關(guān)中地區(qū)日光溫室重金屬污染及其田塊尺度下的特征

唐希望，同延安，吉普輝，梁連友，

龐　妍1，Nguyen Thanh Hung1,2，王　力1

(1.西北農(nóng)林科技大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院, 陜西 楊凌 712100；

2.College of Resources and Environment, Thu Dau Mot University, Binh Duong, VietNam 72000)

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關(guān)中地區(qū)日光溫室重金屬污染及其田塊尺度下的特征

唐希望1，同延安1，吉普輝1，梁連友1，

龐妍1，Nguyen Thanh Hung1,2，王力1

(1.西北農(nóng)林科技大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院, 陜西 楊凌 712100；

2.College of Resources and Environment, Thu Dau Mot University, Binh Duong, VietNam 72000)

摘要：對關(guān)中地區(qū)8個日光溫室集中分布區(qū)域土壤重金屬污染進(jìn)行了調(diào)查，并比較了兩個相同年限相近位置日光溫室污染分布特征，在田塊尺度下應(yīng)用ARCGIS軟件地統(tǒng)計(jì)學(xué)模塊進(jìn)行了插值模型分析。結(jié)果表明，8個日光溫室采樣點(diǎn)污染負(fù)荷指數(shù)(PLI)在1.087～1.723之間，均為中等污染； 區(qū)域PLI值為1.311，區(qū)域日光溫室土壤重金屬為中等污染。地統(tǒng)計(jì)學(xué)插值圖表明1號日光溫室Cd，2號日光溫室Cd、Cu、Pb均出現(xiàn)不同程度累積。在田塊尺度下，日光溫室1中Cd上層土壤分布高于下層，Cr、Cu和Pb在0～1 m土壤隨機(jī)分布；日光溫室2中Cd和Cu上層土壤分布高于下層，Pb和Cr下層土壤分布高于上層。日光溫室重金屬污染具有復(fù)雜性，即便相同年限相近位置不同日光溫室內(nèi)土壤重金屬污染特點(diǎn)也不盡相同。

關(guān)鍵詞：關(guān)中地區(qū)；日光溫室；重金屬污染；地統(tǒng)計(jì)學(xué)；空間分布

Assessment of greenhouse heavy metal pollution in Guanzhong area

and analysis of its spatial distribution on field scale

土壤污染是目前我國農(nóng)業(yè)環(huán)境面臨的主要問題之一，尤其是重金屬污染問題最為復(fù)雜，得到了很多研究者的重視[1-3]。污灌是典型的重金屬污染來源之一[4-5]，關(guān)于廠礦排污造成重金屬污染報道也逐漸增多[6-9]。由于化肥、農(nóng)藥和有機(jī)肥的過量施用[10-12]，日光溫室土壤同樣存在嚴(yán)重的重金屬累積問題[13]，且土壤多為Cd，Cr，Cu，Pb的累積。關(guān)中地區(qū)自1992年起修建了大量日光溫室，截止2009年其面積已經(jīng)達(dá)到22 533 hm2[14]。然而目前尚未見到以關(guān)中區(qū)域?yàn)檎w，研究日光溫室土壤重金屬污染的文獻(xiàn)報道。

相較于其他重金屬污染土壤，日光溫室面積小，具有一定的封閉性和獨(dú)立性，重金屬污染來源只能通過人為因素。同時由于中國當(dāng)前設(shè)施農(nóng)業(yè)生產(chǎn)標(biāo)準(zhǔn)化水平較低，施肥方式、種類難以標(biāo)準(zhǔn)化，決定了重金屬在日光溫室內(nèi)的遷移分布迥異。很多研究者利用地統(tǒng)計(jì)學(xué)軟件對土壤重金屬污染特征進(jìn)行了研究[15-17]，但多集中在區(qū)域空間尺度上，主要分析表層土壤重金屬分布特征。王紀(jì)華[18]等認(rèn)為這種研究方式并不能應(yīng)用于我國當(dāng)前生產(chǎn)實(shí)際，提出了田塊尺度上的土壤污染特征分析。但其采樣步長為100 m，大于日光溫室的長度，使用仍然具有局限性。本文以關(guān)中日光溫室土壤為研究對象，分析重金屬Cd，Cr，Cu，Pb污染狀況，并利用地統(tǒng)計(jì)學(xué)軟件，分析同一地點(diǎn)兩個相同年限日光溫室田塊尺度上重金屬空間分布特征。本研究對于了解關(guān)中設(shè)施農(nóng)業(yè)重金屬污染現(xiàn)狀，保護(hù)農(nóng)作物生產(chǎn)和人體健康具有重要意義。

