錢家店鈾礦床含礦建造后生改造作用探討:來自蝕變特征及地球化學(xué)的證據(jù)

單芝波, 雷安貴, 楊光達(dá), 楊松林, 昝國軍, 魏 達(dá), 付 永, 朱世嬌, 鞏偉明

錢家店鈾礦床含礦建造后生改造作用探討:來自蝕變特征及地球化學(xué)的證據(jù)

單芝波*, 雷安貴, 楊光達(dá), 楊松林, 昝國軍, 魏 達(dá), 付 永, 朱世嬌, 鞏偉明

(遼河油田 勘探開發(fā)研究院, 遼寧 盤錦 124010)

基于開魯盆地錢家店鈾礦床含礦砂巖的偏光顯微鏡、掃描電子鏡顯微鏡下觀察以及元素地球化學(xué)分析, 探討了該砂巖型鈾礦的形成過程。鏡下觀察結(jié)果顯示, 該礦床礦石中存在5種礦物蝕變作用類型: 高嶺石化、褐鐵礦化、碳酸鹽化、重晶石化和水云母化; 鉆孔伴生元素特征表明, 錢家店部分鈾礦體在初次形成后, 可能又遭受后期流體疊加改造作用; 元素遷移特征表明, 礦區(qū)總體可能經(jīng)歷了兩期不同性質(zhì)的成礦流體, 前期流體導(dǎo)致礦化砂巖的形成, 后期流體在此基礎(chǔ)上疊加改造, 使鈾再次富集成高品位鈾礦石。綜合前人研究資料, 認(rèn)為錢家店鈾礦床經(jīng)歷三階段成礦流體作用: 第一階段為同生沉積鈾成礦; 第二階段為油氣/熱液改造疊加成礦; 第三階段為層間氧化鈾成礦。

姚家組; 地球化學(xué); 伴生元素; 后生改造; 錢家店鈾礦床

0 引 言

錢家店鈾礦床為特大型可地浸開采砂巖型鈾礦床。關(guān)于該礦床成礦條件、成礦規(guī)律以及成礦模式的研究, 前人已做過較多工作[1–12], 同時(shí)取得了一系列的研究成果, 認(rèn)為該礦床存在多期鈾成礦作用, 并且在同生沉積和層間氧化成因方面形成了一定的共識(shí), 而對(duì)于構(gòu)造、油氣和熱液作用后期成礦成因仍存在明顯的爭(zhēng)議[3,5,7,8,13–15]。

鑒于此, 本文首次從蝕變巖石學(xué)及元素地球化學(xué)角度出發(fā), 并結(jié)合前人的研究資料, 闡明該礦床鈾礦石中礦物蝕變類型, 為該鈾礦床成因研究提供礦物學(xué)方面的約束; 引入低溫地球化學(xué)中流體地球化學(xué)來研究鈾成礦作用中元素遷移、富集變化規(guī)律, 克服以往研究中簡(jiǎn)單的元素含量對(duì)比為主的研究方法, 采用更能反映元素化學(xué)遷移實(shí)質(zhì)的比值相關(guān)研究為主, 力求定量研究鈾成礦作用中元素遷移、富集變化規(guī)律和機(jī)制, 探討后生改造作用對(duì)鈾成礦的影響, 以為深入揭示錢家店地區(qū)的鈾成礦機(jī)理提供依據(jù), 同時(shí)亦為當(dāng)前可地浸砂巖型鈾礦找礦工作提供有益的指導(dǎo)。

1 地質(zhì)背景

開魯盆地位于松遼盆地的西南部(即原松遼盆地西南隆起)。錢家店凹陷位于開魯盆地的東北部, 呈北東?南西向帶狀展布, 長約 100 km, 寬約 9～ 20 km, 面積 1280 km2(圖1)。錢家店凹陷同開魯盆地一樣經(jīng)歷了早白堊世斷陷、早白堊世末抬升剝蝕、晚白堊世坳陷及末期的構(gòu)造反轉(zhuǎn)、抬升剝蝕４個(gè)階段[16–17]。

圖1 開魯盆地內(nèi)部構(gòu)造單元與斷裂分布(據(jù)聶逢君等[11]修改)

