鉛-鍶-釹同位素示蹤技術(shù)在PM2.5源解析中的應(yīng)用

劉賢榮，林曉輝，于瑞蓮，胡恭任

(華僑大學(xué)化工學(xué)院，福建 廈門 361021)

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鉛-鍶-釹同位素示蹤技術(shù)在PM2.5源解析中的應(yīng)用

劉賢榮，林曉輝，于瑞蓮，胡恭任

(華僑大學(xué)化工學(xué)院，福建 廈門 361021)

在闡述鉛、鍶、釹同位素作為示蹤劑原理的基礎(chǔ)上，總結(jié)了鉛同位素示蹤技術(shù)和鉛、鍶、釹同位素聯(lián)合示蹤技術(shù)在PM2.5源解析中的應(yīng)用，并指出今后研究PM2.5源解析的重點：應(yīng)用鉛、鍶、釹同位素聯(lián)合示蹤技術(shù)，在明確區(qū)分PM2.5中各污染來源的同時定量計算各源的貢獻(xiàn)值，并結(jié)合后向氣團(tuán)軌跡分析模型解析PM2.5的遠(yuǎn)距離來源。

PM2.5監(jiān)測；污染源解析；鉛-鍶-釹同位素；同位素示蹤

0　前言

細(xì)顆粒物(PM2.5)指懸浮在空氣中空氣動力學(xué)當(dāng)量直徑≤2.5μm 的顆粒物。PM2.5能通過消光作用降低大氣能見度，且由于其在大氣中的停留時間長、輸送距離遠(yuǎn)，對空氣質(zhì)量產(chǎn)生重要影響。此外，由于它具有較大的比表面積，易吸附有害重金屬和有機(jī)物、細(xì)菌和病毒等，且粒徑越小越易隨呼吸通過鼻纖毛進(jìn)入血液或沉積在肺部，嚴(yán)重危害人體健康[1,2]。已有研究指出，全球每年約210 萬人死于大氣中PM2.5等懸浮顆粒物濃度上升對人體肺部造成的損害[3]。隨著大氣污染程度加重，公眾的環(huán)保意識不斷提高，PM2.5成為了城市大氣環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測的重要指標(biāo)[4]。但是，僅分析PM2.5含量并不能有效降低PM2.5的排放，只有識別PM2.5的污染來源，才能合理制定相關(guān)政策，以便從源頭上有效控制其排放。因此PM2.5污染源解析對改善城市空氣質(zhì)量具有重要現(xiàn)實意義。

污染物來源解析通常分為兩個層次：定性判斷來源的類型，即源識別；在源識別基礎(chǔ)上定量計算各源的貢獻(xiàn)，即源解析。目前通常將二者統(tǒng)稱為源解析[5]。源解析技術(shù)大體分為兩種：以污染源為對象的擴(kuò)散模型和以污染區(qū)域為對象的受體模型[1]。

20世紀(jì)70年代起，美、日等國家的研究重點開始由排放源轉(zhuǎn)移到受體進(jìn)行大氣顆粒物的源解析[7]。在受體模型中運用較多的是顯微鏡分析法和化學(xué)分析法[7]，其中化學(xué)分析法中常用的是化學(xué)質(zhì)量平衡(Chemical mass balance，CMB)模型和多元統(tǒng)計分析法[8]。顯微鏡分析法的前提是要建立龐大的源數(shù)據(jù)庫，且該法存在分析時間長、費用貴、對在顆粒物中占有很大比例的無定性有機(jī)成分不敏感、在觀測粒子密度和體積時誤差較大等缺點[9]；CMB模型因需要收集準(zhǔn)確詳細(xì)的污染源成分譜，往往花費大量財力和人力，且對于化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定的污染物結(jié)果會有較大誤差；多元統(tǒng)計分析法一方面對樣品數(shù)量要求較多，而且對有些源解析結(jié)果的判斷和解釋存在一定的主觀性。同位素示蹤技術(shù)是一種用同位素或其標(biāo)記化合物指示和追蹤相應(yīng)元素或化合物在生物體及其環(huán)境介質(zhì)中遷移、轉(zhuǎn)化和積累的方法[10]。原始地球的分異演化導(dǎo)致地球中不同圈層以及同圈層中不同區(qū)域具有特定的同位素組成，這是同位素示蹤元素來源和變化的基礎(chǔ)。許多不同類型的巖石、礦物與人為源具有差異明顯的同位素比值特征，因此“指紋”特征同位素可以廣泛用于物源示蹤研究。相比于單一同位素示蹤，鉛、鍶、釹多元同位素的聯(lián)合使用更能精確地判斷PM2.5的污染來源。

