。Takeuchi等[37]通過實驗發(fā)現(xiàn)，與常規(guī)TiO2光催化劑相比，采用TiO2/Y-沸石混合光催化劑可顯著提高處理含甲苯和苯廢氣的光反應(yīng)速率。

2.3等離子體法

等離子體法是通過放電過程中產(chǎn)生的大量活化離子與有機(jī)污染物分子發(fā)生反應(yīng)，從而使污染物分子分解成為小分子化合物或氧化成容易處理的化合物，以達(dá)到分解處理目的[38]。

吳健婷等[39]采用線筒式反應(yīng)器，研究了放電等離子體法脫除二甲苯的能力，結(jié)果表明，二甲苯脫除效率隨峰值電壓、反應(yīng)時間增加而提高，隨反應(yīng)物入口濃度增大而降低，最高脫除率為71%。Kim等[40]考察了Ag/TiO2等離子體對低濃度含苯廢氣的處理效果，結(jié)果表明，當(dāng)苯蒸氣入口濃度為110mg/m3、輸入能量密度為130J/L時，Ag/TiO2等離子體可使苯去除率達(dá)到100%。

與其它處理技術(shù)相比，等離子體法具有處理流程短、效率高、能耗低、適用范圍廣等特點。但該法對電源要求高，還會產(chǎn)生有害副產(chǎn)物，如NOx等。

3　結(jié)論與展望

目前，含苯系物廢氣處理技術(shù)較多，各有優(yōu)缺點，如傳統(tǒng)吸收法和吸附法盡管脫除苯系物效率較高，但脫附過程較為繁瑣，且易產(chǎn)生二次污染；熱破壞法對催化劑要求較高；膜分離法投資設(shè)備費用高，且對膜的選擇難度大；傳統(tǒng)的冷凝法對微量苯系物的脫除效果不經(jīng)濟(jì)；生物處理法所能承載的污染物負(fù)荷不能太高，在大氣量、高濃度含苯系物廢氣情況下的應(yīng)用受限；光催化法和等離子體法尚處于實驗階段，離工業(yè)化應(yīng)用程度較遠(yuǎn)。因此，在實際工程應(yīng)用過程中，應(yīng)對每種治理方法予以綜合考慮，才能做出合理選擇，另外，結(jié)合各處理技術(shù)的優(yōu)點，將多種控制技術(shù)進(jìn)行聯(lián)合使用應(yīng)成為以后發(fā)展方向，比如，對低濃度的含苯系物廢氣，可選用吸附或吸收濃縮-催化燃燒方法來提高脫除效率等。

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*基金項目：中國石化安全工程研究院院控項目(No：Y-178)

通訊作者：閆柯樂，博士，工程師，主要從事VOCs吸附材料的研制與應(yīng)用；E-mail：yankele214@163.com；Tel：15192610265

中圖分類號：X 742

Progress in Treatment Technology of Waste Gas Containing BTEX

YAN Ke-le1，2，ZHANG Hong-xing1，ZOU Bing1，2，JIANG Su-xia1，2，JIANG Ming1

(1 SINOPEC Research Institute of Safety Engineering，Qingdao 266071，Shandong，China；2 State Key Laboratory of Safety and Control for Chemicals，Qingdao 266071，Shandong，China)

Abstract：Waste gas containing BTEX is a common kind of industrial pollutant，and is very harmful. This paper first investigated several usual treatment technologies，including absorption method，adsorption method，thermodestruction method，condensation method and membrane separation method. Next，several new technologies developed in recent years were introduced，such as，bio-treatment method，photocatalytic method，and plasma method. Finally，the advantages and disadvantages of each method were summarized and analyzed，and the development direction in the future was also proposed.

Key words：BTEX，waste gas treatment，adsorption method，bio-treatment