(a) 研究區(qū)位置簡(jiǎn)圖; (b) 開魯盆地構(gòu)造簡(jiǎn)圖

研究區(qū)內(nèi)出露的地層自下而上為上白堊統(tǒng)青山口組(K2)、上白堊統(tǒng)姚家組(K2)、上白堊統(tǒng)嫩江組(K2)和第四系(Q), 缺失四方臺(tái)組–古近系。姚家組是本區(qū)的主要含礦層位, 青山口組為次要含礦層位。青山口組以紫紅色泥巖和紫紅色、細(xì)砂巖為主, 局部夾紫紅色粉砂質(zhì)泥巖和灰色泥巖, 與上覆姚家組呈平行不整合接觸關(guān)系。姚家組可以分為兩段: 姚下段以淺灰色細(xì)砂巖、淺紅色細(xì)砂巖為主, 夾灰色泥巖、紫紅色泥巖, 厚60～80 m; 姚上段以淺灰色細(xì)砂巖、淺灰色含泥礫細(xì)砂巖為主, 夾紫紅色、淺灰色泥質(zhì)粉砂巖, 厚65～90 m, 與上覆嫩江組呈整合接觸關(guān)系。嫩江組上部以灰色泥巖為主, 夾淺灰色泥質(zhì)粉砂巖; 下部以淺灰色細(xì)砂巖為主, 夾淺紅色泥巖、淺紅色泥質(zhì)細(xì)砂巖, 厚150～210 m, 與上覆新生界呈角度不整合接觸關(guān)系。第四系由灰黃色表土層和灰黃色砂礫層構(gòu)成, 厚約110 m。錢家店鈾礦床產(chǎn)于上白堊統(tǒng)姚家組中[5]。

2 樣品情況與測(cè)試分析

研究樣品均采自錢家店鈾礦床上白堊統(tǒng)姚家組賦礦砂巖。偏光顯微鏡下鑒定和樣品的掃描電子顯微鏡測(cè)試工作在西北大學(xué)地質(zhì)學(xué)系實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行, 將巖石樣品經(jīng)處理后磨制成薄片, 在偏光顯微鏡下觀察礦物形態(tài), 采用儀器為尼康偏光顯微鏡(ME600POL),主要觀察樣品中礦物組成、結(jié)構(gòu)構(gòu)造和礦物組合; 掃描電子顯微鏡為Quanta 200, 實(shí)驗(yàn)條件為電壓20 kV。主量元素和微量元素及稀土元素分析均在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測(cè)試研究所完成, 主量元素在飛利浦PW2404 X射線熒光光譜儀上完成, 依據(jù)GB/T 14506.28–93硅酸鹽巖石化學(xué)分析方法X射線熒光光譜法測(cè)定主量元素含量, 相對(duì)偏差優(yōu)于5%。微量元素和稀土元素依據(jù)DZ/T 0223–2001電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)方法通則, 在Finnigan MAT的HR-ICP-MS (ElementⅠ) 上進(jìn)行, 溶樣和分析流程采用Qi.[18], 分析精度優(yōu)于3%。

對(duì)6口井119件鈾礦石及圍巖樣品測(cè)定U、Se、V、Re和Mo的含量, 測(cè)試單位為核工業(yè)二〇三研究所, 其中U 含量測(cè)試儀器為MUA型激光熒光儀(核工業(yè)北京地質(zhì)研究院制造) , 檢測(cè)方法依據(jù)EJ/T 550–2000; Se含量測(cè)試儀器為AFS-230E (海光制造), 檢測(cè)方法依據(jù)EJ/T754-1993; V含量測(cè)試儀器為AxiosX射線光譜儀(荷蘭帕納科制造), 檢測(cè)方法依據(jù)DZ/T 0279.1–2016; Re和Mo含量測(cè)試儀器為XSERIES2型ICP-MS (ThermoFisher)制造, 檢測(cè)方法依據(jù)DZ/T14506.30–2010。

3 蝕變礦物學(xué)

3.1 蝕變礦物類型

通過系統(tǒng)的偏光顯微鏡及掃描電子顯微鏡觀察發(fā)現(xiàn), 在錢家店鈾礦床不同類型砂巖中存在5種礦物蝕變作用類型: 高嶺石化、褐鐵礦化、碳酸鹽化、重晶石化和水云母化, 以低溫?zé)嵋何g變?yōu)橹鳌?/p>

3.1.1 高嶺石化

礦區(qū)姚家組砂巖中普遍發(fā)育高嶺石化, 在顯微鏡下為細(xì)小的鱗片狀集合體, 正低突起, 干涉色為一級(jí)灰白色, 以交代砂巖填隙物及碎屑顆粒石英的形式出現(xiàn)(圖2a)。在掃描電子顯微鏡下呈現(xiàn)兩種形式: 一種為分布在砂巖粒間孔隙和長石溶蝕空隙中呈分散葉片狀(圖2b)、書頁狀高嶺石, 分散包裹石英等礦物并產(chǎn)于其表面, 呈小的假六方板狀, 晶體大小為1～5 μm, 這些特征都表明其是在水巖作用強(qiáng)烈的表生條件下快速結(jié)晶形成[19]; 另一種為分布于砂巖粒間孔隙中呈蠕蟲狀(圖2c), 部分沿巖石裂隙或顆粒孔隙分布, 呈大的假六方板狀, 晶體大小為10～20 μm, 晶形發(fā)育好, 這些特征都表明其是在水巖作用環(huán)境穩(wěn)定、水巖作用充分、有機(jī)酸性流體溶蝕長石并在較高溫度環(huán)境下緩慢結(jié)晶形成[19]; 偶見高嶺石交代粒狀方解石, 反映了部分高嶺石的形成晚于方解石(圖2f)。