1　鉛同位素示蹤

近年來，鉛穩(wěn)定同位素技術(shù)有快速的發(fā)展，測試設(shè)備得到普及，且鉛同位素具有受后期地質(zhì)地球化學(xué)作用影響小、易于測定等優(yōu)點，使該技術(shù)逐步被引入至環(huán)境污染識別過程中，尤其是在鉛污染源識別方面。鉛有4種主要同位素204Pb、206Pb、207Pb、208Pb，其中204Pb的半衰期為1.4×1017a，遠(yuǎn)超過地球形成的年齡，可認(rèn)為是穩(wěn)定同位素；206Pb、207Pb、208Pb分別是238U、235U、232Th衰變的終產(chǎn)物，它們的豐度會隨時間不斷增加，屬放射性成因穩(wěn)定性核素[11]。鉛同位素之間的比值主要受到初始源的鉛含量及鈾、釷衰變反應(yīng)的影響，其他外界環(huán)境對它們的影響非常小，故它們的比值是具有特異性的“指紋”特征[12]。因此，根據(jù)不同來源的鉛具有不同鉛同位素組成的特征，可以辨別不同的鉛來源，起到示蹤污染源的作用。通常選擇206Pb、207Pb、208Pb作為“指紋”來示蹤污染來源[13]。隨著示蹤手段的發(fā)展，鉛污染來源解析也逐漸從定性分析發(fā)展為定量評價各種來源鉛的貢獻(xiàn)率[14]。在定量解析污染源相對貢獻(xiàn)率的過程中，Monna等[15]提出了二元混合模型和三元混合模型：若只有2個源(通常為土壤背景源和人為源)，且樣品的鉛同位素特征值與2個源的同位素組成特征值在一條直線上，則可選擇二元混合模型；若有3個源，且各個源的鉛同位素特征值存在差異，各源對樣品的貢獻(xiàn)率不隨時間推移而改變，則可采用三元混合模型求解各源的相對貢獻(xiàn)率。