1材料與方法

1.1研究區(qū)概況及采樣點(diǎn)布設(shè)

圖1　關(guān)中地區(qū)日光溫室采樣點(diǎn)位置

圖2田間尺度采樣點(diǎn)分布

Fig.2The field scale sample points distribution

1.2土壤樣品分析方法

土壤樣品放置于陰涼干燥處，自然陰干后磨細(xì)，全部過100目尼龍篩。稱取0.25 g土壤樣品于25 ml聚四氟乙烯消解管中，加入9 ml HNO3和3 ml HClO4，搖勻，130℃電熱板消解，待溶液沸騰1 h后，加入5 ml HF，繼續(xù)消解至瓶內(nèi)消解物呈現(xiàn)黃色糊狀或無色，結(jié)束消解。用高純水將聚四氟乙烯瓶內(nèi)固體全部轉(zhuǎn)移到10 ml塑料管中，清洗三次定容后搖勻，使用ICP-AES測定Cd、Cr、Cu、Pb含量。每個樣品兩個重復(fù)，使用環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GSF-4進(jìn)行質(zhì)量控制。

1.3土壤污染評價方法

土壤污染質(zhì)量評價方法有指數(shù)法、綜合評價法以及基于GIS等的一系列方法[19]。其中污染負(fù)荷指數(shù)(Pollution load index， PLI)不僅可以用來反映單一污染點(diǎn)污染程度，還可以對區(qū)域污染程度進(jìn)行反映，因此選為本研究評價方法[20]。本文中所用公式為：

(1)

(2)

(1)式為單一點(diǎn)污染程度的計(jì)算公式，(2)式為區(qū)域污染程度的計(jì)算公式。C=元素實(shí)測值/背景值。PLI等級劃分標(biāo)準(zhǔn)為：P<1時表示無污染；1≤P<2為中等污染；2≤P<3為強(qiáng)污染；P≥3為極強(qiáng)污染。

1.4田塊尺度重金屬分析方法

兩個日光溫室田塊均為狹長地塊，其寬度為7.5 m,故對其垂直剖面上重金屬分布進(jìn)行地統(tǒng)計(jì)分析。在采樣點(diǎn)空間構(gòu)建上，為便于直觀分析，在水平方向尺度為m，垂直方向尺度為cm。使用ArcGIS 10.2地統(tǒng)計(jì)學(xué)模塊，選取最優(yōu)擬合模型，普通克里格法空間插值。數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析采用SPSS 20.0軟件。

2結(jié)果與分析

2.1土壤重金屬污染評價

對關(guān)中地區(qū)8個設(shè)施農(nóng)業(yè)日光溫室土壤采樣，編號G1～G8，測定土壤Cd、Cr、Cu、Pb含量，結(jié)果見表1。

表1　日光溫室土壤重金屬含量/(mg·kg-1)(n=50)

Note: a: the value stands for the background of loss soil (0～20 cm) in Guanzhong area; b: the value are secondary standard in 《Environmental quality standard for soils》[22]while pH>7.5. The same below.

表1顯示，G1～G8日光溫室土壤中Cd、Cr含量均值高于土壤環(huán)境背景值，其中G5日光溫室土壤Cd含量均值超出土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)值；G6～G7 Cu、G1～G8 Pb均值均高于環(huán)境背景值。從結(jié)果看只有Cd出現(xiàn)超出國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)的情況，但采用污染負(fù)荷指數(shù)法，分別對日光溫室基地土壤重金屬污染進(jìn)行評價，其各點(diǎn)PLI指數(shù)均處于1.087～1.723之間，為中等污染。根據(jù)公式(2)計(jì)算出的關(guān)中地區(qū)區(qū)域PLI值為1.311，區(qū)域內(nèi)日光溫室為中等污染。