3.1.2 褐鐵礦化

在顯微鏡下, 褐鐵礦化主要見于紅色砂巖中, 而在灰色無礦砂巖、灰色含礦砂巖和灰色原生砂巖未見到。褐鐵礦主要存在于氧化帶內(nèi), 是后生氧化的產(chǎn)物, 絕大部分由黃鐵礦氧化而來, 部分脫水轉(zhuǎn)化為赤鐵礦, 是導(dǎo)致巖石多呈紅褐色、黃褐色和淺紅色的原因。為鐵的氫氧化物(針鐵礦、水針鐵礦和水赤鐵礦)的混合體, 鏡下呈膠狀分布于碎屑顆粒之間(圖2d), 為后生氧化期的產(chǎn)物, 但由于晚期的油氣/熱液還原作用十分強(qiáng)烈, 因而僅在還原作用比較弱和碳酸鹽化強(qiáng)烈的地段保存較好。

3.1.3 碳酸鹽化

碳酸鹽化是本區(qū)重要的熱液蝕變, 在姚家組砂巖中普遍發(fā)育, 多數(shù)樣品都有強(qiáng)的碳酸鹽交代, 主要為方解石化, 交代形成的方解石礦物晶粒大, 干凈,可以包裹砂屑, 鏡下見明顯的閃突起, 高級(jí)白干涉色, 呈現(xiàn)兩種形式: 一種為交代砂巖中填隙物并部分交代碎屑呈連片狀分布(圖2e), 呈連晶形式分布于孔隙中, 亮晶方解石晶體最大可達(dá)0.5 mm×0.8 mm;另一種為半自形?自形晶粒狀形式(圖2f), 反映這些碳酸鹽的形成具有成巖期后產(chǎn)物的特點(diǎn)。

圖2 錢家店地區(qū)姚家組砂巖典型樣品的蝕變礦物顯微照片

(a、e、f、g和h均為正交偏光照片; d為單偏光照片; b和c為掃描電子顯微鏡照片)

Fig.2 Microphotographs of altered mineral in representative sandstone rock samples from the Yaojia Formation, Qianjiadian area (pictures a, e, f, g, and h were taken under cross-polarized light; picture d was taken under plane-polarized light; picture b and c were taken under the SEM)

(a) 高嶺石交代填隙物及碎屑顆粒石英; (b) 碎屑粒間片狀高嶺石; (c) 碎屑粒間蠕蟲狀高嶺石; (d) 膠狀褐鐵礦分布于碎屑顆粒之間; (e) 方解石交代填隙物及碎屑顆粒石英, 水云母化的斜長石; (f) 高嶺石交代粒狀高嶺石; (g) 重晶石交代填隙物; (h) 斜長石強(qiáng)烈水云母化

3.1.4 重晶石化

重晶石化在礦區(qū)偶爾出現(xiàn), 主要交代砂巖中填隙物(圖2g), 成因可能為富含硫酸根離子的酸性流體與碎屑顆粒(堿性長石為主)溶蝕出的鋇離子結(jié)合, 為成巖期后產(chǎn)物。

3.1.5 水云母化

水云母化在砂巖中主要表現(xiàn)為斜長石的水云母化(圖2e和2h), 水云母的出現(xiàn)代表巖石中流體已具有一定溫度, 印證了熱液活動(dòng)的存在, 可能與礦區(qū)內(nèi)廣泛分布的基性巖(輝綠巖為主)有關(guān)。

3.2 蝕變礦物組合特征

錢家店地區(qū)不同的巖石類型發(fā)育不同的蝕變礦物組合(圖3): 紅色氧化砂巖蝕變礦物組合以褐鐵礦化、碳酸鹽化和水云母化為主; 灰色無礦砂巖蝕變礦物組合以高嶺石化、碳酸鹽化和重晶石化為主; 灰色礦化砂巖蝕變礦物組合以高嶺石化和碳酸鹽化為主; 灰色原生砂巖蝕變礦物較少, 以碳酸鹽化為主。從錢家店鈾礦床礦物蝕變類型和組合特征來看, 鈾礦石廣泛發(fā)育的高嶺石化和碳酸鹽化經(jīng)常與含礦性具有同步消長的特征, 暗示其與鈾成礦密切相關(guān)。

4 元素地球化學(xué)