鉛同位素示蹤技術(shù)在環(huán)境監(jiān)測中的應(yīng)用起始于20世紀(jì)60年代[16]，直到20世紀(jì)90年代才被廣泛用于環(huán)境中鉛來源示蹤，尤其是對大氣顆粒物鉛污染源的示蹤研究[17]。Chow等[18]測定了北美汽油和煤的鉛同位素組成，通過206Pb/204Pb和206Pb/207Pb的關(guān)系圖來鑒別大氣中汽油和煤的鉛污染源。陳好壽等[17]利用鉛同位素分析了杭州大氣鉛主要污染源，發(fā)現(xiàn)煤鉛207Pb/204Pb和238U/204Pb較低，而汽油鉛207Pb/204Pb和238U/204Pb普遍較高，這為鉛同位素示蹤和大氣鉛污染源提供了重要依據(jù)。張桂林等[19]用鉛同位素比值和鉛質(zhì)量平衡法相結(jié)合對上海大氣氣溶膠進(jìn)行鉛源解析，結(jié)果表明：燃煤煙塵、鋼鐵煙塵和汽車尾氣是主要排放源，但使用無鉛汽油后，汽車尾氣的鉛貢獻(xiàn)在4～5a內(nèi)明顯下降。趙多勇等[20]測定陜西某工業(yè)區(qū)大氣降塵鉛質(zhì)量比及同位素組成，并對比大氣降塵和礦石、燃煤等端元介質(zhì)的同位素特征，結(jié)合三元混合模型計算了各污染源對大氣降塵鉛的貢獻(xiàn)率：鉛鋅冶煉廠礦石、熱電廠燃煤及焦化廠燃煤的貢獻(xiàn)率約分別為38.8%、41.5%和 19.7%。Zhu等[21]利用鉛同位素比值分析廈門大氣鉛的來源，結(jié)果表明：煤燃燒是廈門大氣鉛的主要來源。Cong等[22]用鉛同位素組成分析拉薩空氣中的痕量重金屬來源，發(fā)現(xiàn)重金屬主要是自然背景來源，其次是水泥廠的貢獻(xiàn)。Witt等[23]分析了印度洋西南部上空氣溶膠鉛同位素比值，發(fā)現(xiàn)氣溶膠中的鉛同位素比值與煤炭燃燒的較為一致，但也不能排除自然源和采礦/冶煉活動的影響。Lee等[24]利用鉛同位素比值證實了越靠近金屬工業(yè)園區(qū)居民鉛暴露的水平越高，冬季和夏季的居民區(qū)均受到汽車尾氣的影響，不同的是冬季由于風(fēng)向影響，還會被工業(yè)園區(qū)內(nèi)的水泥廠、鋼鐵制造廠影響。Liu等[25]利用鉛同位素研究北京沙塵暴期間及非沙塵暴期間PM10的來源，發(fā)現(xiàn)相比于非沙塵暴期間，PM10在沙塵暴期間有更高的206Pb/207Pb值及206Pb/208Pb值，并且與內(nèi)蒙古高原和張北高原收集到的干涸湖底的土壤樣品相似，表明北京沙塵暴期間的PM10來源于這兩個高原地區(qū)。

目前，已有研究人員將鉛同位素示蹤技術(shù)應(yīng)用于受人們關(guān)注的PM2.5的源解析。李顯芳等[26]對北京PM2.5樣品無機(jī)元素和206Pb/207Pb分析結(jié)果表明，汽油無鉛化以后，北京市春季PM2.5中的鉛主要來源于有色冶金排放和燃煤排放。劉咸德等[27]用鉛同位素豐度比值研究北京市夏、冬季PM2.5中燃煤貢獻(xiàn)率分別為51%和59%，涉鉛的有色冶金源的貢獻(xiàn)率分別為49%和41%，大氣鉛污染具有當(dāng)?shù)嘏欧藕蛥^(qū)域性排放的貢獻(xiàn)和特征。Xu等[28]用鉛同位素分析西安PM2.5樣品來評估2000年逐步淘汰含鉛汽油之后的影響，發(fā)現(xiàn)冬季207Pb/206Pb比值(0.843±0.032)與煤燃燒樣品平均值(0.847～0.860)類似，表明冬季煤的燃燒是最重要的鉛源；夏季平均207Pb/206Pb比值為0.860±0.032，與汽車尾氣樣品207Pb/206Pb比值(0.862～0.901)接近，表明夏季車輛排放貢獻(xiàn)的PM2.5鉛最大。Hu等[29]分析南京大氣TSP和PM2.5的鉛同位素組成，發(fā)現(xiàn)206Pb/207Pb值和208Pb/206Pb值在這兩個組分上均較為接近，208Pb/206Pb與206Pb/207Pb以及208Pb/206Pb與1/Pb的關(guān)系圖揭示，TSP和PM2.5都主要受到燃煤排放和冶煉活動的鉛污染影響。Ewing等[30]測定加州北部城市PM2.5的鉛同位素，通過同位素間的線性回歸線證實，加州北部城市的PM2.5受到跨太平洋的亞洲空氣顆粒物的影響。大量文獻(xiàn)顯示，鉛同位素能很好地應(yīng)用于大氣顆粒物源解析研究，但是當(dāng)存在有兩個或多個污染源具有相似的鉛同位素組成時，就無法準(zhǔn)確地對污染源進(jìn)行識別，需要借助其他同位素如鍶同位素等加以區(qū)分。