2.2田塊尺度重金屬污染特征分析

2.2.1樣品的數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)使用SPSS 20.0軟件對日光溫室1和日光溫室2土壤樣品的數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析見表2。

結(jié)果表明，30個采樣點(diǎn)中1號日光溫室土壤Cd、Cr、Cu、Pb含量均值分別為1.53、61.25、25.18、14.40 mg·kg-1，為2號日光溫室含量的54.84%、90.78%、88.00%和62.99%。獨(dú)立樣本t檢驗(yàn)結(jié)果表明，兩個日光溫室土壤重金屬含量差異均達(dá)到極顯著水平(表3)。 日光溫室1的Cd和日光溫室2的Cd，Cu，Pb均顯著高于薛澄澤等[21]1986年測定的關(guān)中地區(qū)重金屬背景值，出現(xiàn)累積。其中日光溫室1和2 Cd含量均高于土壤環(huán)境質(zhì)量規(guī)定的二級標(biāo)準(zhǔn)值，出現(xiàn)污染。

表2　土壤樣品統(tǒng)計(jì)特征

Note: a: the value stands for the background of loss soil in Guanzhong area.

表3　兩個溫室結(jié)果獨(dú)立樣本t檢驗(yàn)結(jié)果(置信區(qū)間99%)

2.2.2土壤重金屬變異函數(shù)土壤重金屬變異函數(shù)見表4。ArcGIS地統(tǒng)計(jì)模塊下采用穩(wěn)態(tài)模型可以對數(shù)據(jù)很好地擬合。日光溫室土壤重金屬Cd，Cr，Cu，Pb的各向同性下的變異函數(shù)(表4)展示了很好的空間結(jié)構(gòu)，除1號日光溫室Pb采用J-Bessel模型，其他元素使用Stable模型可以很好地插值。4種重金屬元素變程在數(shù)值上均大于20，即空間自相關(guān)尺度遠(yuǎn)大于采樣間隔20，說明采樣設(shè)計(jì)是恰當(dāng)?shù)?，并且表明空間插值圖可以較好地反映4種重金屬的空間分布。

塊金值/基臺值是一個很重要的數(shù)值：比值<25%，表明系統(tǒng)具有強(qiáng)烈的空間相關(guān)性；比值在25%～75%之間，表明系統(tǒng)具有中等的空間相關(guān)性；比值>75%說明系統(tǒng)空間相關(guān)性很弱[23]。1號日光溫室Cd和Pb，2號日光溫室Pb塊金值/基臺值比值較高，說明隨機(jī)部分引起的空間異質(zhì)性程度較高。同時也可以說明區(qū)域因素(自然因素)和非區(qū)域因素(人為因素)誰占主導(dǎo)作用，當(dāng)該比值較高時非區(qū)域因素占主導(dǎo)地位。根據(jù)表1結(jié)果，1號日光溫室和2號日光溫室Cd出現(xiàn)累積。磷礦肥料的施用會帶來Cd的累積[24]，因此可以推測1號日光溫室和2號日光溫室Cd分布是由于施用磷肥引起的。1號日光溫室Pb不存在累積問題，對其分布影響的人為因素還需要進(jìn)一步的研究。

2.2.3數(shù)據(jù)的空間插值根據(jù)上述分析，使用ARCGIS10.2中地統(tǒng)計(jì)學(xué)模塊，使用普通克里格插值，得到了1號日光溫室和2號日光溫室土壤重金屬Cd，Cr，Cu，Pb插值圖(圖3和圖4)。從圖3和圖4中可以很清晰地觀察到土壤重金屬在日光溫室剖面上的空間分布。

表4　土壤重金屬變異函數(shù)

圖3日光溫室1土壤重金屬含量分布

Fig.3Distribution of heavy metals in No.1 greenhouse soil

日光溫室1中Cd在剖面的分布與空間相關(guān)性很高，主要集中于日光溫室內(nèi)部表層(50 cm深度以上)土壤；Cr，Cu和Pb在日光溫室內(nèi)分布比較隨機(jī)。日光溫室2中Cd和Cu含量在0～1 m剖面具有相似的分布，20 cm以上和60～100 cm含量高于20～60 cm土層；Cr和Pb的含量分布具有相似性，60 cm以下土層含量高于60 cm以上土層。重金屬在垂直方向上的分布反映重金屬在剖面的遷移情況，從圖3和圖4中可以看出Cd，Cr，Cu在日光溫室的遷移比Pb劇烈。1號和2號日光溫室相同元素剖面的遷移水平不同。