4.1 伴生元素

在砂巖型含礦層段上, 伴隨著U的沉淀, 往往有一系列伴生元素隨著U的富集而在相應(yīng)的地球化學(xué)障處沉淀[20]。U與伴生元素Se, Mo, V和Re均屬氧化還原敏感性變價(jià)元素, 在氧化介質(zhì)中具有高活動(dòng)性而在還原介質(zhì)中趨于沉淀富集[21]。錢家店地區(qū)砂巖型鈾礦化的主要伴生元素為Se、Mo、V和Re (表1)。各個(gè)區(qū)塊單鉆孔的伴生元素分布特征展示于圖4。從各鉆孔的伴生元素變異圖來看, 圖形大體可分為兩類: 一致態(tài)(U與伴生元素相關(guān))和不一致態(tài)。圖4a中U元素曲線表現(xiàn)出與伴生元素較吻合的單峰態(tài)特征, 而圖4b中U元素曲線表現(xiàn)出與伴生元素較吻合的雙峰態(tài)特征, 總體上看, U與各伴生元素相關(guān)性都較好。圖4c至圖4f中, U曲線均表現(xiàn)單峰態(tài)特征, 而各伴生元素曲線均表現(xiàn)出雙峰態(tài)特征, 代表下部礦體的各元素曲線峰的位置吻合性非常好, 而代表上部礦體曲線峰吻合度差。

一些鉆孔U元素與伴生元素曲線表現(xiàn)出一致態(tài)特征, 代表這類礦體形成后并未遭受改造作用; 而另一些鉆孔U元素與伴生元素曲線表現(xiàn)出第一個(gè)峰相關(guān)性差而第二個(gè)峰相關(guān)性好, 反映出上部礦體形成之后又遭受過改造作用, 而下部礦體則保存較好, 這可能意味著在初期礦床形成之后, 又遭受了后期流體作用的改造?？傮w來看, 錢家店鈾礦床后期改造作用并不均一, 因而在宏觀上礦體形態(tài)表現(xiàn)較為復(fù)雜, 剖面上單層礦體與雙層甚至多層礦體交叉出現(xiàn)(圖5), 與典型的層間氧化帶型卷狀礦體特征不一致。

圖3 錢家店鈾礦床蝕變類型和組合特征

表1 錢家店地區(qū)姚家組砂巖U與主要伴生元素分析結(jié)果

(續(xù)表1)

(續(xù)表1)

4.2 元素遷移特征

前人研究已經(jīng)表明錢家店地區(qū)姚家組在鈾成礦過程中, 巖石中元素發(fā)生了不同程度的遷移[14,22], 但只進(jìn)行了定性分析。本文主要依據(jù)1986年Grant[23]提出的質(zhì)量平衡理論, 對(duì)錢家店砂巖型鈾礦在成礦過程中元素迀移(富集和虧損)規(guī)律進(jìn)行定量研究。質(zhì)量平衡方法已廣泛用于研究各種地質(zhì)體系中組分遷移和質(zhì)量變化, 該方法主要用于各種礦床圍巖蝕變及成礦過程中元素遷移規(guī)律的研究[24–28]。砂巖型鈾礦中成礦流體與圍巖既發(fā)生蝕變作用也伴隨水解反應(yīng), 流體作用過程中都有物質(zhì)的遷入和遷出, 因此本文嘗試用上述原理與方法來定量研究成礦過程中元素迀移規(guī)律。

本次研究樣品分布廣泛, 以還原帶灰色砂巖中元素含量的算術(shù)平均值代表原生砂巖元素含量; U含量小于100 μg/g樣品為富鈾砂巖, 代表富鈾圍巖; U含量介于100～200 μg/g的樣品為礦化砂巖, 代表成礦過程中間產(chǎn)物; U含量介于200～500 μg/g的樣品代表低品位鈾礦石; U含量大于500 μg/g樣品代表高品位鈾礦石。鈾成礦過程中元素遷移數(shù)據(jù)見表2。以下將討論錢家店鈾礦床原生砂巖→富鈾砂巖→礦化砂巖→低品位鈾礦石→高品位鈾礦石過程中元素的遷移量和遷移比, 進(jìn)而揭示成礦流體的作用期次。

4.2.1 原生砂巖→富鈾砂巖

該過程代表砂巖鈾富集過程。由圖6a及表2可知, 在該過程中, 主量元素SiO2、Al2O3和K2O輕微富集(遷移量為正值), 遷移比為1.07%～1.71%, P2O5富集較明顯, 遷移比為6.2%; Fe2O3、MgO、CaO、Na2O、MnO、TiO2和FeO虧損(遷移量為負(fù)值), 其中MgO和MnO虧損明顯, 遷移比分別為?22.05%和 ?24.54%, 以上特征表明在鈾富集過程中發(fā)生脫Fe、Mg及富Si、Al作用; 微量元素Sr、Sb、U、Mo和Re富集, 其中U和Re富集明顯, 遷移比分別為243.67%和145.41%; Li、Ni、Co、Cs、Ba、Ta、Pb、Bi、Zr、V和Hf則相對(duì)虧損; 稀土元素(REE)全部呈現(xiàn)弱遷出特征。