2　鍶同位素示蹤

鍶同位素存在4個天然穩(wěn)定同位素84Sr、86Sr、87Sr和88Sr[31]，其中86Sr是地球形成時就已存在的初生原始鍶，87Sr是從放射性同位素87Rb經(jīng)β衰變而來，由于87Rb半衰期很長為4.88×1010a[32]，所以放射性成因的87Sr豐度不斷發(fā)生變化，87Sr/86Sr比值就會有很大差異。與鉛同位素類似，鍶同位素在物理、化學(xué)和生物等自然過程中幾乎不發(fā)生任何顯著的分餾，所以成為地球化學(xué)研究領(lǐng)域重要的物源示蹤劑。鍶同位素在地層學(xué)[33]、沉積學(xué)[34]、水文地質(zhì)[35]等領(lǐng)域有較多的研究。近些年，鍶同位素技術(shù)也開始應(yīng)用于研究大氣降水中化學(xué)組分的來源，通過分析降水中的鍶同位素也能在一定程度上反映大氣氣溶膠的污染狀況。

相對于鉛同位素示蹤技術(shù)在大氣污染源解析中的廣泛應(yīng)用，鍶同位素在這方面的應(yīng)用研究較少且相對分散。Nakano等[36]研究日本中部川上村降水發(fā)現(xiàn)，春季降水的87Sr/86Sr比值明顯高于秋季降水，鍶同位素的季節(jié)變化受到海鹽、亞洲大陸沙漠塵土和當(dāng)?shù)鼗鹕綆r土壤的影響，并認(rèn)為春季比值偏高的原因主要是季風(fēng)將亞洲大陸沙漠塵土遠(yuǎn)距離輸送。Xu等[37]用鍶同位素分析北京雨水中的大氣污染物，結(jié)果表明：所有樣本的鍶同位素比值在海水和土壤塵潛在污染源之間。Chadwick等[38]發(fā)現(xiàn)在干旱地區(qū)風(fēng)力傳輸有助于土壤對鍶的貢獻(xiàn)，這些揚(yáng)塵可能來源于本地源，也有可能是從亞洲橫跨太平洋遠(yuǎn)距離傳輸?shù)较耐牡耐獾卦?。Miller等[39]和Aberg[40]研究發(fā)現(xiàn)，靠近海岸區(qū)域大氣的87Sr/86Sr比值與海水中的87Sr/86Sr比值相近。Kanayama等[41]分析2000年日本Kosa現(xiàn)象時的主要元素、痕量元素和87Sr/86Sr，結(jié)果發(fā)現(xiàn)大氣氣溶膠中的這些組分含量增加，反映了亞洲沙塵暴對日本大氣氣溶膠的貢獻(xiàn)。目前有關(guān)鍶同位素單獨示蹤PM2.5來源的研究鮮見報道。

3　Pb-Sr-Nd同位素聯(lián)合示蹤

自然界中釹以集中同位素的混合物形式存在，其中有143Nd和144Nd。143Nd同位素是放射性衰變的產(chǎn)物，其半衰期為1060 億年[42]。在地球分異過程中釹及其母體釤(Sm) 均在地殼中得到富集，且釹的富集程度大于釤。這樣在以后的地質(zhì)歷史中，地殼中釹的放射成因同位素143Nd (其母體為147Sm) 的增長速度將小于地幔釹中143Nd的增長速度，因而含有Sm和Nd的地質(zhì)樣品的143Nd/144Nd比值隨時代增加[43,44]。一般以εNd=[(143Nd/144Nd)樣品/(143Nd/144Nd)球類隕石-1]×104表示釹同位素組成，通常認(rèn)為球類隕石的143Nd/144Nd值為0.512638[45]。目前并沒有在示蹤大氣氣溶膠污染源方面單獨應(yīng)用釹同位素的研究。當(dāng)前大氣污染形勢越發(fā)嚴(yán)峻，污染源類復(fù)雜多變，采用單一的源解析技術(shù)已難以滿足污染防治和環(huán)境管理的現(xiàn)實需要，因此采用多種同位素聯(lián)合示蹤污染源必將成為今后大氣污染源解析的趨勢。利用鉛、鍶、釹同位素聯(lián)合示蹤大氣污染源，可更好地區(qū)分大氣中主要人為污染源(如交通尾氣、金屬冶煉廠、燃煤、水泥廠等)，精確判斷PM2.5的來源，這是未來研究的趨勢，但迄今為止國內(nèi)外這方面的研究尚較少。