3討論與結(jié)論

3.1關(guān)中地區(qū)日光溫室農(nóng)田總體重金屬污染狀況

關(guān)中地區(qū)農(nóng)田土壤重金屬已有的相關(guān)研究[25-26]表明， 關(guān)中地區(qū)除西安污灌區(qū)以外不存在大面積區(qū)域性土壤重金屬污染，這與本研究結(jié)果一致。調(diào)查的8個日光溫室基地中，只有一個出現(xiàn)了土壤Cd含量超出《國家土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[22]規(guī)定的二級土壤質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的情況。但關(guān)中地區(qū)農(nóng)田土壤重金屬已經(jīng)出現(xiàn)了不同程度的累積問題。胡明對富平[27]和潼關(guān)[28]農(nóng)業(yè)土壤重金屬進(jìn)行了研究，以當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸底鳛樵u價標(biāo)準(zhǔn)，富平整體農(nóng)業(yè)土壤處于中度污染水平，潼關(guān)處于重度污染水平。同樣以土壤背景值為評價標(biāo)準(zhǔn)，關(guān)中地區(qū)日光溫室土壤為中等污染(見表1)。

圖4日光溫室2土壤重金屬含量分布

Fig.4Distribution of heavy metals in No.2 greenhouse soil

關(guān)中地區(qū)日光溫室內(nèi)土壤重金屬累積主要來源為肥料。關(guān)中地區(qū)目前灌溉用水總量為59.02億m3，其中26.06億m3為地下水[29]，其余用水來自渭河支干流。對渭河沉積物[30-31]和渭河水[32]的相關(guān)研究表明，在渭河沉積物中重金屬的賦存形態(tài)主要以殘?jiān)鼞B(tài)為主，渭河支干流自2011年起水體重金屬含量均降至環(huán)境可接受程度。而地下水一般是安全的，因此灌溉不是日光溫室內(nèi)土壤重金屬累積的原因。關(guān)中地區(qū)設(shè)施農(nóng)業(yè)保護(hù)地土壤種植強(qiáng)度大，復(fù)種指數(shù)高，有機(jī)肥化肥投入過量。對于直接從養(yǎng)殖場到農(nóng)田的這一部分有機(jī)肥的重金屬含量情況我們無法判斷，但是市售有機(jī)肥中重金屬含量較高，部分甚至存在重金屬超標(biāo)的現(xiàn)象[12,33]。磷肥等礦質(zhì)肥料重金屬含量較高[11]，也會帶來日光溫室重金屬累積。但是總體來說，日光溫室土壤重金屬的累積程度是緩慢的，Zhang等的研究表明在北京通州蔬菜基地，20年日光溫室土壤Cd含量累積到1年日光溫室的3.2倍[34]。

3.2日光溫室內(nèi)土壤重金屬分布情況

本文選取的兩個日光溫室內(nèi)土壤重金屬的分布特點(diǎn)完全不同。造成這種現(xiàn)象的原因主要是日光溫室個體之間具有相對的獨(dú)立性，加之標(biāo)準(zhǔn)化生產(chǎn)程度不高，使得重金屬在日光溫室土壤中具有不同的遷移，形成了不同的分布。本研究得到的日光溫室內(nèi)土壤重金屬的分布與露地污染土壤重金屬分布也不同[35]。李斌等對西安污灌區(qū)相同土壤條件下經(jīng)過一定年限種植大棚菜地和農(nóng)耕菜地重金屬遷移的研究認(rèn)為大棚菜地種植強(qiáng)度大，重金屬隨作物的莖稈果實(shí)而被移出菜地；而農(nóng)耕地種植強(qiáng)度小，同時存在秸稈還田，部分重金屬又重新回到土壤[36]。另一方面日光溫室在長期的種植過程中土壤性質(zhì)發(fā)生變化，土壤pH值的降低提高了重金屬的生物有效性，促進(jìn)了作物的吸收，但是有機(jī)質(zhì)的提高又會影響作物對Cu和Zn的吸收[37]。因此，在多種因素影響下，每個日光溫室內(nèi)土壤污染元素的分布都是各不相同的。