4.2.2 富鈾砂巖→礦化砂巖

該過程代表成礦中間產(chǎn)物。從圖6b及表2可知, 在該過程中主量元素SiO2、Na2O和K2O相對(duì)富集, 其中Na2O遷移富集明顯, 遷移比達(dá)32.8%, Al2O3、Fe2O3、MgO、CaO、MnO、TiO2、P2O5和FeO虧損, 其中CaO虧損明顯, 遷移比為?52.61%, 表明礦化過程進(jìn)一步富Si脫Fe、Mg, 主要元素以遷出為主。微量元素Li、Zn、Rb、Ba和Pb呈微弱遷入特征, V和U富集顯著, 遷移比分別達(dá)49.77%和107.69%, Be、Co、Ni、Sr、Sb、Cs、Ta、Bi、Zr、Hf、Mo和Re呈微弱遷出特征; 稀土元素除Tb、Dy和Tm呈不明顯遷入特征外, 其他均呈現(xiàn)弱遷出特征。

圖4 錢家店地區(qū)鉆孔伴生元素變異圖

(a) QJD-1鉆孔; (b) QJD-2鉆孔; (c) QJD-3鉆孔; (d) QJD-4鉆孔; (e) QJD-5鉆孔; (f) QJD-6鉆孔。

圖5 錢家店地區(qū)QZK剖面礦體分布圖

表2 錢家店地區(qū)鈾成礦過程中主量元素(%)和微量元素(μg/g)遷移數(shù)據(jù)表

注: (1) 原生砂巖數(shù)據(jù)為11個(gè)樣品的平均值; 富鈾砂巖為9個(gè)樣品的平均值; 礦化砂巖為10個(gè)樣品的平均值; 低品位礦石為9個(gè)樣品的平均值; 高品位礦石為10個(gè)樣品的平均值。

(2)A和O分別為巖石中元素在蝕變變化前后的含量; Δ為含量差, Δ=O?A; 遷移比為元素遷移量與元素在原巖中含量之比(%)。

4.2.3 礦化砂巖→低品位礦石

該過程代表鈾礦石的形成過程。從圖6c及表2可知, 在該過程中主量元素Fe2O3、K2O、CaO、MnO、FeO和 P2O5富集, 其中CaO和MnO富集顯著, 遷移比分別為173.07%和67.34%, SiO2、Al2O3、MgO、TiO2和Na2O輕微虧損, 表明礦化過程主量元素遷移已經(jīng)發(fā)生變化, 開始轉(zhuǎn)向脫Si富Fe、Mn, 暗示了成礦流體性質(zhì)的不同。而微量元素Be、Co、Ni、Rb、Sr、Sb、Cs、Ba、Pb、Zr、V、Re和U相對(duì)富集, 其中Co、U和Re富集明顯, 遷移比分別為44.35%、55.88%和81.04%; Li、Zn、Bi、Ta、Mo和Hf相對(duì)弱虧損, 輕稀土元素(LREE)表現(xiàn)微弱遷出特征, 重稀土元素(HREE)表現(xiàn)明顯遷入特征, 表明在鈾礦化過程中, LREE、HREE具有不同的活動(dòng)規(guī)律, 同樣也反映了成礦流體性質(zhì)發(fā)生明顯的變化。

(a) 原生砂巖→富鈾砂巖過程; (b) 富鈾砂巖→礦化砂巖過程; (c) 礦化砂巖→低品位礦石過程; (d) 低品位礦石→高品位礦石過程

4.2.4 低品位礦石→高品位礦石

該過程代表鈾的進(jìn)一步富集, 形成高品位鈾礦石的過程。從圖6d及表2可知, 在該過程中主量元素Fe2O3、MgO、CaO、MnO、TiO2、FeO、Na2O和P2O5富集, 其中Fe2O3和MgO富集明顯, 遷移比分別為77.26%和134.91%, SiO2、Al2O3和K2O輕微虧損, 已經(jīng)明顯表現(xiàn)出脫Si富Fe、Mn特征。微量元素除Rb、Hf和V輕微遷出外, 其他元素均呈現(xiàn)強(qiáng)烈富集現(xiàn)象, 其中U、Re、Mo、Co和Ni最為明顯, 遷移比分別為501.04%、1816.07%、1066%、200.3%和297.36%, 總體看微量元素遷入組分較遷出組分多, 遷移比也較大, 反映該過程蝕變作用及水解反應(yīng)強(qiáng), 成礦流體性質(zhì)活躍。稀土元素除Lu輕微虧損外, 其余全部明顯富集, 進(jìn)一步反映該過程成礦流體作用的強(qiáng)烈。

根據(jù)上述各過程元素遷移分析, 由原生砂巖→富鈾砂巖→礦化砂巖過程中各元素遷移大體一致, 而從礦化砂巖→低品位鈾礦石開始, 元素遷移發(fā)生改變, 表明成礦流體開始發(fā)生變化, 到低品位鈾礦石→高品位鈾礦石過程元素遷移類別及程度明顯不同, 反映了鈾成礦過程中流體性質(zhì)及來源的差異性。綜上所述, 錢家店礦區(qū)總體經(jīng)歷兩期不同性質(zhì)的成礦流體, 前期流體導(dǎo)致礦化砂巖的形成, 后期流體在此基礎(chǔ)上疊加改造, 使鈾再次富集成高品位鈾礦石。