已有學(xué)者采用Pb-Sr、Sr-Nd及Pb-Sr-Nd同位素聯(lián)合示蹤技術(shù)對大氣中氣溶膠污染源進(jìn)行解析，獲得了一些成果。Grousset等[46]測定了自然塵源和潛在污染源的鉛、鍶、釹同位素組成，能很好地區(qū)分不同大氣顆粒物的來源，確定輸送路徑。為了更明確地區(qū)分不同工業(yè)源和交通排放源，Geagea等[47]利用鉛、鍶、釹3種同位素比值分析郊區(qū)和城市的大氣氣溶膠，鉛和釹同位素組成表明郊區(qū)受到郊區(qū)燃燒和鋼鐵廠的影響；而城市的大氣氣溶膠在盛行東北偏北風(fēng)時，受到鋼鐵廠、化學(xué)和生活焚燒爐、自然背景的共同作用，在盛行南風(fēng)時主要受到垃圾焚燒爐的影響。Lee等[48]使用鍶-釹同位素組成分析韓國2006年4月底的黃沙事件是否受到亞洲降塵的影響，結(jié)果表明2006年4月底黃沙事件的揚(yáng)塵粒子的主要來源是中國北方的毛烏素(Mu Us)沙漠。Kanayama等[49]測定TSP和粒徑< 5μm細(xì)顆粒物的鍶和釹同位素，根據(jù)Rb-Sr和Sr-Nd同位素相關(guān)圖能清楚分辨由于顆粒物粒徑變化的同位素特征，證實亞洲沙塵可能來源于中國的西北到中部地區(qū)(即從塔克拉瑪干沙漠到黃土高原)。Widory等[50]聯(lián)合鉛和鍶同位素來分析北京大氣氣溶膠中鉛和鍶的來源，206Pb/204Pb與1/Pb關(guān)系圖表明鉛精煉廠是主要污染來源，而206Pb/204Pb和87Sr/86Sr關(guān)系圖證實煤燃燒和水泥廠對大氣氣溶膠有很大影響。Guéguen等[51]利用鉛、鍶、釹同位素研究樹皮樣品指示的大氣污染，結(jié)果表明同一采樣點的氣溶膠與樹皮樣品有相似的同位素組成，說明了工業(yè)和其他人為排放源對法國斯特拉斯堡(Strasbourg)和凱爾(Kehl)城市大氣環(huán)境的影響。利用多元同位素聯(lián)合示蹤技術(shù)可以很大程度上彌補(bǔ)單獨鉛同位素信息量不足、解析結(jié)果較粗糙的缺陷，對更加客觀準(zhǔn)確地識別污染源有重要意義，是今后重金屬同位素示蹤技術(shù)發(fā)展的方向。

4　結(jié)束語

(1) 同位素示蹤技術(shù)具有方法相對簡單、結(jié)果準(zhǔn)確、能定性并定量地判斷PM2.5污染來源等優(yōu)點，隨著穩(wěn)定同位素測定技術(shù)的發(fā)展和成熟，在PM2.5污染源解析研究中的應(yīng)用前景廣泛。

(2) 國內(nèi)外研究較多采用單獨鉛同位素示蹤環(huán)境中重金屬的來源，但當(dāng)存在有兩個或多個污染源具有相似的鉛同位素組成時就無法準(zhǔn)確地對污染源進(jìn)行識別，需要借助其他同位素加以區(qū)分。目前大氣污染形勢越發(fā)嚴(yán)峻，污染源類復(fù)雜多變，采用多元同位素聯(lián)合示蹤技術(shù)必將成為今后PM2.5源解析的趨勢。

(3) 對于遠(yuǎn)距離傳輸?shù)腜M2.5污染來源解析，可結(jié)合同位素示蹤技術(shù)與美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)開發(fā)的后向氣團(tuán)軌跡分析模型，解析區(qū)域大氣PM2.5的遠(yuǎn)距離來源。

[1]Michiels H，Deutsch F，De N L，et al. Human Health Impacts of PM2.5and NOx Transport Air Pollution in Belgium[M]. NATO Science for Peace and Security Series C：Environmental Security，2012：565-570.