3.3結(jié)論

本文對關(guān)中地區(qū)8個日光溫室集中區(qū)土壤進(jìn)行了采樣調(diào)查，并應(yīng)用ARCGIS地統(tǒng)計(jì)分析模塊對相同地區(qū)兩個不同的日光溫室重金屬分布特征進(jìn)行了插值分析，得到了如下結(jié)論：

(1) 8個采樣地區(qū)日光溫室土壤PLI分別為1.403，1.323，1.261，1.258，1.723，1.372，1.087，1.152，均為中等程度污染。PLI最高值為G5采樣點(diǎn)，該采樣點(diǎn)土壤重金屬Cd超過土壤重金屬環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的二級標(biāo)準(zhǔn)值，出現(xiàn)超標(biāo)情況。該區(qū)域PLI指數(shù)為1.311，區(qū)域日光溫室總體評價為中等程度污染。

(2) 兩個相同年限相同地區(qū)日光溫室插值分析中，1號日光溫室的Cd，2號日光溫室的Cd，Cu，Pb均出現(xiàn)不同程度累積。在多種元素作用之下，不同日光溫室內(nèi)重金屬污染元素的分布均不相同。

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using Geo-statistical software

TANG Xi-wang1, TONG Yan-an1, JI Pu-hui1, LIANG Lian-you1,

PANG Yan1, Nguyen Thanh Hung1,2, WANG Li1

(1.CollageofResourceandEnvironmentSciences,NorthwestA&FUniversity,Yangling,Shaanxi712100,China；

2.CollegeofResourcesandEnvironment,ThuDauMotUniversity,BinhDuong,Vietnam72000)

Abstract：To assessment the greenhouse heavy metal pollution in Guanzhong area, eight facility agricultural areas were selected to collect soil samples. Two greenhouses from the same place with the same planting years were also selected to analysis the spatial distribution of heavy metals in soil on field scale using Geo-statistical software. Samples were digested with HClO4-HNO3-HF and subsequently assayed for Cd, Cr, Cu, Pb by ICP-AES. The findings showed the PLI(Pollution load index) of eight greenhouse soil were 1.403，1.323，1.261，1.258，1.723，1.372，1.087，1.152，and the greenhouse soil in Guanzhong area was slightly polluted with PLI 1.311. The method of analysis vertical section of soil spatial distribution of heavy metals on field scale using Geo-statistical software was established. Maps of heavy metals spatial distribution in two greenhouses soil were made using Kriging method. The maps showed the pollutant in No.1 greenhouse was Cd and in No.2 greenhouse were Cd, Cu and Pb. At field size, Cd content in No.1 greenhouse topsoil and Cd and Cu content in No.2 greenhouse topsoil were both higher than in subsoil, while Pb in No.2 greenhouse topsoil lower than subsoil. In conclusion, we detected complexity of soil heavy metal pollution of greenhouse, as evidenced by the contrasting mechanism of similar greenhouses.

Keywords:Guanzhong area; greenhouse; heavy metal pollution; geostatistics; spatial distribution

中圖分類號：X53

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

通信作者：同延安，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事土壤化學(xué)、施肥與環(huán)境、農(nóng)業(yè)生態(tài)等方面研究。 E-mail：tongyanan@nwsuaf.edu.cn。

作者簡介：唐希望(1988—)，男，安徽阜陽人，博士研究生，主要研究方向?yàn)槲廴疚镞w移與調(diào)控。 E-mail：txw@nwsuaf.edu.cn。

基金項(xiàng)目：公益性行業(yè)(農(nóng)業(yè))科研專項(xiàng)(201203045)；高等學(xué)校學(xué)科創(chuàng)新引智計(jì)劃資助(B12007)

收稿日期：2015-01-10

doi:10.7606/j.issn.1000-7601.2016.01.42

文章編號：1000-7601(2016)01-0272-07