5 討 論

前人對(duì)錢家店鈾礦床成礦作用特征及成礦模式做過大量的研究, 李勝祥[2]和羅毅等[22]對(duì)砂巖礦石中碳酸鹽膠結(jié)物及黃鐵礦的碳、氧、硫同位素進(jìn)行研究, 同位素比值很低, 多為很大的負(fù)值, 如碳同位素13CPDB值一般小于?20‰, 反映了來自深部滲出和淺部滲入兩種流體的混合來源。董文明等[29]對(duì)礦床中礦石的包裹體和烴的氣相色譜研究表明, 礦石中碳數(shù)的主峰范圍C15～C25之間, 主峰為C17和C18; 碳數(shù)奇偶優(yōu)勢(shì)不明顯, 反映烴來自海洋浮游藻類及細(xì)菌, 而不是陸生植物, 因此, 它們來源于深部油氣形成的包裹體。聶逢君等[11]對(duì)礦石中流體包裹體進(jìn)行測(cè)定分析結(jié)果表明, 石英次生加大邊和新生成的碳酸鹽膠結(jié)物中包裹體溫度及鹽度均呈現(xiàn)3個(gè)區(qū)間, 同樣表明了礦區(qū)經(jīng)歷了多期次熱流體的作用, 高鹽度及高溫度有力的表明深部油氣/熱液對(duì)鈾成礦參與作用。依據(jù)上述學(xué)者的研究成果可大致確定錢家店礦區(qū)存在多期不同性質(zhì)的多源流體成礦作用, 而不是單一的層間氧化成礦作用。錢家店地區(qū)在嫩江末期構(gòu)造反轉(zhuǎn)的過程中, 下白堊統(tǒng)地層及及基性巖漿能產(chǎn)生大量的對(duì)鈾運(yùn)移具重要意義的有機(jī)酸、CO2及對(duì)鈾沉淀、富集、成礦有利的CH4、H2S等氣體; 反轉(zhuǎn)過程中, 不僅為來自蝕源區(qū)的含鈾含氧水順層滲入砂巖提供了動(dòng)力條件, 而且能使含礦目的層產(chǎn)生大量的斷裂及微裂隙, 為油氣/熱液運(yùn)移提供良好的通道, 能大大的提高含礦目的層中的還原容量。

錢家店鈾礦含礦目的層砂巖蝕變特征及其元素地球化學(xué)特征研究表明: 錢家店礦區(qū)總體經(jīng)歷兩期不同性質(zhì)的成礦流體, 前期流體導(dǎo)致礦化砂巖的形成, 后期流體在此基礎(chǔ)上疊加改造, 使鈾再次富集成高品位鈾礦石。正是這兩種不同性質(zhì)有機(jī)?無機(jī)流體共同作用形成了錢家店砂巖型鈾礦床, 且成礦流體與周圍砂巖相互作用亦產(chǎn)生了特定的蝕變特征。

晚白堊世姚家期(K2), 溫暖潮濕的古氣候?yàn)殄X家店鈾礦床含礦目的層中有機(jī)質(zhì)的大量生成提供了條件, 沉積物中黏土礦物、有機(jī)質(zhì)及草莓狀黃鐵礦含量較高, 對(duì)鈾有較強(qiáng)的吸附能力, 主要通過有機(jī)質(zhì)吸附、離子交換等作用, 吸附了大量的鈾元素, 為后期鈾的富集提供了良好的容礦建造和充足的還原劑、吸附劑, 在缺氧環(huán)境中, 有機(jī)質(zhì)及黃鐵礦形成局部還原環(huán)境, 也促使水中的鈾還原沉淀。隨著埋藏加大, 有機(jī)物在厭氧細(xì)菌作用下發(fā)育脫羥基作用, 形成了對(duì)鈾運(yùn)移沉淀具重要意義的有機(jī)酸與CH4等還原性氣體[30], 同時(shí)在上覆地層的壓力下, 壓實(shí)作用明顯, 孔隙度變小, 釋放出酸性流體及有機(jī)酸并滲入砂巖中, 使砂巖中的基性長石等不穩(wěn)定成分首先遭受溶蝕[31], 水/巖比低及流體呈酸性, 可生成葉片狀高嶺石及次生孔隙, 不僅提高砂體的孔隙度和滲透率, 也為后期含鈾含氧水的長期滲入改造創(chuàng)造了很好的空間, 亦可造成鈾在砂體中發(fā)生遷移、重新分配。伴隨著有機(jī)質(zhì)與CH4被氧化生成CO2, 以碳酸鈾酰絡(luò)合物為遷移方式的鈾元素遇到Ca2+、Mg2+等發(fā)生化學(xué)反應(yīng), 碳酸根與Ca2+、Mg2+離子結(jié)合, 在原生灰色砂巖中表現(xiàn)為廣泛發(fā)育的碳酸鹽化蝕變, 同時(shí)成礦元素沉淀, 高價(jià)、活化的鈾離子會(huì)被還原成低價(jià)、穩(wěn)定的鈾礦物, 形成鈾的初始富集及早期鈾礦化。在灰色粉砂質(zhì)泥巖、灰色泥質(zhì)細(xì)砂巖以及灰色細(xì)砂巖中形成鈾的初始富集, 鈾含量普遍達(dá)到10～30 μg/g, 有的地段甚至達(dá)到工業(yè)富集或富礦化的程度[32]。該階段驅(qū)動(dòng)力為常溫淡水表流, 完成了鈾從源區(qū)向藏所的大遷移, 以鈾的平均品位較低、均勻分散賦存為特點(diǎn)。