[2]Rope C A，Dockery D W. Health effects of fine particulate air pollution：lines that connect[J]. Journal of the Air and Waste Management Association，2006，56 (6)：709-742.

[3]Silva R A，West J J，Zhang Y Q，et al. Global premature mortality due to anthropogenic outdoor air pollution and the contribution of past climate change[J]. Environmental Research Letters，2013，8 (3)：1-11.

[4]中華人民共和國環(huán)境保護(hù)部. 環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn):GB3095-2012[S]. 北京：中國環(huán)境科學(xué)出版社，2012.

[5]Simeonov V，Einax J，Tsakovski S. Multivariate statistical assessment of polluted soils[J]. Central European Journal of Chemistry，2005，3 (1)：1-9.

[6]朱坦，白志鵬. 源解析技術(shù)在環(huán)境評價中的應(yīng)用——區(qū)域大氣污染物總量控制[[J]. 中國環(huán)境科學(xué)，2000，20 (s1)：2-6.

[7]Lantzy R T，Maikenzie F T. Atmospheric trace metals: global cycles and assessment of man's impact[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta，1979，43 (4)：511-525.

[8]楊婧，郭曉爽，滕曼，等. 我國大氣細(xì)顆粒物中金屬污染特征及來源解析研究進(jìn)展[J]. 環(huán)境化學(xué)，2014，33 (9)：1514-1521.

[9]于瑞蓮，胡恭任，袁星. 大氣降塵中重金屬污染源解析研究進(jìn)展[J]. 地球與環(huán)境，2009，36 (1)：73-79.

[10]王平利，張成江. 農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)中同位素示蹤技術(shù)及發(fā)展趨勢[J]. 生態(tài)環(huán)境，2013，12 (4)：512-515.

[11]何瓊，李向陽. 鉛同位素地球化學(xué)示蹤進(jìn)展[J]. 大自然探索，1998，17 (65)：74-76.

[12]尹慧，尹觀. 鉛穩(wěn)定同位素在環(huán)境污染示蹤中的應(yīng)用和進(jìn)展[J]. 廣東微量元素科學(xué)，2007，14 (5)：1-5.

[13]Cheng H F，Hu Y A. Lead (Pb) isotopic fingerprinting and its applications in lead pollution studies in China: A review[J]. Environmental Pollution，2010，158 (5)：1134-1146.

[14]孔慧敏，王金生，宋柳霆，等. 鉛同位素在示蹤包氣帶和水環(huán)境污染中的應(yīng)用進(jìn)展[J]. 北京師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版)，2013，49 (5)：523-528.

[15]Monna F，Lancelot J，Croudace I W，et al. Pb isotopic composition of airborne particulate material from France and the Southern United Kingdom: implications for Pb pollution sources in urban areas[J]. Environmental Science Technology，1997，31 (8)：2277-2286.

[16]Chow T J，Johnstone M S. Lead isotopes in gasoline and aerosols of Los Angeles basin，California[J]. Science，1965(147)：502-503.

[17]陳好壽，裴輝東，張霄宇，等. 杭州大氣鉛主要污染源的鉛同位素示蹤[J]. 礦物巖石地球化學(xué)通報，1998，17 (3)：146-149.

[18]Chow T J，Patterson C C. Lead isotopes in North American coals [J]. Science，1972(176)：510 -511.

[19]張桂林，談明光，李曉林，等. 上海市大氣氣溶膠中鉛污染的綜合研究[J]. 環(huán)境科學(xué)，2006，27 (5)：831-836.

[20]趙多勇，魏益民，魏帥，等. 基于同位素解析技術(shù)的大氣降塵鉛污染來源研究[J]. 安全與環(huán)境學(xué)報，2013，13 (4)：107-110.