晚白堊世嫩江期(K2)末, 本區(qū)發(fā)生了強(qiáng)烈的反轉(zhuǎn)構(gòu)造活動(dòng), 形成了一系列的斷裂, 這些斷裂的形成可以使深部的還原性流體上移造成疊加成礦[33], 并伴隨著較廣泛的黃鐵礦化和碳酸鹽化成礦蝕變的發(fā)生。有機(jī)酸滲入高滲透性的砂體, 亦能使砂體中的酸性長石遭受溶蝕, 產(chǎn)生蠕蟲狀高嶺石, 同時(shí)也釋放出K+、Na+和Ca2+, 使得沉積環(huán)境的酸性降低, 逐漸變?yōu)閴A性。本次構(gòu)造活動(dòng)是松遼盆地油氣/熱液滲出的主要構(gòu)造期, 這期鈾礦化的 U-Pb等時(shí)線年齡值(67±5) Ma[3]反映了鈾成礦與該反轉(zhuǎn)構(gòu)造活動(dòng)期相吻合。在蝕變特征方面, 深部酸性熱液帶來豐富的CO2, 形成碳酸鹽化蝕變; 形成溫度較高, 酸性條件的水云母化為該期代表性礦化蝕變; 而高嶺石化的出現(xiàn)造成與碳酸鹽化弱酸?弱堿性的交替發(fā)生, 促使可溶性鈾的再次沉淀與富集, 這與灰色礦化砂巖常發(fā)育高嶺石化和碳酸鹽化特色組合特征相一致。在熱流體作用下, 先前形成的鈾礦物穩(wěn)定性遭到破壞, 變得不穩(wěn)定, 在元素遷移特征方面表現(xiàn)為鈾的富集疊加在低品位砂巖之上, 形成礦化砂巖。這一階段鈾主要以有機(jī)絡(luò)合物進(jìn)行遷移, 并在砂巖中遇CH4、H2S等還原性物質(zhì), 使其沉淀富集, 形成鈾礦化, 由于鈾源不足, 此階段不能形成大規(guī)模砂巖型鈾礦。礦物蝕變特征、伴生元素及元素遷移等特點(diǎn)均表明該階段可能有油氣/熱液滲出參與成礦, 是錢家店鈾礦床的一個(gè)重要成礦階段。該階段對(duì)鈾礦賦存地球化學(xué)環(huán)境進(jìn)行改造、重建和優(yōu)化, 完成了鈾的二次遷移和聚集, 以鈾的差異化賦存, 造成鈾的富集和礦化的形成為特點(diǎn)。

始新世(E2)以來, 含礦建造受喜馬拉雅構(gòu)造運(yùn)動(dòng)的影響, 進(jìn)入了新構(gòu)造運(yùn)動(dòng)階段, 松遼盆地南部晚白堊世后地殼抬升, 地表長期裸露, 缺失古新世的沉積, 并形成了一系列的單斜巖層, 單斜巖層所形成的水力梯度, 對(duì)補(bǔ)、徑、排水動(dòng)力系統(tǒng)的形成提供了適宜的空間[33]。來自蝕源區(qū)具有大氣降水性質(zhì)的含鈾含氧水從構(gòu)造補(bǔ)給窗滲入砂巖中, 早期形成的鈾礦體受到改造, 在有利地區(qū)再次沉淀、富集成礦。此過程中亦可形成分散葉片狀高嶺石、褐鐵礦化、鈾礦化及硫酸鹽還原作用有關(guān)的碳酸鹽膠結(jié)物。羅毅等[3]提出的40±3 Ma (相當(dāng)于古近紀(jì)中晚期)成礦年齡恰恰反映了繼嫩江構(gòu)造活動(dòng)后本區(qū)發(fā)生較強(qiáng)烈的隆升掀斜剝蝕構(gòu)造活動(dòng), 在礦區(qū)的北東部形成幾十km2的姚家組剝露天窗, 有利于富氧的成礦流體沿姚家組砂巖層運(yùn)移, 并與滲出的深部流體混合形成成礦的氧化還原地球化學(xué)障, 進(jìn)而改造原生礦體[7]。龐雅慶等[14]指出鈾礦化受控于層間氧化帶, 且與紅色氧化帶前鋒線關(guān)系密切, 主要位于前鋒線附近, 同樣反映了后期的層間氧化對(duì)鈾成礦的控制作用。紅色砂巖中褐鐵礦化蝕變正是該階段存在的有力證據(jù), 這種氧化鐵質(zhì)為自地表或近地表含氧水在流經(jīng)姚家組地層時(shí), 與鐵礦物風(fēng)化分解產(chǎn)物相反應(yīng)而形成, 其在地下水的作用下以膠體方式被搬運(yùn)或下滲進(jìn)入到孔隙度較大的砂巖中, 與此同時(shí)可溶性鈾(U6+)亦同步產(chǎn)生, U6+即與可結(jié)合的陰離子相遇形成含鈾的絡(luò)陰離子團(tuán), 形成含氧含鈾弱堿性成礦流體, 隨著時(shí)間的推移和成礦流體的流動(dòng)與下滲, 將含鈾、含鐵的流體帶入深部, 流徑目的層砂體的流體同時(shí)起著水巖反應(yīng), 進(jìn)一步對(duì)含礦砂巖萃取其中的含礦組分及有益伴生組分, 隨著含氧量的消耗,值逐漸降低, U發(fā)生沉淀聚集, 在礦化砂巖的基礎(chǔ)上形成工業(yè)品位乃至超高品位的鈾礦石。該階段為鈾礦區(qū)域性遷移, 宏觀表現(xiàn)為氧化帶、過渡帶和還原帶的層序分布, 再次完成了鈾的遷移和疊加聚集, 以鈾的工業(yè)品位賦存, 鈾礦體的形成為特點(diǎn)。

6 結(jié) 論

(1) 錢家店鈾礦床礦石中存在5種蝕變作用類型: 高嶺石化、褐鐵礦化、碳酸鹽化、重晶石化及水云母化。

(2) 鉆孔伴生元素特征分析表明, 錢家店鈾礦體在初次形成后, 可能又遭受后期流體疊加改造作用, 這是宏觀上礦體形態(tài)表現(xiàn)較為復(fù)雜, 與典型的層間氧化帶型卷狀礦體特征不一致的內(nèi)因。

(3) 元素遷移特征表明, 錢家店礦區(qū)總體經(jīng)歷兩期不同性質(zhì)的成礦流體, 前期流體導(dǎo)致礦化砂巖的形成, 后期流體在此基礎(chǔ)上疊加改造, 使鈾再次富集成高品位鈾礦石。

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Discussion on the alteration of the ore-bearing structure and subsequent transformation of the Qianjiadian uranium deposit: Evidence from alteration characteristics and geochemistry

SHAN Zhi-bo*, LEI An-gui, YANG Guang-da, YANG Song-lin, ZAN Guo-jun, WEI Da, FU Yong, ZHU Shi-jiao and GONG Wei-ming

(Liaohe Oilfield Exploration and Development Research Institute, Panjin 124010, China)

A sandstone-type uranium deposit has been found in the Upper Gretaceous Yaojia Formation in the Qianjiadian area of the Kailu Basin. To assess the origin of the uranium, the host sandstone was analyzed for element geochemistry through observation under a micropolariscope and scanning electronic microscope. This deposit contains five types of alteration: kaolinization, ferritization, carbonatation, baritization, and hydromicazation. The associated elements (U, etc.) in borehole samples indicate that the Qianjiadian uranium deposit was subjected to fluid epigenetic superimposed alteration after its initial formation. The element migration characteristics indicate that the ore deposit may have been subjected two phases of ore-forming fluid with different properties; in the early stage, the fluid led to the formation of mineralized sandstone, and in the later stage, the fluid was superimposed on the base ore, thereby enriching uranium to form a high-grade uranium ore. According to previous research data, the author suggests that the metallogenesis of the deposit occurred in three stages: synsedimentary metallogenesis, metallogenesis with oil field flow/hydrothermal fluid epigenetic superimposed alteration, and metallogenesis with superimposed alteration of oxo and uranous flow.

Yaojia Formation; geochemistry; associated elements; subsequent transformation; Qianjiadian uranium deposit

P595; P619.14

A

0379-1726(2021)04-0398-17

10.19700/j.0379-1726.2021.04.006

2019-11-15;

2020-04-15;

2020-07-21

中國石油天然氣集團(tuán)公司科學(xué)研究與技術(shù)開發(fā)項(xiàng)目(2016A-4803(GF))

單芝波(1988–), 男, 碩士研究生、工程師, 從事鈾礦地質(zhì)研究。

SHAN Zhi-bo, E-mail: shanzhibo1988@163.com; Tel: +86-427-7820923