[21]Zhu L M，Tang J W，Lee B，et al. Lead concentrations and isotopes in aerosols from Xiamen，China[J]. Marine Pollution Bulletin，2010，60 (11)：1946-1955.

[22]Cong Z，Kang S，Luo C，et al. Trace elements and lead isotopic composition of PM10 in Lhasa，Tibet[J]. Atmospheric Environment，2011，45 (34)：6210-6215.

[23]Witt M，Mather T A，Baker A R，et al. Atmospheric trace metals over the south-west Indian Ocean: Total gaseous mercury，aerosol trace metal concentrations and lead isotope ratios[J]. Marine Chemistry，2010，121 (1-4)：2-16.

[24]Lee H C，Kim M K，Jo W K. Pb isotopic ratios in airborne PM10of an iron/metal industrial complex area and nearby residential areas：Implications for ambient sources of Pb pollution[J]. Atmospheric Research，2011，99 (3-4)：462-470.

[25]Liu Q Y，Liu Y J，Yin J X，et al. Chemical characteristics and source apportionment of PM10during Asian dust storm and non-dust storm days in Beijing[J]. Atmospheric Environment，2014(91)：85-94.

[26]李顯芳，劉咸德，李冰，等. 北京大氣PM2.5中鉛的同位素測定和來源研究[J]. 環(huán)境科學(xué)，2006，27 (3)：3401-3407.

[27]劉咸德，朱祥坤，董樹屏，等. 北京市大氣顆粒物分級樣品的鉛同位素豐度比測量與來源研究[J]. 質(zhì)譜學(xué)報，2011，32 (3)：151-158.

[28]Xu H M，Cao J J，Ho K F，et al. Lead concentrations in fine particulate matter after the phasing out of leaded gasoline in Xi'an，China[J]. Atmospheric Environment，2012(46)：217-224.

[29]Hu X，Sun Y Y，Ding Z H，et al. Lead contamination and transfer in urban environmental compartments analyzed by lead levels and Isotopic compositions[J]. Environmental Pollution，2014(187)：42-48.

[30]Ewing S A，Christensen J N，Brown S T，et al. Pb Isotopes as an Indicator of the Asian Contribution to Particulate Air Pollution in Urban California[J]. Environmental Science & Technology，2010，44 (23)：8911-8916.

[31]張西營，馬海州. Sr的地球化學(xué)指示意義及其應(yīng)用[J]. 鹽湖研究，2002，10 (3)：38-44.

[32]Bentley R. A. Strontium isotopes from the earth to the archaeological skeleton: a review[J]. Journal of Archaeological Method and Theory，2006，13 (3)：135-187

[33]黃思靜，石和，劉潔，等. 鍶同位素地層學(xué)研究進(jìn)展[J]. 地球科學(xué)進(jìn)展，2001，16 (2)：194-200.

[34]劉昊年，黃思靜，胡作維，等. 鍶同位素在沉積學(xué)中的研究與進(jìn)展[J]. 巖性油氣藏，2007，36 (3)：59-65.

[35]王增銀，劉娟，王濤，等. 鍶元素地球化學(xué)在水文地質(zhì)研究中的應(yīng)用進(jìn)展[J]. 地質(zhì)科技情報，2003，22 (4)：91-95.

[36]Nakano T，Tanaka T. Strontium isotope constraints on the seasonal variation of the provenance of base cations in rainwater at Kawakami，central Japan[J]. Atmospheric Environment，1997，31 (24)：4237-4245.

[37]Xu Z，Tang Y，Ji J. Chemical and strontium isotope characterization of rainwater in Beijing during the 2008 Olympic year[J]. Atmospheric Research，2012(107)：115-125.

[38]Chadwick O A，Derry L A，Vitousek P M，et al. Changing sources of nutrients during four million years of ecosystem development[J]. Nature，1999(397)：491-497.

[39]Miller E K，Blum J D，F(xiàn)riedland A J，et al. Determination of soil exchangeable-cation loss and weathering rates using Sr isotopes[J]. Nature，1993(362)：438-441.

[40]Aberg G. The use of natural strontium isotopes as tracers in environmental studies[J]. Water，Air& Soil Pollution，1995(79)：309-322.

[41]Kanayama S，Yabuki S，Yanagisawa F，et al. The chemical and strontium isotope composition of atmospheric aerosols over Japan: the contribution of long-range- transported Asian dust (Kosa)[J]. Atmospheric Environment，2002，36 (33)：5159-5175.

[42]吳瓊，劉志飛. Nd同位素方法應(yīng)用于示蹤古洋流的研究進(jìn)展[J]. 地球科學(xué)進(jìn)展，2010，25 (2)：220-229.

[43]Manning L K，F(xiàn)rost C D，Branthaver J F，et al. A neodymium isotopic study of crude oils and source rocks：potential applications for petroleum exploration[J]. Chemical Geology，1991，91 (2)：125-138.

[44]藍(lán)先洪. 釹同位素在海洋地球化學(xué)研究中的意義[J]. 海洋地質(zhì)動態(tài)，1998(4)：2-4.

[45]DePaolo D J，Wasserburg G J. Nd isotope variations and petrogenetic models[J]. Geophysical Research Letters，1976，3 (5)：249-252.

[46]Grousset F E，Biscaye P E. Tracing dust sources and transport patterns using Sr，Nd and Pb isotopes[J]. Chemical Geology，2005，222 (3-4)：149-167.

[47]Geagea M L，Stille P，Gauthier L F，et al. Tracing of industrial aerosol sources in an urban environment using Pb，Sr，and Nd isotopes[J]. Environmental Science & Technology，2008，42 (3)：692-698.

[48]Lee M K，Lee Y I，Yi H I. Provenances of atmospheric dust over Korea from Sr-Nd isotopes and rare earth elements in early 2006[J]. Atmospheric Environment，2010，44 (20)：2401-2414.

[49]Kanayama S，Yabuki S，Zeng F J，et al. Size-dependent geochemical characteristics of Asian dust-Sr and Nd isotope compositions as tracers for source identification[J]. Journal of the Meteorological Society of Japan，2005，83A (sl)：107-120.

[50]Widory D，Liu X，Dong S. Isotopes as tracers of sources of lead and strontium in aerosols (TSP & PM2.5) in Beijing[J]. Atmospheric Environment，2010，44 (30)：3679-3687.

[51]Guéguen F，Stille P，Geagea M L，et al. Atmospheric pollution in an urban environment by tree bark biomonitoring - Part II：Sr，Nd and Pb isotopic tracing[J]. Chemosphere，2012，86 (6)：641-647.

Application of Pb-Sr-Nd Isotopic Tracing Technique in the Recognition and Analysis of PM2.5Pollution Sources

LIU Xian-rong, LIN Xiao-hui, YU Rui-lian, HU Gong-ren

(College of Chemical Engineering，Huaqiao University，Xiamen Fujian 361021 ,China)

PM2.5has increasingly caused public concern due to its serious impact on air quality and human health. The recognition of pollution sources to PM2.5is essential for making relevant policies, which could solve PM2.5pollution problems fundamentally. Based on the principles of Pb, Sr and Nd isotopes as tracers, the applications of Pb isotopic tracing combiningPb, Sr, Nd isotopic technique on recognizing and analyzing pollution sources of PM2.5were summarized in this paper. The combined isotopic tracing techniques of Pb, Sr and Nd were applied to distinguish and quantify the contributions of various pollution sources to PM2.5. Combining the air-mass backward trajectory modeling with isotopic tracing technique, the long-range transported sources to PM2.5was recognized and analyzed.

PM2.5；Pb-Sr-Nd isotopes；isotopic tracing；analysis of pollution sources

2016-03-29

國家自然科學(xué)基金項目(21377042，21477042)；福建省自然科學(xué)基金項目(2014J01159)。

劉賢榮(1976-)，女，講師，從事污染控制方面的研究。

X820.1

A

1673-9655(2016)05-0055-05